基于壓汞法的煤基質(zhì)壓縮對(duì)孔隙分形特征的影響

金 毅 趙夢(mèng)余 劉順喜 劉仙鶴

(1. 河南理工大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，河南省焦作市，454003； 2.中原經(jīng)濟(jì)區(qū)煤層(頁(yè)巖)氣協(xié)同創(chuàng)新中心，河南省焦作市，454003)

煤層氣資源的勘探開(kāi)發(fā)是全球油氣產(chǎn)能增長(zhǎng)的重點(diǎn)研究領(lǐng)域，其中對(duì)儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)特征的研究是實(shí)現(xiàn)煤層氣高效開(kāi)采的關(guān)鍵。煤儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)極其復(fù)雜，表現(xiàn)為多尺度、非均質(zhì)性和各向異性特征，其復(fù)雜程度直接影響煤層氣在儲(chǔ)層中的賦存和運(yùn)移，因此孔隙結(jié)構(gòu)的精細(xì)化、定量化表征成為儲(chǔ)層物性評(píng)價(jià)的研究熱點(diǎn)和難點(diǎn)。

基于分形幾何理論，國(guó)內(nèi)外眾多學(xué)者通過(guò)不同的試驗(yàn)測(cè)試技術(shù)，發(fā)現(xiàn)煤儲(chǔ)層的孔隙結(jié)構(gòu)具有良好的分形特征，可用分形維數(shù)來(lái)定量表征孔隙結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性、孔隙表面的粗糙程度及破裂程度等。一些學(xué)者利用壓汞實(shí)驗(yàn)，推導(dǎo)了煤儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)分形維數(shù)的計(jì)算方法，并依據(jù)分形曲線的形態(tài)和分形維數(shù)的大小判斷孔喉連通性、分選性和孔隙分布情況，進(jìn)而分析儲(chǔ)層非均質(zhì)性的強(qiáng)弱和儲(chǔ)集性能的高低。通過(guò)對(duì)比分形維數(shù)與煤的變質(zhì)程度、水分、灰分和孔隙度的關(guān)系，部分學(xué)者認(rèn)為分形維數(shù)在一定程度上反映了儲(chǔ)層演化過(guò)程中物性變化的差異程度。然而，由于煤基質(zhì)具有壓縮性，導(dǎo)致煤樣在高壓下進(jìn)汞量高于真實(shí)孔容，影響了煤孔隙結(jié)構(gòu)分形維數(shù)計(jì)算的準(zhǔn)確性。同時(shí)，對(duì)于前人研究的孔隙分形維數(shù)計(jì)算方法，其統(tǒng)計(jì)特征不利于尺度不變本質(zhì)內(nèi)涵的理解與挖掘，進(jìn)而影響煤儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)的分形定量描述。

因此，本文基于分形拓?fù)淅碚撏茖?dǎo)了孔隙結(jié)構(gòu)分形維數(shù)的計(jì)算方法，結(jié)合壓汞和液氮吸附試驗(yàn)數(shù)據(jù)，探討了煤基質(zhì)壓縮效應(yīng)對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)分形特征的影響，并與前人的孔隙結(jié)構(gòu)分形維數(shù)計(jì)算方法進(jìn)行了對(duì)比分析，揭示了煤儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)分形定量描述的本質(zhì)特征。

1 分形理論與分形維數(shù)計(jì)算方法

在當(dāng)前實(shí)際應(yīng)用的各孔隙結(jié)構(gòu)分形維數(shù)計(jì)算方法中, 典型且被廣泛接受的方法有體積-壓力分形模型和體積-孔徑分形模型，本文基于分形拓?fù)淅碚摻⒘藬?shù)目-尺度分形模型。

1.1 分形拓?fù)淅碚?/h3>

通過(guò)總結(jié)以往分形理論在儲(chǔ)層孔裂隙中的應(yīng)用研究，提出了分形拓?fù)淅碚?，認(rèn)為分形對(duì)象的分形維數(shù)是由蘊(yùn)含其中的分形行為決定的，并且這種分形行為與分形構(gòu)建體的幾何屬性無(wú)關(guān)，表現(xiàn)為不同尺度的分形構(gòu)建體在空間上的拓?fù)潢P(guān)系。這種分形拓?fù)潢P(guān)系由兩個(gè)尺度不變參數(shù)—尺度縮放比P和尺度覆蓋率F確定，其定義見(jiàn)式(1)：

(1)

式中：P——尺度縮放比；

li——代表分形對(duì)象的尺度；

F——尺度覆蓋率比；

N(li)——代表每一級(jí)尺度li對(duì)應(yīng)的分形對(duì)象的數(shù)目，個(gè)。

基于分形拓?fù)涞亩x，得分形維數(shù)的尺度不變定義見(jiàn)式(2)：

(2)

對(duì)于統(tǒng)計(jì)自相似的單分形對(duì)象，其在任意方向上的尺度縮放比P是相等的。由于分形對(duì)象的隨機(jī)分布特征，同一尺度下各分形對(duì)象的尺度覆蓋率F不盡相同，但由統(tǒng)計(jì)意義上的尺度不變性可得尺度覆蓋率的期望〈F〉為一常數(shù)。若每一級(jí)分形對(duì)象的分形拓?fù)涠x為Ω(P,Fj)，各尺度下尺度覆蓋率的期望〈F〉見(jiàn)式(3)：

(3)

式中：Ne——每一尺度下分形對(duì)象的分形拓?fù)涞姆N類數(shù)目，個(gè)；

1.2 煤儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)的分形描述

1.2.1 體積-壓力分形模型描述

基于固體質(zhì)量分形模型(Menger海綿體或Sierpinski地毯)，并結(jié)合毛細(xì)血管壓力與孔徑之間的關(guān)系，儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)分形維數(shù)的計(jì)算式見(jiàn)式(4)：

(4)

式中： dV——孔容增量， mL/g；

dPc——壓力增量，MPa；

Pc——進(jìn)汞壓力，MPa。

記dV/dPc與Pc雙對(duì)數(shù)曲線斜率為K，可以得出煤孔隙結(jié)構(gòu)的分形維數(shù)為D=4+K。

1.2.2 體積-孔徑分形模型

根據(jù)分形理論中統(tǒng)計(jì)自相似對(duì)象的分形維測(cè)定原理，賀承祖和華明琪推導(dǎo)出當(dāng)rmin?rmax時(shí)，孔半徑小于r的累積孔隙體積分?jǐn)?shù)S的表示式見(jiàn)式(5)：

(5)

記潤(rùn)濕相飽和度S與孔隙半徑r的雙對(duì)數(shù)曲線的斜率K，可得分形維數(shù)D=3-K。

1.2.3 數(shù)量-尺度分形模型

根據(jù)1.1所述分形拓?fù)淅碚?，煤巖孔隙結(jié)構(gòu)的分形行為主要是由不同孔徑的孔隙之間的分形拓?fù)錄Q定的。假設(shè)煤是由大小不同的固體顆粒填充堆積而成的多孔介質(zhì)，在一個(gè)體積為VT的煤體中，孔隙的最大孔徑為λmax，其對(duì)應(yīng)孔隙數(shù)目為N(λmax)。由分形拓?fù)涞臉?gòu)建原理可知，當(dāng)分形行為相同時(shí)，孔隙的大小與孔隙數(shù)目之間的尺度不變性滿足式(6)：

(6)

結(jié)合上式可得不同孔隙半徑ri對(duì)應(yīng)的孔隙體積V(ri)見(jiàn)式(7)：

V(ri)=αN(ri)rid=C0〈F〉irid

(7)

式中：C0=αN(rmax)，α為幾何形狀因子，球形取4π/3，立方體取1；

d——?dú)W幾里得空間維。

綜合式 (2) 、式 (6) 和式 (7) ，不同尺度下孔隙體積V(r)與孔隙半徑r的比例關(guān)系見(jiàn)式(8)：

V(r)∝rd-D

(8)

進(jìn)而得分形多孔介質(zhì)中孔隙分布數(shù)量-尺度關(guān)系見(jiàn)式(9)：

N(r)∝r-D

(9)

根據(jù)壓汞實(shí)驗(yàn)中的增加進(jìn)汞體積V(r)，可計(jì)算半徑為r的孔隙數(shù)目N(r)，記N(r)和r的雙對(duì)數(shù)曲線的斜率為K，得分形維數(shù)D=-K。

總體來(lái)說(shuō)，上述方法都是以經(jīng)典的數(shù)量-尺度模型為基礎(chǔ)，結(jié)合不同的目標(biāo)屬性，只是依據(jù)的多孔介質(zhì)模型或推導(dǎo)方式有所不同。這些方法的共同之處在于它們大多以累積孔體積作為分形維數(shù)的變化參數(shù)，但由分形體的構(gòu)成與分形行為的演化可知，分形維數(shù)對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)的差異變化主要反映在各孔徑段的增加孔體積變化。

2 樣品及實(shí)驗(yàn)分析

2.1 樣品及實(shí)驗(yàn)

本文7個(gè)煤樣分別采自山西沁水煤田陽(yáng)泉礦區(qū)(樣品YQ1和YQ2)、晉城礦區(qū)(樣品JC1和JC2)和貴州織納煤田(樣品GZ1T、GZ2和到Q2)的井下新鮮采集面。所有煤樣進(jìn)行真密度的測(cè)定，經(jīng)研磨后的直徑統(tǒng)一篩分至40～60目，一式兩份，于烘箱中干燥12 h后分別進(jìn)行壓汞和液氮吸附實(shí)驗(yàn)。壓汞實(shí)驗(yàn)采用AutoPore IV 9500型全自動(dòng)壓汞儀，壓力范圍689.5 Pa～413.7 MPa，孔徑測(cè)量范圍3 nm～360 μm，實(shí)驗(yàn)中汞接觸角為130°，汞表面張力設(shè)為4.85×10-3N/cm，實(shí)驗(yàn)過(guò)程執(zhí)行標(biāo)準(zhǔn)GB/T 21650.1-2008；液氮吸附實(shí)驗(yàn)采用ASAP 2020比表面積與孔隙度測(cè)試儀，BJH法計(jì)算孔隙體積。

2.2 基質(zhì)壓縮系數(shù)與體積校正

在壓汞實(shí)驗(yàn)中，隨著壓力的增大，煤基質(zhì)體積受到不同程度的壓縮，如果忽略進(jìn)汞過(guò)程中汞和儀器本身的壓縮性，煤基質(zhì)壓縮系數(shù)kc見(jiàn)式(10)：

(10)

式中：kc——煤基質(zhì)壓縮系數(shù)；

Vc——煤基質(zhì)體積，mL/g；

dVc/dPc——相應(yīng)壓力增量下煤基質(zhì)的體積變化。

對(duì)于可壓縮的煤巖多孔介質(zhì)，其視進(jìn)汞量的變化主要受到煤基質(zhì)壓縮效應(yīng)和孔隙填充效應(yīng)的影響，見(jiàn)式(11):

ΔVobs=ΔV+ΔVc

(11)

式中：ΔVobs——視進(jìn)汞量，mL/g；

ΔV——孔體積增量，mL/g；

ΔVc——煤基質(zhì)體積壓縮量，mL/g。

結(jié)合液氮吸附測(cè)試范圍，選擇合適的校正區(qū)間為10.99～206.74 MPa(對(duì)應(yīng)孔徑區(qū)間6～100 nm)，且研究表明煤樣校正前對(duì)應(yīng)校正區(qū)間內(nèi)的進(jìn)汞量與壓力成線性關(guān)系，可將ΔVobs/ΔPc視為常數(shù)C，得ΔVc/ΔPc見(jiàn)式(12)：

(12)

式中：ΔPc——壓力增量， MPa；

ΔV——6～100 nm范圍內(nèi)的孔隙體積 (可由氮?dú)馕綌?shù)據(jù)獲得)，mL/g。

由于實(shí)驗(yàn)中ΔVc/ΔPc近似視為常數(shù)，可用ΔVc/ΔPc代替dVc/dPc，結(jié)合式(10)、式(12)可得煤基質(zhì)的壓縮系數(shù)kc。通過(guò)統(tǒng)計(jì)分析各樣品在基質(zhì)壓縮校正前后的孔體積變化，發(fā)現(xiàn)各煤樣對(duì)應(yīng)的孔徑分布曲線形態(tài)相似，考慮到圖幅有限，從中選取煤樣GZ1、GZ2、GZ3和YQ1的壓汞數(shù)據(jù)，得到其校正前后累計(jì)進(jìn)汞量的對(duì)比如圖1所示。

由圖1可以看出，當(dāng)壓力小于10 MPa時(shí)，校正前后孔體積無(wú)明顯差異，此時(shí)煤基質(zhì)壓縮效應(yīng)可忽略不計(jì)。當(dāng)壓力大于10 MPa時(shí)，校正前后的孔體積出現(xiàn)了明顯偏差，這表明高壓階段煤基質(zhì)壓縮效應(yīng)對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)影響顯著。當(dāng)壓力超過(guò)120 MPa時(shí)，校正后的孔體積不再增大，甚至出現(xiàn)逐漸減小的趨勢(shì)，表明在極高壓力下煤內(nèi)部孔隙結(jié)構(gòu)已發(fā)生十分復(fù)雜的變化，不再滿足上述校正的前提條件。綜上，本文采用孔徑范圍為10～100000 nm的測(cè)試數(shù)據(jù)進(jìn)行煤孔隙分形特征的研究。煤樣壓縮系數(shù)及孔隙參數(shù)見(jiàn)表1。

圖1 煤樣可壓縮性校正前后累計(jì)進(jìn)汞量的對(duì)比

樣品編號(hào)kc/10-10m2·N-1 壓汞法6～100 nm孔體積b/mL·g-16～100 nm孔體積a/mL·g-1N2吸附6～100 nm孔體積/mL·g-1誤差率/%ρHe/g·cm-3GZ11.310.0165470.0006010.00046634.21.59GZ21.360.0155990.0004230.00035842.41.59GZ31.430.0184470.0009470.00062628.01.54YQ11.250.0170.0008920.00065624.61.5YQ21.140.0173240.0007560.00050432.91.312JC10.80.01040.0004650.00027636.01.536JC20.780.01150.001870.0016395.91.42

注：kc為煤基質(zhì)壓縮系數(shù)；b為未校正數(shù)據(jù)；a為校正數(shù)據(jù)

由表1可以看出，煤樣的壓縮系數(shù)為0.78×10-10m2/N到1.36×10-10m2/N，與前人所測(cè)結(jié)果0.35×10-10m2/N到3.13×10-10m2/N之間相符。當(dāng)孔徑范圍在6～100 nm時(shí)，以液氮吸附試驗(yàn)得到的孔體積作為標(biāo)準(zhǔn)體積，由壓汞實(shí)驗(yàn)測(cè)得的孔體積在校正前后的變化量相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)體積的偏差值在5.9%～42.4%之間，且校正后的煤樣總孔容更接近標(biāo)準(zhǔn)體積，說(shuō)明未進(jìn)行壓縮校正的進(jìn)汞量無(wú)法反映真實(shí)的孔隙分布情況。

3 校正前后煤樣的分形特征分析

利用煤樣壓汞數(shù)據(jù)，本文采用體積-壓力分形模型、體積-孔徑分形模型以及數(shù)量-尺度分形模型對(duì)比分析了校正前后煤孔隙結(jié)構(gòu)分形特征的差異，分別以方法1、方法2和方法3進(jìn)行表述。

通過(guò)分析校正前后3種方法的分形曲線形態(tài)差異，發(fā)現(xiàn)校正前分形曲線大多呈分段結(jié)構(gòu)，校正后分形曲線多具有良好的線性特征。而方法3的雙對(duì)數(shù)曲線在校正前后的總體趨勢(shì)沒(méi)有發(fā)生很大變化，均表現(xiàn)為一段式線性相關(guān)特征。通過(guò)對(duì)比各方法對(duì)應(yīng)分形曲線的形態(tài)，發(fā)現(xiàn)同種方法得到的分形曲線趨勢(shì)基本相同，因此為了表現(xiàn)3種方法對(duì)應(yīng)分形曲線的差異，從7個(gè)煤樣中選取GZ1和GZ3作為典型煤樣進(jìn)行了對(duì)比分析，各煤樣擬合得到的分形維數(shù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表2所示。

表2 校正前后煤樣分形維數(shù)

注：b為未校正數(shù)據(jù)；a為校正數(shù)據(jù)

方法1校正前的分形曲線明顯呈兩段式，典型煤樣的dV/dPc～Pc的雙對(duì)數(shù)圖如圖2所示，前半段(大孔、中孔)分形曲線的線性擬合相關(guān)性高，分形維數(shù)D1b<3，說(shuō)明此區(qū)間的孔隙結(jié)構(gòu)具有分形特征，而后半段(微孔、小孔)的線性擬合相關(guān)性較差，分形維數(shù)D2b>3，此區(qū)間孔隙結(jié)構(gòu)不再具備分形特征。校正后分形曲線為一段式，分形維數(shù)Da<3,孔隙結(jié)構(gòu)在整個(gè)孔徑范圍內(nèi)具有良好的分形特征。

圖2 方法1典型煤樣的dV/dPc～Pc的雙對(duì)數(shù)圖

方法2校正前分形曲線GZ1分為兩段，GZ3分為三段，校正后分別變?yōu)橐欢魏蛢啥危湫兔簶有Ｕ昂骃～r的雙對(duì)數(shù)圖如圖3所示。在大中孔區(qū)間，分形維數(shù)D1b的值較高，在2.90～2.98之間，在微小孔階段，分形維D1b的值較小，甚至小于2，這與方法1得到的分形維數(shù)的變化情況相反，說(shuō)明兩種方法的計(jì)算原理存在很大差異。

對(duì)比上述兩種方法的分形曲線，發(fā)現(xiàn)其轉(zhuǎn)折端的孔徑在60～100 nm，但兩者的曲線形態(tài)存在明顯差異。因?yàn)榉椒?利用的是各級(jí)孔徑對(duì)應(yīng)的孔體積與進(jìn)汞壓力的關(guān)系，計(jì)算的是當(dāng)前壓力下各級(jí)孔隙的分形維數(shù)；方法2利用累積孔體積與孔半徑的關(guān)系，得到的是當(dāng)前壓力下被汞侵入的所有孔隙的分形維數(shù)。

此外，方法1校正后的分形曲線基本表現(xiàn)為一段連續(xù)性較好的線性段；方法2校正后分形曲線的連續(xù)性雖有一定增強(qiáng)，但仍具有分段特征。主要是因?yàn)樾Ｕ罂左w積的減小導(dǎo)致各孔徑段孔體積的差異被縮小，使得整個(gè)孔徑范圍內(nèi)的孔體積分布連續(xù)性增強(qiáng)。典型煤樣校正前后N(r)～r的雙對(duì)數(shù)圖如圖4所示。

圖3 方法2典型煤樣校正前后S～r的雙對(duì)數(shù)圖

對(duì)比表2數(shù)據(jù)中針對(duì)3種方法計(jì)算的分形維數(shù)，發(fā)現(xiàn)同一樣品在校正前后的孔隙分形維數(shù)大小差別明顯，且校正后各方法得到的分形維數(shù)也存在一定差異。 方法1與方法3校正后的分形曲線形態(tài)十分相近，計(jì)算得到的分形維數(shù)偏差在0.01左右，表明利用分形拓?fù)淅碚撏茖?dǎo)的孔隙分形維計(jì)算方法來(lái)定量表征煤儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)特征是可行的；方法2校正后分形維數(shù)與其他兩種方法的偏差較大，在0.03～0.24之間，并且其分形曲線還存在分段的情況，因此使用該方法描述孔隙分形特征時(shí)可能存在較大誤差。

圖4 方法3典型煤樣校正前后N(r)～r的雙對(duì)數(shù)圖

盡管3種方法所得分形維數(shù)有所差別，但經(jīng)校正后分形維數(shù)都要比校正前要小。校正前由于未考慮煤基質(zhì)壓縮效應(yīng)，孔隙空間占整個(gè)煤樣的比例變大，引起孔隙體積偏高，孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜化，導(dǎo)致分形曲線呈現(xiàn)分段式，部分孔徑區(qū)間內(nèi)分形曲線不存在分形特征。以樣品GZ1為例，方法3得到的分形維數(shù)在校正前為3.20，超過(guò)了真實(shí)范圍2～3，校正后減小為2.90。因此，經(jīng)校正數(shù)據(jù)得到的分形維數(shù)更符合實(shí)際情況，適用于描述煤孔隙結(jié)構(gòu)的分形特征。

4 結(jié)論

(1) 根據(jù)分形拓?fù)淅碚撏茖?dǎo)的孔隙分形維數(shù)計(jì)算方法與傳統(tǒng)的分形維計(jì)算模型結(jié)果相近，能夠定量表征煤儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)的復(fù)雜程度。

(2) 樣品煤基質(zhì)壓縮系數(shù)在0.78×10-10m2/N～1.36×10-10m2/N之間，當(dāng)壓力大于10 MPa時(shí)，煤基質(zhì)壓縮效應(yīng)明顯，必須考慮，當(dāng)壓力大于120 MPa時(shí)，煤體內(nèi)部孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)生復(fù)雜變化，不適宜進(jìn)行壓縮系數(shù)校正。

(3) 不同分形維數(shù)計(jì)算方法對(duì)應(yīng)的分形曲線特征存在較大差異，校正前3種方法分別呈現(xiàn)出一段式和多段式，校正后分形曲線的形態(tài)大都呈現(xiàn)單段式，表明校正前由于煤基質(zhì)壓縮引起的孔隙體積增加會(huì)增大孔隙結(jié)構(gòu)的復(fù)雜程度，從而增強(qiáng)孔隙結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性，導(dǎo)致部分孔徑區(qū)間內(nèi)不存在分形特征或分形特征減弱。

(4) 校正前分形維數(shù)普遍偏大，甚至超過(guò)了3，而校正后分形維數(shù)減小，在2～3之間，孔隙結(jié)構(gòu)在整個(gè)孔徑范圍內(nèi)都具有良好的分形特征，說(shuō)明校正后的分形維數(shù)能夠更加準(zhǔn)確地描述真實(shí)的孔隙結(jié)構(gòu)特征，表征孔隙結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性。