半導體γ譜儀的期間核查和質(zhì)量控制方法探討

龐榮華

(四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站,成都 611139)

1 引 言

儀器設(shè)備是實驗室開展檢驗檢測工作的重要資源，也是保證檢驗檢測工作質(zhì)量、獲取可靠測量數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)。實際工作中，多年來儀器設(shè)備的質(zhì)量控制存在著局限于儀器設(shè)備的檢定，而忽視儀器設(shè)備日常質(zhì)量控制的情況。部分檢驗檢測人員對儀器設(shè)備日常的質(zhì)量控制與期間核查概念不分，檢查時對相關(guān)參數(shù)選擇不正確或不完整、評價不正確等問題。

質(zhì)量控制是實驗室檢驗儀器設(shè)備可靠性和有效性的重要手段，包括儀器設(shè)備的檢定(校準)、期間核查、長期穩(wěn)定性檢驗、操作人員的培訓以及正常使用與維護等方面的內(nèi)容。對儀器設(shè)備采取合理有效的質(zhì)量控制方法，查驗儀器設(shè)備量值溯源與相關(guān)性能的穩(wěn)定性和可靠性，是實驗室內(nèi)部必須進行的質(zhì)量控制工作之一，其目的在于確保檢驗檢測所用的儀器設(shè)備滿足檢驗檢測工作要求，取得準確可靠的分析數(shù)據(jù)和結(jié)果。

期間核查是實驗室確保檢測結(jié)果準確和可靠的內(nèi)部質(zhì)量控制活動之一，是指為保持測量儀器校準/檢定狀態(tài)的可信度，而對儀器示值(或其修正因子或修正值)在規(guī)定時間間隔內(nèi)是否保持其在規(guī)定最大允許誤差或擴展不確定度或準確度等級內(nèi)的核查，其目的就是為了防止在一個檢定(校準)周期內(nèi)，使用不符合技術(shù)規(guī)范要求的儀器設(shè)備[1]。

隨著全國輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測工作的開展，大量低水平輻射測量儀器設(shè)備在實驗室中得到廣泛應(yīng)用。崔建平[2]和秦永春[3]等分別對低本底α、β測量儀與熱釋光個人劑量監(jiān)測系統(tǒng)的期間核查和質(zhì)量控制方法進行了討論。本文以實驗室中常用的低本底高純鍺γ譜儀為例，對半導體γ譜儀的期間核查方法和日常質(zhì)量控制內(nèi)容進行了探討。

2 使用儀器、材料

使用儀器：低本底高純鍺γ譜儀，型號GR8023，經(jīng)中國計量科學院檢定合格并在有效期內(nèi)。60Co、241Am、152Euγ標準點源各1個。其中，60Co源活度3.97E+04Bq，源活性區(qū)直徑3mm；241Am源活度6.99 E+04Bq，規(guī)格Φ32×3.6mm；152Eu源活度6.07E+04Bq，規(guī)格Φ32×3.6mm，上述3個γ標準點源擴展不確定度均為3%(k=2)，經(jīng)中國科學計量院檢定并在有效期內(nèi)。

實驗室也可根據(jù)實際情況，選用137Cs和57Co點源，也可選用其它類型標準物質(zhì)。

3 半導體γ譜儀的期間核查

《中華人民共和國國家計量檢定規(guī)程 γ譜儀》(JJG417-2006)中規(guī)定，對半導體γ譜儀的計量檢定主要參數(shù)有：γ譜儀的分辨力、短期穩(wěn)定性、效率和活度4項[2]，檢定周期為2年。為驗證(證明)γ譜儀在一個檢定周期內(nèi)，能否保持其檢定狀態(tài)的可信度，實驗室應(yīng)對這4項參數(shù)在兩個檢定周期內(nèi)至少進行一次核查，當γ譜儀維護保養(yǎng)后也應(yīng)進行一次核查。

3.1 分辨力期間核查

實驗室溫度控制在26℃±1℃，相對濕度45%～50%，打開儀器電源，在正常工作狀態(tài)下預熱30min以上，將60Co點源放置于支架上，源與探測器中心相距25cm。對60Co點源1 332keV γ射線進行測量，每次測量時間500s，測量10次，使全譜計數(shù)率小于2 000s-1，根據(jù)1 332keV的數(shù)據(jù)計算半高寬(FWHM)，計算示意圖見圖1，計算結(jié)果見表1。計算步驟如下：

(1)估計峰高CT；

(2)扣除峰的本底Co；

(3)計算得半峰高CH=(CT-Co)/2；

(4)利用內(nèi)插法計算低能段半峰高對應(yīng)的道數(shù)HL=A+(CH- CA)/(CB- CA)；

(5)利用內(nèi)插法計算高能段半峰高對應(yīng)的道數(shù)HR=C+(CC- CH)/(CC- CD)；

(6)FWHM=HR- HL(道數(shù)表示，如果要表示成能量，則把能量刻度的結(jié)果代入即可)。

圖1 FWHM計算示意圖Fig.1 FWHM schematic diagram

計算得平均能量分辨力為2.02keV，滿足JJG417-2006中半導體γ譜儀對60Co點源1 332keV γ射線能量分辨力不大于2.5keV的要求[4]。

表1 低本底高純鍺γ譜儀能量分辨力期間核查結(jié)果Tab.1 Period verification results of energy resolution of low background high purity germanium γ spectrometer

3.2 短期穩(wěn)定性期間核查

在同3.1所述的環(huán)境條件下，選用60Co點源，在4218道測量1 332keV全能峰的峰位，使全譜計數(shù)率小于2 000s-1，8 h內(nèi)重復測量，在相同位置不同時刻重復測量60Co點源4次以上，每次測量時間500s，時間間隔1h以上，計算每次測得的1 332keV全能峰峰位Xi(i=2,3,4,5)，計算峰位漂移絕對值〡Xi-X1〡，找出最大值〡Xi-X1〡max，按照下式計算峰位相對漂移(S)：

(1)

計算結(jié)果見表2，由表2可知，測量時間內(nèi)GR8023峰位相對漂移為零，滿足JJG417-2006中半導體γ譜儀 8h內(nèi)峰位漂移不應(yīng)大于0.05%的要求[4]。

表2 低本底高純鍺γ譜儀短期穩(wěn)定性期間核查結(jié)果Tab.2 Short term stability verification results of low background high purity germanium γray spectrometer

表征γ譜儀短期穩(wěn)定性的可測量參數(shù)是計數(shù)率和峰位漂移，間隔一定時間測量同一標準源，γ譜儀對同一能量的γ射線保持相同道址，不發(fā)生峰位漂移且計數(shù)相對穩(wěn)定，則可以認為其短期工作穩(wěn)定。核查時，宜選用γ射線能量單一，全能峰與康普頓連續(xù)平臺能量范圍不重疊，γ射線發(fā)射幾率高的標準點源，如60Co和137Cs標準點源；不宜選用可發(fā)射多能量γ射線且射線能量相近，容易使全能峰重疊或不能完全分開，彼此干擾，或全能峰與康普頓峰重疊的標準點源，如152Eu類的標準點源。

3.3 探測效率的期間核查

在同3.1所述的環(huán)境條件下，將241Am、152Euγ標準點源分別放置于支架上，距離探頭25cm處，測量時間500s，分別測量241Amγ標準點源59.537keVγ射線凈峰面積計數(shù)，152Euγ標準點源121.782keV、244.699keV、344.281keV、443.965keV、778.903keV、1112.078keV和1408.013keVγ射線凈峰面積計數(shù)，用下式計算探測效率：

(2)

式中:

ηE:能量為E的被測量γ射線全能峰效率；

nE：能量為E的被測量γ射線全能峰凈面積計數(shù)率，s-1；

C:符合相加修正因子；

A：放射源的活度，Bq；

PE：能量為E的被測量γ射線的發(fā)射幾率。

計算出對于給定能量γ射線的探測效率，再計算本次核查所得的探測效率與檢定時檢定證書給出的探測效率的相對偏差。結(jié)算結(jié)果見表3。

表3 低本底高純鍺γ譜儀對給定能量的γ射線探測效率期間核查結(jié)果Tab.3 Verification results of γ ray detection efficiency for given energy by low background high purity germanium γ ray spectrometer

從表3中可以得知，對于給定能量的γ射線，所用低本底高純鍺γ譜儀探測效率與檢定時所得探測效率的相對偏差最大為-5.0%，最小為+0.4%，滿足JJG417-2006中半導體γ譜儀效率值相對偏差不大于±(1.5～6)%的要求[4]。

3.4 活度的期間核查

在同3.1所述的環(huán)境條件下，將241Am點源和60Co點源分別放置于日常樣品測量位置，分別測量241Am 59keV γ射線全能峰面積計數(shù)，60Co 1 332keVγ射線全能峰面積計數(shù)，將時間修正至標準源的參考時間，由此分別計算出241Am和60Co的活度，并計算測量結(jié)果的不確定度。計算結(jié)果見表4。

表4 低本底高純鍺γ譜儀對標準物質(zhì)活度的期間核查結(jié)果Tab.4 Verification results of the standard substance activity by low background high purity germanium γ spectrometer

從表4中，可以得知，本次期間核查結(jié)果滿足JJG417-2006中半導體γ譜儀在能量范圍為(59～1 500)keV，活度范圍為(3.7×103～3.7×105)時，譜儀測量活度的擴展不確定度為(1.6%～7.5%)(k=3)的要求[4]。

在實際工作中，γ譜儀的測量結(jié)果擴展不確定度一般選擇k=2，為了便于與JJG417-2006規(guī)范給出的限值進行對比，本次核查計算結(jié)果的擴展不確定度取k=3。測量結(jié)果的擴展不確定度與核查所用標準點源的活度沒有關(guān)系，與γ譜儀效率刻度時所用標準物質(zhì)的活度有關(guān)系。

4 半導體γ譜儀的質(zhì)量控制措施

半導體γ譜儀屬于弱放射性測量儀器，影響儀器性能的因素較多，如探測器真空度的變化會影響能量分辨力；探測器保存和使用不當會造成表面死層(不靈敏)變厚，降低探測器的效率；操作不當而造成的鉛室沾染會增加本底計數(shù)；

電子學參數(shù)的調(diào)整也會對其性能產(chǎn)生影響等。因此，使用半導體γ譜儀時，首先應(yīng)對操作人員進行培訓，每個操作人員均應(yīng)熟練掌握正確的操作方法，在工作中嚴格按照譜儀操作規(guī)程進行操作，防止操作不當而造成半導體γ譜儀相關(guān)性能指標的降低或設(shè)備損壞。

在確保儀器得到正確使用的條件下，半導體γ譜儀日常的質(zhì)量控制主要是通過檢定和對測量系統(tǒng)性能的檢查，如本底、探測效率、能量分辨力、峰康比等參數(shù)的檢查來實現(xiàn)的。須按照半導體γ譜儀的使用要求，定期對以上參數(shù)進行檢查，檢查所得結(jié)果應(yīng)滿足該儀器正常的性能指標要求。如發(fā)現(xiàn)參數(shù)異常，應(yīng)及時查明原因。

半導體γ譜儀在首次使用前、維修后均應(yīng)進行檢定。半導體γ譜儀的檢定周期為2年，須制定檢定計劃，按照計劃所列時間送檢。檢定完成后，設(shè)備管理員應(yīng)對檢定證書內(nèi)容仔細核實，只有檢定合格的γ譜儀，才能投入正常使用，否則，應(yīng)按照設(shè)備管理的要求，進行檢驗、維護、維修，確認工作正常后，再次進行檢定。

對于放射性測量裝置，在正常工作條件下，確認其計數(shù)是否近似滿足泊松分布，是檢驗該裝置是否正常的必要條件[5]?！遁椛洵h(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范中》(HI/T61-2001)中明確要求，對低水平測量裝置要定期進行本底計數(shù)是否滿足泊松分布檢驗和長期穩(wěn)定性檢驗，繪制本底或效率質(zhì)控圖[6]。因此，對半導體γ譜儀短期穩(wěn)定性、本底的長期穩(wěn)定性、探測效率的穩(wěn)定性檢查是其日常質(zhì)量控制主要內(nèi)容。

4.1 短期穩(wěn)定性檢驗

半導體γ譜儀每年或檢修后均至少要進行1次泊松分布檢驗?？蛇x一個工作日或完成一個(一組樣品)所需測量時間為檢驗時間的區(qū)間，在此時間區(qū)間內(nèi)，測量10～20次相同時間間隔的本底計數(shù)。測量時計數(shù)應(yīng)盡可能高，以免因統(tǒng)計漲落、儀器不穩(wěn)定等因素導致無法通過檢驗。按照下式計算統(tǒng)計量X2：

(3)

式中：

X2：泊松分布檢驗統(tǒng)計量；

n:本底的測量次數(shù)；

S：按高斯分布計算的本底計數(shù)的標準差；

N：本底計數(shù)的平均值

在同3.1所述環(huán)境條件下，測量鉛室本底20次，每次測量時間500s，反復測量20次，計算出平均值、標準差和X2；查X2分布的上側(cè)分位數(shù)[7]表，確認其是否滿足泊松分布。2017年，本實驗室高純鍺γ譜儀GR8023短期穩(wěn)定性泊松分布檢驗結(jié)果見表5和表6。

表5 低本底高純鍺γ譜儀短期穩(wěn)定性檢驗測量結(jié)果Tab.5 Short term stability test results of low background high purity germanium γ ray spectrometer

表6 低本底高純鍺γ譜儀本底短期穩(wěn)定性泊松分布檢查結(jié)果Tab.6 The possion distribution test results of short term stability of low background high purity germanium γ ray spectrometer

4.2 長期穩(wěn)定性檢驗

長期穩(wěn)定性檢驗包括對半導體γ譜儀的本底和探測效率的檢驗。每月進行1～2次本底測量和探測效率測量，以確定半導體γ譜儀的長期穩(wěn)定性。測量探測效率應(yīng)使用同一標準點源?？捎?0Co標準點源也可用137Cs點源。如使用60Co標準點源進行探測效率測量時，應(yīng)測量其1 332keV凈峰面積，如使用137Cs點源，應(yīng)測量其661.66 keV凈峰面積，按照公式(2)計算探測效率。

測量本底和效率，可在一批樣品測量前、后各進行一次，選用經(jīng)常測量樣品所用的測量時間測量空白本底，如一次測量86 400s，這樣可包含全天氡濃度變化對本底影響，測量50keV～3MeV鉛室本底計數(shù)。也可專門安排時間進行本底和效率的測量，一年內(nèi)測量次數(shù)不應(yīng)少于20次。收集測量時間相同的本底計數(shù)和對同一標準點源探測效率的測量數(shù)據(jù)， 繪制本底質(zhì)控圖和探測效率質(zhì)控圖。

質(zhì)量控制圖是用于檢驗儀器工作是否正常，是一種經(jīng)常用于質(zhì)量評價的有效而經(jīng)濟的方法。本文收集了本實驗室GR8023低本底高純鍺γ譜儀2016年12月～2017年11月鉛室本底計數(shù)和對60Co標準點源探測效率的測量數(shù)據(jù)，分別繪制出本底質(zhì)控和效率質(zhì)控圖，如圖2和圖3。

圖2 低本底半導體γ譜儀本底長期穩(wěn)定性質(zhì)控圖Fig.2 Long term stability quality control chart of low background semiconductor γ spectrometer

從圖2和圖3中可以看出，2016年12月～2017年11月的檢驗時間區(qū)間內(nèi)，GR8023低本底高純鍺γ譜儀全部本底值和對同一標準源的探測效率均落在上下警戒線范圍內(nèi)2δ)，說明該儀器在考查的時間內(nèi)工作處于穩(wěn)定和可靠狀態(tài)。

圖3 低本底半導體γ譜儀對鈷-60標準源探測效率長期穩(wěn)定性質(zhì)控圖Fig.3 Long term stability quality control chart of detection efficiency of cobalt-60 standard source by low background semiconductor γ spectrometer

5 結(jié) 語

用于弱放射性測量的半導體γ譜儀性能直接影響測量結(jié)果的準確度，通過檢定、期間核查和日常的質(zhì)量控制，驗證其短期與長期穩(wěn)定性等質(zhì)量控制措施，以保證檢測結(jié)果的準確和可靠。一方面，通過對半導體γ譜儀的期間核查與日常的質(zhì)量控制措施，可增強對儀器檢定結(jié)果的可信度，另一方面，可及早發(fā)現(xiàn)儀器異常工作的發(fā)生，縮短追溯期，最大限度地減少損失。因此，掌握正確、有效和快速便捷的期間核查與質(zhì)量控制方法，是每個實驗室分析人員都須具備的能力和技能。實驗室應(yīng)針對儀器設(shè)備制定期間核查規(guī)程或作業(yè)指導書，在其中規(guī)定核查內(nèi)容、范圍、方法，核查記錄和核查指標的判定方法。制定期間核查和儀器設(shè)備的質(zhì)量控制計劃，相關(guān)人員根據(jù)計劃實施核查和質(zhì)量檢查，以此保證檢驗檢測設(shè)備的量值準確性, 促進檢驗檢測工作質(zhì)量的不斷提高。

本文提出的半導體γ譜儀期間核查與質(zhì)量控制方法可用于高純鍺半導體作為探測器的一類γ譜儀，閃爍體探測器(如NaI、LaBr晶體)類γ譜儀可參照，但期間核查與日常質(zhì)量控制中相關(guān)參數(shù)須按照檢定規(guī)程與此類譜儀的通用要求進行選擇。

參考文獻：

[1] 國家認證認可監(jiān)督管理委員會.實驗室資質(zhì)認定工作指南(2版)[M].北京：中國計量出版社，2012

[2] 崔建平,等.BH1227 型低本底α、β 測量儀性能期間核查[J].中國輻射衛(wèi)生,2017,26(1):94.

[3] 秦永春,等.熱釋光個人劑量監(jiān)測系統(tǒng)及其質(zhì)量控制[J].中國醫(yī)學裝備,2016,13(5):24.

[4] JJG417-2006,計量檢定規(guī)程γ譜儀[S].

[5] 潘自強主編.電離輻射環(huán)境監(jiān)測與評價[M].北京:原子能出版社,2007.

[6] HJ/T61-2001,輻射監(jiān)測技術(shù)規(guī)范[S].

[7] GB/T4889-2008,數(shù)據(jù)的統(tǒng)計處理和解釋正態(tài)分布均值和方差的估計與檢驗[S].