基于改進(jìn)主成分分析法的低密度聚乙烯光氧老化行為及綜合評(píng)價(jià)模型

代 軍，晏 華，桑練勇，胡志德，張寒松

(1 中國人民解放軍后勤工程學(xué)院 化學(xué)與材料工程系，重慶 401331； 2 海軍駐溫州地區(qū)軍事代表室，浙江 舟山 316000)

聚乙烯已廣泛應(yīng)用于各種日常生活和其他高精尖現(xiàn)代工程技術(shù)領(lǐng)域當(dāng)中，但在長期使用過程中會(huì)受到光照、熱、水分等因素的影響而發(fā)生老化，引起整體材料性能下降[1]。有關(guān)聚乙烯老化的研究已開展有較長時(shí)間，研究者們主要通過聚乙烯老化實(shí)驗(yàn)從拉伸強(qiáng)度、斷裂伸長率、色差、化學(xué)基團(tuán)和分子量[2-5]等性能指標(biāo)來研究聚乙烯的老化特性，但這些性能指標(biāo)復(fù)雜多元，難以系統(tǒng)深入研究聚乙烯在不同老化條件下的老化行為，因此迫切需要一種能夠綜合評(píng)價(jià)其老化進(jìn)程的方法。

主成分分析(PCA)是旨在保留低階主成分而忽略高階主成分，在降低數(shù)據(jù)集維數(shù)的同時(shí)保持?jǐn)?shù)據(jù)集中對(duì)方差貢獻(xiàn)最大的特征，把多指標(biāo)轉(zhuǎn)化為少數(shù)幾個(gè)綜合指標(biāo)，最終全面、系統(tǒng)的分析總體的變化規(guī)律，是解決多元統(tǒng)計(jì)問題的一個(gè)有效工具[6-10]。這種方法已運(yùn)用到聚乙烯等聚合物老化行為的研究中，郭駿駿等[11-12]采用主成分分析法研究戰(zhàn)儲(chǔ)包裝箱用高密度聚乙烯在80℃加速老化條件下，5個(gè)力學(xué)參數(shù)和5個(gè)微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)的變化規(guī)律，探究了各參數(shù)間的相關(guān)關(guān)系；利用PCA研究了HDPE在4個(gè)特定環(huán)境條件下老化指標(biāo)的變化規(guī)律，分析了力學(xué)指標(biāo)對(duì)氣象因子的敏感度差異及其相關(guān)關(guān)系。Zhao等[13-14]通過PCA方法研究了EPDM在自然環(huán)境和人工加速老化環(huán)境中的老化規(guī)律。但是由于該方法沒有考慮聚乙烯老化特性指標(biāo)的權(quán)重(不同老化特性指標(biāo)的重要性)，使得評(píng)價(jià)結(jié)果并不能準(zhǔn)確反映聚乙烯的老化行為，而且，在構(gòu)造主成分時(shí)，由于特征指標(biāo)的變化趨勢存在相反的情況，也會(huì)導(dǎo)致數(shù)據(jù)處理過程中出現(xiàn)特征值為負(fù)的情況[15-16]，因此亟須對(duì)PCA方法進(jìn)行改進(jìn)，以更準(zhǔn)確系統(tǒng)的評(píng)價(jià)聚乙烯的老化進(jìn)程?；诖?，本工作選用低密度聚乙烯(LDPE)，利用紫外老化實(shí)驗(yàn)箱開展64d的人工加速老化實(shí)驗(yàn)，分別采用力學(xué)實(shí)驗(yàn)、ATR-FTIR、TG和DSC研究了LDPE的光氧老化行為，利用基于層次分析法(AHP)確定LDPE老化特性指標(biāo)的權(quán)重，最后通過改進(jìn)PCA方法構(gòu)建了LDPE光氧老化綜合評(píng)價(jià)模型。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 原料與試樣

LDPE(牌號(hào)LD607)，形態(tài)為乳白色顆粒，燕山石油化工有限公司生產(chǎn)。依據(jù)GB/T 1040.2-2006和GB/T 9341-2008采用熱塑工藝加工成拉伸Ⅰ型、彎曲、缺口沖擊試樣，主要經(jīng)過射出、保壓、冷卻、儲(chǔ)料、關(guān)模、開模和脫模等7個(gè)工藝流程，其中注塑機(jī)1～5段溫度分別為200，200，200，195，190℃；冷卻階段前冷卻5s，后冷卻10s。

1.2 試樣人工老化條件

依據(jù)GJB 150.7A-2009，在TUV206紫外老化實(shí)驗(yàn)箱中進(jìn)行人工加速老化實(shí)驗(yàn)，光源為UV-A，波長340nm，輻照強(qiáng)度0.77W/m2，試樣與光源平行面距離50mm。暴露7h 42min，噴淋18min，8h為一個(gè)循環(huán)，黑板溫度為(60±5)℃，相對(duì)濕度(70±5)%。取樣周期分為8,16,24,32,40,48,56,64d共8個(gè)實(shí)驗(yàn)周期，每個(gè)周期平行取樣5個(gè)。

1.3 測試與分析

1.3.1 力學(xué)實(shí)驗(yàn)

根據(jù)GB/T 1040.2-2006和GB/T 9341-2008用Instron 3365型萬能試驗(yàn)機(jī)測試?yán)煨阅芎蛷澢阅?。拉伸?shí)驗(yàn)參數(shù)：儀器標(biāo)線間距50mm、夾具間距115mm、拉伸速率50mm/min，根據(jù)試樣拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線得出拉伸強(qiáng)度和彈性模量。彎曲實(shí)驗(yàn)參數(shù)：試樣跨距64mm、彎曲撓度6mm、實(shí)驗(yàn)速率2mm/min，試樣厚度4mm。根據(jù)GB/T 1843-2008用XJUY-5.5液晶式懸臂梁沖擊試驗(yàn)機(jī)測試沖擊性能，擺錘沖擊能量1J、擺錘力矩0.5155Nm。

1.3.2 化學(xué)結(jié)構(gòu)ATR-FTIR測試

用衰減全反射紅外光譜儀(Nicolet 6700及ATR附件)對(duì)樣品曝光面進(jìn)行化學(xué)結(jié)構(gòu)表征，反射晶體為ZnSe，入射角45°，掃描次數(shù)32次，掃描范圍700～4000cm-1，分辨率4cm-1。

1.3.3 熱穩(wěn)定性TG測試

用SDT-Q600型DSC-TG熱重分析儀進(jìn)行熱重實(shí)驗(yàn)，樣品質(zhì)量5.0～6.0mg，在保護(hù)氣氛氮?dú)鈼l件下將樣品從室溫30℃以10℃/min的速率升溫至700℃，得到不同老化時(shí)間條件下的熱重曲線。

1.3.4 熔融特性DSC測試

用404 F3型DSC差示掃描量熱儀測量樣品熔融曲線進(jìn)行熱分析，在保護(hù)氣氛氬氣條件下將樣品從室溫30℃以10℃/min速率升溫至200℃，其后改變?yōu)檠鯕鈿夥找?0℃/min速率升溫至250℃，得到熔融曲線和氧化誘導(dǎo)曲線。

1.3.5 改進(jìn)主成分分析(PCA)方法

采用層次分析法(AHP)確定LDPE光氧老化特性指標(biāo)權(quán)重；

采用數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)軟件SPSS主成分分析功能對(duì)LDPE光氧老化行為進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)。

2 結(jié)果與討論

2.1 主成分因子的確立

主成分分析(PCA)是解決多元統(tǒng)計(jì)問題的一個(gè)有效工具，可以用來判斷事物或現(xiàn)象的綜合指標(biāo)，解決綜合評(píng)價(jià)中信息重疊的問題，并且通過綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)進(jìn)一步探究事物的內(nèi)在變化規(guī)律，具有降維、簡化和方式模式化等特點(diǎn)。本工作運(yùn)用主成分分析(PCA)提取代表數(shù)據(jù)組整體變化規(guī)律的主成分因子，再通過線性組合的方式建立總體的變化關(guān)系，建立綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)Z。現(xiàn)以光氧老化環(huán)境中LDPE宏觀、微觀性能指標(biāo)作為主成分因子為例，建立老化綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)Z，并分析其變化規(guī)律。

將拉伸強(qiáng)度、彎曲強(qiáng)度、沖擊強(qiáng)度、羰基指數(shù)、羥基指數(shù)、熱分解起始溫度、熔融峰峰值溫度設(shè)為隨老化時(shí)間變化的變量X1，X2，X3，X4，X5，X6，X7，實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表1。由表1可知，隨老化時(shí)間的增加，不同老化性能參數(shù)均呈現(xiàn)復(fù)雜的變化趨勢。3個(gè)力學(xué)性能參數(shù)均隨著老化時(shí)間增加而逐漸降低，其中老化后期40～64d，拉伸強(qiáng)度下降更為劇烈。彎曲強(qiáng)度變化特征與拉伸強(qiáng)度變化較為一致，均隨著老化時(shí)間延長而逐漸降低，而沖擊強(qiáng)度老化前期下降較快，至老化40d時(shí)沖擊強(qiáng)度就已下降為1MPa左右，老化后期保持不變。至老化64d后，LDPE拉伸強(qiáng)度、彎曲強(qiáng)度、沖擊強(qiáng)度分別由未老化時(shí)的12.339，5.294，54.093MPa下降至7.444，3.584，1.958MPa，分別下降了39.7%，32.3%，96.4%，沖擊強(qiáng)度喪失。從羰基和羥基的變化看出，老化前期羰基指數(shù)增長較快，后期40～64d增長速率變緩，而羥基指數(shù)在老化初期0～8d和老化后期56～64d增長明顯，中期保持小幅度的增長。至老化64d，羰基指數(shù)和羥基指數(shù)分別增長了25.5倍和5.2倍。熱分解起始溫度和熔融峰峰值溫度下降表明LDPE的熱穩(wěn)定性和熔融特性變差，可能的原因是在光氧老化過程中LDPE分子結(jié)構(gòu)發(fā)生斷鏈，規(guī)整性下降，含氧官能團(tuán)增加，結(jié)晶度下降，導(dǎo)致了材料熱性能和熔融特性的下降。

表1 LDPE光氧老化指標(biāo)參數(shù)的原始數(shù)據(jù)Table 1 Raw data of parameters about degradation of LDPE

2.2 指標(biāo)同向化及標(biāo)準(zhǔn)化

指標(biāo)同向化也稱指標(biāo)正向化，如果m個(gè)指標(biāo)中有逆指標(biāo)(即數(shù)值越小越好)或適度指標(biāo)(即某個(gè)值最好)，則需將其同向化，轉(zhuǎn)化為正指標(biāo)(即數(shù)值越大越好)。

對(duì)于逆指標(biāo)，可用式(1)進(jìn)行轉(zhuǎn)換：

(1)

(i=1，2，…，m；j=1，2，…，n)

對(duì)于適度指標(biāo)，設(shè)最合適的值為α，可用式(2)進(jìn)行轉(zhuǎn)換：

(2)

(i=1，2，…，m；j=1，2，…，n)

本工作采用SPSS中均值為0，方差為1的標(biāo)準(zhǔn)化方法對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理，同向化和標(biāo)準(zhǔn)化后的數(shù)據(jù)用Xi′(i=1,2,…,7)表示，結(jié)果如表2所示。

2.3 權(quán)重確定

本工作采用基于層次分析法(AHP)確定LDPE熱氧老化特性指標(biāo)的權(quán)重。采用1～9及其倒數(shù)標(biāo)度方法進(jìn)行定量化。設(shè)有n個(gè)指標(biāo)從屬于某準(zhǔn)則層，則n個(gè)指標(biāo)通過兩兩比較構(gòu)成判斷矩陣C=(Cij)n×n。作為一種高分子材料，其在不同使用環(huán)境下的力學(xué)性能是主要的參考依據(jù)，顯然是第一位的，其中拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度又相對(duì)更重要，而化學(xué)結(jié)構(gòu)往往在老化過程中變化更為劇烈，第二位應(yīng)該是羰基指數(shù)和羥基指數(shù)，通過前文發(fā)現(xiàn)熱性能和熔融性能指標(biāo)在整個(gè)老化過程中變化并不明顯，表明這兩種指標(biāo)對(duì)LDPE的影響較小，排第三位。通過上述分析，得到判斷矩陣C。

表2 LDPE光氧老化指標(biāo)參數(shù)同向化和標(biāo)準(zhǔn)化處理后數(shù)據(jù)Table 2 Linearize and standardize data of parameters about degradation of LDPE

AHP法把判斷矩陣的特征向量作為各個(gè)指標(biāo)的權(quán)向量，并可用冪法、方根法或和法進(jìn)行近似計(jì)算。這里采用方根法計(jì)算上述判斷矩陣C的特征向量，具體步驟如下：

(1)計(jì)算判斷矩陣每一行元素的乘積Mi：

(3)

(2)計(jì)算Mi的n次方根Wi

(4)

(3)對(duì)Wi進(jìn)行規(guī)范化，即

(5)

可得到n個(gè)指標(biāo)的權(quán)重向量Wi。

采用上述方根法，得到7種指標(biāo)的權(quán)重向量W為：W=(0.27072，0.27072，0.16808，0.10244，0.04280，0.04280)

由于構(gòu)造的兩兩比較判斷矩陣可能出現(xiàn)重要性判斷上的矛盾，為保證判斷矩陣的不一致性在允許范圍內(nèi)，需對(duì)其進(jìn)行一致性檢驗(yàn)。薩迪教授提出以下一致性檢驗(yàn)公式[16]，并認(rèn)為當(dāng)一致性比率RC<0.1時(shí)，具有滿意的一致性，即權(quán)重的分配是合理的。否則，需要對(duì)判斷矩陣中的元素進(jìn)行適當(dāng)調(diào)整，使之具有滿意的一致性為止。

RC=IC/IR

(6)

式中：IC為判斷矩陣的一致性指標(biāo)，IC=(λmax-n)/(n-1)；λmax為特征根最大值；n為判斷矩陣的階數(shù)；IR為判斷矩陣的平均隨機(jī)一致性指標(biāo)，其具體指標(biāo)參見表3。

表3 平均隨機(jī)一致性指標(biāo)Table 3 Average random coincidence indicator

計(jì)算可得判斷矩陣C的最大特征根λmax為6.668，IC=(6.667-7)/(7-1)=-0.055，RC=-0.055/1.32=-0.042<1，因而通過一致性檢驗(yàn)，即權(quán)重的分配是合理的。

2.4 構(gòu)建加權(quán)數(shù)據(jù)矩陣

根據(jù)式(7)可得到加權(quán)數(shù)據(jù)矩陣X=(Xij)m×n,得到光氧老化指標(biāo)參數(shù)加權(quán)后的數(shù)據(jù)，如表4所示。

Wij=Wj×Xij′

(7)

對(duì)標(biāo)準(zhǔn)化的數(shù)據(jù)進(jìn)行SPSS主成分分析。由于相關(guān)系數(shù)矩陣的特征值在數(shù)值上等于主成分得分的方差，依據(jù)式(8),(9)可以得到每個(gè)主成分的得分方差，即方差貢獻(xiàn)率和累計(jì)方差貢獻(xiàn)率。

(8)

(9)

式中:Yi表示第i個(gè)主成分的得分方差即方差貢獻(xiàn)率;λi代表Yi主成分特征值大小;Ym則表示前m個(gè)主成分的累計(jì)方差貢獻(xiàn)率。表5為特征值和方差貢獻(xiàn)率。由表5可知，取3個(gè)主成分因子，其主成分得分方差貢獻(xiàn)率已基本維持不變，因此本工作提取3個(gè)主成分因子。

表4 LDPE光氧老化指標(biāo)參數(shù)加權(quán)后數(shù)據(jù)Table 4 Data of parameters about degradation after adding weighting LDPE

表5 提取主成分因子結(jié)果Table 5 Results of main components extraction

2.5 LDPE光氧老化綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)分析

老化綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)是所有性能參數(shù)間相互復(fù)合的一個(gè)共性參數(shù)，這種共性的東西可以代表各種不同參數(shù)的老化信息，這樣的老化綜合評(píng)價(jià)對(duì)進(jìn)一步確定LDPE的老化特性具有重要借鑒意義，前文對(duì)材料老化特性的分析是細(xì)節(jié)的突出各個(gè)不同性能的差異性的，建立的綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)可以從整個(gè)老化周期的角度來分析材料在不同老化方式下老化進(jìn)程和老化速率，進(jìn)一步分析材料老化特性。

可以依據(jù)主成分權(quán)重建立評(píng)估LDPE老化的綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)Z，表達(dá)式為

(10)

由于每一個(gè)主成分可以定義為多個(gè)變量最優(yōu)權(quán)重的線性組合，依據(jù)成分矩陣和主成分特征值，可以得到特征向量如表6所示。

表6 主成分載荷和特征向量Table 6 Component matrixes and characteristic vectors

依據(jù)7個(gè)變量在主成分Y1，Y2，Y3中所占權(quán)重可以得出主成分與變量的關(guān)系如下式：

P1=0.384528X1′+0.372055X2′+0.38893X3′+
0.318036X4′+0.380382X5′+0.407546X6′+
0.387964X7′

(11)

P2=-0.31404X1′-0.43663X2′+0.121139X3′+
0.669088X4′+0.410279X5′-0.06324X6′-
0.27577X7′

(12)

P3=-0.22782X1′+0.315043X2′-0.65585X3′+
0.255378X4′+0.210685X5′-0.29267X6′+
0.472692X7′

(13)

由于主成分P1，P2，P3基本可以概括所有參數(shù)的變化信息，因此可將式(10)轉(zhuǎn)化為式(14)。依據(jù)式(11)，(12)，(13)，(14)及表6繪制綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)Z與老化時(shí)間t的關(guān)系曲線，如圖1所示。

(14)

為了進(jìn)一步說明采用改進(jìn)主成分分析法的LDPE光氧老化綜合評(píng)價(jià)模型的效果，本工作將采用AHP模型的改進(jìn)PCA分析法得到的綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)Z與采用傳統(tǒng)主成分分析法得到的綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)Z′進(jìn)行對(duì)比研究。采用傳統(tǒng)主成分分析法得到綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)Z′的關(guān)系式(15)，同理繪制Z′與老化時(shí)間t的關(guān)系曲線。

(15)

圖1 采用改進(jìn)主成分分析法和傳統(tǒng)主成分分析法的LDPE光氧老化綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)變化Fig.1 Changes of comprehensive evaluation index Z value of LDPEbased on improving PCA and PCA after photo-oxidative degradation

通過圖1分析可以發(fā)現(xiàn)，改進(jìn)PCA法的LDPE光氧老化綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)Z值整體上呈現(xiàn)三段式的變化趨勢：在老化初期0～8d，Z值下降強(qiáng)烈，老化作用較強(qiáng)；老化中期8～24d，Z值變化很小，趨于平緩，老化較緩；老化后期24～64d，Z值又下降較快，老化速率逐漸加強(qiáng)。而采用傳統(tǒng)主成分分析法的Z′值變化只呈現(xiàn)兩段式的變化規(guī)律：老化0～8d，Z值下降較快，老化8～64d，Z值下降速率有所減緩，老化作用呈現(xiàn)先強(qiáng)烈后減緩的特征。結(jié)合前文中得到的不同低密度聚乙烯老化性能參數(shù)，發(fā)現(xiàn)拉伸強(qiáng)度和沖擊強(qiáng)度均在老化0～8d時(shí)下降顯著，而老化8～24d時(shí)基本上保持不變，隨著老化時(shí)間的延長，拉伸強(qiáng)度和沖擊強(qiáng)度又開始下降，且在老化后期時(shí)也存在不同的老化階段，整體來看LDPE的力學(xué)強(qiáng)度在光氧老化環(huán)境中呈現(xiàn)三階段的變化特征。羥基指數(shù)的變化趨勢同樣如此，老化0～8d期間，羥基指數(shù)增長了1.5倍，老化8～24期間增長了0.6倍，老化后期增長了3.2倍，同樣也呈現(xiàn)出三階段的老化作用變化趨勢。出現(xiàn)Z值的變化趨勢和老化性能的分析結(jié)果可能是由于老化初期LDPE材料表面初始接觸光照條件時(shí)，表面隨即發(fā)生較為強(qiáng)烈的氧化現(xiàn)象，氧化產(chǎn)物增多，紫外光照破壞了分子鏈的纏結(jié)點(diǎn)，鏈段規(guī)整性下降，晶片表面無定形增加，老化作用強(qiáng)烈；中期表面氧化作用達(dá)到飽和，氧氣不能繼續(xù)深入材料內(nèi)部，光照此時(shí)影響較小，氧化與斷鏈作用減緩，最終導(dǎo)致老化作用逐漸放緩趨于穩(wěn)定；后期又由于材料表面形貌損壞的加速老化導(dǎo)致微孔及裂紋的擴(kuò)展，增大了材料與光照和氧氣的接觸面積，因此老化又進(jìn)一步加速。綜合分析可以發(fā)現(xiàn)，基于AHP模型的改進(jìn)主成分分析法更能夠準(zhǔn)確系統(tǒng)地評(píng)價(jià)LDPE的光氧老化行為，改進(jìn)PCA法更為合理，對(duì)于綜合評(píng)價(jià)聚乙烯的老化進(jìn)程有著更為廣闊的應(yīng)用價(jià)值。

3 結(jié)論

(1)隨老化時(shí)間增加,LDPE拉伸強(qiáng)度、彎曲強(qiáng)度、沖擊強(qiáng)度分別下降了39.7%,32.3%,96.4%，沖擊強(qiáng)度喪失。分子結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生羰基、羥基等含氧基團(tuán)，分子鏈斷裂，支鏈增加，至老化64d，羰基指數(shù)和羥基指數(shù)分別增長了25.5倍和5.2倍。起始熱分解特征溫度和熔融峰峰值溫度下降，LDPE表面破壞嚴(yán)重，老化作用劇烈。

(2)采用基于AHP模型的改進(jìn)PCA法綜合評(píng)價(jià)了LDPE光氧老化行為，老化綜合評(píng)價(jià)指標(biāo)Z值整體上呈現(xiàn)三段式的變化趨勢，老化初期(0～8d)老化劇烈，中期(8～24d)老化較緩，后期(24～64d)又快速老化。相比較采用傳統(tǒng)PCA法的Z′值兩階段變化規(guī)律，改進(jìn)PCA法評(píng)價(jià)結(jié)果更為合理，適用于LDPE光氧老化行為的綜合評(píng)價(jià)，有推廣應(yīng)用價(jià)值。

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