原子氣體二維光譜

趙紫薇 陳祖喆

摘要：本文以美國S.T.Cundiff研究小組近二十年來的研究為例，將研究分為實(shí)驗(yàn)和理論兩個(gè)部分，介紹了原子氣體二維光譜在超快光學(xué)中的研究地位，以及對物理、化學(xué)等系統(tǒng)的廣泛應(yīng)用。

關(guān)鍵詞：原子氣體;二維光譜;金屬原子

1.前言

原子氣體光譜的研究，其主要研究對象為原子氣體。將金屬加溫，氣化后的分子之間的碰撞更加劇烈，分子相互破壞后就成為原子，這就是原子氣體的產(chǎn)生。光譜在理論上指的是復(fù)色光經(jīng)過分離后，在如棱鏡、光柵等具有色散功能的元件作用下按單色光的波長或者頻率排列的圖案。原子氣體多維光譜的發(fā)展，為物理學(xué)、化學(xué)和生物學(xué)的研究都提供了極大的幫助和便利，對物理學(xué)而言，這能深入研究亞飛秒時(shí)間尺度上的動力學(xué)過程，屬于新學(xué)科-超快光學(xué)的研究范圍;對化學(xué)而言，通過觀察原子氣體的多維可以更明確各原子特性;而對生物學(xué)來說，多維光譜也可以用來分析蛋白質(zhì)等物質(zhì)內(nèi)部結(jié)構(gòu)。不可否認(rèn)，原子氣體多維光譜將成為研究各學(xué)科系統(tǒng)的重要有力工具。本文將以美國S.T.Cundiff教授的研究小組為基礎(chǔ)，向讀者介紹近二十年來原子氣體多維光譜的研究與革新。

2.實(shí)驗(yàn)研究

有關(guān)于二維光譜的研究，最早可以追溯到上世紀(jì)中后期，E. Bartholdi和R. R. Ernst兩位科學(xué)家已經(jīng)揭示了由傅里葉光譜變換實(shí)驗(yàn)中獲得的吸收和散射信號受到因果關(guān)系的影響。在十多年后，二維光譜的概念已經(jīng)被提出，物理學(xué)家們搭建了相位匹配的集合模型，并通過二維磁共振技術(shù)的電子類似物在散射場中檢測出二維光譜的實(shí)部和虛部。

美國的S.T.Cundiff教授致力于研究超快光學(xué)譜領(lǐng)域。他的研究小組利用非常短的持續(xù)時(shí)間脈沖研究類似時(shí)間尺度上的發(fā)生過程。2005年，研究小組在800nm附近實(shí)現(xiàn)了光學(xué)二維傅立葉變換譜的穩(wěn)定性，用四波混頻信號觀察相位變化規(guī)律，利用傅立葉變換得到了具有吸收和散射的二維頻譜。用GaAs量子阱樣品測量得到重空穴和輕空穴激子躍遷為對角峰，而兩個(gè)共振之間的耦合為非對角峰。實(shí)際上，這樣的研究理念并非由Cundiff教授提出，早在2000年就有日本科學(xué)家利用甲醇中氧化物的二維傅立葉變換光譜，創(chuàng)新出在飛秒時(shí)間尺度上研究光學(xué)二維光譜的方法，并且，這一方法為后來的研究開辟了先河，至今都被用來研究各種系統(tǒng)的二維光譜。2008年，研究小組同樣利用四波混頻信號在致密的鉀原子蒸汽中探測到電子能量波動。研究小組所使用的四波混頻裝置，是由三階非線性極化引起的非線性光學(xué)中的互調(diào)現(xiàn)象，其中兩個(gè)或三個(gè)波長之間的相互作用產(chǎn)生兩個(gè)或一個(gè)新的波長，用這種系統(tǒng)來改變輸入光束的時(shí)間延遲，還可以測量激發(fā)態(tài)壽命和退相率。同年，研究小組在介紹了有關(guān)半導(dǎo)體相干光譜的選定結(jié)果后，在2009年利用二維傅立葉變換譜技術(shù)在半導(dǎo)體中分離和分隔相干光學(xué)響應(yīng)，在非輻射拉曼和雙量子相干的理論基礎(chǔ)上揭示了在大多數(shù)情況下，多體效應(yīng)主導(dǎo)響應(yīng)，而多體效應(yīng)是可以通過極化抑制的。盡管由不均勻展寬的影響，分離依然是可以實(shí)現(xiàn)的。

很長一段時(shí)間之后，研究小組又在共振線型的基礎(chǔ)上，引入誤差函數(shù)和互補(bǔ)誤差函數(shù)進(jìn)一步進(jìn)行數(shù)值推導(dǎo)和模擬，并以K原子蒸汽和GaAs量子阱為例，得到了適用于任意非均勻共振的二維相干光譜的解析計(jì)算。緊接著共振線型的研究，小組在二能級系統(tǒng)中，研究了K蒸汽的相干光學(xué)效應(yīng)，得到了D1，D2能級上再相和非再相光譜，并利用之前導(dǎo)出的數(shù)學(xué)理論進(jìn)行模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)論比較，證明去相是由能量波動導(dǎo)致的。同時(shí)，研究小組提出，二維傅立葉變換光譜失真是否與密度有關(guān)。在得到了共振線型后，研究小組更深入地探索了K蒸汽的雙量子相干信號的集體共振。因?yàn)镵原子間沒有相互作用，所以實(shí)驗(yàn)要基于弱原子間偶極和偶極相互作用引起的集體共振展開。雙量子的研究不止于此，2016年研究小組利用銣蒸汽的雙量子二維光譜，進(jìn)行了偶極與偶極間靈敏地相互作用且無背景的檢測實(shí)驗(yàn)。接著，研究小組又在測量GaAs量子阱二維光譜時(shí)發(fā)現(xiàn)，兩個(gè)正交方向的不同均勻線寬的差異來自于各向異性激發(fā)引起的相移，均勻線寬表現(xiàn)出了溫度依賴性。測定結(jié)果表示，均勻線寬的零激發(fā)密度和溫度為-34uev，而非均勻線寬為-1.9mev，這是兩種極化狀態(tài)。證實(shí)了之前光譜失真與密度有關(guān)的猜想。為了進(jìn)一步論證密度對光譜的影響，研究小組用三維頻域中麥克斯韋方程組的方法，計(jì)算二能級系統(tǒng)中銣蒸汽的二維傅立葉變換光譜，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明隨著光密度的增加，吸收和色散失真開始于峰值的線型展寬，進(jìn)而分裂，最終完全失真。在研究了零量子、單量子、雙量子后，研究小組繼續(xù)用二維傅立葉變換譜研究不對稱InGaAs量子阱，證明對兩個(gè)量子阱而言，相干和非相干作用是明確分開的，且相干的阱間耦合來自于多體相互作用，這與密度矩陣的計(jì)算結(jié)果是一致的。

最近兩年，研究小組更細(xì)節(jié)和深入地研究了各種情況下的二維光譜，并與其它物理概念結(jié)合，得出更新的結(jié)論。2017年，研究小組搭建了全新的二維電子光譜的裝置，將部分共線泵浦探頭幾何結(jié)構(gòu)和主動鎖相技術(shù)結(jié)合起來，用非共線放大器作為泵浦源和探針源，并在CdSe/ZnS納米晶體溶液樣品上實(shí)驗(yàn)，證明這種裝置集成了雙色操作、具有強(qiáng)大相位穩(wěn)定性等等有點(diǎn)。利用泵浦探針幾何結(jié)構(gòu)的實(shí)驗(yàn)在幾年前也被提出過，來自日本的物理學(xué)家就使用共線脈沖對泵浦探針幾何結(jié)構(gòu)和傳統(tǒng)光學(xué)運(yùn)用二維傅立葉變換譜技術(shù)，證明這樣的方法能研究分子動力學(xué)，偶聯(lián)結(jié)構(gòu)能力。Cundiff的研究小組，在這樣的基礎(chǔ)上加上了主動鎖相，開發(fā)了具有很多有點(diǎn)的二維電子光譜裝置。同年，研究小組還展示了一種使用頻率梳的，具有高速、高分辨率和無背景的半導(dǎo)體材料的多維相干光譜。并在GaAs量子阱樣品上證實(shí)，這方法是一種勇于在短時(shí)間內(nèi)以高分辨率獲得二維吸收光譜的通用工具。該方法的分辨率使得多維相干光譜與具有窄共振的原子系統(tǒng)相關(guān)。接下來實(shí)驗(yàn)小組使用雙量子多維相干光譜揭示了偶極與偶極相互作用誘導(dǎo)的銣蒸氣中的集體超精細(xì)共振。實(shí)驗(yàn)觀察到雙量子二維光譜中的傾斜和細(xì)長線形，這在多普勒展寬系統(tǒng)中從未被發(fā)現(xiàn)過，細(xì)長的線形狀表明信號主要來自具有接近零相對速度的相互作用原子。接下來，Cundiff教授和他的研究小組成員們將在之前的研究基礎(chǔ)上開發(fā)一種使用光電流檢測的新方法，而不是相干信號光束。

3.理論研究

在有了一定實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果的支持下，研究小組于2010年以Bloch方程為起點(diǎn)，利用投影切片定理，從二維傅立葉變換譜中導(dǎo)出了共振線型，揭示了二維頻域中對角線和交叉對角線的切片形式，這可以用來實(shí)現(xiàn)任意不均勻展寬的定量測量。Bloch方程是由薛定諤方程導(dǎo)出的研究瞬態(tài)光學(xué)的基礎(chǔ)。這里引入的投影切片定理，實(shí)際上就是傅立葉變換譜的一種應(yīng)用：密度函數(shù)的二維傅立葉變換在頻域中沿同一方向過原點(diǎn)直線上的值，通俗來說，時(shí)域中的投影相當(dāng)于頻域中的切片。2012年，研究小組繼續(xù)了有關(guān)半導(dǎo)體激子的研究，在不同“等待時(shí)間”測量GaAs量子阱的二維光譜，研究光譜的時(shí)間依賴性，發(fā)現(xiàn)多體相互作用表現(xiàn)為非對角線衰減，且不受限于相干極限理論知識。這里所指的等待時(shí)間是四波混頻系統(tǒng)產(chǎn)生的時(shí)延，四波混頻系統(tǒng)相鄰的每個(gè)脈沖之間都會產(chǎn)生時(shí)延，最后一個(gè)脈沖與信號間也會產(chǎn)生時(shí)延，分別是τ、T、t，“等待時(shí)間”實(shí)際上指的是T這個(gè)時(shí)延。

4.結(jié)語

基于原子氣體二維光譜的研究和創(chuàng)新還在不斷進(jìn)行當(dāng)中，同時(shí)原子氣體三維光譜的發(fā)展也在不斷地革新，力求有更好的研究成果。

參考文獻(xiàn)

[1] E. Bartholdi，and R. R. Ernst，“Fourier Spectroscopy and the Causality Principle，” J. Magn. Reson. 11，9–19（1973）.

作者簡介：趙紫薇，1996.10.12，女，內(nèi)蒙古突泉縣，本科，研究方向：光電信息科學(xué)與工程（通訊方向）;

陳祖喆，1997-08-13，女，青海省西寧市，本科在讀，光電信息科學(xué)與工程方向。

（作者單位：杭州電子科技大學(xué)）