風(fēng)壓和含水率對(duì)鈾礦砂氡析出影響的試驗(yàn)研究

雷 云 李向陽 雷 波 劉小松 劉凱旋 周星火

(南華大學(xué)環(huán)境與安全工程學(xué)院)

氡析出是指含鐳多孔介質(zhì)中產(chǎn)生的氡穿過介質(zhì)表面進(jìn)入大氣的現(xiàn)象和過程，它是氡在介質(zhì)內(nèi)部運(yùn)移的邊界現(xiàn)象。影響鈾礦砂氡析出率的因素有很多，目前國內(nèi)外很多學(xué)者分別研究過壓力梯度、含水率、孔隙度、溫度、濕度對(duì)氡析出率的影響[1-6]。劉靜等人[7]指出氡在多孔介質(zhì)中產(chǎn)生、運(yùn)移并析出多孔介質(zhì)表面的整個(gè)過程主要由多孔介質(zhì)的組成、結(jié)構(gòu)、粒徑大小、孔隙度、鐳的含量與分布、射氣系數(shù)、滲透性等介質(zhì)固有性質(zhì)決定，同時(shí)又不同程度地受降水、風(fēng)速、氣溫、氣壓等外界因素的影響，是一個(gè)內(nèi)因和外因共同作用的過程。從目前的研究結(jié)果看，影響介質(zhì)中氡析出率大小的因素有很多，而且這種影響關(guān)系大多是非線性的。因此，在研究鈾礦砂氡析出規(guī)律時(shí)要綜合考慮這些因素的作用。

目前，國內(nèi)外學(xué)者只研究了溫度、濕度壓力梯度、含水率、孔隙度等單一因素對(duì)氡析出率的影響[1-6，8-9]，考慮復(fù)合因素(多維因素)對(duì)氡析出率影響的研究比較少見。為此，通過自主設(shè)計(jì)的二維鈾礦砂試驗(yàn)裝置研究風(fēng)壓和含水率對(duì)鈾礦砂表面氡析出率的影響機(jī)理，探討復(fù)雜條件下氡析出的變化規(guī)律，為防氡控氡設(shè)計(jì)提供科學(xué)依據(jù)。

1 試驗(yàn)原理與試驗(yàn)樣品制備

1.1 試驗(yàn)原理

風(fēng)壓和含水率分別是影響氡析出的重要因素，通過設(shè)計(jì)二維氡析出試驗(yàn)裝置，改變風(fēng)壓和含水率中的一個(gè)變量，研究其復(fù)合作用下氡析出率的變化規(guī)律。制備試驗(yàn)所需的鈾礦砂試塊，在試塊含水率為0%(干燥狀態(tài))、3%、5%、7%、10%(飽和狀態(tài))的情況下調(diào)節(jié)試驗(yàn)裝置集氡空間內(nèi)氣體壓力，使其跟大氣壓的壓力差分別為50、100、150、200、250 Pa，測(cè)量集氡空間氡濃度的大小。在一定時(shí)間范圍內(nèi)密閉的集氡空間內(nèi)氡活度濃度呈線性增長(zhǎng)，用RAD7測(cè)得氡濃度。氡析出率可根據(jù)氡濃度差值、集氡空間的體積、取樣間隔時(shí)間和介質(zhì)表面積計(jì)算，計(jì)算公式[1]為：

(1)

式中，J為氡析出率，Bq/(m2·s)；S為被測(cè)面積，m2；V為集氡空間的容積，m3；C為積累t時(shí)間集氡空間氡濃度，Bq/m3；C0為初始氡濃度，Bq/m3；t為積累時(shí)間，s。

通過含水率和壓力差測(cè)量結(jié)果進(jìn)行排列組合，探究壓力差和含水率共同作用下多孔介質(zhì)氡析出的變化規(guī)律。

1.2 試驗(yàn)樣品制備

選取我國南方某鈾礦砂，其鐳比活度為8.47 Bq/kg。篩選顆粒大小為2 mm的鈾礦砂與水泥按質(zhì)量比5∶1均勻混合，摻適量水，將其澆筑成一個(gè)內(nèi)徑為80 mm，外徑為150 mm，長(zhǎng)為300 mm的空心圓柱體試塊。待試塊成型后，將試塊放入100 ℃烘箱中烘烤24 h，用電子秤稱量其質(zhì)量為m0[2]。將鈾礦砂試塊浸泡在蒸餾水中每隔一段時(shí)間稱量其質(zhì)量為mc，通過控制浸泡時(shí)間可制備成含水率為3%、5%、7%、10%(飽和狀態(tài))的不同試塊[8]，試塊外表面用錫箔紙覆蓋，保持試塊含水率恒定。含水率計(jì)算公式[2]為：

(2)

式中，ω為含水率；mc為濕重，kg；m0為干重，kg。

2 試驗(yàn)裝置與試驗(yàn)步驟

2.1 試驗(yàn)裝置

該研究自主設(shè)計(jì)了試驗(yàn)裝置(見圖1)，該裝置由3個(gè)部分組成：

(1)風(fēng)壓測(cè)試系統(tǒng)。風(fēng)壓測(cè)試系統(tǒng)主要由加壓泵、傾斜式微壓計(jì)、流量計(jì)、橡膠管、閥門組成，加壓泵供風(fēng)壓力為0～16 kPa；傾斜式微壓計(jì)測(cè)量范圍為0～±2 kPa；轉(zhuǎn)子流量計(jì)量程為30～300 mL/min。微壓計(jì)連接口通過橡膠管與傾斜式微壓計(jì)連接，調(diào)節(jié)閥門控制流量和壓力大小。

(2)集氡裝置。由空心圓柱體試塊與PVC板組成一個(gè)集氡空間，用RAD7測(cè)氡儀測(cè)量集氡空間氡濃度大小。

(3)鈾礦砂試塊5組(含水率分別為0%、3%、5%、7%、10%的試塊)。

圖1 二維氡析出試驗(yàn)裝置構(gòu)成

2.2 試驗(yàn)步驟

(1)檢查裝置接口處的密封性。通過加壓泵往集氡空間輸氣，在PVC板邊緣、閥門接頭處涂上肥皂水，檢查是否有氣泡產(chǎn)生。若無氣泡產(chǎn)生，則氣密性良好。

(2)試驗(yàn)前先往集氡空間輸氣，排除集氡空間的氡，15 min可使氡濃度降低至40 Bq/m3。通過調(diào)節(jié)出氣口和進(jìn)氣口閥門可調(diào)節(jié)送風(fēng)的流量和壓力，使得介質(zhì)內(nèi)外形成一個(gè)穩(wěn)定的壓力差，從而形成一個(gè)穩(wěn)定的壓力梯度?？刂屏髁繛?00 mL左右調(diào)節(jié)兩端閥門使壓力差分別為50、100、150、200、250 Pa。

(3)用RAD7測(cè)量氡濃度，過程如下：①將儀器設(shè)備按照裝置示意連接；②打開RAD7測(cè)氡儀，測(cè)量之前先打開采樣泵讓氣體循環(huán)10 min，使RAD7內(nèi)殘留的氡排盡，濕度降到10%以下；③將每次取樣次數(shù)設(shè)置為6次，測(cè)量周期設(shè)置為10 min；④儀器的泵運(yùn)行模式設(shè)置為自動(dòng)擋(auto)，測(cè)量模式設(shè)置為嗅探模式(sniff)；⑤啟動(dòng)RAD7氡測(cè)量?jī)x，進(jìn)行連續(xù)取樣測(cè)量，并記錄測(cè)量結(jié)果；⑥待試驗(yàn)完成后，關(guān)閉所有儀器，將試塊封存24 h，繼續(xù)下次測(cè)量；⑦將測(cè)量數(shù)據(jù)代入式(1)，即可計(jì)算氡析出率。

3 試驗(yàn)數(shù)據(jù)及討論

3.1 氡濃度與時(shí)間的關(guān)系

使用自行設(shè)計(jì)的鈾礦砂試驗(yàn)裝置，探究密閉環(huán)境中氡濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律。以飽和狀態(tài)鈾礦砂試塊為例，在自然壓力下用RAD7測(cè)量集氡空間氡濃度，將測(cè)量結(jié)果氡濃度跟時(shí)間經(jīng)過線性擬合，得到圖2所示曲線。根據(jù)圖2分析，含水率10%的飽和狀態(tài)鈾礦砂在自然壓力下一定時(shí)間范圍內(nèi)集氡空間氡濃度呈線性增長(zhǎng)趨勢(shì)，兩次測(cè)量結(jié)果曲線擬合度分別為0.988 1和0.993 6。

圖2 含水率10%飽和狀態(tài)鈾礦砂氡濃度隨時(shí)間的變化曲線

3.2 氡析出率與風(fēng)壓差的關(guān)系

在含水率一定的情況下，測(cè)量不同風(fēng)壓鈾礦砂試塊氡析出的變化。以含水率10%飽和鈾礦砂為例，根據(jù)測(cè)量的氡濃度代入式(1)，可以算出氡析出率，將氡析出率跟壓力差擬合，得到圖3所示曲線。

圖3 含水率10%飽和狀態(tài)鈾礦砂試塊氡析出率隨壓力差的變化曲線

由圖3分析可知，隨著風(fēng)壓的增大氡析出率減小，曲線呈多項(xiàng)式變化，最后氡析出率保持一個(gè)基本穩(wěn)定水平，該試驗(yàn)結(jié)果與曹眾為等人[1,10]的研究結(jié)果基本相符。隨著集氡空間與大氣壓壓力差的增大，壓力梯度也逐漸增大，抑制鈾礦砂介質(zhì)氡析出，從而使得氡析出率減少，鈾礦砂試塊表面氡析出率最終維持一個(gè)穩(wěn)定水平。

3.3 氡析出率與含水率的關(guān)系

改變鈾礦砂試塊含水率，測(cè)量不同含水率多孔介質(zhì)氡析出變化。在自然壓力下分別測(cè)量含水率為0%(干燥狀態(tài))、3%、5%、7%、10%(飽和狀態(tài))時(shí)鈾礦砂介質(zhì)氡濃度，計(jì)算出氡析出率，得到含水率和氡析出率的擬合曲線見圖4。

圖4 自然壓力下鈾礦砂試塊氡析出率隨含水率的變化曲線

由圖4可見，隨著含水率的增大，鈾礦砂試塊氡析出率先增大后減小，在含水率為5%左右到達(dá)最大值，含水率和氡析出率的擬合曲線呈多項(xiàng)式變化，該試驗(yàn)結(jié)果與王榆元等人[2,9,11-12]的研究結(jié)果基本相符。鈾礦砂試塊從干燥狀態(tài)隨著含水率的增加，鈾礦砂試塊孔隙表面的水分子逐漸累積，水分子能有效阻止其他顆粒對(duì)氡的吸附，使氡停留在鈾礦砂試塊孔隙中從而增加了氡的釋放系數(shù)，隨著氡釋放系數(shù)的增加氡的析出率增加；當(dāng)水分子布滿鈾礦砂試塊孔隙的表面時(shí)釋放系數(shù)達(dá)到最大值，即含水率為5%左右時(shí)氡析出率達(dá)到最大值；當(dāng)含水率繼續(xù)增加，氡的釋放系數(shù)保持不變，鈾礦砂試塊內(nèi)部氡的遷移主要以擴(kuò)散為主。由于氡在空氣中的擴(kuò)散長(zhǎng)度遠(yuǎn)大于其在水中的擴(kuò)散長(zhǎng)度，因此隨著含水率增加擴(kuò)散系數(shù)下降，從而氡析出率降低。

3.4 氡析出率與含水率和風(fēng)壓的擬合關(guān)系

試驗(yàn)測(cè)量結(jié)果按式(1)計(jì)算得到不同風(fēng)壓和含水率情況下鈾礦砂試塊表面的氡析出率，見表1。

表1 不同風(fēng)壓和含水率鈾礦砂試塊表面氡析出率

根據(jù)表1數(shù)據(jù)，通過MATLAB數(shù)據(jù)處理得出風(fēng)壓和含水率共同作用下氡析出率變化規(guī)律的數(shù)學(xué)模型如式(3)所示，曲面擬合度R2=0.931 9，MATLAB處理得到的曲線見圖5。

(3)

圖5 風(fēng)壓和含水率共同作用下鈾礦砂試塊氡析出率變化

根據(jù)該數(shù)學(xué)模型分析，由于風(fēng)壓和含水率對(duì)氡析出率影響的數(shù)學(xué)模型分別都是一個(gè)二項(xiàng)式，兩者共同作用下得出的氡析出率數(shù)學(xué)模型可近似看成兩個(gè)二項(xiàng)式相加，兩者之間是或門關(guān)系，由此推測(cè)風(fēng)壓和含水率對(duì)氡析出率的影響可能互相獨(dú)立，該理論的證明還需要進(jìn)一步研究。

4 結(jié) 論

通過自主設(shè)計(jì)的二維氡析出試驗(yàn)裝置，研究了風(fēng)壓和含水率對(duì)鈾礦砂試塊氡析出率的影響，得出如下結(jié)論：

(1)在一定時(shí)間范圍內(nèi)，自然壓力下集氡空間氡濃度呈線性增長(zhǎng)；隨著集氡空間與大氣壓力差的增大，鈾礦砂試塊表面氡析出率減小，正壓對(duì)氡析出具有抑制作用；隨著壓力差繼續(xù)增大，鈾礦砂試塊表面氡析出率最終維持在一個(gè)穩(wěn)定水平。

(2)鈾礦砂試塊含水率對(duì)其氡析出率影響較大，在含水率較小情況下隨著含水率的增大氡的釋放系數(shù)增大，使氡的析出率增大，在含水率為5%左右到達(dá)最大值。隨后隨含水率的繼續(xù)增大，氡的擴(kuò)散系數(shù)下降，從而鈾礦砂試塊表面氡析出率減小。

參 考 文 獻(xiàn)

[1] 曹眾為，李向陽，葉勇軍，等.壓力梯度對(duì)多孔介質(zhì)氡析出率影響的試驗(yàn)研究[J].鈾礦冶，2013，32(1)：38-41.

[2] 王榆元，冀 東.含水率對(duì)建材磚氡析出率的影響[J].核電子學(xué)與探測(cè)技術(shù)，2010，30(2)：285-288.

[3] 冀 東，劉福東，周劍良.孔隙度對(duì)氡析出率的影響[J].中國輻射衛(wèi)生，2011，20(4)：483-484.

[4] 張忠相，李向陽，鄧文輝，等.溫度對(duì)多孔射氣介質(zhì)氡析出影響試驗(yàn)研究[J].工業(yè)安全與環(huán)保，2016，42(6)：30-32.

[5] 李韌杰.氡析出率的測(cè)定及其影響因素的探討[J].鈾礦冶，200，19(1)：56-61.

[6] 劉小松，劉純魁.鈾礦石濕度對(duì)氡析出率影響的研究[J].鈾礦冶，2004，23(3)：163-165.

[7] 劉 靜，譚凱旋，劉 巖.多孔介質(zhì)對(duì)氡析出規(guī)律影響的研究進(jìn)展[J].現(xiàn)代礦業(yè)，2009(5)：20-23.

[8] 吳建華，孫 浩，符 適，等.加氣混凝土砌塊表面氡析出率影響因素研究[J].原子能科學(xué)技術(shù)，2012，46(12)：1527-1532.

[9] 葉勇軍，丁德馨，羅 潤，等.體積含水率對(duì)鈾尾礦氡析出率影響的試驗(yàn)研究[J].安全與環(huán)境學(xué)報(bào)，2012，12(3)：124-126.

[10] 周星火，李向陽，劉陶安.鈾礦井氡滲流機(jī)理與控氡技術(shù)[J].鈾礦冶，2004，23(2)：97-100.

[11] SUN H B，DAVID J，F(xiàn)URBISH.Mositure content effect on radon emanation in porous media[J].Journal of Contaminant Hydrology，1995(18)：239-255.

[12] FOURNIER F，GROETZ JE，JACOB F，et al.Simulation of radon transport through building materials :influence of water content on radon exhalation rate[J].Transp Porous Med，2005，22(6)：711-712