量子點(diǎn)中分?jǐn)?shù)超拉曼譜的調(diào)控

李愛(ài)仙

(北京應(yīng)用物理與計(jì)算數(shù)學(xué)研究所,北京 100088)

0 引言

非線性光學(xué)的研究,包括三波混頻、四波混頻、高次諧波的產(chǎn)生,以及拉曼及超拉曼散射等非線性過(guò)程的研究,仍是當(dāng)今超強(qiáng)光物質(zhì)耦合方面的研究熱點(diǎn)[1-2]。分子/原子和固體,在強(qiáng)場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)下,都表現(xiàn)出了豐富有趣的非線性光學(xué)特性。特別是半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu),比如半導(dǎo)體量子點(diǎn)體系,由于其可操控性比較好,為我們提供了許多探索線性光學(xué)和非線性光學(xué)的可能性。半導(dǎo)體量子點(diǎn)在基礎(chǔ)量子力學(xué)的理解上起著十分重要的作用,在功能器件方面也有很好的應(yīng)用前景。為了能夠更好地實(shí)現(xiàn)對(duì)量子點(diǎn)的非線性光學(xué)調(diào)控,本文主要研究半導(dǎo)體量子點(diǎn)的非線性光學(xué)特性。由于半導(dǎo)體量子點(diǎn)在三個(gè)維度都受到了很強(qiáng)的限制,因而將表現(xiàn)出十分顯著的量子受限效應(yīng),在納米尺度范圍,量子受限效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致許多有趣的物理現(xiàn)象,比如:與尺度密切相關(guān)的吸收譜和熒光譜。半導(dǎo)體量子點(diǎn)還經(jīng)常被用于非線性光學(xué)新特性的研究,本文研究的體系就是半導(dǎo)體量子點(diǎn),但所獲得的主要物理圖像在普通的量子體系中均有效。

半導(dǎo)體量子點(diǎn)體系,在弱場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)下,光學(xué)響應(yīng)是線性的,輻射光的頻率主要由體系的能級(jí)差來(lái)決定,輻射光譜的強(qiáng)度主要由振蕩強(qiáng)度決定,并且與驅(qū)動(dòng)場(chǎng)的強(qiáng)度是成正比的[3]。特別是,輻射模式是由基于反演對(duì)稱性的選擇定則決定的。強(qiáng)場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的非線性光學(xué)響應(yīng)則包含了更加豐富的物理。一般來(lái)說(shuō),半導(dǎo)體量子點(diǎn)在強(qiáng)場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)下,表現(xiàn)出來(lái)的輻射譜主要由兩部分組成:高次諧波部分和超拉曼線部分。而高次諧波和超拉曼線在太赫茲的產(chǎn)生上都有豐富的應(yīng)用[3-4]。近幾十年來(lái),人們對(duì)輻射譜中的高次諧波部分已經(jīng)投入了特別多的關(guān)注,研究的體系包括原子、分子和納米體系[3-12]。在重新制備好的態(tài)下,對(duì)大塊固體的高次諧波已經(jīng)有了一定的研究[6]。相對(duì)而言,目前對(duì)超拉曼線的研究還不太多,主要是由于超拉曼線的輻射強(qiáng)度在絕大多數(shù)情況下都非常弱,在實(shí)驗(yàn)上很難被觀測(cè)到。

在本文中,我們主要研究輻射譜中的超拉曼組分,以及其與高次諧波組分之間的關(guān)系,對(duì)超拉曼譜的調(diào)控主要是通過(guò)動(dòng)力學(xué)手段來(lái)實(shí)現(xiàn)。我們通過(guò)將一個(gè)光學(xué)過(guò)程映射到了一個(gè)輸運(yùn)過(guò)程中去,從而將量子輸運(yùn)模型中的能帶寬度與光學(xué)過(guò)程中的輻射強(qiáng)度聯(lián)系起來(lái)。本文還指出了,為什么在一般情況下,超拉曼線都比高次諧波要弱得多的原因,以至于我們?cè)趯?shí)驗(yàn)上很難觀測(cè)到超拉曼線。找到原因則可以指導(dǎo)我們調(diào)控出很強(qiáng)的超拉曼線。

1 模型和計(jì)算方法

我們研究的半導(dǎo)體量子點(diǎn)體系,在強(qiáng)場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)下可以簡(jiǎn)化成一個(gè)二能級(jí)模型,如圖1(a)所示，采用如下的哈密頓來(lái)描述:

(1)

(2)

Fig.1 Schematic representation of our system: (a) related optical process, (b) mapping to transport圖1 系統(tǒng)示意圖:(a)相關(guān)的光學(xué)過(guò)程,(b)輸運(yùn)映射示意圖

我們?cè)陔娮訑?shù)和光子數(shù)表象下構(gòu)建了一個(gè)映射,并獲得了如下的哈密頓量:

(3)

我們用基|i,m〉來(lái)描述電子在態(tài)|i〉上,并伴有m個(gè)模式為q頻率為νq的光子。態(tài)|1,m〉 (|2,m〉)被映射到鏈I(鏈II)的m格點(diǎn)上的粒子態(tài)上,如圖1(b)所示。這里,bm(dm)是描述態(tài)|1,m〉 (|2,m〉)的湮滅算符。在兩條耦合鏈的粒子輸運(yùn)表象下,我們可以對(duì)輻射譜有更多更好的定性上的理解。實(shí)質(zhì)上,粒子沿鏈傳輸?shù)迷竭h(yuǎn),伴隨產(chǎn)生的光子數(shù)就越多,在輻射譜上表現(xiàn)出的輻射強(qiáng)度就越強(qiáng)。因此,一個(gè)量子光學(xué)問(wèn)題就被映射到一個(gè)含時(shí)的量子輸運(yùn)問(wèn)題上去了。周期場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的量子體系可以借助Floquet理論來(lái)求解[14]。而準(zhǔn)能譜的能帶寬度在量子輸運(yùn)中的影響至關(guān)重要,也就是說(shuō),對(duì)輻射譜的分析是至關(guān)重要的。準(zhǔn)能譜的能帶寬度越寬,量子輸運(yùn)就越有效,就會(huì)伴隨有越多的光子數(shù)產(chǎn)生。而準(zhǔn)能譜可以通過(guò)對(duì)時(shí)間演化算符U(T=2π/ω0)的精確對(duì)角化獲得。

通過(guò)密度矩陣來(lái)計(jì)算輻射譜也十分有效和方便,其中密度矩陣滿足的演化方程如下(下面取?=1):

(4)

其中

(5)

這里Δ=E2-E1是兩個(gè)態(tài)之間的能級(jí)間距。方程(4)中的最后一項(xiàng)用來(lái)描述可能的耗散效應(yīng),如自發(fā)的聲子散射等。而偶極矩的平均值則通過(guò)下式來(lái)計(jì)算[15]:

(6)

輻射譜

(7)

則可以通過(guò)快速傅里葉變換獲得。

2 理論結(jié)果與討論

在數(shù)值計(jì)算時(shí),二能級(jí)量子體系的偶極矩的含時(shí)平均是通過(guò)解密度矩陣的方程(4)獲得的。我們采用龍格-庫(kù)塔方法來(lái)求解,選取的時(shí)間步長(zhǎng)為0.002/ω0,總步數(shù)為3.0×106.然后,就可以通過(guò)對(duì)偶極矩做傅里葉變換來(lái)獲得輻射譜。準(zhǔn)能譜的數(shù)值計(jì)算則是通過(guò)對(duì)時(shí)間演化算符U(T)做精確對(duì)角化獲得的。我們選取驅(qū)動(dòng)場(chǎng)的頻率?ω0作為能量的單位。并取gq=0.005,Δ/?ω0=6.0.取弛豫常數(shù)Γ=1.0×10-6ω0,弛豫時(shí)間足夠長(zhǎng),以保證輻射譜的主要相干特性不受破壞。接下來(lái)我們將主要介紹強(qiáng)場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下,如何實(shí)現(xiàn)超拉曼譜的調(diào)控。

弱場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的線性輻射譜相對(duì)比較簡(jiǎn)單,其光學(xué)響應(yīng)是線性的?；旧?我們只能看到兩個(gè)峰:一個(gè)與共振頻率有關(guān),出現(xiàn)在ν=Δ的位置;另一個(gè)來(lái)源于瑞利散射,散射頻率為ω0.一般情況下,強(qiáng)場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的非線性輻射譜主要由兩部分組成,既有高次諧波,又有相應(yīng)的超拉曼線,這是由于Floquet態(tài)具有相同的對(duì)稱性造成的。通常情況下,超拉曼線的強(qiáng)度要比高次諧波弱得多,在實(shí)驗(yàn)上很難觀測(cè)到[3],這給超拉曼譜的研究帶來(lái)了巨大的阻礙。

Fig.2 Quasi-energy spectrum of the symmetric configuration(without time-dependent diagonal term, i.e. G11=G22=0). G12/ω0=30.93圖2 對(duì)稱結(jié)構(gòu)下的準(zhǔn)能譜(沒(méi)有含時(shí)的對(duì)角元項(xiàng),即G11=G22=0)。G12/ω0=30.93

Fig.3 Corresponding emission spectra of the symmetric configuration.The black line is emission spectrum for the strong driving field.The red dots are obtained by the formula log10CB2/p, for ν=p/q,where B is the bandwidth from Fig.2 and C is a constant.G12/ω0=30.93. The initial condition is ρ11(t=0)=1.黑線是強(qiáng)場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下,輻射譜的數(shù)值計(jì)算結(jié)果。帶有圓點(diǎn)的線是由公式log10CB2/p計(jì)算得來(lái)的,其中ν=p/q。B是從圖2中得出的能帶寬度,C是常數(shù)。G12/ω0=30.93。初始條件是ρ11(t=0)=1。圖3 對(duì)稱結(jié)構(gòu)下對(duì)應(yīng)的輻射譜

圖3并不是一個(gè)特例,在其它的參數(shù)下,能帶的寬度與輻射譜的這種關(guān)系依然是存在的,如圖4和圖5所示。其中超拉曼線的位置移動(dòng)也是通過(guò)動(dòng)力學(xué)方法來(lái)實(shí)現(xiàn)的。而準(zhǔn)能譜的能帶寬度隨拉比頻率的變化顯示,一般情況下,高次諧波譜對(duì)應(yīng)的能帶寬度要比超拉曼譜對(duì)應(yīng)的能帶寬度大得多。正因如此,高次諧波的強(qiáng)度要比超拉曼線的強(qiáng)度大得多。因此,在非線性光學(xué)實(shí)驗(yàn)中,超拉曼線很難被觀測(cè)到,很多情況下都忽略不計(jì)。

因此,要實(shí)現(xiàn)超拉曼譜的調(diào)控,首先應(yīng)抑制高次諧波譜的強(qiáng)度,而這可以通過(guò)動(dòng)力學(xué)調(diào)控的方法產(chǎn)生能帶塌縮來(lái)實(shí)現(xiàn)[3]。在能帶塌縮的條件下,高次諧波的輻射譜將被強(qiáng)烈抑制,從而使輻射譜上的超拉曼譜相對(duì)變強(qiáng),便于我們觀察。我們可以通過(guò)粒子輸運(yùn)圖像來(lái)理解相應(yīng)的光子輻射過(guò)程?；旧?能帶塌縮就意味著粒子的有效質(zhì)量變得無(wú)限大,變得很難移動(dòng),這將導(dǎo)致動(dòng)力學(xué)局域化,其本質(zhì)原因是由隧穿的相干破壞造成的。能帶塌縮和其相關(guān)的動(dòng)力學(xué)局域化效應(yīng)是周期場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下粒子輸運(yùn)中產(chǎn)生的一種有趣現(xiàn)象,目前已經(jīng)有了許多相關(guān)的研究[16-18]。發(fā)生能帶塌縮時(shí),粒子將無(wú)法移動(dòng)到其他格點(diǎn)上,也就無(wú)法輻射出光子,導(dǎo)致了相應(yīng)輻射峰的消失。

Fig.4 Quasi-energy spectrum of the symmetric configuration(without time-dependent diagonal term, i.e.,G11=G22=0). G12/ω0=32.77.圖4 對(duì)稱結(jié)構(gòu)下的準(zhǔn)能譜(沒(méi)有含時(shí)的對(duì)角元項(xiàng),即G11=G22=0)。G12/ω0=32.77

Fig.5 Corresponding emission spectra of the symmetric configuration.The black line is emission spectrum for the strong driving field.The red dots are obtained by the formula log10CB2/p, for ν=p/q,where B is the bandwidth from Fig.4 and C is a constant.G12/ω0=32.77. The initial condition is ρ11(t=0)=1.黑線是強(qiáng)場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下,輻射譜的數(shù)值計(jì)算結(jié)果。帶有黑色圓點(diǎn)的線是由公式log10CB2/p計(jì)算得來(lái)的,其中ν=p/q。B是從圖4中得出的能帶寬度,C是常數(shù)。G12/ω0=32.77。初始條件是ρ11(t=0)=1。圖5 對(duì)稱結(jié)構(gòu)下對(duì)應(yīng)的輻射譜

圖6(a)是準(zhǔn)能譜的能帶寬度隨拉比頻率G12的變化曲線,既包括輻射光頻率是整數(shù)的高次諧波,也包括分?jǐn)?shù)的超拉曼譜。從圖中可見,v=nω0對(duì)應(yīng)的能帶寬度一般都要比超拉曼線對(duì)應(yīng)的能帶寬度大得多。這也正好解釋了在非線性光學(xué)實(shí)驗(yàn)中很難觀測(cè)到超拉曼譜的原因。然而,在一些特殊點(diǎn),如G12/ω0≈30.35,32.95,34.55時(shí),v=1,3的能帶寬度將趨近于零,這些點(diǎn)對(duì)應(yīng)于能帶塌縮的情況。在發(fā)生能帶塌縮條件下,高次諧波的輻射譜將被強(qiáng)烈抑制,圖6(b)和(c)分別對(duì)應(yīng)v=1和3的情況,我們看到,位于v=1和3處的高次諧波峰消失了,輻射譜上只有超拉曼線的峰?？傊?輻射譜中的高次諧波組分和超拉曼線組分的位置和強(qiáng)度均是由準(zhǔn)能譜決定的。而選擇定則是基于時(shí)空對(duì)稱性的?；谠鲱l轉(zhuǎn)換和降頻轉(zhuǎn)換,高次諧波和超拉曼線都可以應(yīng)用于太赫茲波的產(chǎn)生。

Fig.6 (a)The quasi-energy band width for v=1,3,1/2. The lines with black squares,red dots and blue triangles corresponding to v=1,3,1/2, respectively.(b) and (c) are the corresponding emission spectra.(b) G12/ω0=31.37 for ν=1, (c) G12/ω0=31.35for ν=3. G11=G22=0. The initial condition is ρ11(t=0)=1.(a)中帶方塊的黑線、帶圓點(diǎn)的線和帶三角的線分別對(duì)應(yīng)于v=1,3,1/2的情況。(b)G12/ω0=31.37對(duì)應(yīng)v=1的情況,(c) G12/ω0=31.35對(duì)應(yīng)于v=3的情況。G11=G22=0。初始條件是ρ11(t=0)=1。圖6 v=1,3,1/2的準(zhǔn)能能帶寬度(a)和能帶塌縮時(shí)的輻射譜(b)、(c)

3 結(jié)論

通過(guò)將一個(gè)量子光學(xué)過(guò)程映射到一個(gè)量子輸運(yùn)過(guò)程,找出了分?jǐn)?shù)拉曼譜的準(zhǔn)能譜的能帶寬度與輻射譜之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。進(jìn)一步推動(dòng)我們找出采用動(dòng)力學(xué)的方法,不僅可以實(shí)現(xiàn)對(duì)準(zhǔn)能的能帶寬度的調(diào)控,還可以調(diào)控分?jǐn)?shù)準(zhǔn)能的位置,從而調(diào)節(jié)超拉曼線峰的位置。即超拉曼線峰的位置也可以通過(guò)入射場(chǎng)來(lái)調(diào)節(jié)[4]。尤其是對(duì)于一些特殊的外場(chǎng),可以實(shí)現(xiàn)高次諧波譜的能帶塌縮,從而使我們可以觀測(cè)到超拉曼譜。