典型污灌區(qū)土壤與作物中重金屬健康風(fēng)險評估

王世玉,吳文勇,劉 菲,趙 漫,邱建強(qiáng),仵軍軍 (1.中國水利水電科學(xué)研究院流域水循環(huán)模擬與調(diào)控國家重點實驗室, 北京 10008；2.中國地質(zhì)大學(xué)水資源與環(huán)境學(xué)院,北京 10008；.河北省河間市水務(wù)局,河北河間 0620；.華北地質(zhì)勘查局五一四地質(zhì)大隊,河北 承德 067000；.河北省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局第四地質(zhì)大隊,河北 承德 067000)

全球水資源短缺加劇,污水灌溉能夠節(jié)約清水,已經(jīng)成為緩解農(nóng)業(yè)缺水的重要途徑[1-2].但是其中含有的重金屬在土壤中積累,從而通過作物富集作用對人體健康造成風(fēng)險,危害人體的免疫系統(tǒng)、生殖系統(tǒng)、神經(jīng)系統(tǒng)[3-7].所以開展土壤和作物重金屬人體健康風(fēng)險評價具有重要意義.

美國環(huán)保署(US EPA)將Cd,Cr,As,Hg,Pb,Cu,Zn和Ni等重金屬列為優(yōu)先控制污染物[8].關(guān)于重金屬暴露對人體造成健康風(fēng)險的問題國內(nèi)外做了大量研究.研究表明人體對于重金屬的暴露主要通過3種途徑:口食、皮膚、呼吸.作物和蔬菜由于其高富集性,是造成人體健康風(fēng)險的主要暴露介質(zhì)[9-10].之前研究主要針對污灌區(qū)土壤、作物兩種暴露介質(zhì)分別開展[11-15],而通過富集作用對土壤-作物整個系統(tǒng)的風(fēng)險評價研究較少.

本研究針對國內(nèi)外 9個典型的污灌區(qū),通過作物對土壤中重金屬的富集,研究不同暴露途徑下,污灌區(qū)重金屬在作物中的富集分布情況;評估污灌區(qū)土壤重金屬對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險.

1 材料與方法

1.1 典型灌區(qū)土壤重金屬濃度分布

通過文獻(xiàn)查閱,選取9個具有長期污灌歷史的灌區(qū),包括我國的北京大興南紅門(NHM)、山西敦化(DH)、遼寧宋三(SS)、沈陽琿浦(JP)、德國的柏林(BL)、墨西哥的Mezquital(MQ)、津巴布韋的Harare(HR)、韓國的Byoung-gem(BG)、希臘的 Evrotas River(ER),灌區(qū)表層土壤(0～20cm)層位重金屬含量如表 1所示.本研究所涉及到的計算均為平均值,無平均值的灌區(qū)以最大值計算.

表1 各污灌區(qū)土壤重金屬濃度(mg/kg)Table 1 Heavy metal concentrations in the soil insludgeirrigation areas (mg/kg)

1.2 重金屬人體健康風(fēng)險評價模型

針對重金屬污染,目前國際健康風(fēng)險評價模型主要分:化學(xué)致癌物風(fēng)險評價模型和化學(xué)非致癌物風(fēng)險評價模型.根據(jù)國際致癌研究署(IARC)、EPA綜合風(fēng)險信息系統(tǒng)(IRIS)數(shù)據(jù)庫以及世界衛(wèi)生組織(WHO)編制的分類系統(tǒng),在常見的重金屬中具有致癌風(fēng)險的是 Cd、A;不具有致癌風(fēng)險的是Hg、Cr、Pb、Zn.

其中化學(xué)致癌物人體健康風(fēng)險評價模型為:

式中: RC為重金屬致癌總風(fēng)險, a-1;RiC為化學(xué)致癌物質(zhì)i所致平均個人致癌年風(fēng)險, a-1;ADD為化學(xué)致癌物質(zhì)i的日均暴露劑量, mg/(kg·d);Qi為化學(xué)致癌物質(zhì) i的致癌強(qiáng)度系數(shù), mg/(kg·d)-1.化學(xué)非致癌物人體健康風(fēng)險評價模型為:

式中:Rn為污染物非致癌總風(fēng)險,a-1;為化學(xué)非致癌物質(zhì) i平均個人致癌年風(fēng)險,a-1;ADD為化學(xué)非致癌物質(zhì)i的日均暴露劑量,mg/(kg·d); RfD為化學(xué)非致癌物質(zhì)i的參考劑量,mg/(kg·d); 70為平均壽命,a.

表2 重金屬毒性參數(shù)Table 2 Toxicity parameters of heavy metals

本課題研究污灌區(qū)土壤-作物系統(tǒng)中重金屬對人體健康造成的風(fēng)險,重金屬的暴露途徑主要有呼吸、皮膚、口,暴露介質(zhì)主要有土壤和作物.本研究中重金屬在各個暴露途徑和介質(zhì)中的人體日均暴露劑量計算見公式(5～8),人體健康風(fēng)險評價模型參數(shù)如表 3,該參數(shù)來源于我國環(huán)保部[25]和USEPA[26].

表3 人體健康風(fēng)險評價模型參數(shù)Table 3 Parameters of human health risk assessment model

1.3 重金屬在土壤-作物系統(tǒng)富集方程

本研究前期對國內(nèi)外土壤-作物系統(tǒng)中重金屬的富集規(guī)律進(jìn)行了研究,得出重金屬在玉米和小麥中的富集方程如表4[27].

表4 重金屬在玉米和小麥中的富集方程Table 4 Heavy metal enrichment equations in corn and wheat

對于作物中重金屬限量,我國國家糧食標(biāo)準(zhǔn)、歐盟標(biāo)準(zhǔn)和世界衛(wèi)生組織(WHO)及聯(lián)合國糧農(nóng)組織(FAO)作了相關(guān)規(guī)定(表5).

表5 糧食作物重金屬限量規(guī)定(mg/kg)Table 5 The standards of heavy metals in crops (mg/kg)

1.4 人體健康風(fēng)險評價相關(guān)規(guī)定

EPA規(guī)定人體對重金屬污染可接受的風(fēng)險水平在 10-6～10-4a-1之間,小于 10-6a-1表示對人體健康產(chǎn)生的風(fēng)險不明顯,10-6～10-4a-1之間,表示有風(fēng)險,大于10-4a-1表示有較顯著風(fēng)險.國際輻射委員會(ICRP)推薦的人體最大可接受風(fēng)險水平為5×10-5a-1.

2 結(jié)果與討論

2.1 污灌區(qū)農(nóng)作物中重金屬分布

根據(jù)中國《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB15618-1995)[24]二級標(biāo)準(zhǔn)限值,NHM、BG、RT灌區(qū)土壤重金屬均未超標(biāo)(表1).As、Cr在各個灌區(qū)均無超標(biāo)現(xiàn)象,Hg只在ER灌區(qū)超標(biāo).Cd在大部分地區(qū)均有超標(biāo)現(xiàn)象,其中最嚴(yán)重的地區(qū)是BL,最高含量達(dá) 30mg/kg,是我國土壤二級標(biāo)準(zhǔn)值的50倍.Pb在JP、BL灌區(qū)有超標(biāo)現(xiàn)象.Zn在JP、BL、MQ 3個灌區(qū)均有超標(biāo)現(xiàn)象.大規(guī)模引用工業(yè)廢水灌溉是造成土壤重金屬污染的主要原因,尤其是冶煉企業(yè)污水灌溉,造成土壤重金屬污染程度最高[19,28].重金屬通過土壤-植物系統(tǒng)遷移,富集到作物果實中,通過重金屬富集公式(表 4)計算出不同地區(qū)重金屬在玉米和小麥中含量(表6).

從表 6 看出,Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd 在玉米中的含量分別為 0.004～0.01、0.27～0.5、0.02～0.49 、 26.33～94.62 、 0.05～0.07 、 0.02～1.62mg/kg;在小麥中含量分別 0、0.64～1.04、0.11～1.44 、 11.67～44.24 、 0.07～0.10 、 0.03～7.5mg/kg.As在各個灌區(qū)的玉米和小麥中濃度均未超標(biāo);Hg在玉米中濃度只有在ER灌區(qū)超出3種標(biāo)準(zhǔn);JP、BL、MQ灌區(qū) Zn在玉米中濃度也均超出3種標(biāo)準(zhǔn),但這兩種重金屬在小麥中均未超標(biāo).Cr在各個灌區(qū)玉米中含量均未超出國家糧食標(biāo)準(zhǔn),而DH、HR、ER 3個灌區(qū)小麥中濃度雖然偏高,但是接近于國家糧食標(biāo)準(zhǔn);Pb在玉米和小麥中污染均較嚴(yán),JP、BL、MQ、HR地區(qū)玉米中 Pb均超出國家糧食標(biāo)準(zhǔn),但未超出WHO/FAO標(biāo)準(zhǔn),在小麥中,除了BG、ER兩個灌區(qū),其他地區(qū)Pb含量均超出國家糧食標(biāo)準(zhǔn),但未超出WHO/FAO標(biāo)準(zhǔn).而Cd在玉米和小麥中超標(biāo)地區(qū)較多,BL灌區(qū)Cd在玉米和小麥中的濃度分別是WHO/FAO標(biāo)準(zhǔn)的8.1和37.5倍,這主要和BL灌區(qū)土壤中Cd濃度過高有關(guān).除了Hg和Zn,其他重金屬在小麥中的濃度均高于在玉米中的濃度.對于Zn,NHM、DH、BG地區(qū)小麥中濃度高于玉米,而在JP、BL、MQ、HR、ER灌區(qū),玉米中濃度高于小麥.說明較玉米而言,重金屬更易在小麥中富集.

關(guān)于重金屬在作物中的分布,其他地區(qū)也做了相關(guān)研究.河南鄭州城市污水灌區(qū),小麥粒子中Hg、Cr、Pb、As、Cd的平均濃度分別為(0.0029±0.0008)、(0.18±0.042)、(0.99±0.61)、(0.11± 0.02)、(0.023±0.011)mg/kg[29].Hg在小麥籽粒中濃度高于本研究9個污灌區(qū),而Cr和Cd均小于本研究濃度,Pb和As與本研究相當(dāng).Latare等[30]在印度Varanasi溫室中進(jìn)行盆栽實驗,發(fā)現(xiàn)成熟期小麥籽粒中 Cd、Cr、Pb 濃度分別為 0.61～1.09mg/kg、0.23～0.49mg/kg、0.09～0.85mg/kg.其中 Cd 和 Pb與本研究小麥籽粒中濃度相當(dāng),而Cr均小于本研究濃度.Aremu等[31]研究孟加拉國工業(yè)區(qū)Cd、Cr、Pb在玉米籽粒中濃度分別為 ND、(1.36±0.01)mg/kg、(0.32±0.01)mg/kg,Cd在玉米籽粒中含量小于本研究灌區(qū),Pb和本研究灌區(qū)玉米籽粒中濃度相當(dāng),而Cr濃度大于本研究灌區(qū).Asgari[32]在意大利 Esfaha小區(qū)實驗中發(fā)現(xiàn),Zn、Cd、Pb和 Cr在玉米籽粒中濃度分別為 197.3～238.9,3.8～4.1、46.4～47.3、23.8～35.3mg/kg;在小麥籽粒中濃度分別為 160.7～190.1、4.9～5.5、19.8～20.8、26.8～29.1mg/kg,所有濃度均遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于本研究.不同重金屬在作物中積累不同,同一重金屬在不同作物中的積累也不同,重金屬在植物中的積累受多種因素影響,重金屬以離子形式隨土壤孔隙水進(jìn)入植物根部是土壤-植物系統(tǒng)重金屬的主要來源[33].重金屬活性是影響植物吸收的直接因素,而土壤pH值和有機(jī)質(zhì)含量又是影響重金屬活性的兩大因素[34-35].土壤 pH值會影響溶液中陽離子表面絡(luò)合反應(yīng)、離子交換等[36-37].此外重金屬形態(tài)、氧化還原電位、土壤黏土含量、鐵錳氧化物含量、陽離子交換容量、植物種類、氣候條件以及灌溉水污染狀況都會影響重金屬的分布和遷移累積[38-40].

表6 各污灌區(qū)作物中重金屬含量(mg/kg)Table 6 Heavy metal concentrationsof crops in sludge irrigation areas (mg/kg)

2.2 污灌區(qū)作物中重金屬人體健康風(fēng)險評價

從圖1和圖2看出,在NHM、DH、SS、JP、BL、MQ、HR、BG、ER地區(qū),各種暴露途徑下各種重金屬對成人產(chǎn)生的健康風(fēng)險范圍分別為1.95×10-16～3.76×10-6a-1、3.30×10-16～2.80×10-5a-1、9.72×10-15～7.83×10-6a-1、1.36×10-15～4.47×10-5a-1、1.43×10-15～6.56×10-4a-1、1.11×10-16～5.36×10-5a-1、6.56×10-16～7.59×10-5a-1、3.31×10-16～2.24×10-6a-1、4.29×10-17～1.95×10-6a-1,對兒童產(chǎn)生的健康風(fēng)險范圍分別為 1.63×10-15～4.18×10-6a-1、2.75×10-15～3.11×10-5a-1、3.53×10-14～8.70×10-6a-1、4.23×10-15～7.83×10-6a-1、1.19×10-14～7.27×10-4a-1、9.23×10-16～5.96×10-5a-1、5.47×10-15～8.43×10-5a-1、2.76×10-15～2.49×10-6a-1、3.57×10-16～2.16×10-6a-1.NHM、DH、SS、JP、BG、ER灌區(qū)重金屬通過不同暴露途徑對成人和兒童產(chǎn)生的健康風(fēng)險均小于ICRP規(guī)定的 5×10-5a-1,而 HR地區(qū)成人和兒童通過口食小麥產(chǎn)生的 Cd風(fēng)險分別為 7.59×10-5a-1和 8.43×10-5a-1,分別是ICRP規(guī)定的1.52、1.69倍;BL灌區(qū)成人通過口食玉米和小麥Cd產(chǎn)生的風(fēng)險分別是ICRP規(guī)定的1.93、1.31倍,兒童通過口食玉米和小麥Cd產(chǎn)生的風(fēng)險分別是ICRP的2.14、14.54倍,而MQ灌區(qū)通過口食小麥對成人和兒童造成的Cd風(fēng)險值分別是ICRP的1.1倍和1.2倍.可以看出,HR、BL、MQ對人體的風(fēng)險較大,主要是由于 Cd含量較高引起.相比而言,中國 NHM、DH、SS、JP灌區(qū)重金屬對人體造成的風(fēng)險程度較低.

圖1 不同暴露途徑下重金屬對成人的健康風(fēng)險值Fig.1 Adults health risks of heavy metals in different exposure ways

無論是成人還是兒童,在各種暴露途徑下重金屬通過口食作物對人體產(chǎn)生的風(fēng)險最大,且總體而言,除了Hg和Zn在個別地區(qū)外,其他重金屬通過口食小麥途徑對人體產(chǎn)生的風(fēng)險要大于口食玉米產(chǎn)生的風(fēng)險.同時可以看出,在同一暴露途徑下,致癌性重金屬As和Cd對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險高于非致癌重金屬.在As和Cd同時存在的灌區(qū)中,在土壤暴露介質(zhì)中,As對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險高于Cd,而在口食作物暴露途徑下,Cd產(chǎn)生的風(fēng)險大于 As.在非致癌物質(zhì)中,Zn在各種暴露途徑下對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險值最小.總體而言,重金屬通過各種暴露途徑對人體造成的健康風(fēng)險為:R小麥-口＞R玉米-口＞R土-口＞R土-皮膚＞R土-呼吸,可以看出,口食是對人體造成健康風(fēng)險的主要途徑,而呼吸作用對人體健康產(chǎn)生的風(fēng)險最小,這和余忠等[13]的研究結(jié)果一致,他通過研究蔬菜得出重金屬經(jīng)口暴露產(chǎn)生的風(fēng)險占總個人年風(fēng)險的98.90%.

圖2 不同暴露途徑下重金屬對兒童的健康風(fēng)險值Fig.2 Children health risks of heavy metals in different exposure ways

從表7看出,Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd在9個地區(qū)對成人造成的健康風(fēng)險范圍分別為6.18×10-10～6.90×10-9a-1、1.12×10-8～1.50×10-8a-1、1.18×10-9～1.72×10-8a-1、3.54×10-9～1.08×10-8a-1、2.58×10-6～3.04×10-6a-1、 2.87×10-6～7.53×10-4a-1,對兒童造成的健康風(fēng)險分別為1.23×10-9～ 1.23×10-8a-1、2.58×10-8～3.24×10-8a-1、2.62×10-9～ 3.96×10-8a-1、1.18×10-8～3.62×10-8a-1、2.95×10-6～ 3.49×10-6a-1、4.79×10-6～8.37×10-4a-1.可以看出, Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd對兒童造成的平均風(fēng)險分別是成人的1.88、2.22、2.39、3.34、1.14、1.11倍.在重金屬總風(fēng)險中,除 ER地區(qū)外,其他地區(qū) Cd對人體造成的致癌年風(fēng)險占總風(fēng)險的比重均最大,Cd對成人和兒童造成的致癌風(fēng)險分別占總風(fēng)險的61.75～99.93%、60.78～99.84%,其次是As,As對成人和兒童造成的致癌風(fēng)險分別占總風(fēng)險的 7.51～99.07%、7.64～98.22%,其他重金屬對總風(fēng)險的貢獻(xiàn)極小.各種暴露途徑下Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險分別在 ER、ER、MQ、BL、NHM、BL灌區(qū)最大.

從暴露介質(zhì)看(表 8),重金屬通過土壤-口、土壤-皮膚、土壤-呼吸、玉米-口、小麥-口對成人造成的健康風(fēng)險范圍分別為 2.27×10-9～9.62×10-7a-1、2.39×10-12～4.92×10-8a-1、1.38×10-13～6.22×10-11a-1、7.87×10-7～1.10×10-5a-1、1.96×10-6～6.56×10-4a-1,對兒童造成的健康風(fēng)險分別為6.16×10-9～2.58×10-6a-1、2.87×10-12～3.28×10-8a-1、1.95×10-13～1.10×10-10a-1、8.82×10-7～1.07×10-4a-1、2.20×10-6～7.27×10-4a-1.通過口食小麥對人體產(chǎn)生健康風(fēng)險最大,成人和兒童食用小麥造成的風(fēng)險占總風(fēng)險的 52.45～87.98%、52.61～87.94%.土壤呼吸途徑對人體造成的風(fēng)險最小,其中口食小麥對成人和兒童造成的風(fēng)險分別是通過土壤呼吸造成風(fēng)險的 4.20×104～1.01×107、7.80×104～1.29×107倍.在作物暴露介質(zhì)中,各個灌區(qū)通過口食小麥對人體產(chǎn)生的風(fēng)險遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于玉米.土壤暴露介質(zhì)中,通過口食途徑對人體產(chǎn)生的風(fēng)險大于通過呼吸和皮膚接觸引起的風(fēng)險.NHM、DH、JP、SS 4個國內(nèi)灌區(qū),風(fēng)險值較大的是JP灌區(qū);所有灌區(qū)總風(fēng)險最大的是 BL灌區(qū),風(fēng)險值達(dá)到 10-4級別,主要由于該地區(qū)的Cd含量較高引起.

表7 各污灌區(qū)土壤重金屬人體健康風(fēng)險評價Table 7 The human health risks of different heavy metals in reclaimed water irrigation areas

表8 各污灌區(qū)土壤重金屬不同暴露途徑人體健康風(fēng)險值Table 8 The human health risks of heavy metals in different exposure ways in reclaimed water irrigation areas

總體來看,重金屬通過不同暴露途徑對人體造成的健康風(fēng)險為RBL＞RHR＞RMQ＞RJP＞RDH＞RSS＞RNHM＞RBG＞RER.BL、HR、MQ 和 JP 灌區(qū)重金屬對人體健康造成的總風(fēng)險超出EPA和ICRP相關(guān)規(guī)定.其中污染最嚴(yán)重的灌區(qū)是 BL,該灌區(qū)重金屬對成人和兒童造成的總健康風(fēng)險值分別為 7.53×10-4a-1、8.37×10-4a-1,按照 EPA、ICRP 規(guī)定屬于存在風(fēng)險范疇;ER是重金屬對人體健康造成風(fēng)險最小的灌區(qū),對成人和兒童的風(fēng)險值分別為 2.87×10-6a-1、3.32×10-6a-1,按照 EPA 規(guī)定屬于輕微風(fēng)險范疇.BL灌區(qū)對成人和兒童造成的總風(fēng)險分別是ER灌區(qū)的262.37、252.11倍.重金屬對兒童造成的健康總風(fēng)險高于成人,這說明兒童更易遭受風(fēng)險.本研究所選擇的9個灌區(qū),由于某些地區(qū)缺乏完整重金屬數(shù)值,評價具有局限性,所以該研究中所計算的人體健康風(fēng)險值均比實際健康風(fēng)險值要小.

圖3 各個污灌區(qū)總污染年風(fēng)險Fig.3 Total pollution risk in sewage irrigation areas

3 結(jié)論

3.1 作物中超標(biāo)最嚴(yán)重的重金屬是 Cd, BL地區(qū)的 Cd在玉米和小麥中的濃度分別是 WHO/FAO標(biāo)準(zhǔn)的8.1和37.5倍; Pb超標(biāo)較為嚴(yán)重, 玉米和小麥中超過我國國家標(biāo)準(zhǔn)和歐盟標(biāo)準(zhǔn)的地區(qū)分別為4個和7個; JP、BL、MQ三個地區(qū)Zn在玉米中濃度超過我國國家標(biāo)準(zhǔn)的1.80、1.90、1.73倍; Cr和Hg在作物中僅個別地區(qū)有超標(biāo)現(xiàn)象,但接近于三種標(biāo)準(zhǔn); As在玉米和小麥中均未超出三種標(biāo)準(zhǔn),污染程度最低.

3.2 除了Hg和Zn,同一地區(qū)其他重金屬在小麥中濃度高于玉米,說明較玉米而言,小麥更易富集重金屬.

3.3 致癌性重金屬Cd和As比非致癌性重金屬對人體造成的風(fēng)險要大.重金屬在各種暴露途徑下對兒童產(chǎn)生的風(fēng)險大于成人.

3.4 重金屬通過各種暴露途徑及介質(zhì)對人體造成的健康風(fēng)險為:R小麥-口＞R玉米-口＞R土-口＞R土-皮膚＞R土-呼吸,其中口食小麥Cd對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險最大.

3.5 重金屬通過不同暴露途徑對人體造成的健康風(fēng)險為 RBL＞RHR＞RMQ＞RJP＞RDH＞RSS＞RNHM＞RBG＞RER.其中BL、HR、MQ和JP灌區(qū)重金屬對人體健康造成的總風(fēng)險超出EPA和ICRP相關(guān)規(guī)定.

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