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    Pt摻雜銳鈦礦TiO2(001)面的第一性原理研究

    2018-07-28 07:12:14王應(yīng)李宗寶李勇
    科技視界 2018年12期

    王應(yīng) 李宗寶 李勇

    【摘 要】基于Pt摻雜銳鈦礦TiO2(001)面的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu),采用第一性原理計算了鉑摻雜銳鈦礦體系在(001)表面的形成能,通過形成能的比較得出了Pt摻雜TiO2(001)表面最佳摻雜位置及摻雜結(jié)構(gòu);再進一步通過對摻雜后原子態(tài)密度和能帶結(jié)構(gòu)的計算,綜合分析了鉑摻雜銳鈦礦體系在(001)表面有利于提高銳鈦礦TiO2的光催化氧化效率。

    【關(guān)鍵詞】銳鈦礦TiO2;Pt摻雜;形成能;第一性原理

    中圖分類號: O643.36;TM911.4 文獻標(biāo)識碼: A 文章編號: 2095-2457(2018)12-0114-002

    DOI:10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2018.12.049

    Study on the first principle of TiO2(001) surface in Pt - doped anatase

    WANG Ying 1 LI Zong-bao2 LI Yong1

    (1. College of big data, tongren university,Tongren 554300,Guizhou;

    2. School of materials and chemical engineering, tongren university,tongren 554300,guizhou)

    【Abstract】based on Pt doping anatase TiO2(001), the most stable structure, using the first principles calculation platinum doping in anatase system(001) formed on the surface of the can, through the comparison of formation can be obtained the Pt doping TiO2(001) surface of the optimal doping position and structure; Furthermore, by calculating the atomic density and energy band structure after doping, the photocatalytic oxidation efficiency of TiO2 at the surface of platinum-doped anatase system(001) was comprehensively analyzed.

    【Key words】TiO2 of anatase; Pt doping; Can form; Primary principle

    0 引言

    目前大城市大氣環(huán)境污染源主要是大量汽車排放碳氫化合物、一氧化碳和氮氧化物等有害物質(zhì),嚴(yán)重危害著人們的身體健康,并且制約了城市經(jīng)濟的發(fā)展。因此,處理大氣中污染物的熱催化氧化處理成本太高,吸附是目前較好的處理方法。納米二氧化鈦憑借其價格低廉、制備工藝選擇性多、耐酸堿、穩(wěn)定性高、無毒、綠色環(huán)保和殺菌性等優(yōu)點在半導(dǎo)體光催化材料中脫穎而出[1-3]。根據(jù)前人的研究TiO2晶型[4]有金紅石相、銳鈦礦相和板鈦礦相三類,但是銳鈦礦相TiO2的穩(wěn)定性最強、光催化效果也是最佳[5-7]。但納米二氧化鈦光響應(yīng)范圍較窄,只能在近紫外光區(qū)受激發(fā)產(chǎn)生光生電子-空穴對,對太陽光的利用率極低,同時光生電子-空穴對極易復(fù)合,因而極大的限制了其在現(xiàn)實生產(chǎn)生活中的應(yīng)用[8]。而金屬Pt因其與氧化鈦界面間存在金屬-載體強相互作用而引起了人們的廣泛關(guān)注[9-10]。在氧化鈦表面擔(dān)載少量的鉑可以明顯地改善氧化鈦的化學(xué)吸附及光催化性能[11-15]。本課題組研究發(fā)現(xiàn)Pt摻雜TiO2體系對烴類的催化氧化是紫外光子的吸收導(dǎo)致了電子-空穴對的產(chǎn)生,與前人的實驗結(jié)果吻合較好。

    1 計算方法(物理方法與模型)

    本文幾何優(yōu)化部分采用 Materials Studio軟件,電子性質(zhì)計算部分采用 Materials Studio中的 CASTEP 模塊進行。在倒格矢空間,平面波截斷能取400 e V,K點取為 3×3×1,構(gòu)建3×2的超晶胞結(jié)構(gòu),在進行優(yōu)化過程中,除頂層原子和摻雜的Pt的外,其它原子位置均固定。

    Pt摻雜TiO2體系中吸附能的計算公式定義如下:

    其中,Eform為Pt表面摻雜TiO2(001)面能量,Edoped為總能量,Epure為TiO2(001)面能量,EPt為Pt的能量。從上述計算公式中計算得的最低能量狀態(tài)為Pt摻雜后最穩(wěn)定狀態(tài)。

    2 能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度

    為了進一步分析Pt摻雜TiO2(001)表面的電子結(jié)構(gòu),利用結(jié)構(gòu)優(yōu)化后所得到的參數(shù)計算了摻雜前后銳鈦礦型TiO2(001)表面的能帶結(jié)構(gòu)。計算結(jié)果如圖2和如3所示。

    (1)從圖2可看出未摻雜的銳鈦礦型TiO2禁帶寬度小于文獻報道的3.2eV,但計算結(jié)果不影響Pt摻雜銳鈦礦型TiO2電子結(jié)構(gòu)出現(xiàn)變化規(guī)律的分析。比較圖2和圖3發(fā)現(xiàn),Pt摻雜后,出現(xiàn)一條雜質(zhì)能級與平衡時費米能級重合現(xiàn)象,這體現(xiàn)了Pt的摻雜最有利于陷阱作用;在導(dǎo)帶底和價帶頂位置下移較大。

    (2)從Pt摻雜銳鈦礦型TiO2(001)面前后的態(tài)密度如圖4和圖5明顯看出Pt摻雜銳鈦礦型TiO2(001)面后的態(tài)密度坐標(biāo)整體下移較大,產(chǎn)生了導(dǎo)帶位置負(fù)移現(xiàn)象很大,說明Pt摻雜銳鈦礦型TiO2(001)面后縮小了TiO2(001)面的帶隙。這有利于使光空穴產(chǎn)生遷移現(xiàn)象的發(fā)生。

    3 結(jié)論

    金屬Pt摻雜在TiO2(001)表面有利于陷阱作用,縮小了TiO2(001)表面的帶隙,有利于促使光生空穴產(chǎn)生遷移現(xiàn)象,能減少電子和空穴的再次復(fù)合機會,從而增加了有效的光生電子和空穴數(shù)量,增強銳鈦礦型TiO2催化劑的催化氧化活性。

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