以四氯化鈦為介質(zhì)離心分離鈦同位素

裴 根，潘建雄，周明勝，蹇叢徽

(清華大學(xué) 工程物理系，北京 100084)

鈦有5種天然穩(wěn)定同位素：鈦-46(8.25%)、鈦-47(7.44%)、鈦-48(73.72%)、鈦-49(5.41%)和鈦-50(5.18%)。在前列腺癌的短距離放射性治療中，使用貧化鈦-46封裝放射性核素的穩(wěn)定同位素前體，然后進(jìn)行輻照活化，可避免鈦-46被活化為具有放射性的鈧-46，同理，貧化鈦-46也適用于高中子通量環(huán)境，比如裂變或聚變反應(yīng)堆中[1]；鈦-48生產(chǎn)的放射性同位素釩-48，可用于營養(yǎng)學(xué)研究以及正電子發(fā)射計算機(jī)斷層掃描(positron emission tomography, PET)儀器校準(zhǔn)[2]；鈦-50用于轟擊鉛靶或鉍靶生產(chǎn)超重元素[3]。此外，鈦的同位素效應(yīng)對其晶體結(jié)構(gòu)的影響已經(jīng)引起科研人員的關(guān)注。1985年，Hidaka分別用高豐度46Ti的鈦酸鋇晶體Ba46TiO3(70%46Ti，23%48Ti)和天然豐度鈦的Ba48TiO3(8%46Ti，74%48Ti)進(jìn)行了居里點的測量實驗，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，Ba46TiO3的居里點為131～133 ℃，晶體熔點為1420 ℃，而Ba48TiO3的居里點為121～122 ℃，晶體熔點為1 618 ℃。對于不同鈦同位素晶體表現(xiàn)出的明顯差異，還無法使用現(xiàn)有理論解釋，但說明同位素效應(yīng)可以對晶體結(jié)構(gòu)的參數(shù)產(chǎn)生較大的影響[4]。1998年，Cormier分別使用48Ti(99.22%)、46Ti(73.26%)以及兩種同位素等物質(zhì)的量混合后的mix-Ti，制成鈦的氧化物并摻入堿硅酸鹽玻璃，制成了樣品K2O·TiO2·2SiO2，結(jié)果表明，在低的散射矢量下，摻入不同鈦同位素樣品的結(jié)構(gòu)因子有明顯差異，另外也觀測到了樣品中Ti-Ti鍵長不同，說明鈦在其中呈非均勻分布[5]。鈦金屬及其合金廣泛應(yīng)用于醫(yī)學(xué)、航天、制造業(yè)等領(lǐng)域，開展鈦同位素的分離研究具有廣闊的前景。

目前，鈦同位素的分離制備方法有電磁法、氣體離心法、激光法等?？偛课挥诩幽么蟮腡race sciences international公司，可以提供鈦同位素產(chǎn)品，其制備方法既有電磁法，也有氣體離心法[6]；西歐英、德、荷三國聯(lián)合成立的URENCO公司，采用氣體離心法生產(chǎn)貧化鈦-46和高豐度鈦-50產(chǎn)品[1]；俄羅斯分別采用激光法和氣體離心法實現(xiàn)鈦同位素的分離。在國內(nèi)，中國原子能科學(xué)研究院采用電磁法，實現(xiàn)了鈦-50同位素的分離[7]。除此之外，未見國內(nèi)外有關(guān)鈦同位素分離技術(shù)或生產(chǎn)制備的公開文獻(xiàn)。電磁法雖然可以實現(xiàn)鈦同位素的分離，但產(chǎn)量極低且能耗非常大，產(chǎn)品價格昂貴。氣體離心法作為軍民兩用的核技術(shù)，世界上主要的技術(shù)擁有國對其嚴(yán)格保密。因此，離心分離鈦同位素的技術(shù)必須自主研發(fā)。

氣體離心法利用工作介質(zhì)在氣體離心機(jī)的強(qiáng)離心力場中，不同分子質(zhì)量的組分在徑向上的分布不同，從而實現(xiàn)不同分子質(zhì)量組分之間的相對分離。氣體離心法能耗低、分離系數(shù)較大，適用于級聯(lián)形式的規(guī)?；a(chǎn)，并且得到的貧料與原料只是在豐度上有所差異，不影響其作為化學(xué)試劑回收繼續(xù)使用。氣體離心法作為當(dāng)前鈾濃縮生產(chǎn)的最主要方法，在一定條件下也適用于穩(wěn)定同位素的分離[8-10]。因此，本研究開展以四氯化鈦為工作介質(zhì)，采用氣體離心法分離鈦同位素的研究。

1 離心分離介質(zhì)

氣體離心法的分離介質(zhì)一般應(yīng)滿足以下要求：1) 在低于300 ℃的溫度下保持穩(wěn)定，不分解；2) 相對分子質(zhì)量不小于70；3) 常溫下，飽和蒸氣壓不小于665 Pa。天然四氯化鈦(TiCl4)的相對分子質(zhì)量為189.71，不易分解，21 ℃時飽和蒸氣壓約為1 330 Pa，滿足氣體離心法對分離介質(zhì)的要求。四氯化鈦作為常見的化工原料，是生產(chǎn)金屬鈦及其化合物的重要中間體，容易獲取，這也是選擇其作為分離介質(zhì)的優(yōu)勢條件。

由于氯元素有35Cl和37Cl兩種穩(wěn)定同位素，其天然豐度分別為75.77%和24.23%，使得四氯化鈦具有25種不同分子組成形式，考慮相對分子質(zhì)量重疊，共有13種不同相對分子質(zhì)量的組分。由于氣體離心法的本質(zhì)是不同分子質(zhì)量組分之間的相對分離，因此以四氯化鈦為介質(zhì)的離心分離屬于多元分離問題，而其與鈦同位素的分離又存在對應(yīng)關(guān)系。四氯化鈦的分子組成形式以及天然豐度下不同相對分子質(zhì)量組分的摩爾百分?jǐn)?shù)列于表1。

需要說明的是，受氯同位素組分的影響，鈦同位素的分布呈現(xiàn)一定的交錯，會對鈦同位素的富集或貧化造成一定的局限性。但根據(jù)氣體離心法的特點，關(guān)注的是不同分子質(zhì)量組分之間的相對分離，以單機(jī)分離性能為基礎(chǔ)，通過設(shè)計離心分離級聯(lián)，對于部分鈦同位素可以得到滿足豐度要求的產(chǎn)品。

表1 天然四氯化鈦的分子組成Table 1 Molecular components of natural titanium tetrachloride

2 單機(jī)離心分離實驗

2.1 實驗流程

為了解國產(chǎn)離心機(jī)以四氯化鈦為介質(zhì)離心分離鈦同位素的單機(jī)性能，開展了單機(jī)離心分離實驗研究。首先對天然四氯化鈦原料進(jìn)行凈化，將化學(xué)純度大于99.9%的四氯化鈦，以液氮和“液氮-無水乙醇”混合物為冷卻劑，利用四氯化鈦與輕雜質(zhì)(主要是空氣及HCl)飽和蒸氣壓的差異進(jìn)行凈化，凈化后四氯化鈦的化學(xué)純度滿足單機(jī)離心分離實驗要求。

圖1 單機(jī)離心分離實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of single-centrifuge experiment system

實驗研究使用包含國產(chǎn)氣體離心機(jī)的單機(jī)離心分離實驗裝置，其示意圖示于圖1。

在常溫下，將凈化后的氣態(tài)四氯化鈦通入國產(chǎn)氣體離心機(jī)，由于常溫下四氯化鈦的飽和蒸氣壓較低，在供料點之前設(shè)置了大容量的穩(wěn)壓罐，以保證供料流持續(xù)穩(wěn)定。經(jīng)過離心機(jī)分離后出來兩股料流，將輕組分富集端料流稱為精料，重組分富集端料流稱為貧料，使用液氮冷阱收料，并使用真空泵維持供取料系統(tǒng)的真空度。調(diào)節(jié)供料孔板，控制單機(jī)供料流量約7 g/h，調(diào)節(jié)供取料系統(tǒng)閥門，控制精、貧料管口壓強(qiáng)約1 000 Pa。在各項流體參數(shù)均達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)后，系統(tǒng)須連續(xù)運行直至豐度分布達(dá)到穩(wěn)定，然后使用液氮冷凍取精、貧料樣品。

2.2 樣品分析

利用本實驗室改造的氣體質(zhì)譜儀MAT-281對精、貧料樣品進(jìn)行分析，測量樣品中不同分子質(zhì)量組分的摩爾百分?jǐn)?shù)，從而計算四氯化鈦的基本全分離系數(shù)，評價離心分離鈦同位素的效果。通過調(diào)節(jié)氣體質(zhì)譜儀的離子源參數(shù)，使TiCl4打掉一個電子成為(TiCl4)+離子團(tuán)，得到各料流中不同分子質(zhì)量組分的摩爾百分?jǐn)?shù)。由于相對分子質(zhì)量為195、196、197、198四種組分的摩爾百分?jǐn)?shù)非常低，在質(zhì)譜分析中將其忽略。該質(zhì)譜分析方法中，進(jìn)入偏轉(zhuǎn)磁場的離子團(tuán)與離心力場中的不同分子質(zhì)量組分一一對應(yīng)，因此可以根據(jù)多元分離理論，計算四氯化鈦的基本全分離系數(shù)。

2.3 基本全分離系數(shù)

對于四氯化鈦的多元分離問題，選擇基本全分離系數(shù)γ0與供料流量作為單機(jī)分離性能的表征，其中基本全分離系數(shù)γ0是多元分離理論中特有的概念，不受供料豐度變化的影響，反映了氣體離心機(jī)對當(dāng)前工作介質(zhì)的分離能力大小。

在多元分離理論中，一般采用Kai提出的多元分離系數(shù)定義[11]，將多元分離視為多個二元分離體系的線性組合。任意兩組分i、j之間的全分離系數(shù)為：

(1)

(2)

式中，Mi、Mj為第i、j種組分的相對分子質(zhì)量。

3 結(jié)果與分析

以供料流量為7 g/h，分流比為0.5的一組工況為例，其精、貧樣品質(zhì)譜分析結(jié)果示于圖2。

圖2 單機(jī)離心分離實驗質(zhì)譜分析結(jié)果Fig.2 Mass spectrometry result of single-centrifuge experiment

根據(jù)圖2中的質(zhì)譜分析結(jié)果，以四氯化鈦中相對分子質(zhì)量為186的組分為基準(zhǔn)，分別計算其他組分對該組分的全分離系數(shù)γij，將得到的ln(γij)與組分間相對分子質(zhì)量差ΔMij進(jìn)行線性擬合，擬合曲線示于圖3。

圖3 四氯化鈦的基本全分離系數(shù)擬合曲線Fig.3 Fitting curve of the overall separation factor of TiCl4

圖3中線性擬合關(guān)系式為：

ln(γij)=0.076 5ΔMij+

0.019 4(R2=0.998 8)

(3)

則上述工況下，四氯化鈦的基本全分離系數(shù)γ0為exp(0.076 5)=1.08。

基本全分離系數(shù)用于評價相應(yīng)介質(zhì)的單機(jī)分離性能，以及分離級聯(lián)的設(shè)計計算，以四氯化鈦為分析對象，最終的產(chǎn)品豐度需求將針對鈦的某種同位素提出，二者存在對應(yīng)關(guān)系。以貧化鈦-46的應(yīng)用為例，在四氯化鈦的分子組成中，只有46Ti35Cl35Cl35Cl35Cl、46Ti37Cl35Cl35Cl35Cl、46Ti37Cl37Cl35Cl35Cl、46Ti37Cl-37Cl37Cl35Cl、46Ti37Cl-37Cl37Cl37Cl 5個組分含有46Ti，并且對于天然豐度的原料，這5種組分各自在相對分子質(zhì)量為186、188、190、192、194的組分中比例已知且在分離的過程中保持恒定，因此可以根據(jù)質(zhì)譜分析結(jié)果，按照相應(yīng)的權(quán)重計算鈦-46的豐度。

在離心分離實驗中，需要確定豐度分布達(dá)到穩(wěn)定所需的時間，開展了探索穩(wěn)定運行時間的實驗研究。通過在恒定工況下系統(tǒng)穩(wěn)定運行1.5、2、2.5 h時取樣分析，判斷四氯化鈦分離介質(zhì)的穩(wěn)定運行時間約為2 h。

在不同流體參數(shù)條件下，穩(wěn)定運行并取樣分析，計算基本全分離系數(shù)，了解離心分離四氯化鈦的工況特點。通過改變單機(jī)供料流量、滯留量等流體參數(shù)，得到的實驗結(jié)果列于表2。由表2數(shù)據(jù)結(jié)果可知，保持分流比和滯留量不變，增加供料流量，在一定范圍內(nèi)對基本全分離系數(shù)將產(chǎn)生負(fù)面影響。保持分流比和供料流量不變，增加滯留量，在一定范圍內(nèi)有助于提高基本全分離系數(shù)。需要注意的是，四氯化鈦屬于低飽和蒸氣壓分離介質(zhì)，精、貧料管口壓強(qiáng)的限制對于滯留量的調(diào)節(jié)構(gòu)成一定程度的影響。在供料流量為7 g/h，分流比為0.5的工況下，通過調(diào)節(jié)合適的滯留量，四氯化鈦的基本全分離系數(shù)可以達(dá)到1.08。

表2 四氯化鈦單機(jī)離心分離實驗工況Table 2 Results of the single-centrifuge experiment for TiCl4

4 級聯(lián)計算

在四氯化鈦單機(jī)分離性能的基礎(chǔ)上，針對矩形級聯(lián)、相對豐度匹配級聯(lián)(MARC級聯(lián))，以貧化鈦-46的應(yīng)用為例，開展了貧化鈦-46的離心分離級聯(lián)計算。通過比較含46Ti的分子組分在各相對分子質(zhì)量組分中的比例(表3)，發(fā)現(xiàn)其主要分布于相對分子質(zhì)量較小的組分中，并且呈間隔式分布。根據(jù)這一特點，在級聯(lián)設(shè)計計算中劃分為兩次分離過程，第一次分離主要富集相對分子質(zhì)量M>190的四種組分，在第二次分離中進(jìn)一步富集M>192的組分，從而獲得貧化鈦-46同位素產(chǎn)品。

表3 天然四氯化鈦各組分中鈦-46的相對比例Table 3 Relative percentage of 46Ti in different components of natural TiCl4

4.1 矩形級聯(lián)

采用總級數(shù)N為50級，供料級Nf為第25級，且兩個取料端有回流的矩形級聯(lián)進(jìn)行兩次分離，單級流量G為供料流量F的10倍，基本全分離系數(shù)γ0取1.08，采用Q迭代法進(jìn)行多元分離級聯(lián)的求解[13]。在第一次分離中，取分流比θ=0.73，即M<191的五種組分所占比

例之和[14]。級聯(lián)計算結(jié)果列于表4。

第二次分離時，采用第一次分離的貧料作為供料，取分流比θ=0.79，即供料中M<193的五種組分所占比例之和，經(jīng)過兩次分離，最終貧料流中鈦-46的豐度為0.99%，級聯(lián)計算結(jié)果列于表5。

表4 矩形級聯(lián)第一次分離計算結(jié)果Table 4 Calculation results of square cascade for first separation proceeding

表5 矩形級聯(lián)第二次分離計算結(jié)果Table 5 Calculation results of square cascade for second separation proceeding

兩次分離中，各級鈦-46的豐度變化示于圖4。由圖4結(jié)果可見，在第一次分離中，46Ti豐度在濃化區(qū)段的變化分為兩部分，第40級到50級之間46Ti豐度變化趨勢較陡，而第25級到40級之間46Ti豐度變化趨勢較緩；46Ti豐度在貧化區(qū)段的變化也可分為兩部分，第15級到25級之間46Ti豐度變化趨勢較陡，而第1級到15級之間46Ti豐度變化趨勢相對較緩。而在第二次分離中，46Ti豐度變化在各段均平緩，其中在貧化區(qū)段變化略陡。

圖4 矩形級聯(lián)中各級46Ti豐度Fig.4 Abundance of 46Ti in each stage of square cascade

4.2 相對豐度匹配級聯(lián)

采用總級數(shù)N為50級，且兩個取料端無回流的相對豐度匹配級聯(lián)進(jìn)行兩次分離[15]?；救蛛x系數(shù)γ0取1.08，第一次分離時選取關(guān)鍵相對分子質(zhì)量M*=190.5，以便富集貧料端M>190的四種組分，在給定級聯(lián)長度的前提下，設(shè)置供料級Nf為第35級，使得級聯(lián)總分流比接近0.73，即M<191的五種組分所占比例之和。級聯(lián)計算結(jié)果列于表6。

在第二次分離中采用第一次分離的貧料作為供料，選取M*=192.5，使M>192的組分在貧料端得到進(jìn)一步富集，設(shè)置供料級Nf為第38級，使得分流比接近0.80，即供料中M<193的組分所占比例之和。經(jīng)過兩次分離，最終的貧料流中鈦-46的豐度為0.99%，級聯(lián)計算結(jié)果列于表7。

表6 MARC級聯(lián)第一次分離計算結(jié)果Table 6 Calculation results of MARC cascade for first separation proceeding

表7 MARC級聯(lián)第二次分離計算結(jié)果Table 7 Calculation results of MARC cascade for second separation proceeding

兩次分離中，MARC級聯(lián)各級流量分布示于圖5，各級鈦-46的豐度變化示于圖6。由圖5結(jié)果可見，兩次分離的流量分布整體相差不大，因此在級聯(lián)水力學(xué)參數(shù)選取時，可以彼此參照。由圖6結(jié)果可見，在第一次分離中，46Ti豐度在濃化區(qū)段的變化趨勢均較陡。46Ti豐度在濃化區(qū)段的變化可以分為兩部分，第25級到35級之間46Ti豐度變化趨勢較陡，而第1級到25級之間46Ti豐度變化趨勢相對較緩。而在第二次分離中，46Ti豐度變化在各段均很平緩，其中在濃化區(qū)段變化略陡。

對比圖4與圖6結(jié)果，分析46Ti豐度在級聯(lián)中的變化，兩種級聯(lián)形式的分離對貧化46Ti同位素的影響存在明顯差異，尤其在第一次分離過程。而在第二次分離中，級聯(lián)形式的影響不大，由此可以考慮在第二次分離中，根據(jù)實際需求將兩種級聯(lián)形式相互替換。

圖5 MARC級聯(lián)中各級流量分布Fig.5 Flow distribution in each stage of MARC cascade

基于上述計算結(jié)果，對比兩種級聯(lián)形式的參數(shù)，對比結(jié)果列于表8。由表8結(jié)果可見，經(jīng)過一次分離，可以將四氯化鈦中鈦-46的豐度從天然豐度降至2%左右；經(jīng)過兩次分離，可以進(jìn)一步降低鈦-46的豐度至1%以下，說明采用離心級聯(lián)能夠得到豐度要求很高的貧化鈦-46同位素產(chǎn)品。矩形級聯(lián)結(jié)構(gòu)相對簡單、易于實現(xiàn)；MARC級聯(lián)總流量相對更小，通過適當(dāng)?shù)募壜?lián)階梯修正也可以用于生產(chǎn)，可結(jié)合實際情況選取適合的級聯(lián)形式。

圖6 MARC級聯(lián)中各級46Ti豐度Fig.6 Abundance of 46Ti in each stage of MARC cascade

級聯(lián)形式分離階段級聯(lián)長度供料級總分流比產(chǎn)品中46Ti豐度級聯(lián)總流量/最終產(chǎn)品流量矩形級聯(lián)第一次分離50250.731.97%11 140第二次分離50250.790.99%MARC級聯(lián)第一次分離50350.732.05%8 015第二次分離50380.800.99%

5 結(jié)論

為實現(xiàn)鈦同位素的氣體離心法分離制備，開展了以四氯化鈦為工作介質(zhì)的離心分離研究，并在單機(jī)分離實驗的基礎(chǔ)上，進(jìn)行了貧化鈦-46的離心分離級聯(lián)計算，得到以下結(jié)論。

1) 以四氯化鈦作為分離介質(zhì)，采用氣體離心法，可以實現(xiàn)鈦同位素的分離。

2) 利用氣體質(zhì)譜儀MAT-281測得四氯化鈦中不同分子質(zhì)量組分的相對百分比，可以進(jìn)行四氯化鈦基本全分離系數(shù)的計算。

3) 通過設(shè)置合適的供料流量，調(diào)節(jié)精、貧料管口壓強(qiáng)，可以使四氯化鈦的單機(jī)基本全分離系數(shù)達(dá)到1.08。

4) 通過級聯(lián)計算，以天然豐度的四氯化鈦為原料，使用50級的矩形級聯(lián)或相對豐度匹配級聯(lián)，均可以將鈦-46豐度貧化到2%左右；經(jīng)過兩次分離，可以得到鈦-46豐度低于1%的鈦同位素產(chǎn)品。

5) 由于四氯化鈦組成中氯同位素的存在，使得對鈦同位素的富集或貧化具有一定的局限性，對于部分鈦同位素可以通過分離級聯(lián)得到滿足豐度要求的產(chǎn)品。

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