遼東灣海域有色可溶性有機(jī)物熒光特征分析

黃妙芬，王忠林、，劉遠(yuǎn)，司寶玲，趙祖龍，孫忠泳

(1.廣東海洋大學(xué)數(shù)學(xué)與計(jì)算機(jī)學(xué)院，廣東湛江524088；2.大連海洋大學(xué)海洋與環(huán)境學(xué)院，遼寧大連116023；3.大連金普新區(qū)環(huán)境監(jiān)測(cè)站，遼寧大連116000；4.威海市漁業(yè)技術(shù)推廣站，山東威海264200)

有色可溶性有機(jī)物 (Chromophoric dissolved organic matter，CDOM)是溶解在水中的一種光學(xué)上可測(cè)量的成分，為溶解性有機(jī)物庫(kù)的重要組成部分，存在于所有水體中。天然環(huán)境中，CDOM主要來(lái)源有兩種方式:一種是水體浮游植物自身降解的產(chǎn)物，另一種是陸源溶解性有機(jī)物，主要由腐植酸、富里酸、芳烴聚合物等一系列物質(zhì)組成[1－2]。來(lái)源不同的CDOM，由于成分不同而具有不同的熒光特征，這為對(duì)CDOM來(lái)源進(jìn)行追溯提供了參考依據(jù)。

目前，針對(duì)CDOM的研究主要集中在以下3個(gè)方面:(1)利用其吸收光譜具有從紫外光到可見(jiàn)光隨波長(zhǎng)的增加大致呈指數(shù)下降的特點(diǎn)，研究其光學(xué)吸收特性[3－6]；(2)利用CDOM中熒光成分吸收紫外光后會(huì)發(fā)射長(zhǎng)于吸收光波長(zhǎng)的熒光特點(diǎn)，研究其組成成分并進(jìn)行來(lái)源跟蹤[7－9]；(3)利用遙感手段建立CDOM的反演模型，以及基于CDOM提取水體其他組分的算法[10－11]。

已有研究表明，石油污染水體油物質(zhì)可通過(guò)CDOM來(lái)影響水體的吸收系數(shù)，進(jìn)而影響石油污染水體的輻射傳輸特性，對(duì)CDOM熒光特性水平和垂直分布特性研究是分析石油類(lèi)污染水體輻射傳輸特性的重要環(huán)節(jié)之一，目前相關(guān)研究還鮮見(jiàn)報(bào)道。另外，CDOM和石油物質(zhì)均具有熒光特征，在自然水體中混入油污水后，兩者共同作用會(huì)使得混合水樣的熒光圖譜呈現(xiàn)出一個(gè)非常強(qiáng)的熒光峰，位于激發(fā)波長(zhǎng)(Ex)/發(fā)射波長(zhǎng)(Em)為230～250 nm/320～370 nm[12]。這一結(jié)論是通過(guò)配比試驗(yàn)手段獲得的，是否適用于海域現(xiàn)場(chǎng)情況，還需大量的現(xiàn)場(chǎng)采樣數(shù)據(jù)來(lái)支撐。

由于水體中CDOM的來(lái)源各異，成分復(fù)雜，確定其濃度比較困難，在水色遙感領(lǐng)域一般用CDOM在440 nm處的吸收系數(shù)ag(440)來(lái)表示其濃度 (單位為m－1)，但這種方法并不能真實(shí)地反映出水體中CDOM的濃度。熒光測(cè)定技術(shù)的發(fā)展為CDOM濃度的確定奠定了基礎(chǔ)[7，13]。吸收光譜斜率 (S)可用來(lái)表征CDOM吸收光譜的衰減程度[14－15]，但該參數(shù)具有極強(qiáng)的區(qū)域性，目前主要采用現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定的方式獲取[16]。已有研究表明，CDOM吸收光譜斜率S的大小與CDOM的濃度無(wú)關(guān)，但與組成成分有關(guān)[17]，如果能把 S值的確定與CDOM熒光峰的強(qiáng)度或位置聯(lián)系起來(lái)，那么可解決在水色遙感中S值完全依賴于現(xiàn)場(chǎng)觀測(cè)數(shù)據(jù)的問(wèn)題。

遼東灣位于中國(guó)渤海東北部，呈東北西南走向的半封閉型式，其水質(zhì)受周邊養(yǎng)殖區(qū)、化工廠、石油開(kāi)采等生產(chǎn)污水，河流沖淡水帶來(lái)的陸源物質(zhì)，以及城市生活污水等影響[18－19]，導(dǎo)致海水中的有色可溶性有機(jī)物CDOM來(lái)源呈現(xiàn)出多樣性和復(fù)雜性。研究遼東灣CDOM的熒光特征有助于區(qū)分有機(jī)物的來(lái)源及組成，判斷水體的有機(jī)污染程度，還可進(jìn)一步研究含油水體輻射傳輸特征。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)海區(qū)及站位設(shè)置

試驗(yàn)海區(qū)位于遼東灣，采樣站位布設(shè)如圖1所示，在試驗(yàn)海區(qū)內(nèi)，每7 n mile左右設(shè)計(jì)一個(gè)采樣站位，同時(shí)考慮了多種類(lèi)型的排放口和相對(duì)潔凈的區(qū)域，共設(shè)計(jì)32個(gè)站位 (圖1中的黃色圓圈所示)，觀測(cè)方式采用 “走航式”。水樣采集的規(guī)則為:若水深在10 m以內(nèi)，測(cè)量層次為0、5 m；若水深在10 m以上，測(cè)量層次為0、5、10 m。

1.2 方法

本研究中測(cè)定的指標(biāo)主要包括CDOM吸收系數(shù)和熒光圖譜、水中油濃度。將采集的水樣分成兩部分:一部分使用孔徑0.22 μm的聚碳酸酯濾膜進(jìn)行過(guò)濾，過(guò)濾后的水樣作為CDOM樣品，分別測(cè)量其吸收系數(shù)和熒光圖譜；另外一部分用于油濃度測(cè)量。

1.2.1 吸收系數(shù)的測(cè)定 主要根據(jù)NASA的海洋光學(xué)測(cè)量規(guī)范，使用日本日立生產(chǎn)的UV－3900紫外－可見(jiàn)光分光光度計(jì)進(jìn)行測(cè)定，該儀器在使用前先進(jìn)行標(biāo)定。測(cè)定時(shí)儀器的波長(zhǎng)設(shè)定為220～900 nm，配長(zhǎng)度為10 cm的樣本池，以Milli－Q水作為參比。共獲取86組吸收系數(shù)數(shù)據(jù)，其中表層數(shù)據(jù)為32組，5 m深水層數(shù)據(jù)為30組，10 m深水層數(shù)據(jù)為24組。

1.2.2 熒光圖譜的測(cè)定 使用日本島津生產(chǎn)的RF－5301熒光分光光度計(jì)進(jìn)行測(cè)定，測(cè)定時(shí)激發(fā)波長(zhǎng)為220～450 nm，發(fā)射波長(zhǎng)為220～800 nm，激發(fā)和發(fā)射單色儀的狹縫寬度均設(shè)為10 nm；配1 cm石英液池，以Milli－Q水作為參比。共獲取60組熒光數(shù)據(jù)，其中，表層數(shù)據(jù)為32組，5 m深水層數(shù)據(jù)為15組，10 m深水層數(shù)據(jù)為13組，由于站位7和站位11的5 m深水層數(shù)據(jù)有異常，因此，去除這兩個(gè)數(shù)據(jù)，最后擁有全部水層數(shù)據(jù) (0、5、10 m)的站位一共11個(gè)，基本分布在遼東灣的東部。用Milli－Q水作為參比時(shí)，由于瑞利散射和拉曼散射的存在，在激發(fā)波長(zhǎng)和發(fā)射波長(zhǎng)分別為1∶1和1∶2處會(huì)出現(xiàn)2個(gè)散射峰，掩蓋數(shù)據(jù)本身CDOM的熒光峰，因而必須對(duì)測(cè)量的熒光數(shù)據(jù)進(jìn)行校正。本研究中采用的校正方法是Delaunay三角形內(nèi)插值法[20－21]。

1.2.3 油濃度的測(cè)定 采用美國(guó)特納TD－500D便攜式紫外熒光測(cè)油儀進(jìn)行測(cè)定，該儀器采用紫外熒光檢測(cè)法，所使用的監(jiān)測(cè)標(biāo)準(zhǔn)適用于中國(guó) 《海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范》GB17378.3—1998，固體標(biāo)準(zhǔn)樣校準(zhǔn)采用的油標(biāo)樣來(lái)自國(guó)家海洋環(huán)境檢測(cè)中心，溶劑采用正己烷。

2 結(jié)果與分析

2.1 遼東灣海域可溶性有機(jī)物CDOM熒光圖譜水平分布特征

來(lái)源不同的CDOM具有不同的熒光基團(tuán)，且熒光峰的位置和熒光強(qiáng)度也不盡相同。一般而言，天然環(huán)境中各種溶解性有機(jī)物的熒光物質(zhì)主要有4種成分，其激發(fā)/發(fā)射 (Ex/Em)熒光峰的位置如表1所示[22]。

表1 CDOM幾種主要熒光成分熒光位置Tab.1 Fluorescence peak positions of four main components of CDOM

分析32個(gè)表層 (0 m)的CDOM熒光圖譜可見(jiàn)，所設(shè)計(jì)站位的熒光圖譜可以分為3種類(lèi)型:單峰型、雙峰型和三峰型。單峰型的熒光峰基本落在Ex/Em為 225～235 nm/325～350 nm(定義為 A峰)，如圖2－(a)所示。CDOM熒光圖譜為單峰型的站位基本上是位于離岸有一定距離，受陸地影響相對(duì)小一些的海域，對(duì)照表1可見(jiàn)其主要成分為海水浮游植物自身降解產(chǎn)生的色氨酸。

圖1 站位分布圖 (Landsat 8/OLI遙感圖像，4、5、6波段合成)Fig.1 Sampling sites distribution(the satellite data of Landsat 8/OLI are composed of 4，5 and 6 wave bands)

雙峰型的熒光峰分為兩種:一種是兩個(gè)峰都是海洋型，如圖2－(b)所示，兩個(gè)峰分別落在Ex/Em為225～235 nm/325～350 nm(A峰) 和Ex/Em為275～285 nm/325～355 nm(定義為 B峰)，對(duì)照表1可見(jiàn)其主要成分為海水浮游植物自身降解產(chǎn)生的色氨酸，包含了色氨酸的兩個(gè)峰，這些站位基本上均在離岸有一定距離，沿岸無(wú)較大河流注入的地方；雙峰型的另外一種是海陸雙峰型，兩個(gè)峰分別落在Ex/Em為225～235 nm/325～350 nm(A峰) 和Ex/Em為230～240 nm/410～450 nm(定義為C峰)，如圖2－(c)所示，對(duì)照表1可見(jiàn)其主要成分為海水浮游植物自身降解產(chǎn)生的色氨酸和來(lái)自陸源的富里酸，這種類(lèi)型的站位位于雙臺(tái)子河的入?？诟浇?，受陸源影響大。

三峰型的3個(gè)熒光峰分別落在Ex/Em為225～235 nm/325～350 nm(A峰)、Ex/Em 為235～245 nm/410～440 nm(B峰)和 Ex/Em為 270～290 nm/320～355 nm(C峰)，如圖2－(d)所示，對(duì)照表1可見(jiàn)其主要成分為海水浮游植物自身降解產(chǎn)生的色氨酸和來(lái)自陸源的富里酸，含色氨酸的兩個(gè)熒光峰和1個(gè)富里酸熒光峰。

圖3為32個(gè)站位表層CDOM的熒光強(qiáng)度值，表2為相應(yīng)站位的水中油濃度測(cè)量值。分析圖3可見(jiàn)，熒光強(qiáng)度在60以上的共有8個(gè)站位，分別為7、9、 14、 15、 16、 18、 21、 24號(hào)站位。 其中，14、15、16號(hào)站位位于雙臺(tái)子河入?？谖恢茫陔p臺(tái)子河即將入海的位置是遼寧省盤(pán)錦市遼河油田的開(kāi)采區(qū)，油污水不可避免地進(jìn)入河水中，再匯入遼東灣；18、21、24號(hào)站位位于海上石油開(kāi)采平臺(tái)的周?chē)?，也不可避免地受到油物質(zhì)的影響；7、9號(hào)站位西北方向有油田開(kāi)采平臺(tái)，本次試驗(yàn)時(shí)間是在4月和5月，采樣區(qū)域以西北風(fēng)為主，在風(fēng)的作用下，海水由西向東流動(dòng)，帶來(lái)一定量的油物質(zhì)，顯然這些站位均受到油物質(zhì)的作用，油的熒光特性和CDOM自身的熒光特征相疊加，使得這些站位的熒光強(qiáng)度明顯增加，熒光峰的范圍也在擴(kuò)大。從表2的油含量可以看出，這些站位的油濃度高于其余站位，這較好地印證了這一結(jié)論。

圖2 表層 (0 m)的熒光圖譜Fig.2 Fluorescence spectra of CDOM at surface level(0 m)

圖3 表層 (0 m)的CDOM熒光強(qiáng)度Fig.3 Fluorescence intensity of the CDOM at surface level(0 m)

表2 32個(gè)站位水樣的油含量Tab.2 Petroleum concentrations of water samples at 32 sites mg/L

分析本試驗(yàn)中獲取的13個(gè)站位5 m深水層的CDOM熒光圖譜 (圖4)，可歸為兩種類(lèi)型:單峰型 (A峰)、雙峰型(海陸雙峰型和海洋雙峰型)。

分析本試驗(yàn)中獲取的11個(gè)站位10 m深水層的CDOM熒光圖譜 (圖5)，可歸納為兩種類(lèi)型:單峰型、雙峰型 (海陸雙峰型和海洋雙峰型)。

2.2 遼東灣東部海域CDOM熒光圖譜垂直分布特性

圖6和圖7分別為遼東灣東岸11個(gè)站位CDOM熒光峰的最大值和最小值隨站位的變化曲線圖。從圖中可以看出:熒光峰最大值和最小值隨站位走勢(shì)完全一樣，只是量級(jí)不一樣；0 m與10 m深水層熒光強(qiáng)度最大值的分布趨勢(shì)基本一致，但5 m深水層熒光強(qiáng)度隨站位的變化比較大；隨著水深的變化，熒光強(qiáng)度的變化未呈現(xiàn)出明顯的規(guī)律。從這11個(gè)站位CDOM熒光峰的最大值曲線圖 (圖6)可以看出，3號(hào)和7號(hào)站位，5 m深水層的熒光強(qiáng)度最大，而1號(hào)和10號(hào)站位，10 m深水層的熒光強(qiáng)度最大，其余站位基本均為0 m水層的熒光強(qiáng)度最大。從這11個(gè)站位CDOM熒光峰最小值曲線圖(圖7)可以看出，3號(hào)和7號(hào)站位，5 m深水層熒光強(qiáng)度最小值高于0 m和10 m深水層，而1號(hào)和10號(hào)站位，10 m深水層熒光強(qiáng)度最小值高于0 m和5 m深水層。

進(jìn)一步分析遼東灣東岸11個(gè)站位在3個(gè)不同深度水層的熒光峰位置，可得到以下結(jié)論:整體上來(lái)看基本上是0 m水層含有的峰位置在10 m深水層依然存在，但5 m深水層卻不一定有；不論是單峰型、雙峰型還是三峰型站位，其不同水層表現(xiàn)出來(lái)的熒光峰強(qiáng)度垂直變化趨勢(shì)是一樣的，即增強(qiáng)或減弱的幅度基本相同。

圖8為13號(hào)站位在3個(gè)深度水層的CDOM熒光圖譜，該站位水深為17.7 m。從圖8可以看出:該站位CDOM熒光圖譜是一個(gè)雙峰型向三峰型過(guò)渡圖譜，A峰和B峰在3個(gè)水層均存在，C峰未完全形成，但有潛在的形成趨勢(shì)；A峰隨著水深的增加熒光強(qiáng)度有減弱趨勢(shì)，但位置基本沒(méi)有改變；B峰在0 m和5 m深水層比較明顯，強(qiáng)度和位置都沒(méi)有改變，但在10 m深水層有所改變。

2.3 表層CDOM吸收特征分析

在CDOM光系數(shù)特性研究中，440 nm處的吸收系數(shù)ag(440)和指數(shù)光譜斜率S是兩個(gè)重要的參數(shù)[23]。圖9為32個(gè)站位的CDOM吸收系數(shù)變化曲線。從圖9可見(jiàn):CDOM都遵循e指數(shù)衰減規(guī)律；吸收系數(shù)曲線最大的4條由大到小依次為14、13、15和12號(hào)站位，這4個(gè)站位均位于雙臺(tái)子河入?？谔?，入海河水帶來(lái)沿途油田開(kāi)采活動(dòng)排放的油廢水，油物質(zhì)和CDOM混合提高了吸收系數(shù)；吸收系數(shù)曲線最小的兩條由小到大對(duì)應(yīng)1號(hào)和17號(hào)站位，這兩個(gè)站位位于黃渤海交界處，受陸地影響小，水體相對(duì)比較純凈。

圖4 5 m深水層的CDOM熒光圖譜Fig.4 CDOM fluorescence spectra of the 5 m depth samples

圖5 10 m深水層的CDOM熒光圖譜Fig.5 CDOM fluorescence spectra of the 10 m depth samples

圖6 CDOM熒光強(qiáng)度最大值圖Fig.6 Graph of the maximal CDOM fluorescence value

圖7 CDOM熒光強(qiáng)度最小值圖Fig.7 Graph of the minimal CDOM fluorescence value

圖8 13號(hào)站位3個(gè)水層的CDOM熒光圖譜Fig.8 CDOM fluorescence spectra at three depths at site No.13

圖9 32個(gè)站位的CDOM吸收系數(shù)變化曲線圖Fig.9 Change curve of CDOM absorption coefficient at 32 sites

圖10為對(duì)應(yīng)站位的ag(440)取值。從圖10可見(jiàn):ag(440)最大值為0.31/m－1，位于雙臺(tái)子河入?？诘?4號(hào)站位，河流入海帶來(lái)大量的污染物 (包括油物質(zhì))，導(dǎo)致該區(qū)域ag(440)值增大，也就意味著CDOM的濃度在該區(qū)域最高；ag(440)最小值為0.13/m－1，對(duì)應(yīng)的站位是位于黃渤海交界處的1號(hào)和17號(hào)站位，受陸源影響較小的站位。

圖10 表層 (0 m)的ag(440)取值Fig.10 The ag(440)values at the surface level(0 m)

圖11為根據(jù)圖9曲線計(jì)算得到的各個(gè)站位的光譜斜率 S(400～600 nm)，其中，最大值為0.006 nm－1， 最小值為 0.002 1 nm－1。

深圳作為全國(guó)加快實(shí)施最嚴(yán)格水資源管理制度試點(diǎn)城市，圍繞最嚴(yán)格水資源管理“三條紅線”，把生態(tài)文明建設(shè)放在突出地位，創(chuàng)新管理理念，突出用水總量“控”、水資源配置“優(yōu)”、節(jié)水管理“全”、非常規(guī)水資源利用“新”、水生態(tài)保護(hù)“實(shí)”、河道排水設(shè)施監(jiān)管“嚴(yán)”的理念，取得了一定成效，較好提升了城市生態(tài)品質(zhì)，保障了深圳“有質(zhì)量的穩(wěn)定增長(zhǎng)，可持續(xù)的全面發(fā)展”。

圖11 表層 (0 m)的CDOM吸收光譜斜率SFig.11 Spectral slope S of CDOM at the surface level(0 m)

由于遙感技術(shù)可提供的水體信息主要集中在表層 (0 m)，因而筆者分析了試驗(yàn)海域32個(gè)站位表層的CDOM熒光圖譜和ag(440)與吸收光譜斜率S之間的關(guān)系。由試驗(yàn)結(jié)果分析可見(jiàn)，在遼東灣海域，CDOM熒光圖譜不論是哪種類(lèi)型，都有位于激發(fā)波長(zhǎng)Ex/發(fā)射波長(zhǎng)Em為225～235 nm/325～350 nm的A峰，將這個(gè)熒光峰的最大值用變量Af來(lái)表示。將圖1所示的32個(gè)站位分為兩組:一組用于建立模型，由24個(gè)站位組成；另外一組用于驗(yàn)證模型的精度，由8個(gè)站位組成。將24個(gè)表層 (0 m)CDOM對(duì)應(yīng)的光譜斜率S值與熒光圖譜中最大數(shù)值A(chǔ)f和ag(440)的比值進(jìn)行相關(guān)性分析，建立利用Af/ag(440)來(lái)反演光譜斜率S的方程:

其中，X為熒光峰最大值A(chǔ)f與ag(440)的比值。

將預(yù)留的8個(gè)站位CDOM吸收光譜斜率S作為驗(yàn)證值，對(duì)利用公式 (1)計(jì)算的結(jié)果進(jìn)行比對(duì)，相對(duì)誤差在10%以內(nèi)。這表明，筆者可以利用熒光遙感和可見(jiàn)光遙感進(jìn)行協(xié)同反演，從遙感角度來(lái)確定不同海域的S值。

3 結(jié)論

(1)通過(guò)分析遼東灣的可溶性有機(jī)物CDOM熒光圖譜，確定遼東灣水域CDOM熒光圖譜具有單峰型、雙峰型和三峰型，其中雙峰型可以分為海洋雙峰型和海陸雙峰型，不論是哪種類(lèi)型，都有位于激發(fā)波長(zhǎng)Ex/發(fā)射波長(zhǎng)Em為225～235 nm/325～350 nm的峰值。

(2)在整個(gè)遼東灣海域海水CDOM的主要成分是色氨酸，受陸地影響的區(qū)域增加了富里酸。

(3)從垂直方向的角度看，0、5、10 m深水層，CDOM熒光強(qiáng)度的最大值和最小值整體走勢(shì)高度重合；0 m和10 m深水層熒光強(qiáng)度最大值的分布趨勢(shì)基本一致，5 m深水層熒光強(qiáng)度隨站位的變化比較大。

(4)對(duì)遼東灣海域進(jìn)行CDOM熒光圖譜分析結(jié)果進(jìn)一步證明，在含油水域，由于油物質(zhì)熒光特性的疊加會(huì)導(dǎo)致CDOM的熒光強(qiáng)度增加，熒光峰的范圍增大。

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