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    山東省壽光市土壤中有機氯農藥殘留分布及來源解析

    2018-07-30 06:18:02位才波
    山東國土資源 2018年8期
    關鍵詞:壽光市有機氯殘留量

    位才波

    (山東省第四地質礦產勘查院,山東 濰坊 261021)

    0 引言

    壽光市位于萊州灣西南部,陸地面積1994.6km2,是國務院命名的“中國蔬菜之鄉(xiāng)”。地貌類型自南向北緩慢降低的沖洪積-海積平原。地處北溫帶季風氣候區(qū),一年四季分明,平均氣溫12.7℃,適宜的氣候提供了優(yōu)越的農業(yè)發(fā)展條件。壽光市大地構造單元隸屬于華北板塊之華北坳陷區(qū)、濟陽斷坳,包括東營潛斷陷、牛頭-濰北潛斷陷和昌樂縣斷陷3個Ⅳ級構造單元[1];出露地層均為第四系松散堆積物[2],土壤類型包括褐土、砂姜黑土、潮土、濱海鹽土;土地利用類型以耕地為主,占59.18%。

    我國自20世紀50年代開始使用有機氯農藥,使用最多的是六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)[3-5]。有機氯農藥為持久性有機污染物,對自然環(huán)境和人類健康危害較大[3,6-7]。中國已經停用有機氯農藥30多年,但近年來各地區(qū)的研究發(fā)現,滴滴涕(DDTs)和六六六(HCHs)在國內很多地區(qū)土壤、水體中都有殘留[3,8-10]。該文通過采集壽光市表層土壤樣品,查明土壤中滴滴涕(DDTs)和六六六(HCHs)的組分及殘留現狀,并通過對各組分間變化特征的分析,對污染來源進行了解析,為壽光市農業(yè)及蔬菜種植安全提供基礎資料。

    1 樣品采集與測試

    1.1 樣品采集

    樣品采集以1∶5萬土地利用類型圖為采樣手圖,采樣深度0~20cm,采樣密度為1件/16km2,采用網格法布設,共采集123件樣品。采樣時避開溝渠、林帶、田埂、路邊、舊房基、糞堆及微地形高低不平無代表性地段。樣品自然風干后過10目尼龍篩,送樣樣品質量300g。

    1.2 樣品測試

    樣品由山東省第四地質礦產勘查院實驗測試中心測試,分析項目為α-HCH,β-HCH,γ-HCH,δ-HCH,HCHs和p,p′-DDE,p,p′-DDD,o,p′-DDT,p,p′-DDT,DDTs,以氣相色譜-質譜法測定,分析所用儀器為Thermo fisher TRACE 1300-ISQ LT氣相色譜-質譜聯用儀,分析嚴格執(zhí)行《氣相色譜-質譜測定半揮發(fā)性有機物》(US EPA 8270D-2014)。

    1.3 分析測試質量評述

    按照《農業(yè)環(huán)境監(jiān)測質量保證及質量控制實施細則》要求,在分析過程中,按5%的比例隨機插入重復樣品,同時進行空白試驗分析。

    隨機插入的7件重復樣品六六六、滴滴涕重復分析合格率均為100%,滿足《土壤中六六六和滴滴涕測定的氣相色譜法》GB/T 14550-2003和《農業(yè)環(huán)境監(jiān)測質量保證及質量控制實施細則》重復分析合格率>90%的要求;6件質控樣品分析結果全部在標準回收率85%~115%范圍內,符合質控樣品允許誤差要求,六六六、滴滴涕測定結果相對標準差C.V%皆小于10%,符合重復性精密度的規(guī)定。該次六六六、滴滴涕的控測,分析質量可靠,分析數據可信。

    2 有機氯農藥的組成及含量特征

    表1 壽光市表層土壤HCHs和DDTs含量特征

    注:總樣品數為123件,ND表示未檢出。

    由表1看出,土壤中HCHs檢出樣品數為34件,檢出率為27.64%,濃度范圍為未檢出~26.38×10-9,其中γ-HCH的平均殘留量最高,為0.65×10-9,其次是δ-HCH,平均殘留量為0.50×10-9,α-HCH和β-HCH最低,為0.02×10-9和0.01×10-9。γ-HCH和δ-HCH是主要殘留物。調查區(qū)各組分變異系數均大于3,表明各組分含量差異大,不同地點分布極不均勻。

    DDTs檢出樣品數為73件,檢出率為59.35%,含量范圍為未檢出~460.04×10-9。其中殘留量最高的是p,p′-DDT和p,p′-DDE,平均殘留量分別為5.21×10-9和5.20×10-9;o,p′-DDT和p,p′-DDD平均殘留量相對偏低,分別為0.56×10-9,0.35×10-9。p,p′-DDE和p,p′-DDT是主要殘留物。

    總體看來,同一土壤采樣點中DDTs殘留量多大于HCHs,這是由于DDT較HCH降解和遷移能力小有關。

    相比于國內其他地區(qū)土壤中DDTs,HCHs(表2),壽光市有機氯農藥的殘留量整體屬于較低水平。與山東省內的菏澤、濟寧尤其煙臺地區(qū)相比,壽光市表層土壤中有機氯農藥明顯偏低,這可能與煙臺地區(qū)果樹種植面積較大,DDTs,HCHs使用量較多有關;與國內浙北農田、北京、南京、天津等地的表層土壤相比,壽光市土壤中HCHs殘留量是最低的,DDTs也偏低,僅稍高于香港土壤和黃淮海地區(qū)農田。

    表2 中國其他地區(qū)土壤中DDT,HCH殘留量或變化范圍

    3 有機氯農藥的分布特征及環(huán)境質量評價

    根據土壤環(huán)境質量評價標準,表層土壤中檢出的34件樣品HCHs含量全部小于等于50×10-9,屬于一類土壤(表3、圖1)。

    表3 壽光市表層土壤HCHs,DDTs含量分布統(tǒng)計

    DDTs含量小于等于50×10-9的樣品共66件,屬于一類土壤;大于50×10-9,小于等于500×10-9有7個點,其中6個點位于壽光市南部區(qū)域,分布于臺頭鎮(zhèn)、化龍鎮(zhèn)、文家街道、古城街道及稻田鎮(zhèn)一帶,壽光市北部羊口鎮(zhèn)東南還有1點,屬于二類土壤;區(qū)內沒有檢出三類和劣三類土壤(表3、圖2)。

    圖1 壽光市表層土壤HCHs環(huán)境質量點位圖

    圖2 壽光市表層土壤DDTs環(huán)境質量點位圖

    4 有機氯農藥的來源解析

    有機氯農藥中各組分在土壤中殘留量特征及其相互間的比值變化,可反應有機氯農藥在不同土壤環(huán)境中的降解、轉化及遷移等規(guī)律,同時也可推測有機氯農藥的使用時間及大致來源[3]。

    4.1 HCHs來源解析

    在中國,工業(yè)HCH和林丹是土壤中HCHs的主要來源[16-17]。工業(yè)HCH是4種HCH異構體組成的混合物,主要包括α-HCH(60%~70%),β-HCH(5%~12%),γ-HCH(10%~15%),δ-HCH(6%~10%)和其他異構體(3%~4%)[3,8,18],殺蟲成分為γ-HCH;林丹中主要為γ-HCH,含量達99%以上[3-4,19]。

    工業(yè)HCHs的四種異構體中,β-HCH比其他異構體更穩(wěn)定[3-4,8,11-16]。因此在使用過工業(yè)HCH的地區(qū),土壤中β-HCH的殘留量相對較高[8,10]。壽光市檢出的34個樣點中,β-HCH僅有1個采樣點檢出,說明壽光市曾少量使用過工業(yè)級HCH,現多數已降解。

    α-HCH/γ-HCH可判斷異構體之間的相互轉化及環(huán)境中HCHs的來源[8]。工業(yè)HCHs中α-HCH與γ-HCH的比值約為4~7,大于或小于這一范圍則說明發(fā)生了環(huán)境變化[3,8]。壽光市α-HCH,β-HCH僅有1個采樣點檢出,γ-HCH有12個點檢出,δ-HCH有21點檢出,殘留量平均值γ-HCH>δ-HCH>α-HCH>β-HCH,可見γ-HCH的12個檢出點的α-HCH/γ-HCH小于1,說明這12個點環(huán)境發(fā)生了變化,有新的γ-HCH源輸入(圖3),可能使用過林丹。

    圖3 壽光市表層土壤HCHs污染源解析圖

    4.2 DDTs來源解析

    工業(yè)級DDTs中包括p,p′-DDT(75%)、o,p′-DDT(15%)、p,p′-DDE(5%)和p,p′-DDD(<5%),可見p,p′-DDT是DDTs的主要成分[3,20]。p,p -DDT在好氧條件下氧化降解為p,p′-DDE,在厭氧條件下轉化為p,p′-DDD。因此,p,p′-DDD/p,p′-DDE可判斷出土壤環(huán)境的氧化還原條件[3,8,21]。自然環(huán)境下DDTs降解為p,p′-DDD和p,p′-DDE,隨著時間推移,土壤中p,p′-DDT的含量就越少,而降解物p,p′-DDD和p,p′-DDE含量越高,因此,(p,p′-DDD+p,p′-DDE)/p,p′-DDT比值可用來追蹤是否有新的DDT輸入[3,8,12,19]。(p,p′-DDD+p,p′-DDE)/p,p′-DDT值大于1,說明DDTs是較早時間前使用的,比值小于1,說明有新污染源輸入[3,8,15]。

    在檢出的73個樣點當中,p,p′-DDD/p,p′-DDE比值全部小于1,說明壽光市土地利用環(huán)境為好氧環(huán)境。

    (p,p′-DDE+p,p′-DDD)/p,p′-DDT比值大于1的采樣點49個,占總采樣點數的39.8%,顯示出這些采樣點的污染是較早時間前形成的。

    (p,p′-DDE+p,p′-DDD)/p,p′-DDT小于1的有24個采樣點,占總采樣點數的19.5%,主要分布在壽光市周邊古城街道、文家街道、孫家集街道、紀臺鎮(zhèn)、圣城街道、侯鎮(zhèn)、上口鎮(zhèn)、稻田鎮(zhèn)及壽光市北部營里鎮(zhèn)和羊口鎮(zhèn)。上述采樣點可能有新輸入的DDTs污染源,其中3個屬于二類土壤區(qū),21個屬于一類土壤區(qū)(圖4)。

    工業(yè)DDT中,o,p′-DDT與p,p′-DDT的比值大致為0.2~0.3,三氯殺螨醇中二者比值為1.3~9.3或更高[8]。所有檢出的DDTs中,o,p′-DDT/p,p′-DDT比值在0.14~1.45之間,推斷外源DDTs可能包含三氯殺螨醇,為工業(yè)DDT和三氯殺螨醇的混合源。

    圖4 壽光市表層土壤DDTs污染源解析圖

    5 結論

    (1)壽光市土壤中HCHs和DDTs均有殘留。與山東菏澤、濟寧、煙臺相比,HCHs和DDTs的殘留量均較低,與中國其他地區(qū)相比亦偏低,僅DDTs稍高于香港土壤和黃淮海地區(qū)農田。

    (2)根據土壤環(huán)境質量評價標準,HCHs含量全部符合一類土壤標準;DDTs含量表明一類土壤占90.41%,二類土壤占9.59%,二類土壤主要位于壽光市南部區(qū)域,分布于臺頭鎮(zhèn)、化龍鎮(zhèn)、文家街道、古城街道及稻田鎮(zhèn)一帶。

    (3)壽光市很久前曾少量使用過工業(yè)級HCH,現多已經降解;有12個點環(huán)境發(fā)生了變化,有新的γ-HCH源輸入,可能使用過林丹。

    (4)壽光市土地利用環(huán)境為好氧環(huán)境;39.8%的采樣點污染是較早時間前形成的;19.5%的采樣點近期可能有新的外源DDTs污染輸入,新外源可能包含三氯殺螨醇,為工業(yè)DDT和三氯殺螨醇的混合源。

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