磁敏彈性體的制備及磁致響應(yīng)模型的研究概述

張勝?gòu)?qiáng)，芮曉麗，徐堅(jiān)棟，張 營(yíng)

[1.中國(guó)汽車技術(shù)研究中心有限公司，天津 300300；2.天津市城市規(guī)劃設(shè)計(jì)研究院，天津 300202；3.山東黃金礦業(yè)（玲瓏）有限公司，山東 煙臺(tái) 265400]

目前，隔振降噪的吸能材料與結(jié)構(gòu)廣泛應(yīng)用，但絕大多數(shù)是傳統(tǒng)的吸能材料與結(jié)構(gòu)，它們?cè)谝?guī)定載荷下能夠保持一定的強(qiáng)度與剛度。該類材料通過變形來實(shí)現(xiàn)的能量轉(zhuǎn)換是單方向、不可逆的，即輸入的沖擊能量，通過材料與結(jié)構(gòu)的塑性變形或其他形式的吸收耗散，使動(dòng)能轉(zhuǎn)換成非彈性能。傳統(tǒng)的吸能材料與結(jié)構(gòu)的吸能方式為被動(dòng)式吸能，其吸能的主要參數(shù)——?jiǎng)偠群妥枘岜３止潭ā偠群妥枘峥勺兊闹悄懿牧鲜艿搅嗽絹碓蕉嗟年P(guān)注和研究，并應(yīng)用于許多機(jī)械的吸能結(jié)構(gòu)中。

磁敏彈性體作為智能材料的一種，其剛度和阻尼能夠隨外加磁場(chǎng)的磁感應(yīng)強(qiáng)度的改變而變化。磁敏彈性體是將微米尺度的增強(qiáng)顆粒（主要為羥基鐵顆粒）均勻分散到液態(tài)高分子橡膠中，并在強(qiáng)磁場(chǎng)中固化形成復(fù)合材料，增強(qiáng)顆粒在橡膠基體中呈鏈狀排列。在磁敏彈性體的應(yīng)用過程中，未達(dá)到磁飽和前，當(dāng)磁感應(yīng)強(qiáng)度大小變化時(shí)，經(jīng)過磁化的顆粒間相互作用，其剛度和阻尼特性可以在幾毫秒的時(shí)間內(nèi)隨之改變[1-2]。因此，磁敏彈性體的增強(qiáng)顆粒排列有序程度直接影響其磁場(chǎng)響應(yīng)特性。在多種交通工具和機(jī)械設(shè)備中，磁敏彈性體可用于沖擊或振動(dòng)的自適應(yīng)衰減裝置[3-5]中，應(yīng)用前景十分廣闊。

1 制備材料及工藝

將磁敏彈性體的基體材料和增強(qiáng)顆粒以適當(dāng)?shù)挠昧勘壤旌?，同時(shí)添加石墨、硅油和其他添加劑成分，可以獲得良好的磁敏特性和力學(xué)性能。

1.1 基體材料

基體材料的選擇有天然橡膠和硅橡膠、熱塑性橡膠等合成橡膠[6-8]。不同橡膠的磁敏彈性體性能差異較大，例如2004年，Y.Shen等[9]提出聚氨酯基的磁敏彈性體相對(duì)于天然橡膠基的磁敏彈性體具有更顯著的磁敏效應(yīng)；2007年，L.Chen等[10]研究得出在零磁場(chǎng)下，天然橡膠基的磁敏彈性體相對(duì)于硅橡膠基的磁敏彈性體具有更高的剛度，且通過添加硅油等添加劑可以降低剛度。

1.2 增強(qiáng)顆粒

磁敏彈性體的磁敏效應(yīng)主要來自于外加磁場(chǎng)對(duì)增強(qiáng)顆粒的作用。J.D.Carlson等[11]的研究顯示，磁敏效應(yīng)對(duì)鐵顆粒產(chǎn)生的磁透性具有較高的飽和度和較低的剩磁效果，所以磁敏彈性體增強(qiáng)顆粒的研究以鐵顆粒為主。

通過研究[12-16]得出，高體積分?jǐn)?shù)的鐵顆粒產(chǎn)生高的磁敏效應(yīng)。針對(duì)低體積分?jǐn)?shù)的鐵顆粒，可以通過添加輔助劑來改善其性能。2008年，L.Chen等[17]通過添加輔助試劑來增大磁敏彈性體的剛度，例如炭黑等材料。2012年，A.Alberdi-Muniain等[18]研究發(fā)現(xiàn)，磁敏彈性體剪切模量增大幅度隨著炭黑、鐵顆粒、增塑劑用量的增大而更加明顯。2012年，M.Yu等[19]發(fā)現(xiàn)，添加炭黑還可以增大磁敏彈性體的磁敏效應(yīng)和磁致剪切模量，同時(shí)有助于提高磁敏彈性體導(dǎo)電性。

2009—2011年，I.Bica等[20-23]發(fā)現(xiàn)磁敏彈性體可以應(yīng)用于磁阻傳感器等方面。2012年，X.Gong等[24]通過添加聚己內(nèi)酯來改善磁敏彈性體的阻尼性能。2013年，Y.Han等[25]通過改變?cè)鰪?qiáng)顆粒的尺寸和形狀來調(diào)整磁敏效應(yīng)，改變磁敏彈性體的磁化強(qiáng)度和應(yīng)變靈敏度，同時(shí)還研究了鐵顆粒和鎳顆粒[26]對(duì)于磁敏效應(yīng)的影響。

1.3 制備工藝

目前磁敏彈性體的制備工藝包括A.Fuchs等[27]提出的注射成型、鑄造成型、B.K.S.Woods等[28]提出的真空輔助樹脂傳遞成型以及其他方法[29-32]。此外，A.Fuchs等[33]在固化中采用外加磁場(chǎng)的方法，使結(jié)構(gòu)鏈狀粒子沿磁場(chǎng)方向排列，并促進(jìn)各成分間的化學(xué)交聯(lián)。

2 增強(qiáng)顆粒相互作用的模型

2.1 準(zhǔn)各向同性模型

如果磁敏彈性體在零磁場(chǎng)的環(huán)境下固化，增強(qiáng)顆粒會(huì)分布均勻，一般將此類磁敏彈性體視為準(zhǔn)各向同性材料。2007年，G.V.Stepanov等[34]通過將相連的增強(qiáng)顆粒簡(jiǎn)化為一系列的彈性桿件，用來定義各向同性的磁敏彈性體模型。

2.2 各向異性模型

2.2.1 旋轉(zhuǎn)效應(yīng)理論

磁敏性彈性體的研究集中于各向異性的磁敏彈性體，2006年E.Coquelle等[35]采用解析和數(shù)值模擬的方法得出，磁敏彈性體較高的局部應(yīng)力引起增強(qiáng)顆粒與基體之間的剝離。尤其是非球形的增強(qiáng)顆粒，在受到磁場(chǎng)作用時(shí)產(chǎn)生的磁力矩引發(fā)旋轉(zhuǎn)效應(yīng)，這種效應(yīng)取決于基體對(duì)其的彈性扭轉(zhuǎn)力矩[36-38]。

一些學(xué)者研究得出，在增強(qiáng)顆粒分布良好的情況下，基體的彈性會(huì)產(chǎn)生高達(dá)10%的應(yīng)變。當(dāng)施加單方向的磁場(chǎng)，可以得出以下平衡方程：

式中，m為增強(qiáng)顆粒磁矩，μ0為真空磁導(dǎo)率，Hz為Z軸方向磁場(chǎng)強(qiáng)度，θi為m方向與Hz方向的初始夾角，K為彈性力矩常數(shù)，θ為增強(qiáng)顆粒有效旋轉(zhuǎn)角度。

2.2.2 平均磁矩理論

2004年，L.Lanotte等[39]在評(píng)估磁敏彈性體宏觀性能的過程中，采用了平均磁矩的研究方法，并采用直接磁致伸縮效應(yīng)試驗(yàn)對(duì)該方法進(jìn)行了驗(yàn)證。由于彈性材料變形，在逆磁致伸縮效應(yīng)研究中需要考慮磁化軸的變化?；诖艌?chǎng)同方向的外應(yīng)變分量的研究，認(rèn)為增強(qiáng)顆粒的旋轉(zhuǎn)角度θε僅由應(yīng)變?chǔ)舲決定：

結(jié)合式（1）可得：

基于增強(qiáng)顆粒旋轉(zhuǎn)角度θ，關(guān)于外加的單軸應(yīng)變?chǔ)舲和磁場(chǎng)強(qiáng)度Hz的本構(gòu)方程可以表示為：式中，m*為施加磁場(chǎng)后的增強(qiáng)顆粒磁矩。

2.2.3 偶極矩理論

1996年，M.R.Jolly等[40-41]采用半經(jīng)驗(yàn)的本構(gòu)模型（基于一個(gè)兩參數(shù)的增強(qiáng)顆粒偶極矩，兩個(gè)參數(shù)通過試驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算得出），對(duì)磁敏彈性體的磁敏特性進(jìn)行了研究。數(shù)據(jù)顯示在外加磁場(chǎng)的條件下，磁敏彈性體的剪切模量變化率可達(dá)到30%以上，該數(shù)據(jù)在磁敏彈性體雙搭接剪切模型的試驗(yàn)中得到了驗(yàn)證。由此，基于磁敏效應(yīng)，提出了磁敏彈性體的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系的準(zhǔn)靜態(tài)模型，并采用聚氨酯和天然橡膠兩種不同基體的磁敏彈性體驗(yàn)證了該準(zhǔn)靜態(tài)模型。

2006年，Z.Varga等[42]根據(jù)施加的磁場(chǎng)方向、增強(qiáng)顆粒鏈的方向、磁敏彈性體受力的方向，研究了幾種不同工況下磁敏彈性體的剪切模量。沿著力FX方向的主應(yīng)變?chǔ)薠可以表示為

式中，hX為X軸方向的變形長(zhǎng)度，h0為X軸方向的原始長(zhǎng)度。整體能量密度W由兩部分組成：

式中，Wel是彈性能，它是主應(yīng)變?chǔ)薠的函數(shù)；WM是磁場(chǎng)能，它是有效磁場(chǎng)強(qiáng)度Heff的函數(shù)。

基于式（6），在均勻磁場(chǎng)條件下，試驗(yàn)測(cè)得的剪切模量G為

式中，G0為材料的初始剪切模量，表示施加磁場(chǎng)后增加的磁致剪切模量。磁致剪切模量的解析計(jì)算值與磁場(chǎng)能相關(guān)。

2.3 試驗(yàn)驗(yàn)證

通過力學(xué)性能試驗(yàn)，研究了靜磁場(chǎng)下，磁感應(yīng)強(qiáng)度B與磁致剪切模量GME的函數(shù)關(guān)系。結(jié)果[42]顯示，在低磁場(chǎng)強(qiáng)度下，磁致剪切模量的變化量與磁感應(yīng)強(qiáng)度的平方正比，在高磁場(chǎng)強(qiáng)度下，磁致剪切模量的變化量逐漸減小，剪切模量趨近于最大值，這一現(xiàn)象可表示為

3 磁-粘-彈響應(yīng)模型

磁敏彈性體磁致響應(yīng)模型主要研究磁場(chǎng)下靜態(tài)載荷作用和動(dòng)態(tài)沖擊載荷作用?；诠腆w力學(xué)的磁敏彈性體的磁致響應(yīng)研究可以追溯到1960年。這類模型的理論可以分為連續(xù)介質(zhì)力學(xué)守恒理論和能量最小化理論。

3.1 多物理場(chǎng)耦合理論

即使試件幾何形狀和邊界條件簡(jiǎn)單，在非線性和耦合的條件下，彈性大變形的復(fù)合材料的多物理場(chǎng)建模也是復(fù)雜的。2013年，F(xiàn).Vogel等[43]使用混合變分方程的有限元法，并結(jié)合勒讓德變換和拉格朗日乘子法，在外加機(jī)械載荷和磁場(chǎng)作用下，研究了彈性大變形。同年，A.Javili等[44]基于應(yīng)變有限元的方法，開發(fā)出了復(fù)合材料非線性均勻化的大變形理論框架。

圖1 硅橡膠磁敏彈性體的磁致剪切模量-磁感應(yīng)強(qiáng)度的關(guān)系

2003年，I.A.Brigadnov等[45-46]根據(jù)磁通量和線性磁場(chǎng)本構(gòu)方程，提出了一種基于自由能的理論閉環(huán)求解方法。然而，該方法用于解決有限尺寸的試件存在局限性。2009年，R.Bustamante[47]為了求解不同邊界條件下的控制方程，采用了變分方程和數(shù)值求解相結(jié)合的方法。A.Dorfmann等[46]將有限元幾何方法引入到解決非線性磁彈性的邊界問題中，并計(jì)算出了數(shù)值解。2015年，R.Bustamante等[48]提出了磁敏彈性體大變形和模型線性化的隱式本構(gòu)關(guān)系。

3.2 磁敏效應(yīng)理論

2007年，G.V.Stepanov等[49]研究發(fā)現(xiàn)，用楊氏模量來衡量軟體磁敏彈性體時(shí)，磁敏彈性體在低應(yīng)變時(shí)具有更好的磁敏效應(yīng)。同時(shí)，增強(qiáng)顆粒的尺寸和用量決定了磁敏效應(yīng)的強(qiáng)弱?；谟邢迲?yīng)變理論[50]，提出了磁敏彈性體的橫觀各向同性能量密度函數(shù)[51]。

當(dāng)嵌入的增強(qiáng)顆粒的剛度遠(yuǎn)大于基體材料的剛度時(shí)，磁敏彈性體的粘彈性行為主要取決于彈性基體材料的非晶態(tài)分子微觀結(jié)構(gòu)。粘彈性材料的特性主要體現(xiàn)在以下4個(gè)方面：

（1）粘彈性材料在恒定應(yīng)力下，出現(xiàn)隨時(shí)間變化的蠕變變形；

（2）粘彈性材料在恒定應(yīng)變下，產(chǎn)生隨時(shí)間變化的應(yīng)力松弛現(xiàn)象；

（3）粘彈性材料在恒定振蕩載荷下，出現(xiàn)應(yīng)力-應(yīng)變遲滯回線；

（4）粘彈性材料在不同應(yīng)變加載速率下，應(yīng)力-應(yīng)變曲線產(chǎn)生應(yīng)變率效應(yīng)。

R.F.Gibson等[52-54]均采用一個(gè)四參數(shù)的粘彈性模型（如圖2所示）推導(dǎo)了不同磁通密度模型的參數(shù)。發(fā)現(xiàn)基于材料參數(shù)k1，k2，kb，c2，可以得到不同磁場(chǎng)強(qiáng)度下的剪切儲(chǔ)能模量（G′）和剪切損耗模量（G″）：

圖2 磁敏彈性體的四參數(shù)彈簧-阻尼粘彈性模型

式中，ω是頻率。

硅橡膠/羥基鐵粉磁敏彈性體在平行板式流變計(jì)上顯示的遲滯回線如圖3所示，該磁敏彈性體可用上述四參數(shù)模型來預(yù)測(cè)該遲滯回線。

圖3 不同磁感應(yīng)強(qiáng)度下測(cè)試和線性粘彈性模型模擬的應(yīng)力-應(yīng)變遲滯曲線

這種遲滯回線可以用來確定復(fù)雜的模量，在剪切工況下，其復(fù)雜的剪切模量（G*）可以表示為

式中，η是剪切損耗因子。當(dāng)磁敏彈性體的應(yīng)變小于7%時(shí)，被認(rèn)為處于線粘彈性范圍內(nèi)。2006年，E.Coquelle等[55-56]提出了磁敏彈性體的有效剪切儲(chǔ)能模量（G*′）的計(jì)算公式：

式中，Gm為基體的剪切模量，φ是增強(qiáng)顆粒的體積分?jǐn)?shù)，vm為矩陣的泊松比，Gp是增強(qiáng)顆粒的剪切模量。

4 結(jié)語

以橡膠和增強(qiáng)顆粒制備的磁敏彈性體在減震結(jié)構(gòu)中的應(yīng)用不斷擴(kuò)展。為推動(dòng)磁敏彈性體的進(jìn)一步發(fā)展，必須對(duì)其磁致響應(yīng)理論和模型進(jìn)行更加深入的研究。