武漢市黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度空間分布的主導(dǎo)因素分析

趙錦慧，何超，李小莉，劉玉青，黃超，謝子瑞，于興修*

黑碳?xì)馊苣z（black carbon aerosols，BC）是由含碳物質(zhì)不完全燃燒形成的一種無(wú)定形碳顆粒物，其多孔結(jié)構(gòu)更易吸收多環(huán)芳烴、重金屬等物質(zhì)，可危害人體健康（陶俊等，2008）；可改變氣候特征，在全球氣候變暖中起到重要作用（Cao et al.，2004）；其分布呈現(xiàn)積聚模態(tài)，可降低大氣能見(jiàn)度（唐孝炎等，2006）；能夠吸收從可見(jiàn)光到紅外波長(zhǎng)范圍內(nèi)的太陽(yáng)輻射，能加熱大氣，降低地表溫度，改變區(qū)域大氣的穩(wěn)定性和大尺度環(huán)流，影響大氣化學(xué)反應(yīng)進(jìn)程（Streets et al.，2001；朱厚玲，2003）。因此，黑碳?xì)馊苣z成為大氣環(huán)境科學(xué)研究領(lǐng)域中的一個(gè)熱點(diǎn)。

氣象因素對(duì)城區(qū)大氣環(huán)境質(zhì)量有著重要的影響，有學(xué)者（Sloane et al.，1991；鄧雪嬌等，2011；王明潔等，2013）總結(jié)出能見(jiàn)度與不同的天氣氣象條件之間的關(guān)系，風(fēng)速和相對(duì)濕度被認(rèn)為是影響大氣環(huán)境質(zhì)量的兩個(gè)主要因素；從黑碳?xì)馊苣z的全球分布來(lái)看，人類活動(dòng)排放的污染源對(duì)黑碳質(zhì)量濃度的影響較明顯，北半球高于南半球，其中中國(guó)東部部分省區(qū)是質(zhì)量濃度高值中心區(qū)（陳超等，2015），而武漢市是中國(guó)重要排放區(qū)域之一，大氣環(huán)境問(wèn)題也引起了廣泛關(guān)注。

目前已有學(xué)者針對(duì)武漢的顆粒物及其 SOC組分、水溶性離子組分的特征（Zhong et al.，2014；Cheng et al.，2014；Gong et al.，2015；Zhang et al.，2015；Lyu et al.，2016）進(jìn)行了研究，利用PMF方法探究武漢城區(qū)細(xì)顆粒物的來(lái)源，發(fā)現(xiàn)其三大構(gòu)成分別是生物質(zhì)燃燒源（19.6%）、機(jī)動(dòng)車排放源（27.1%）、工業(yè)源（26.8%）（成海容等，2012）。還有根據(jù)后向軌跡方法分析了2012年秋冬季節(jié)、2013年1 月、2014年污染物區(qū)域來(lái)源（Cheng et al.，2014；Lyu et al.，2016；盧苗苗等，2017），結(jié)果顯示本地排放源的貢獻(xiàn)率在1月最低，夏秋季節(jié)的污染物中本地源占65.7%，相鄰的城市源貢獻(xiàn)率占23.1%。然而，目前針對(duì)武漢市污染物的垂直向分布規(guī)律和來(lái)源分析的模擬研究還比較缺乏。

本研究結(jié)合觀測(cè)數(shù)據(jù)和WRF-CMAQ運(yùn)行的模擬數(shù)據(jù)，選擇氣象因子、環(huán)流因子、下墊面因子、污染物構(gòu)成等主導(dǎo)因子，分析它們對(duì)武漢市黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度水平向和垂向分布規(guī)律的影響，使用HYSPLIT4模式對(duì)武漢市氣團(tuán)進(jìn)行運(yùn)動(dòng)軌跡分析，量化不同季節(jié)黑碳?xì)馊苣z的輸送來(lái)源，為武漢市大氣污染措施的防控提供數(shù)據(jù)資料。

1 材料與方法

1.1 采樣點(diǎn)概況

選取武漢市解放公園、中山公園、常青公園、硚口公園等10個(gè)綠地單元作為采樣點(diǎn)（見(jiàn)圖1），將儀器架設(shè)在距離地面2 m的高度，下墊面為植被覆蓋率較高的綠地，周圍緊鄰交通主干道、居民樓和辦公樓，無(wú)工廠等排放源，可代表城市辦公、住宅、交通干道綜合混合區(qū)域特征（黃超等，2018）。同時(shí)四周沒(méi)有高大的建筑物遮擋，視野開(kāi)闊，能夠比較準(zhǔn)確客觀地反映武漢市城區(qū)綠地單元的黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度。

1.2 采樣儀器

盡量選擇晴朗、靜小風(fēng)的天氣進(jìn)行采樣，使用美國(guó)瑪基科技公司（Magee Scientific Co，USA）生產(chǎn)的AE-51微型黑碳儀，采樣流量為100 mL?min-1，采樣膜為3 mm石英纖維膜，每隔1分鐘獲得1組測(cè)量數(shù)據(jù)并自動(dòng)保存，一次至少連續(xù)觀測(cè)50 min。

1.3 數(shù)據(jù)來(lái)源

BC的水平方向質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來(lái)自于實(shí)驗(yàn)觀測(cè)，采樣時(shí)間為2015年7月—2016年6月，獲得了12202組數(shù)據(jù)，經(jīng)過(guò)多重訂正，保留了11822組。

BC 的垂直方向質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來(lái)自于WRF-CMAQ模式的模擬結(jié)果，首先根據(jù)研究地理位置設(shè)定評(píng)估區(qū)域，預(yù)處理地形數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù)，從而獲得與WRF模式設(shè)定網(wǎng)格分布一致的輸入數(shù)據(jù)，水平方向上使用Lambert投影，設(shè)定兩層嵌套網(wǎng)格（格距分別為27 km、9 km），在垂直方向上采用階梯地形垂直坐標(biāo)（eta坐標(biāo)），共分為16層。頂層高度為0.2 bar（即202 hPa），距地面高度近似7.6 km；底層高度為1.0 bar（即1010 hPa），距地面高度0.01 km，具體信息如表1所示（趙錦慧，2017）。

圖1 采樣點(diǎn)位置圖Fig. 1 The location map of sampling points

表1 基于WRF-CMAQ模式的垂直分層Table 1 Vertical layering list based on WRF-CMAQ mode

環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的PM10、PM2.5、O3數(shù)據(jù)資料來(lái)自于武漢市環(huán)境質(zhì)量狀況公報(bào)；風(fēng)速、能見(jiàn)度、溫度、氣壓數(shù)據(jù)來(lái)自于美國(guó)國(guó)家氣象數(shù)據(jù)中心的武漢市天河站點(diǎn)（http://www.meicmodel.org/），作為代表武漢城區(qū)的常規(guī)氣象數(shù)據(jù)，用于后期分析。

1.4 研究方法

運(yùn)用SPSS中的回歸分析和建模分析（線性模型、對(duì)數(shù)模型、倒數(shù)模型、二次模型、三次模型—拋物線模型、復(fù)合模型、冪函數(shù)模型、S型模型、增長(zhǎng)模型、指數(shù)模型、Logistic模型）等方法分析BC與氣象條件及其他污染物的相關(guān)關(guān)系。

利用HYSPLIT4模式對(duì)武漢市空氣氣團(tuán)進(jìn)行運(yùn)動(dòng)軌跡分析，以了解黑碳?xì)馊苣z的來(lái)源、路徑。基于GIS的TrajStat軟件，利用HYSPLIT模型將軌跡數(shù)據(jù)劃分為不同的運(yùn)輸組或集群，進(jìn)行軌跡聚類分析。本研究目標(biāo)經(jīng)緯度設(shè)置為30.55°E、114.32°N，模擬范圍設(shè)置為0～10000 m，大氣邊界層的平均流場(chǎng)采用500 m高度，既可以代表區(qū)域氣流流動(dòng)特征（風(fēng)），又能減少近地面摩擦力的影響（Wang et al.，2009）。

2 結(jié)果與討論

2.1 部分氣象因素對(duì)水平向BC質(zhì)量濃度的影響

2.1.1 BC質(zhì)量濃度與溫度、能見(jiàn)度、氣壓的相關(guān)性分析

將2015年7月—2016年6月武漢市天河站點(diǎn)的能見(jiàn)度（VSB）、溫度（t）、氣壓（AP）數(shù)據(jù)與實(shí)測(cè)的黑碳質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)性分析（見(jiàn)表2），結(jié)果表明，在0.01的水平上，BC與溫度、能見(jiàn)度、氣壓顯著相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為：-0.637、-0.549、0.574。

表2 BC與溫度、能見(jiàn)度、氣壓的相關(guān)系數(shù)矩陣Table 2 The correlation coefficient matrix between BC and temperature,visibility, air pressure

當(dāng)溫度較高時(shí)，空氣對(duì)流運(yùn)動(dòng)明顯，降水較多，對(duì)黑碳?xì)馊苣z的濕沉降作用較大，導(dǎo)致空氣中的BC含量減小，因此溫度與黑碳呈負(fù)相關(guān)關(guān)系；影響能見(jiàn)度的最主要因素是空氣中顆粒物的含量，當(dāng)顆粒物較多時(shí)，能見(jiàn)度較低，BC和能見(jiàn)度呈相反的變化趨勢(shì)；氣壓與BC呈現(xiàn)正相關(guān)性，當(dāng)溫度較低時(shí)，氣壓較高，空氣對(duì)流運(yùn)動(dòng)不明顯，黑碳質(zhì)量濃度較高。

BC與溫度、能見(jiàn)度、氣壓在不同季節(jié)的相關(guān)關(guān)系有所差異（表3）。BC與溫度、氣壓的相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值最大值均出現(xiàn)在春季，而與能見(jiàn)度的較大值則出現(xiàn)在夏季和冬季。春季溫度較冬季溫度高，氣壓較低，降水較多，黑碳質(zhì)量濃度低；冬季則相反。這種變化與污染物和黑碳的季節(jié)相關(guān)綜合作用，造成武漢市黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度冬季高、春季低的時(shí)間變化特征。在夏、秋、冬季，BC與能見(jiàn)度的相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值在三者中最大，而與溫度的值最小；而在春季，氣壓與黑碳的相關(guān)性最高，與溫度的相關(guān)性也是最低。這說(shuō)明在氣象要素中，能見(jiàn)度對(duì)黑碳質(zhì)量濃度的影響較大。

表3 BC與氣壓、能見(jiàn)度、溫度季節(jié)相關(guān)系數(shù)Table 3 Season correlation analysis of BC mass concentration and temperature, visibility and air pressure

2.1.2 黑碳質(zhì)量濃度與風(fēng)向風(fēng)速的相關(guān)性分析

為了更準(zhǔn)確分析黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度與氣象要素的相關(guān)性，增加了CO、PM2.5、PM10共3種污染物進(jìn)行分析說(shuō)明。利用下載的武漢市2015—2016年的氣象數(shù)據(jù)和觀測(cè)到的 BC、CO、PM2.5、PM10質(zhì)量濃度，繪制 BC、CO、PM2.5、PM10質(zhì)量濃度（152組數(shù)據(jù)）與風(fēng)向風(fēng)速相互關(guān)系分布圖，如圖2所示。

如圖 2(a)所示，當(dāng)風(fēng)向?yàn)闁|北偏北、風(fēng)速在 2 m?s-1時(shí)，黑碳質(zhì)量濃度最大且大于8000 ng?L-1；當(dāng)風(fēng)向?yàn)槲鞅逼?、風(fēng)速為1 m?s-1時(shí)，黑碳質(zhì)量濃度為 7000～800 ng?L-1；當(dāng)風(fēng)速為 1～2 m?s-1時(shí)，黑碳質(zhì)量濃度分布比較集中，質(zhì)量濃度為 3000～4000 ng?L-1；當(dāng)風(fēng)向?yàn)槟掀髂稀L(fēng)速在 2～3 m?s-1時(shí)，黑碳質(zhì)量濃度最小，為1000 ng?L-1。

如圖2(b)所示，當(dāng)風(fēng)向?yàn)闁|北向、風(fēng)速在2 m?s-1時(shí)，CO質(zhì)量濃度最大且質(zhì)量濃度大小范圍為45～50 mg?L-1；當(dāng)風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng)向、風(fēng)速在3 m?s-1時(shí)，CO平均質(zhì)量濃度比其他風(fēng)向風(fēng)速條件小，其質(zhì)量濃度大小為 10～15 mg?L-1；此外，在風(fēng)速范圍為 1～2 m?s-1范圍之內(nèi)，CO質(zhì)量濃度比大于1～2 m?s-1風(fēng)速時(shí)都大，在 30～40 mg?L-1范圍內(nèi)變化。

如圖2(c)所示，PM2.5的最大值出現(xiàn)在風(fēng)向?yàn)闁|北、風(fēng)速小于 2 m?s-1時(shí)，其質(zhì)量濃度為 160～200 μg?L-1；PM2.5的最小值出現(xiàn)在風(fēng)向?yàn)槲髂掀稀L(fēng)速大于 2 m?s-1時(shí)，其質(zhì)量濃度為 40 μg?L-1；當(dāng)風(fēng)速小于1 m?s-1，PM2.5質(zhì)量濃度在各個(gè)風(fēng)向都表現(xiàn)出均質(zhì)化分布狀態(tài)，其質(zhì)量濃度小于風(fēng)速最小時(shí)的PM2.5質(zhì)量濃度而大于風(fēng)速最大時(shí)的PM2.5質(zhì)量濃度。

如圖2(d)所示，PM10質(zhì)量濃度最大值出現(xiàn)在風(fēng)向?yàn)闁|北向、風(fēng)速小于2 m?s-1時(shí)，此時(shí)PM10質(zhì)量濃度為 100～120 μg?L-1；當(dāng)風(fēng)向?yàn)槲髂掀?、風(fēng)速大于2 m?s-1時(shí)，PM10質(zhì)量濃度出現(xiàn)最小值，質(zhì)量濃度為 20～40 μg?L-1；當(dāng)風(fēng)速在 2～3 m?s-1時(shí)，PM10質(zhì)量濃度集中在 60～100 μg?L-1。

城區(qū)人口壓力大、交通擁擠、工業(yè)分布導(dǎo)致城區(qū)主要污染物質(zhì)在此處聚集，理論上污染物質(zhì)量濃度應(yīng)該最大，但是風(fēng)對(duì)污染物質(zhì)的輸送作用，導(dǎo)致中心城區(qū)的污染物質(zhì)向四周進(jìn)行擴(kuò)散，因此污染物質(zhì)量濃度較低（師宇等，2016；何濤等，2017）。

2.2 部分氣象因素對(duì)垂直向BC質(zhì)量濃度的影響

2015年7月—2016年6月黑碳模擬值與溫度、風(fēng)速、能見(jiàn)度、氣壓等氣象要素的日相關(guān)關(guān)系數(shù)見(jiàn)圖 3，可以看出在同一高度層上，黑碳模擬值與溫度、風(fēng)速、能見(jiàn)度、氣壓的相關(guān)系數(shù)大小相近，變化程度相似。BC模擬值與風(fēng)速、溫度、能見(jiàn)度的相關(guān)性在1～16層的變化基本一致，在1～8層呈負(fù)相關(guān)，在8～16層呈正相關(guān)。第8層是反向變化的臨界層。

如圖3(a)所示，黑碳日均值與溫度、風(fēng)速、能見(jiàn)度、氣壓的相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值最大分別出現(xiàn)在第10層、14層、10層和7層。其中，5～8層相關(guān)系數(shù)最大，9～11層相關(guān)系數(shù)最小。BC模擬值與氣壓的變化規(guī)律，與BC模擬值與溫度、風(fēng)速、能見(jiàn)度的變化趨勢(shì)相反。

BC月均值與溫度、風(fēng)速、能見(jiàn)度、氣壓的相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值最大分別出現(xiàn)在第6層、16層、9層和6層，相關(guān)系數(shù)分別為-0.807、0.7、0.72、0.738。其中，BC值與氣壓和溫度的相關(guān)系數(shù)曲線在16層之內(nèi)呈對(duì)稱分布。

黑碳季節(jié)均值與溫度、風(fēng)速、能見(jiàn)度、氣壓的相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值最大分別出現(xiàn)在第 4層、1層、8層和8層，相關(guān)系數(shù)分別為-0.964、-0.985、-0.743、0.991。

圖3 黑碳模擬值與氣象要素的相關(guān)關(guān)系Fig. 3 The correlation between the simulated value of BC and the meteorological elements（a）代表日均值的相關(guān)性；（b）代表月均值的相關(guān)性；（c）代表季節(jié)均值的相關(guān)性(a) Represents the relevance of the daily mean; (b)The correlation of the monthly mean of represents; (c) The correlation of the seasonal mean

綜上所述，在1、2、14、15、16層，與BC相關(guān)性模擬值最高的是風(fēng)速；在第4、6、9、10、11、12、13層，與BC模擬值相關(guān)性最高的溫度；在第3、5、7、8層，與BC模擬值相關(guān)性最高的是氣壓。說(shuō)明在低層和高層中，BC模擬值主要受風(fēng)速影響；而在中層，BC模擬值則主要受溫度影響。

2.3 大氣污染物主要成分與BC的相關(guān)分析

選擇 PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3、CO 等大氣污染物的主要成分，了解2015年7月—2016年6月武漢市BC觀測(cè)數(shù)據(jù)與同期污染物數(shù)據(jù)的相關(guān)性，結(jié)果表明，BC與PM2.5呈高度正相關(guān)，與PM10、CO、SO2、NO2模擬值中度正相關(guān)，與O3模擬值中度負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為0.863、0.657、0.647、0.518、0.466、-0.366。由圖4可知，BC與PM2.5、PM10、CO、SO2的線性關(guān)系較好。

以BC為因變量，PM2.5、PM10、CO、O3、SO2、NO2為自變量，探討它們之間的線性關(guān)系，對(duì)引入模型的變量進(jìn)行自動(dòng)篩選，得到最終的模型系數(shù)表（見(jiàn)表4），建立逐步回歸方程。

以x1表示細(xì)顆粒物（PM2.5），x2表示可吸入顆粒物（PM10），x3表示二氧化硫（SO2），根據(jù)模型建立的多元線性回歸方程為：

表4 逐步回歸方程系數(shù)Table 4 Coefficient table of stepwise regression equation

圖4 BC與PM2.5、PM10、CO、SO2濃度的相關(guān)性Fig. 4 The correlation between BC and PM2.5, PM10, CO and SO2 concentration

y=1493.322+43.623x1-24.505x2+40.12x3

經(jīng) t檢驗(yàn)，b1、b2、b3的概率值分別為 0.000、0.000、0.003，按照給定的顯著性檢驗(yàn)水平（0.10），均有顯著性意義。同時(shí)VIF值小于經(jīng)驗(yàn)值10（Neter et al.，1990），方程中各變量的多重共線性不明顯。通過(guò)觀察回歸標(biāo)準(zhǔn)化殘差直方圖（圖5），可以看出標(biāo)準(zhǔn)化殘差呈正態(tài)分布。

用SPSS曲線估計(jì)方法為BC與顆粒物、CO選擇合適的曲線模型線性模型（包括對(duì)數(shù)模型、倒數(shù)模型、二次模型、三次拋物線模型、復(fù)合模型、冪函數(shù)模型、S型模型、增長(zhǎng)模型、指數(shù)模型、Logistic邏輯斯蒂模型）（占長(zhǎng)林等，2016；Gong et al.，2015）。將 PM2.5與黑碳數(shù)據(jù)代入 SPSS中，可以得到相應(yīng)的模型匯總和參數(shù)估計(jì)值，以及回歸方程模型圖（圖6）。

在各模型中，三次曲線模型的擬合程度較好，利用三次曲線模型求出的R2最大，為0.755，F(xiàn)值為152.036，P值為0.00，符合檢驗(yàn)，表達(dá)式為：

圖5 標(biāo)準(zhǔn)化殘差直方圖Fig. 5 Normalized residual histogram

圖6 BC與PM2.5的回歸方程模型圖Fig. 6 Various regression equation model diagrams of BC and PM2.5

其中，Y為BC質(zhì)量濃度，X為PM2.5質(zhì)量濃度。該模型能夠較好地描述BC質(zhì)量濃度與PM2.5的數(shù)量相關(guān)關(guān)系。

同理可以求出BC與PM10、CO的三次曲線模型R2最大，即擬合程度最好，表達(dá)式分別為：

其中，Y為BC質(zhì)量濃度，X為PM10質(zhì)量濃度。

其中，Y為BC質(zhì)量濃度；X為CO質(zhì)量濃度。

2.4 大氣環(huán)流因素

運(yùn)用HYSPLIT 4模型后向軌跡方法對(duì)武漢市3個(gè)高度層100、500、750 m空氣氣團(tuán)按照不同季節(jié)進(jìn)行運(yùn)動(dòng)軌跡分析，了解黑碳?xì)饬鬟\(yùn)動(dòng)軌跡的季節(jié)變化規(guī)律及氣溶膠的來(lái)源（盧苗苗等，2017；何濤等，2017）。圖7所示為2015年7月—2016年6月武漢市不同季節(jié)氣流運(yùn)動(dòng)軌跡分析圖。

（1）2015年夏季

在750 m高度上，起源于北太平洋海域的空氣氣團(tuán)在其附近作輾轉(zhuǎn)運(yùn)動(dòng)，最終向西經(jīng)過(guò)日本南部，在山東地區(qū)登陸，然后北上在蒙古境內(nèi)作近似“8”運(yùn)動(dòng)軌跡，最后南下到達(dá)武漢；500 m高度上來(lái)自中國(guó)東北和朝鮮半島北部的空氣氣團(tuán)也向東經(jīng)過(guò)全球大范圍的運(yùn)動(dòng)之后，到達(dá)此地，然后與100 m高度氣流合二為一，大致沿東北—東南方向經(jīng)過(guò)俄羅斯南部、蒙古、內(nèi)蒙古、山西、河南等地，到達(dá)武漢市。

圖7 武漢市2015年夏季—2016年春季氣流運(yùn)動(dòng)的軌跡分析示意圖Fig. 7 The trajectory analysis of the spring air movement in Wuhan city from the summer of 2015 to the spring 2016

（2）2015年秋季

750 m高度上起源于加拿大北方、北冰洋附近海域的空氣氣團(tuán)向東穿越北半球大部分區(qū)域后，經(jīng)過(guò)地中海、西亞、巴基斯坦、印度北部，西藏，到達(dá)中國(guó)青海地區(qū)，與500 m高度、100 m高度的氣流會(huì)合，沿東南方向經(jīng)過(guò)甘肅、陜西、河南等地到達(dá)武漢市。

（3）2015年冬季

100、500、750 m高度上的3個(gè)空氣氣團(tuán)均起源于俄羅斯遠(yuǎn)東和北冰洋附近地區(qū)，并且各自大概沿著北緯 45度緯線圈向東運(yùn)動(dòng)，其中在北極地區(qū)進(jìn)行多次不規(guī)則的重復(fù)運(yùn)動(dòng)，最后一起在俄羅斯北部的北冰洋海域匯合，然后一路南下，穿越俄羅斯、蒙古中部、內(nèi)蒙古、山西、河南等地，到達(dá)武漢市。在冬季前期，空氣質(zhì)點(diǎn)的高度均在2000 m以下；到了中期，100 m高度的氣流的空氣質(zhì)點(diǎn)先上升到6000 m以上，后下降至2000 m以下；而在后期，三股氣流的空氣質(zhì)點(diǎn)高度均上升至2000 m以上，變化趨勢(shì)基本一致。

（4）2016年春季

在750 m高度上，起源于加拿大中部地區(qū)的空氣氣團(tuán)在北極附近作多次不規(guī)則運(yùn)動(dòng)后，向南經(jīng)過(guò)俄羅斯、蒙古、黃海、江蘇、安徽等地到達(dá)武漢市。500 m高度與100 m高度上氣團(tuán)在西亞地區(qū)相遇，沿中國(guó)東北、日本群島、江蘇、安徽的路線到達(dá)武漢市。

綜上所述，受大尺度天氣系統(tǒng)的影響，武漢市12個(gè)月氣團(tuán)的傳輸方向、路徑及高度都存在著季節(jié)差異，其中高空遠(yuǎn)距離氣團(tuán)傳輸貢獻(xiàn)在冬季（12月、1月、2月）較大，對(duì)長(zhǎng)期灰霾過(guò)程起決定性作用。

2.5 下墊面因素

武漢市的地勢(shì)由南北兩面向中間凹陷，位于江漢平原的東側(cè)向大別山低山丘陵過(guò)渡的地帶，屬于殘丘性沖積平原。冬季盛行偏北風(fēng)，易受北方外源污染影響，再加上三面有山環(huán)繞，一面毗連平原，氣團(tuán)的水平向擴(kuò)散受阻。

武漢市水域面積較大，空氣濕度大使得顆粒物吸濕增長(zhǎng)的比例較高；再加上全年靜穩(wěn)天氣多，風(fēng)力小，冬季容易出現(xiàn)逆溫現(xiàn)象，氣團(tuán)的垂向擴(kuò)散受阻（張宇堯，2017）。

考慮不同下墊面類型及不同城市區(qū)域功能對(duì)黑碳?xì)馊苣z的空間分布特征產(chǎn)生的影響，利用GIS空間分析中的 Kriging插值算法對(duì)解放公園、中山公園、常青公園、硚口公園、漢陽(yáng)公園、黃鶴樓景區(qū)、沙湖公園、東湖風(fēng)景區(qū)、南干渠游園、石門(mén)峰公園等 10個(gè)采樣點(diǎn)黑碳?xì)馊苣z年均質(zhì)量濃度進(jìn)行插值，模擬黑碳?xì)馊苣z空間分布等級(jí)，并進(jìn)行可視化表達(dá)，符號(hào)化處理后可以得到2015年7月—2016年6月武漢市全年黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度空間分布，如圖8所示。

圖8 武漢市區(qū)BC質(zhì)量濃度空間分布Fig. 8 Spatial distribution of BC mass concentration in Wuhan City

對(duì)比10個(gè)采樣點(diǎn)在2015年7月—2016年6月之間的黑碳?xì)馊苣z觀測(cè)結(jié)果，可以發(fā)現(xiàn)：各采樣點(diǎn)的黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度在不同季節(jié)、不同月份的空間分布上具有明顯的一致性，總體上，武漢市區(qū)黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度呈中部低，東西兩側(cè)高的分布特征，一年中BC質(zhì)量濃度高值區(qū)主要集中在硚口公園、石門(mén)峰公園和解放公園，而低值區(qū)則出現(xiàn)在東湖風(fēng)景區(qū)、中山公園。對(duì)不同采樣點(diǎn)BC質(zhì)量濃度年均值進(jìn)行對(duì)比，大小順序?yàn)椋撼~口公園＞石門(mén)峰公園＞解放公園＞漢陽(yáng)公園＞沙湖游園＞南干渠游園＞黃鶴樓景區(qū)＞常青公園＞中山公園＞東湖風(fēng)景區(qū)。

本研究采樣點(diǎn)位于武漢市區(qū)，附近無(wú)明顯污染源，在局部氣象條件基本一致的情況下，主干道（道路）車流量及環(huán)境情況是造成黑碳質(zhì)量濃度空間分布差異的原因，因此選取各點(diǎn)到主干道的距離作為主要評(píng)價(jià)指標(biāo)，同時(shí)結(jié)合實(shí)際下墊面狀況對(duì)BC空間分布進(jìn)行解釋，計(jì)算得到相關(guān)系數(shù)大致都在-0.74左右，這說(shuō)明在局部氣候且區(qū)域特征較為一致的大背景下，導(dǎo)致空間分布差異的原因可能與距離車流較多的主路相對(duì)位置有關(guān)（黃超等，2018），距離越近，質(zhì)量濃度越高。

同時(shí)在采樣期間，石門(mén)峰公園附近青王路改造工程正在施工，運(yùn)輸車輛造成大量揚(yáng)塵飛起；此外，其位于三環(huán)線外，小作坊燃煤和室外秸稈焚燒等無(wú)組織排放源較多，因此空氣中揚(yáng)塵、顆粒物較多，BC質(zhì)量濃度較高（張霞等，2018；鞏文雯等，2017）。而東湖風(fēng)景區(qū)采樣點(diǎn)附近的沿湖大道一直以來(lái)都作為傳統(tǒng)的騎行和觀光道路，機(jī)動(dòng)車流量小，排放尾氣少；再加上廣闊水體和較高的植被覆蓋率，下墊面狀況有利于空氣凈化，因而B(niǎo)C質(zhì)量濃度較低。

3 結(jié)論

選擇氣象因子、污染物構(gòu)成因子、環(huán)流因子、下墊面因子等影響黑碳?xì)馊苣z（BC）質(zhì)量濃度的主導(dǎo)因子，分析它們與BC的相關(guān)性，及其對(duì)武漢市水平向和垂向BC分布規(guī)律的影響，結(jié)論主要包括：

（1）水平方向上，BC質(zhì)量濃度與溫度、能見(jiàn)度、氣壓相關(guān)系數(shù)分別為-0.637、-0.549、0.574，當(dāng)風(fēng)速小于2 m?s-1、風(fēng)向?yàn)闁|北或東北偏北時(shí)，BC、CO、PM2.5、PM10質(zhì)量濃度均處于一年中最高值；當(dāng)風(fēng)速大于2 m?s-1、風(fēng)向?yàn)槲髂掀蠒r(shí)，處于最低值。垂直方向上，低層和高層中黑碳?xì)馊苣z模擬值主要受風(fēng)速影響，而在中層，黑碳?xì)馊苣z模擬值則主要受溫度影響。

（2）BC與PM2.5、PM10、CO、SO2相關(guān)性較高，相關(guān)系數(shù)分別為0.863、0.657、0.647、0.518，可建立多元線性回歸方程：y=1493.322+43.623x1-24.505x2+40.12x3（其中，y為 BC 質(zhì)量濃度，x1、x2、x3分別為 PM2.5、PM10、SO2質(zhì)量濃度）；BC 與 PM2.5、PM10、CO的回歸分析中，三次曲線模型的R2最大，擬合程度最好。

（3）受大尺度天氣系統(tǒng)的影響，到達(dá)武漢市的空氣氣團(tuán)在傳輸方向、路徑及高度都存在著季節(jié)差異，其中高空遠(yuǎn)距離氣團(tuán)傳輸貢獻(xiàn)在冬季（12月、1月、2月）較大，對(duì)長(zhǎng)期灰霾過(guò)程起決定性作用。

（4）武漢市黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度在空間上呈中部低、東西兩側(cè)高的分布特征，原因可能與距離車流較多的主路的相對(duì)位置有關(guān)，同時(shí)也受植被覆蓋率、水體分布等下墊面因素影響。

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