• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    食用油中鄰苯二甲酸酯類塑化劑檢測(cè)及遷移研究進(jìn)展

    2018-06-05 08:38:39鄒柯婷李永波秦國(guó)富
    現(xiàn)代食品 2018年7期
    關(guān)鍵詞:檢測(cè)方法研究

    ◎ 左 蓓,鄒柯婷,李永波,秦國(guó)富

    (西安市疾病預(yù)防控制中心,陜西 西安 710054)

    鄰苯二甲酸酯類塑化劑(PAEs)主要由一個(gè)剛性平面芳環(huán)和兩個(gè)可塑非線性脂肪鏈組成,為無(wú)色透明的油狀黏稠液體,易溶于有機(jī)溶劑,常用有20余種,是世界上應(yīng)用最廣泛的塑化劑。毒理學(xué)研究發(fā)現(xiàn),PAEs的急性毒性較小,但可以干擾人類和其他動(dòng)物的內(nèi)分泌,具有雌激素活性,對(duì)人類具有生殖毒性、胚胎毒性和發(fā)育毒性等危害,長(zhǎng)期低劑量地接觸,其危害不容忽視[1-2],歐盟、美國(guó)、中國(guó)已經(jīng)先后將PAEs列入優(yōu)先控制污染物的黑名單[3-4]。研究表明,PAEs添加到塑料中時(shí)靠分子間力與高分子塑料結(jié)合,隨著時(shí)間的推移會(huì)逐漸從塑料制品中釋放出來(lái),易通過(guò)塑料包裝遷移到食品中,從而對(duì)食品造成污染[5-6]。PAEs為脂溶性物質(zhì),因此PAEs更易溶于食用油中。食用油是人類必需的食物之一,通常每天均有一定量的攝入,因此非常有必要對(duì)食用油中的PAEs進(jìn)行檢測(cè)及遷移研究。目前已有許多學(xué)者對(duì)食用油中的PAEs進(jìn)行了研究,本文簡(jiǎn)要總結(jié)了前期的研究文獻(xiàn),希望可以給后續(xù)研究提供一定的參考。

    1 檢測(cè)方法研究進(jìn)展

    1.1 前處理方法研究進(jìn)展

    食用油中PAEs檢測(cè)的前處理主要包括提取、凈化和富集等步驟,目的是將PAEs從食用油中提取出來(lái),同時(shí)去除食用油中的脂肪、色素等影響檢測(cè)的雜質(zhì),并實(shí)現(xiàn)對(duì)待測(cè)物的富集,從而提高檢測(cè)的靈敏度和準(zhǔn)確度。目前,前處理方法包括液液萃?。↙LE)、固相萃?。⊿PE)、凝膠過(guò)濾色譜(GPC)、固相微萃?。⊿PME)、分散固相萃?。―SPE)、纖維膜(SPE)、甲酯化衍生以及上述前處理方法的聯(lián)用等多種。

    LLE是食用油中PAEs檢測(cè)常用的前處理方法,使用的提取溶劑主要是正己烷、異辛烷和二氯甲烷等非極性溶劑,提取以后進(jìn)行分離。由于LLE方法溶劑消耗量大對(duì)環(huán)境和人體健康危害大,近年來(lái)逐步被SPE技術(shù)所替代。常用的SPE小柱包括弗羅里硅土柱、N-丙基乙二胺鍵合硅膠玻璃柱(PSA)柱、C18柱、中性氧化鋁柱等商用固相萃取小柱。

    GPC可以很好地去除食用油中的脂肪和色素,因而也是比較理想的前處理方法之一,GB/T 21911-2008[7]中對(duì)于食用油中塑化劑的測(cè)定樣品前處理就采用的是GPC方法。GPC方法中常用的流動(dòng)相包括二氯甲烷-環(huán)己烷、環(huán)己烷-乙酸乙酯或二氯甲烷-己烷等。油樣直接用流動(dòng)相稀釋后經(jīng)GPC凈化、濃縮后檢測(cè)。PAEs類化合物檢測(cè)中最主要的問(wèn)題是控制調(diào)整餾分切割起止時(shí)間,切割起止時(shí)間直接影響油脂、色素等成分的去除及目標(biāo)化合物的收集效果,所以必須根據(jù)實(shí)際樣品選擇最佳的截取時(shí)間。GPC方法對(duì)設(shè)備要求高,處理時(shí)間較長(zhǎng)。

    SPME是集采樣、萃取、濃縮和進(jìn)樣于一體的無(wú)溶劑樣品微萃取技術(shù),可以有效節(jié)省溶劑、降低對(duì)環(huán)境和檢驗(yàn)人員的危害,也有研究人員將此技術(shù)應(yīng)用到PAEs的萃取中。為簡(jiǎn)化操作流程、節(jié)約溶劑、提高通量,分散固相萃?。―SPE)、纖維膜SPE等前處理技術(shù)在食用油中PAEs的分析中也有報(bào)道。除了單一地采用一種前處理方法以外,也有研究人員將上述的多種前處理技術(shù)聯(lián)用,共同提取和凈化食用油中的PAEs。另外,中國(guó)科學(xué)院應(yīng)用化學(xué)研究所[8]還發(fā)明了一種新型的食用油中鄰苯二甲酸酯類塑化劑的檢測(cè)方法,該方法使用甲醇和堿對(duì)待測(cè)樣品進(jìn)行甲酯化處理,使待測(cè)油樣中的甘油脂類物質(zhì)轉(zhuǎn)為脂肪酸甲酯,從而有效避免氣相色譜檢測(cè)過(guò)程中甘油脂在色譜柱中的殘留,延長(zhǎng)了色譜柱的使用壽命。

    1.2 儀器分析方法研究進(jìn)展

    食用油中PAEs檢測(cè)的儀器分析方法主要有氣相色譜法(GC)、氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用法(GC-MS以及GC-MS/MS)、液相色譜法(HPLC)、液相色譜質(zhì)譜聯(lián)用法(LC-MS/MS)方法。PAEs屬于揮發(fā)性的有機(jī)物,GC不但具有良好的分離能力,而且操作簡(jiǎn)單、靈敏度高,特別適合食用油中多組分PAEs的同時(shí)檢測(cè),在早期的PAEs檢測(cè)中主要采用GC法,采用的色譜柱主要是非極性和弱極性的色譜柱,檢測(cè)器主要是ECD和FID。同GC方法相比,GC-MS和GC-MS/MS方法不但具有好的分離性能而且具有很好的定性能力,隨著科技的發(fā)展,GC-MS和GC-MS/MS方法逐步取代了GC的方法。Cavaliere等[9]用GPC-GC/MS/MS聯(lián)用方法確定了橄欖油中PAEs的含量;Nanni等[10]利用GC-MS法檢測(cè)了意大利食用油中DBP、DIBP、DINP和DEHP 4種PAEs的含量;目前我國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 21911-2008和GB/T 21928-2008[11]均采用GC-MS法。HPLC法主要以甲醇或乙腈為流動(dòng)相,以硅膠鍵合的C8或C18反相柱為分離柱,測(cè)定沒有揮發(fā)性或半揮發(fā)性的有機(jī)物。PAEs為半揮發(fā)性有機(jī)物,采用HPLC檢測(cè)是可行的。Nazarudin Ibrahim等[12]采用SPE-LC聯(lián)用方法檢測(cè)了食用油中的6種PAEs。

    李仁偉等[13]建立了HPLC技術(shù)檢測(cè)食用油中DMP、DEP、BBP、DBP、DNOP 5種PAEs含量的檢測(cè)方法。張明明等[14]將PAEs轉(zhuǎn)化為鄰苯二甲酸,然后用紫外檢測(cè)器進(jìn)行檢測(cè)。以此為基礎(chǔ),建立了食用油中PAEs總量的HPLC檢測(cè)方法。LC-MS/MS靈敏度高,定性定量準(zhǔn)確,近年來(lái)在痕量有機(jī)物的檢測(cè)中應(yīng)用越來(lái)越廣泛,但由于LC-MS/MS儀器設(shè)備價(jià)格昂貴,目前應(yīng)用LC-MS/MS檢測(cè)食用油中痕量PAEs的文獻(xiàn)仍然有限,SPE-GC/MS 和GPC-GC/MS是目前最常用的分析方法。筆者總結(jié)了近年來(lái)食用油塑化劑的分析文獻(xiàn),見表1。

    表1 近年來(lái)食用油塑化劑的分析文獻(xiàn)匯總表

    2 含量調(diào)查研究進(jìn)展

    為了解食用油中PAEs的殘留情況,近年來(lái),國(guó)內(nèi)外有許多學(xué)者對(duì)食用油中多種鄰苯二甲酸酯類塑化劑的含量進(jìn)行了調(diào)查分析。

    Xiaolong Bi等[29]采用SPE-GC/MS方法對(duì)美國(guó)市售的21份食用油中的15種PAEs的檢測(cè)發(fā)現(xiàn),DIBP和DEHP在所有的樣品中均有檢出,DEP、DBP和BBP有不同程度的檢出。食用油樣品中檢出的PAEs總量為0.21~7.558 mg/kg。玻璃、塑料和金屬包裝的食用油的PAEs總量無(wú)顯著差異。

    Natalia等[10]對(duì)意大利市場(chǎng)上172種不同類食用油中的PAEs的含量進(jìn)行了調(diào)查研究。結(jié)果表明,特級(jí)橄欖油中的PAEs含量最高,大豆油中的PAEs含量最低,檢出的PAEs主要是DBP和DEHP。Fierens等[30]通過(guò)對(duì)比利時(shí)市場(chǎng)上的食用油的PAEs的測(cè)定結(jié)果進(jìn)行分析后發(fā)現(xiàn):食用油中的DEP、DBP、BBP、DEHP均有不同程度的檢出,檢出率分別為23%、16%、85%、70%,檢出量分別為0~0.154 mg/kg、0~0.203 mg/kg、0~1.127 mg/kg、0~1.827 mg/kg,以DEHP概率最大。

    筆者利用SPE-GC/MS方法對(duì)市售的菜子油和方便面的調(diào)料油的16種PAEs進(jìn)行了含量調(diào)查研究,發(fā)現(xiàn)食用菜籽油100%檢出PAEs,部分樣品同時(shí)檢測(cè)2種及2種以上PAEs,所采集的食用菜子油樣品中共有DMP、DBP、DIBP、DEHP和DNOP 5種PAEs檢出,檢出率分別為3.0%、97.0%、81.8%、97.0%和9.1%,檢出量分別為0~0.99 mg/kg、0~2.40 mg/kg、0~1.03 mg/kg、0~2.25 mg/kg和0~0.30 mg/kg。方便面調(diào)料油PAEs檢出率也為100%,共檢出DIBP、DBP和DEHP 3種PAEs,檢出率分別為100%、100%和94.3%。檢出量分別為0.058~0.204 mg/kg,0.080~2.870 mg/kg和0.000~0.344 mg/kg。項(xiàng)目組食用菜籽油PAEs的檢出量與意大利和比利時(shí)市場(chǎng)的檢出量相當(dāng),但是檢出率稍高。

    表2列出了近年來(lái)的食用油中塑化劑含量檢測(cè)的文獻(xiàn),可以看出,DEHP、DIBP和DIBP、DEHP是檢出率較高的塑化劑,其中,DEHP的檢出量也明顯偏高。

    表2 近年來(lái)食用油中塑化劑含量檢測(cè)結(jié)果表

    3 遷移研究

    目前,消費(fèi)者對(duì)食品的安全性要求很高,所以食品包裝材料中的塑化劑向食用油中的遷移,引起了人民的廣泛關(guān)注。這個(gè)遷移的過(guò)程非常復(fù)雜,受食用油本身的特性、食品包裝材料種類和儲(chǔ)存的溫度、儲(chǔ)存時(shí)間和光照等各種條件的影響[34]。

    為了簡(jiǎn)化研究,食用油中塑化劑的遷移研究常采用正己烷等脂溶性的模擬物以及橄欖油、大豆油、葵花油、山茶油等植物油為研究對(duì)象。鄭睿行等[21]采用凝膠滲透色譜凈化-氣相色譜質(zhì)譜,用未包裝過(guò)的塑料瓶(含有鄰苯二甲酸酯類)作為實(shí)驗(yàn)容器,分別裝滿相同的油茶籽油(不含鄰苯二甲酸酯類)進(jìn)行浸泡。根據(jù)浸泡時(shí)間、浸泡溫度來(lái)研究鄰苯二甲酸酯類污染物的特定遷移量變化,結(jié)果表明:隨著儲(chǔ)藏時(shí)間的增加,PAEs遷出量顯著提升,但提升幅度逐漸縮小,最后趨于平緩,隨著溫度的升高,PAEs遷出量緩慢提升,儲(chǔ)藏時(shí)間越長(zhǎng)對(duì)PAEs的遷出量影響越大。Fierens等[35]對(duì)比利時(shí)市場(chǎng)上的食用油的遷移量的研究結(jié)果表明,食用油中的PAEs和DEHP的遷移量最高。

    劉玉蘭等[36]以新鮮大豆油為原料,將其分別盛裝于PET材質(zhì)塑料瓶和PE材質(zhì)塑料瓶中,研究不同儲(chǔ)存溫度和儲(chǔ)存時(shí)間以及光照對(duì)大豆油中鄰苯二甲酸酯類塑化劑含量變化的影響。結(jié)果表明:在相同儲(chǔ)存溫度及光照條件下,隨著儲(chǔ)存時(shí)間的延長(zhǎng),塑料瓶裝大豆油中DBP含量均逐漸升高,DEHP的含量呈波動(dòng)變化。祝華明[37]應(yīng)用凝膠滲透色譜-氣相色譜質(zhì)譜法對(duì)山茶油中的PAEs遷移規(guī)律進(jìn)行了研究,結(jié)果表明:山茶油中存在著微量的DBP與DEHP,在山茶油品質(zhì)保持期內(nèi),DEHP在油中的遷移首先有一個(gè)較快的遷移過(guò)程,而后趨向平緩,最后趨于一個(gè)相對(duì)平衡的狀態(tài),PET、PP、PE三種塑料包裝的山茶油中的PAEs特定遷移量均低于國(guó)家衛(wèi)生部的限量規(guī)定,正常生產(chǎn)條件下山茶油加工企業(yè)引用上述塑包裝材料質(zhì)是安全的。

    劉曉斌等[39]通過(guò)在常溫條件下,儲(chǔ)存2、4、6、8、10和12個(gè)月后,對(duì)食用油的塑化劑進(jìn)行檢測(cè),根據(jù)食用油中塑化劑的含量,來(lái)評(píng)價(jià)PET塑料桶儲(chǔ)存環(huán)境對(duì)大豆油、玉米油及調(diào)和油中19種鄰苯二甲酸酯類的影響。食用油儲(chǔ)存后,其塑化劑含量均小于標(biāo)準(zhǔn)限值,通過(guò)測(cè)定結(jié)果,研究者推論P(yáng)ET材料對(duì)大豆油、調(diào)和油和玉米油中19種鄰苯二甲酸酯的影響極小。劉海韻等[40]采用GC-MS對(duì)煙臺(tái)市售的食用油的DEHP等16種塑化劑的隨時(shí)間的遷移情況進(jìn)行了研究。在常溫下每周對(duì)食用油的塑化劑檢測(cè)1次,連續(xù)檢測(cè)12周。結(jié)果表明:樣品中共檢測(cè)出DIBP、DBP、DEHP和DINP 4種鄰苯二甲酸酯類塑化劑,最大值為0.430~4.020 mg/kg,DEHP檢出率最高,為70%;樣品中DEHP、DBP和DIBP的遷移含量隨貯存時(shí)間延長(zhǎng)逐漸增加,其中DIBP遷移含量與貯存時(shí)間呈現(xiàn)出對(duì)數(shù)曲線型變化;DEHP和DBP呈現(xiàn)出類似拋物線型變化;常溫下,市售塑料包裝食用油中塑化劑隨著貯存時(shí)間的延長(zhǎng)逐漸遷移。

    筆者以食用菜籽油和方便面調(diào)料油為研究對(duì)象,研究在常溫儲(chǔ)存條件下,PAEs的遷移情況發(fā)現(xiàn):儲(chǔ)存過(guò)程中,油桶中的PAEs向菜籽油中有遷移,存放2~6個(gè)月時(shí),DIBP、DBP和DEHP含量均有明顯提高,PAEs的含量峰值大部分出現(xiàn)在2~4個(gè)月,部分峰值出現(xiàn)在6個(gè)月;油桶的含量越高,其向油中的遷移量越大,遷移速度越快;溶劑殘留含量高的,其PAEs含量增加更快,遷移量更高。塑料油包中的PAEs在儲(chǔ)存過(guò)程中逐漸向調(diào)料油遷移。DEHP和DIBP儲(chǔ)存4~5個(gè)月時(shí)遷移量最大;DBP隨時(shí)間的遷移比DIBP慢,最大遷移量出現(xiàn)在5~6個(gè)月,部分方便面到達(dá)6個(gè)月的保質(zhì)期時(shí),DIBP的含量還在逐步增高。

    4 結(jié)語(yǔ)

    食用油是人類生活的必需食物,其安全性對(duì)人體健康影響很大,PAEs是食用油的主要污染物之一,因此了解食用油中PAEs的含量及遷移規(guī)律非常關(guān)鍵。由于食用油的基質(zhì)復(fù)雜,目前食用油的檢測(cè)方法干擾較大,對(duì)食用油PAEs遷移的研究也不充分。因此,發(fā)展快速、準(zhǔn)確的檢測(cè)方法并進(jìn)一步研究其遷移規(guī)律仍是科研工作者的主要研究方向。

    [1]JW Chang, BR Yan, M.H. Chang, et al.Cumulative risk assessment for plasticizercontaminated food using the hazard index approach[J]. Environmental Pollution,2014,189(2):77-84.

    [2]Jinling Yang,Yongxin Li,Yu Wang,et al.Recent advances in analysis of phthalate esters in foods[J].TrAC Trends in Analytical Chemistry,2015,72:10-26.

    [3]曹九超,金青哲.食用油中塑化劑的污染途徑及分析方法的研究進(jìn)展[J].中國(guó)油脂,2013,38(5):1-5.

    [4]國(guó)家衛(wèi)生和計(jì)劃生育委員會(huì).GB9685-2008 食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品接觸材料及制品用添加劑使用標(biāo)準(zhǔn)[S].北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2008.

    [5]Asakura H, Matsuto T. Experimental study of behavior of endocrine-disrupting chemicals in leachate treatment process and evaluation of removal efficiency [J]. Waste Management,2009,29(6):1852-1859.

    [6]Sampson J, De Korte D. DEHP- plasticised PVC: relevance to blood services[J].Transfusion Medicine,2011,21(2):73-83.

    [7]國(guó)家衛(wèi)生和計(jì)劃生育委員會(huì).GB 5009.271-2016食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中鄰苯二甲酸酯的測(cè)定[S].北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2016.

    [8]中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所.一種食用油中鄰苯二甲酸酯類塑化劑的檢測(cè)方法:中國(guó),CN104698109A[P].2015-06-10.

    [9]Cevealiere B, Macchione B, Sindona G, et al. Tandem mass spectrometry in food safety assessment:the determination of phthalates in olive oil [J].J Chromatogr. A,2008,1205(1-2):137-143.

    [10]Natalia Nanni, Katell Fiselier, Koni Grob, et al. Contamination of vegetable oils marketed in Italy by phthalic acid esters[J].Food Control,2011,2(22): 209-214.

    [11]國(guó)家衛(wèi)生和計(jì)劃生育委員會(huì).GB/T 21928-2008食品塑料包裝材料中鄰苯二甲酸酯的測(cè)定[S].北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2016.

    [12]Nazarudin Ibrahim,Rozita Osman,Azmui Abdullah,et al. Determination of Phthalate Plasticisers in Palm Oil Using Online Solid Phase Extraction-Liquid Chromatography(SPE-LC)[J]. Journal of Chemistry, 2014,2:1-9.

    [13]李仁偉,程明川,李 想,等.凝膠滲透色譜-高效液相色譜法檢測(cè)食用油中鄰苯二甲酸酯的含量[J].食品工業(yè)科技,2011,32(12):484-485.

    [14]張明明,劉玉蘭,馬宇翔,等.固相萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法測(cè)定食用油中7種鄰苯二甲酸酯類塑化劑[J].中國(guó)油脂,2015,40(2):56-60.

    [15]鄭睿行,祝華明,黃立超,等.油茶籽油中鄰苯二甲酸酯類塑化劑的檢測(cè)方法及遷移規(guī)律的研究[J].糧食與油脂,2015,28(2):66-69.

    [16]褚 玥,梁德沛,孫遠(yuǎn)明,等.食品中16種鄰苯二甲酸酯類塑化劑的GC-MS檢測(cè)方法研究[J].中國(guó)糧油學(xué)報(bào),2014,24(2):94-99.

    [17]周 華,張 蘊(yùn),邊天斌,等.氣相色譜-質(zhì)譜法測(cè)定食用油中17種鄰苯二甲酸酯類物質(zhì)[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志,2014,24(9):1252-1254.

    [18]樊繼彩,王姝婷,黃 希,等.匯食用油中20種鄰苯二甲酸酯的超高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法測(cè)定[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志,2013,23(5):1063-1067.

    [19]鄭向華,林立毅,方恩華,等.固相萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法測(cè)定食品中23種鄰苯二甲酸酯[J].色譜,2012,30(1):27-32.

    [20]鄧 莉,郝學(xué)財(cái).分散固相萃取技術(shù)分析油脂類食品中塑化劑含量[J].分析化學(xué),2013,41(7):1037-1043.

    [21]曹 陽(yáng),殷雪琰,周方晴.尼龍6納米纖維膜固相萃取-液相色譜法測(cè)定食用油中鄰苯二甲酸酯[J].分析化學(xué),2013,41(12):1837-1843.

    [22]Yinping Liu,Shuhui Wang,Li Wang.Development of Rapid Determination of 18 Phthalate Esters in Edible Vegetable Oils by Gas Chromatography Tandem Mass Spectrometry [J].J. Agric. Food Chem,2013,61(6):1160-1164.

    [23]張明明,孫遠(yuǎn)明,楊藝超,等.高效液相色譜法測(cè)定食用油中鄰苯二甲酸酯類污染物總量[J].中國(guó)油脂,2012,37(7):46-50.

    [24]王鵬功,高明星,程 剛,等.氣相色譜-質(zhì)譜法對(duì)食用油中17種鄰苯二甲酸酯的測(cè)定[J].食品科學(xué),2012,33(18):246-249.

    [25]黃永輝.凝膠滲透色譜-氣相色譜/質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定食用油中22種鄰苯二甲酸酯[J].分析科學(xué)學(xué)報(bào),2012,28(2):217-221.

    [26]Ping Gu Wu,DaJin Yang,Liqun Zhang,et al. Simultaneous determination of 17 phthalate esters in edible vegetable oils by GC-MS with silica/PSA-mixed solid-phase extraction[J].Journal of Separation Science,2012,35(21):2932-2939.

    [27]Hanwen Sun,Yanlei Yang, Hui Li, et al.Development of multiresidue analysis for twenty phthalate esters in edible vegetable oils by microwave-assisted extraction-gel permeation chromatography-solid phase extraction-gas chromatography-tandem mass spectrometry[J].Journal of Agricultural & Food Chemistry,2012,60(22):5532.

    [28]祝偉霞,楊冀州,袁 萍,等.大氣壓化學(xué)電離-液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定油基食品中的18種鄰苯二甲酸酯類化合物[J].現(xiàn)代食品科技,2012,28(1):115-118.

    [29]Xiaolong Bi,Xiaojun Pan,Shoujun Yuan,et al. Plasticizer Contamination in Edible Vegetable Oil in a U.S. Retail Market[J]Journal of Agricultural & Food Chemistry,2013,61(39):9502-9509.

    [30]Fierens T, servaes K,van holderbeke M,et al. Analysis of phthalates in food products and packaging materials sold on the Belgian market[J]. Food Chem Toxicol,2012,50(7):2575-2583.

    [31]Hai-Xia Sui, Lei Zhang, Ping-Gu Wu,et al. Concentration of di(2-ethylhexyl)phthalate (DEHP) in foods and its dietary exposure in China [J]. International Journal of Hygiene and Environmental Health,2014,217(6):695-701.

    [32]張 磊,宋曉昀,李 瑞,等.大連市2013年售食用油與白酒中鄰苯二甲酸酯類物質(zhì)監(jiān)測(cè)[J].公共衛(wèi)生與預(yù)防醫(yī)學(xué),2013,24(5):113-114.

    [33]Ivan Ostrovsky, Radomír ?abala, Róbert Kubinec, et al. Determination of phthalate sum in fatty food by gas chromatography[J].Food Chemistry,2011,124(1):392-395.

    [34]IS Arvanitoyannis,KV Kotsanopoulos.Migration Phenomenon in Food Packaging. Food-Package Interactions, Mechanisms, Types of Migrants, Testing and Relative Legislation—A Review[J] Food Bioprocess Technol, 2014,7(1):21-36.

    [35]Tservaes FK,Van Holderbeke M. Phthaiates in food-Part I: Analsis of phthaiates in food products and packaging materials sold on the Beigian market[J].Food Chem Toxicol,2012,50(7):2575-2583.

    [36]劉玉蘭,張明明,朱遠(yuǎn)坤,等.儲(chǔ)存條件對(duì)塑料瓶裝大豆油中塑化劑含量影響的研究[J].中國(guó)油脂,2015,60(6):43-48.

    [37]祝華明.塑包山茶油中鄰苯二甲酸酯類增塑劑危害安全水平及遷移規(guī)律的研究[J].中國(guó)油脂食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào),2015,6(4):1415-1420.

    [38]王 穎,劉海韻,張桂芳,等.煙臺(tái)市成品及散裝食用油中塑化劑含量的調(diào)查[J].食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào),2016,7(10):4268-4271.

    [39]劉曉斌,葉常綠,陳 晨.PET對(duì)食用油中塑化劑含量的影響[J].糧食與油脂.2016,29(5):73-75.

    [40]劉海韻,姜 梅,王 穎,等.煙臺(tái)市售塑料包裝食用油中塑化劑監(jiān)測(cè)及遷移分析[J].中國(guó)油脂,2017,42(4):85-88,98.

    猜你喜歡
    檢測(cè)方法研究
    FMS與YBT相關(guān)性的實(shí)證研究
    “不等式”檢測(cè)題
    “一元一次不等式”檢測(cè)題
    “一元一次不等式組”檢測(cè)題
    遼代千人邑研究述論
    視錯(cuò)覺在平面設(shè)計(jì)中的應(yīng)用與研究
    科技傳播(2019年22期)2020-01-14 03:06:54
    EMA伺服控制系統(tǒng)研究
    可能是方法不對(duì)
    小波變換在PCB缺陷檢測(cè)中的應(yīng)用
    用對(duì)方法才能瘦
    Coco薇(2016年2期)2016-03-22 02:42:52
    国产三级黄色录像| 国产精品久久电影中文字幕 | 男女下面插进去视频免费观看| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲七黄色美女视频| 多毛熟女@视频| 深夜精品福利| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 男人操女人黄网站| 99re6热这里在线精品视频| 久久香蕉精品热| 成人精品一区二区免费| 国产精品亚洲av一区麻豆| 人成视频在线观看免费观看| 亚洲av美国av| 久久久国产欧美日韩av| 女同久久另类99精品国产91| 中文字幕高清在线视频| 精品欧美一区二区三区在线| 国产精品 国内视频| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 国产男女超爽视频在线观看| 久久人人97超碰香蕉20202| 国产精品久久久久成人av| 最近最新中文字幕大全电影3 | 国产精品久久久久久人妻精品电影| 国产不卡一卡二| 人妻 亚洲 视频| 国产欧美日韩一区二区三| 亚洲第一青青草原| 午夜福利,免费看| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 在线天堂中文资源库| 久久香蕉国产精品| 俄罗斯特黄特色一大片| 大香蕉久久网| 欧美日本中文国产一区发布| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲精品一二三| 热99久久久久精品小说推荐| 他把我摸到了高潮在线观看| 亚洲av成人av| 大香蕉久久网| 国产成人精品久久二区二区91| 久久精品人人爽人人爽视色| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 91字幕亚洲| 亚洲少妇的诱惑av| 免费在线观看完整版高清| 老司机影院毛片| 夜夜爽天天搞| 男人操女人黄网站| 99精品久久久久人妻精品| 国产成人av教育| 女警被强在线播放| 国产麻豆69| 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲国产中文字幕在线视频| 成人影院久久| 中文字幕高清在线视频| 国产亚洲精品一区二区www | 国产欧美日韩精品亚洲av| 日韩欧美三级三区| 日本精品一区二区三区蜜桃| 91成年电影在线观看| 欧美在线一区亚洲| 国产精品偷伦视频观看了| 麻豆国产av国片精品| av片东京热男人的天堂| 黑人猛操日本美女一级片| 人人澡人人妻人| 丝袜美足系列| 国产精品久久久久成人av| 国产精品98久久久久久宅男小说| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 亚洲专区中文字幕在线| 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲成人国产一区在线观看| 岛国毛片在线播放| 国产精品av久久久久免费| 精品免费久久久久久久清纯 | 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产精品免费视频内射| 久久这里只有精品19| 两人在一起打扑克的视频| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 欧美国产精品一级二级三级| 91老司机精品| 亚洲午夜理论影院| 一二三四在线观看免费中文在| 动漫黄色视频在线观看| 老司机靠b影院| 村上凉子中文字幕在线| 久久久精品区二区三区| 超碰97精品在线观看| 欧美人与性动交α欧美软件| netflix在线观看网站| 免费日韩欧美在线观看| 99久久99久久久精品蜜桃| 伦理电影免费视频| 正在播放国产对白刺激| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 久久国产精品人妻蜜桃| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 高清在线国产一区| 国产激情久久老熟女| 亚洲avbb在线观看| 国产成人av激情在线播放| 国产99久久九九免费精品| 成人国语在线视频| 精品无人区乱码1区二区| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 在线播放国产精品三级| 国产激情欧美一区二区| av电影中文网址| 在线观看66精品国产| 国产精品影院久久| 亚洲国产看品久久| 天堂√8在线中文| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲精品av麻豆狂野| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 国产亚洲一区二区精品| www.自偷自拍.com| 99re在线观看精品视频| 天堂√8在线中文| 亚洲黑人精品在线| 无人区码免费观看不卡| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 黄片播放在线免费| 91在线观看av| 久久婷婷成人综合色麻豆| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 大香蕉久久网| 国产精品久久视频播放| 国产亚洲欧美98| 精品少妇久久久久久888优播| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产精品影院久久| 捣出白浆h1v1| 最近最新免费中文字幕在线| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 成人国语在线视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产成人免费无遮挡视频| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 久久久精品区二区三区| 亚洲欧美激情在线| 99精国产麻豆久久婷婷| 男女免费视频国产| 国产av又大| 久久久久国产一级毛片高清牌| 看片在线看免费视频| 国产精品免费视频内射| 亚洲美女黄片视频| 五月开心婷婷网| 高清黄色对白视频在线免费看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 国产精品亚洲av一区麻豆| 我的亚洲天堂| 欧美不卡视频在线免费观看 | 精品免费久久久久久久清纯 | 亚洲色图av天堂| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 精品人妻1区二区| 亚洲,欧美精品.| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 免费观看a级毛片全部| 国产精品 欧美亚洲| 国产成人精品久久二区二区免费| 欧美精品亚洲一区二区| 久久精品国产a三级三级三级| 欧美午夜高清在线| 欧美激情高清一区二区三区| 一区在线观看完整版| 777米奇影视久久| 中文字幕高清在线视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 成人国产一区最新在线观看| 黄片小视频在线播放| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 久久性视频一级片| 国产精品欧美亚洲77777| 十八禁高潮呻吟视频| 亚洲精品一二三| 久久精品人人爽人人爽视色| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 水蜜桃什么品种好| www.自偷自拍.com| 99精品欧美一区二区三区四区| 欧美在线一区亚洲| 久久性视频一级片| av一本久久久久| 又黄又爽又免费观看的视频| 日韩成人在线观看一区二区三区| 亚洲av电影在线进入| 中文字幕人妻熟女乱码| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲色图av天堂| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产亚洲欧美在线一区二区| 又大又爽又粗| 国产精品永久免费网站| 欧美日韩av久久| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 国产精品偷伦视频观看了| 欧美大码av| 国产精品99久久99久久久不卡| 国产xxxxx性猛交| 久久国产精品大桥未久av| 久99久视频精品免费| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 18禁国产床啪视频网站| 1024视频免费在线观看| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 欧美乱色亚洲激情| 久久久久久久国产电影| 岛国毛片在线播放| 国产av又大| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 19禁男女啪啪无遮挡网站| 香蕉国产在线看| 久久热在线av| 下体分泌物呈黄色| 亚洲欧美色中文字幕在线| 俄罗斯特黄特色一大片| 三级毛片av免费| 久久 成人 亚洲| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲熟妇熟女久久| a在线观看视频网站| 黄色丝袜av网址大全| 中文字幕精品免费在线观看视频| 乱人伦中国视频| 国产男女超爽视频在线观看| 色婷婷av一区二区三区视频| 啦啦啦在线免费观看视频4| 亚洲精品国产区一区二| 99精品欧美一区二区三区四区| 日韩人妻精品一区2区三区| 777米奇影视久久| 成年人午夜在线观看视频| 日韩精品免费视频一区二区三区| 亚洲九九香蕉| 视频区图区小说| 啦啦啦在线免费观看视频4| 欧美+亚洲+日韩+国产| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 久99久视频精品免费| 一级毛片精品| 久久久精品区二区三区| 日本精品一区二区三区蜜桃| 久久精品亚洲av国产电影网| 久久影院123| 国产亚洲av高清不卡| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 热99re8久久精品国产| 亚洲国产欧美网| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲av日韩在线播放| www.精华液| 一二三四在线观看免费中文在| av欧美777| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产片内射在线| 又紧又爽又黄一区二区| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 99国产综合亚洲精品| av片东京热男人的天堂| 欧美人与性动交α欧美软件| 在线观看免费视频网站a站| 久久久久国内视频| 久久久久精品国产欧美久久久| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 韩国av一区二区三区四区| 91字幕亚洲| 国产有黄有色有爽视频| 免费在线观看亚洲国产| 中文字幕高清在线视频| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 日本vs欧美在线观看视频| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 天天影视国产精品| 国产精品久久视频播放| xxx96com| 大型黄色视频在线免费观看| 久久久国产精品麻豆| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 国产亚洲精品一区二区www | 99精品久久久久人妻精品| 亚洲国产欧美网| 99国产极品粉嫩在线观看| 黄色视频,在线免费观看| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 亚洲人成伊人成综合网2020| 亚洲专区字幕在线| 精品一区二区三卡| 国产av精品麻豆| 成人三级做爰电影| 后天国语完整版免费观看| 精品一区二区三区四区五区乱码| 美女福利国产在线| 精品亚洲成a人片在线观看| 亚洲性夜色夜夜综合| 久久久久国产一级毛片高清牌| 亚洲专区国产一区二区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲人成电影免费在线| 国产成人精品久久二区二区免费| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产精品98久久久久久宅男小说| 宅男免费午夜| 人人妻人人澡人人看| av不卡在线播放| a级片在线免费高清观看视频| 国产麻豆69| 免费日韩欧美在线观看| 久久天堂一区二区三区四区| 香蕉国产在线看| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 日韩欧美一区视频在线观看| 久久九九热精品免费| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 欧美精品一区二区免费开放| 人妻久久中文字幕网| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产又色又爽无遮挡免费看| 在线观看午夜福利视频| 中文字幕最新亚洲高清| 高清欧美精品videossex| 免费少妇av软件| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 看片在线看免费视频| 精品一区二区三卡| 久久国产精品大桥未久av| 久久精品成人免费网站| 亚洲一区二区三区欧美精品| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 久久ye,这里只有精品| 老鸭窝网址在线观看| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 久久九九热精品免费| 免费在线观看日本一区| 欧美在线黄色| 麻豆国产av国片精品| 一本综合久久免费| 午夜福利乱码中文字幕| 欧美成狂野欧美在线观看| 欧美乱码精品一区二区三区| 国产精品久久久av美女十八| 大香蕉久久成人网| 无限看片的www在线观看| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 中文字幕色久视频| 麻豆乱淫一区二区| 免费高清在线观看日韩| 国产精品 欧美亚洲| 乱人伦中国视频| 这个男人来自地球电影免费观看| 亚洲欧美一区二区三区久久| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 99精品久久久久人妻精品| 搡老熟女国产l中国老女人| 国产免费av片在线观看野外av| 99久久国产精品久久久| 国产亚洲av高清不卡| 亚洲av日韩在线播放| 日日夜夜操网爽| 国产淫语在线视频| 人人妻人人澡人人看| 亚洲成人免费电影在线观看| 90打野战视频偷拍视频| 国产高清videossex| 国产深夜福利视频在线观看| 最近最新中文字幕大全免费视频| 亚洲 欧美一区二区三区| avwww免费| 国产麻豆69| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 久久99一区二区三区| 国精品久久久久久国模美| 亚洲国产精品sss在线观看 | 国产一卡二卡三卡精品| 久9热在线精品视频| 免费日韩欧美在线观看| 老汉色av国产亚洲站长工具| 成人三级做爰电影| 午夜精品国产一区二区电影| 夜夜爽天天搞| 一级毛片女人18水好多| 国产一区在线观看成人免费| 午夜精品久久久久久毛片777| 精品福利观看| 国产精品.久久久| 国产精品 欧美亚洲| 国产深夜福利视频在线观看| 又大又爽又粗| 香蕉久久夜色| 一二三四社区在线视频社区8| 国产成人欧美在线观看 | 桃红色精品国产亚洲av| 欧美性长视频在线观看| 亚洲男人天堂网一区| e午夜精品久久久久久久| 老司机在亚洲福利影院| 欧美激情极品国产一区二区三区| 久久草成人影院| 亚洲欧美激情在线| 黑丝袜美女国产一区| 国产精品免费大片| 飞空精品影院首页| 久久久久久久精品吃奶| 脱女人内裤的视频| 精品一区二区三卡| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 久热爱精品视频在线9| 老司机影院毛片| 成人影院久久| 久久国产乱子伦精品免费另类| 成人手机av| 亚洲一区二区三区不卡视频| 亚洲,欧美精品.| 中文字幕色久视频| 午夜视频精品福利| 亚洲av熟女| 一区二区三区国产精品乱码| 午夜福利乱码中文字幕| 久99久视频精品免费| 亚洲成人免费电影在线观看| 一夜夜www| 亚洲精品久久午夜乱码| 午夜福利欧美成人| 亚洲人成电影免费在线| 国产精品一区二区精品视频观看| 欧美激情极品国产一区二区三区| √禁漫天堂资源中文www| 亚洲美女黄片视频| 欧美成狂野欧美在线观看| 午夜成年电影在线免费观看| tube8黄色片| 欧美日韩一级在线毛片| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | netflix在线观看网站| 18禁国产床啪视频网站| 久久久久视频综合| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 国产精品成人在线| 色综合欧美亚洲国产小说| 新久久久久国产一级毛片| 69精品国产乱码久久久| 国产精品免费视频内射| 久久国产精品大桥未久av| 淫妇啪啪啪对白视频| 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲全国av大片| 麻豆av在线久日| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产欧美亚洲国产| 久久ye,这里只有精品| 搡老岳熟女国产| 色婷婷av一区二区三区视频| 日韩免费高清中文字幕av| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 国产高清videossex| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 久久久久视频综合| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 欧美精品一区二区免费开放| 成年人午夜在线观看视频| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 国产成人啪精品午夜网站| 国产主播在线观看一区二区| 狂野欧美激情性xxxx| 免费看a级黄色片| 免费在线观看黄色视频的| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 久久99一区二区三区| 亚洲av成人一区二区三| 大香蕉久久网| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 日韩精品免费视频一区二区三区| 精品国产一区二区久久| www.自偷自拍.com| 99香蕉大伊视频| 热re99久久精品国产66热6| 男女之事视频高清在线观看| 亚洲av片天天在线观看| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 老司机福利观看| 亚洲国产看品久久| bbb黄色大片| 日韩大码丰满熟妇| 欧美性长视频在线观看| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 日日爽夜夜爽网站| 91成年电影在线观看| 色综合婷婷激情| 露出奶头的视频| 在线国产一区二区在线| 女性生殖器流出的白浆| 国产99久久九九免费精品| 日本精品一区二区三区蜜桃| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 精品亚洲成a人片在线观看| 最新在线观看一区二区三区| av线在线观看网站| 日韩有码中文字幕| 三上悠亚av全集在线观看| av超薄肉色丝袜交足视频| 亚洲国产欧美网| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 久久久久国产一级毛片高清牌| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 成人国语在线视频| 亚洲国产精品sss在线观看 | 欧美成狂野欧美在线观看| 老司机靠b影院| 午夜精品久久久久久毛片777| 飞空精品影院首页| 美女 人体艺术 gogo| 老熟女久久久| 国产成人免费观看mmmm| 涩涩av久久男人的天堂| 欧美丝袜亚洲另类 | 亚洲久久久国产精品| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 99国产精品免费福利视频| 一级毛片精品| 久久国产精品大桥未久av| 欧美乱色亚洲激情| а√天堂www在线а√下载 | 亚洲av日韩在线播放| av不卡在线播放| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 亚洲色图av天堂| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 超碰97精品在线观看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 日韩欧美国产一区二区入口| e午夜精品久久久久久久| 亚洲成人免费av在线播放| 大片电影免费在线观看免费| 国产不卡一卡二| svipshipincom国产片| 黄片小视频在线播放| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 天堂√8在线中文| 亚洲av成人一区二区三| 黄频高清免费视频| 欧美日韩av久久| 国产精品偷伦视频观看了| 久久婷婷成人综合色麻豆| 热99re8久久精品国产| 无遮挡黄片免费观看| 人妻久久中文字幕网| 国产高清激情床上av| 成人影院久久| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 午夜91福利影院| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 国产精品98久久久久久宅男小说| 亚洲人成电影观看| 老司机靠b影院| 日本vs欧美在线观看视频| 丁香欧美五月| 国产精品免费大片| 亚洲第一青青草原| 国产激情欧美一区二区| 精品久久久久久久毛片微露脸| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 久久久久久久精品吃奶| 一级a爱视频在线免费观看| 亚洲五月婷婷丁香| 中文字幕制服av| 女人被狂操c到高潮| 一区福利在线观看| 精品久久久久久久久久免费视频 | 国产一区二区三区视频了| 91字幕亚洲| 午夜精品久久久久久毛片777| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 极品人妻少妇av视频| 欧美精品高潮呻吟av久久| www.精华液| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲午夜理论影院| 欧美在线一区亚洲| 久久久精品区二区三区| 亚洲人成伊人成综合网2020| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产精品一区二区免费欧美| 久久久国产精品麻豆| 99国产精品一区二区三区| 丝袜人妻中文字幕| 欧美亚洲日本最大视频资源| 免费在线观看亚洲国产| 精品一区二区三卡| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| av有码第一页|