濟(jì)陽拗陷生物降解原油地球化學(xué)特征及其地質(zhì)意義

高長海 張新征 李豫源 王興謀 張?jiān)沏y

稠油作為非常規(guī)油氣資源，其資源量遠(yuǎn)大于常規(guī)油氣資源[1]，具有廣闊的勘探潛力。稠油可分為原生型稠油和次生型稠油，原生型稠油是指由未成熟或低成熟烴源巖生成的未經(jīng)后期改造的原油[2-3]，次生型稠油是指正常原油后期經(jīng)生物降解、水洗、氧化、脫瀝青等作用改造而成的原油[4-6]。研究表明，稠油的資源量主要來自于次生型稠油的貢獻(xiàn)，而次生型稠油多為生物降解作用所致[7-8]，且生物降解原油的資源量超過常規(guī)原油的資源量[9]。原油遭受生物降解作用，不僅可導(dǎo)致原油物理和化學(xué)性質(zhì)的改變，還可形成新的勘探資源——原油降解氣[10-11]。因此，研究生物降解原油的地質(zhì)、地球化學(xué)特征及其與原油降解氣的關(guān)系，對勘探開發(fā)具有重要意義。

濟(jì)陽拗陷經(jīng)過50多年的勘探，發(fā)現(xiàn)了大量稠油油藏[12-13]。前人對稠油成因機(jī)制及其油源對比、稠油油藏成藏機(jī)制及其分布規(guī)律等進(jìn)行了大量研究[14-17]，但對整個濟(jì)陽拗陷生物降解原油的地球化學(xué)特征仍然缺乏系統(tǒng)認(rèn)識。筆者通過原油族組分、飽和烴、生物標(biāo)志化合物等分析，結(jié)合原油生物降解模擬實(shí)驗(yàn)，闡述濟(jì)陽拗陷生物降解原油的地球化學(xué)特征，并對其地質(zhì)意義進(jìn)行探討，以期為油氣勘探提供理論指導(dǎo)。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

濟(jì)陽拗陷位于渤海灣盆地東南部，是一個中新生代斷陷盆地，西北至埕寧隆起，南抵魯西南隆起，東臨渤海，拗陷內(nèi)部由東營凹陷、沾化凹陷、車鎮(zhèn)凹陷、惠民凹陷及多個凸起組成，勘探面積約2.6×104km2（圖1）。濟(jì)陽拗陷基底由太古界、古生界和中生界組成，古近紀(jì)以來經(jīng)歷了斷陷期和拗陷期兩大演化階段[18]，相繼沉積了古近系孔店組、沙河街組和東營組以及新近系館陶組和明化鎮(zhèn)組。古近紀(jì)與新近紀(jì)的斷、拗轉(zhuǎn)換期及新構(gòu)造運(yùn)動導(dǎo)致盆內(nèi)中淺層斷裂十分發(fā)育[19-20]，為稠油油藏和淺層氣藏的形成提供了良好的地質(zhì)條件。目前，濟(jì)陽拗陷已在前第三系、古近系和新近系多個層系發(fā)現(xiàn)了大量生物降解成因的稠油油藏，其形成主要受控于油水界面及斷裂等地質(zhì)因素。這些稠油油藏主要分布于埋深小于1 600 m的東營凹陷和沾化凹陷的盆緣斜坡帶、凸起帶（圖1），以新近系館陶組為主，次為古近系沙河街組和東營組。截至2017年底，濟(jì)陽拗陷已探明稠油儲量（28.97×108t）占總探明石油儲量（51.62×108t）的56.1%，且規(guī)模仍在繼續(xù)擴(kuò)大，展現(xiàn)出良好的勘探潛力。

圖1 濟(jì)陽拗陷稠油油藏與淺層氣藏分布圖

2 生物降解原油的地球化學(xué)特征

2.1 原油族組分特征

濟(jì)陽拗陷生物降解原油族組分飽和烴含量介于3.89%～40.12%、芳烴含量介于21.97%～56.63%、非烴+瀝青質(zhì)含量介于28.13%～60.09%（圖2-a）。羅801井模擬實(shí)驗(yàn)證實(shí)，原油遭受生物降解作用后，其族組分含量會發(fā)生明顯變化，表現(xiàn)為飽和烴含量顯著下降（由70.55%降至38.70%），而其他組分含量則會升高（圖2-b）。因此，與正常原油相比，生物降解原油族組分具飽和烴含量低、芳烴含量高、非烴+瀝青質(zhì)含量高及飽/芳比低的特征，反映了輕質(zhì)餾分（正構(gòu)烷烴、類異戊二烯烴等）的散失和重質(zhì)餾分的殘留。

2.2 原油生物標(biāo)志化合物特征

微生物對烴類降解的先后順序通常為正構(gòu)烷烴、類異戊二烯烴、二環(huán)萜烷、規(guī)則甾烷、藿烷系列、重排甾烷、孕甾烷、三環(huán)萜烷、伽馬蠟烷等[21-22]。微生物降解模擬實(shí)驗(yàn)的原油飽和烴色譜分析表明（圖3），微生物對原油的改造以飽和烴組分為主，正構(gòu)烷烴首先遭受降解，降解后原油的族組分、正構(gòu)烷烴的特征與油藏中生物降解原油的相一致，反映了微生物對正構(gòu)烷烴的優(yōu)先性消耗。

圖2 生物降解原油的族組分特征展示圖

圖3 羅801井實(shí)驗(yàn)條件下（55℃）原油飽和烴降解趨勢圖

圖4 濟(jì)陽拗陷生物降解原油地球化學(xué)特征圖

濟(jì)陽拗陷生物降解原油的飽和烴總離子流圖（TIC）基線普遍抬升，多數(shù)原油的正構(gòu)烷烴損失嚴(yán)重，甚至消耗殆盡，部分殘留少量類異戊二烯烴，降解程度較高的原油姥/植比多在1 左右（圖4-a)。由于埋深、輸導(dǎo)條件、蓋層條件、原油充注等因素的影響，即使同一區(qū)帶生物降解原油的飽和烴降解特征也存在明顯差異，如鄭家油田鄭411井沙一段原油正構(gòu)烷烴及類異戊二烯烷烴全部消耗殆盡，鄭斜41井館陶組原油僅剩類異戊二烯烷烴及少量正構(gòu)烷烴，鄭13井沙三段原油正構(gòu)烷烴消耗殆盡及少量類異戊二烯烷烴，而鄭361井沙一段原油僅正構(gòu)烷烴有少量消耗。

濟(jì)陽拗陷生物降解原油的甾烷類化合物由孕甾烷、重排甾烷、規(guī)則甾烷、4-甲基甾烷等組成（圖4-b）。降解程度較低的原油甾烷分布相對較完整，ααα20RC27、ααα20RC28、ααα20RC29呈“L”型分布，如陳家莊油田館陶組原油、三合村油田館陶組原油、林樊家油田館陶組原油等；降解程度較高的原油甾烷則發(fā)生損耗，ααα20RC27、ααα20RC28、ααα20RC29呈“V”型分布，部分原油規(guī)則甾烷和4-甲基甾烷均被完全降解，耐降解的重排甾烷也損失嚴(yán)重，如孤島油田館陶組原油、草橋油田館陶組原油、單家寺油田館陶組原油、鄭家油田沙一段原油等（圖4-b）。這些原油的重排甾烷、孕甾烷相對含量普遍較高，C29重排甾烷/C29規(guī)則甾烷值一般大于0.15，表明其抗生物降解能力強(qiáng)于規(guī)則甾烷，但隨著降解程度的不斷增加，重排甾烷、孕甾烷、規(guī)則甾烷和4-甲基甾烷等均遭到破壞，相對含量逐漸降低。

濟(jì)陽拗陷生物降解原油的萜烷類化合物由倍半萜、三、四環(huán)萜、五環(huán)三萜等組成，其中C20、C21、C23三環(huán)萜烷豐度普遍較高，多呈山型或上升型分布，三環(huán)萜烷/五環(huán)萜烷一般大于1，三降藿烷Ts豐度普遍低于Tm，伽馬蠟烷含量相對較高，部分萜烷中出現(xiàn)25-降藿烷化合物（圖4-c)。值得注意的是，25-降藿烷通常表征原油遭受了較為強(qiáng)烈（中等程度以上）的生物降解作用[23-24]，但濟(jì)陽拗陷部分輕度降解原油中亦檢測到25-降藿烷系列，如林樊家油田館陶組原油；而部分嚴(yán)重降解原油中卻未檢測到25-降藿烷，如單家寺油田館陶組原油（圖4-c)。這種原油烴類組成出現(xiàn)矛盾的現(xiàn)象主要由微生物降解甾烷和藿烷的先后次序[25-26]所造成，在濟(jì)陽拗陷分布廣泛，如陳家莊、孤島、單家寺、林樊家、孤東、草橋等油田；其次由后期不同降解級別原油的混合作用[15]所造成，如鄭家—王莊油田。

濟(jì)陽拗陷部分降解原油的芳烴類化合物也遭到不同程度破壞。由圖5可見，芳烴總離子流圖基線大幅抬升，表明耐生物降解的芳烴遭受了顯著的后期改造作用，但其降解程度遠(yuǎn)不及飽和烴，多數(shù)原油的萘、菲等僅遭受輕度損失。邱桂強(qiáng)等（2004）認(rèn)為東營凹陷鄭家—王莊油田多數(shù)稠油芳烴類化合物呈輕度損耗，僅鄭411井沙三段、鄭408-01井沙一段等原油殘留少量高分子量芳烴[15]。

2.3 原油生物降解程度

根據(jù)原油生物標(biāo)志化合物特征，采用原油生物降解程度標(biāo)準(zhǔn)[27]，對濟(jì)陽拗陷生物降解原油的降解程度進(jìn)行了劃分（表1）。如東營凹陷林樊家油田館陶組原油正構(gòu)烷烴消耗、類異戊二烯烴受損，降解程度為中等；單家寺油田館陶組原油正構(gòu)烷烴消失、甾烷發(fā)生降解，降解程度為嚴(yán)重；草橋油田奧陶系原油低分子量芳烴損失殆盡、出現(xiàn)25-降藿烷，降解程度為嚴(yán)重；鄭家—王莊油田沙河街組原油正構(gòu)烷烴消失、甾烷損失顯著、出現(xiàn)25-降藿烷，降解程度為中等—嚴(yán)重；沾化凹陷三合村油田館陶組原油正構(gòu)烷烴部分消失、類異戊二烯烴受損，降解程度為中等；孤島油田館陶組原油正構(gòu)烷烴消失、出現(xiàn)25-降藿烷，降解程度為嚴(yán)重。因此，濟(jì)陽拗陷生物降解原油總體上遭受了中等—嚴(yán)重程度的生物降解作用。

3 生物降解原油的地質(zhì)意義

圖5 濟(jì)陽拗陷生物降解原油芳烴總離子流圖

表1 濟(jì)陽拗陷部分油田稠油地球化學(xué)特征一覽表

圖6 實(shí)驗(yàn)條件下原油降解產(chǎn)氣變化特征

原油遭受生物降解的過程中，不僅會導(dǎo)致原油發(fā)生稠化形成稠油油藏，還會伴隨原油降解氣的生成，且降解氣量隨著原油降解程度的增加而增加[28-29]。羅801井模擬實(shí)驗(yàn)表明，原油生物降解可產(chǎn)生大量甲烷氣（比例達(dá)45%），同時伴隨二氧化碳?xì)怏w產(chǎn)生，據(jù)估算平均1g原油可產(chǎn)1.5 mmol甲烷氣，即1 t原油可產(chǎn)甲烷氣33.6 m3/d（圖6）。濟(jì)陽拗陷中淺層發(fā)育了大量產(chǎn)甲烷菌，稠油油藏原油降解氣中的二氧化碳經(jīng)甲烷菌還原作用轉(zhuǎn)化成甲烷[30-31]，不僅可使二氧化碳的生成和轉(zhuǎn)化達(dá)到平衡，也可使甲烷氣含量不斷增加。因此，原油的生物降解作用為原油降解氣的產(chǎn)生奠定了基礎(chǔ)。研究表明，濟(jì)陽拗陷淺層氣屬于次生氣[31-32]，具有典型原油降解氣特征：①以甲烷氣為主，干燥系數(shù)大（＞0.95），為典型干氣；②甲烷碳同位素呈現(xiàn)明顯“倒轉(zhuǎn)”現(xiàn)象；③異構(gòu)烷烴中2、3-二甲基丁烷/環(huán)戊烷與2、4-二甲基戊烷/正己烷異常高；④二氧化碳碳同位素比值偏大（＞+2‰）；⑤甲烷氫同位素顯著增大（＞－230‰）。這些原油降解氣與稠油油藏自身的油溶釋放氣共同組成了淺層氣藏的來源[31]。

勘探表明，濟(jì)陽拗陷淺層氣藏與稠油油藏呈現(xiàn)“耦合分布”特征：平面上，兩者主要相伴分布于東營凹陷及沾化凹陷的盆緣斜坡帶和凸起帶（圖1）；剖面上，淺層氣藏主要分布于新近系上部（以館陶組上段和明化鎮(zhèn)組為主），稠油油藏主要分布于新近系下部及古近系（以館陶組為主），兩者多近距離垂向疊置，即淺層氣藏位于稠油油藏上方（如三合村油田、飛雁灘油田等）或上傾方向（如單家寺油田、林樊家油田等）。另外，在淺層蓋層封蓋性能良好的前提下，淺層氣藏的規(guī)模總體上受控于稠油油藏的規(guī)模及其降解程度，即稠油油藏規(guī)模越大、降解程度越高，淺層氣藏規(guī)模越大，如孤島、孤東、林樊家、三合村等地區(qū)。因此，基于稠油油藏與淺層氣藏的成因關(guān)系及分布關(guān)系，提出了二者聯(lián)合勘探思路，即在已知稠油油藏上方或上傾方向?qū)ふ谊P(guān)聯(lián)未知淺層氣藏，或在已知淺層氣藏下方或下傾方向?qū)ふ谊P(guān)聯(lián)未知稠油油藏，有望實(shí)現(xiàn)稠油油藏與淺層氣藏的高效勘探。

4 結(jié)論

1）濟(jì)陽拗陷生物降解原油分布廣泛，具有密度大、黏度高、含硫量高、飽和烴含量低、芳烴含量高、非烴＋瀝青質(zhì)含量高及飽/芳比低的特征。

2）濟(jì)陽拗陷生物降解原油總體遭受了中等—嚴(yán)重程度的次生改造作用，飽和烴、芳烴等化合物呈有序損失，表現(xiàn)完整的生物降解序列。多數(shù)原油正構(gòu)烷烴損失嚴(yán)重，甚至消耗殆盡，部分殘留少量類異戊二烯烴；甾烷類化合物重排甾烷、孕甾烷、規(guī)則甾烷等相對含量較高，但隨降解程度的增加而降低；萜烷類化合物表現(xiàn)出三降藿烷Ts豐度低、伽馬蠟烷含量高、部分出現(xiàn)25-降藿烷等特征；芳烴類化合物降解程度遠(yuǎn)不及飽和烴，多數(shù)原油僅遭受輕度損失。

3）微生物對原油的改造作用，不僅可形成稠油，還可形成天然氣，這些天然氣與稠油具有成因上的密切關(guān)系，且呈現(xiàn)“耦合分布”特征。基于此，提出了稠油油藏與淺層氣藏的聯(lián)合勘探思路，即針對已發(fā)現(xiàn)的稠油油藏開展成藏研究，預(yù)測淺層氣藏有利區(qū)帶，利用地震亮點(diǎn)及疊前反演等地震技術(shù)，尋找淺層氣藏，或者針對已發(fā)現(xiàn)的淺層氣藏開展成藏研究，預(yù)測稠油油藏有利區(qū)帶，利用稠油地震識別技術(shù)，尋找稠油油藏。

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