黔北務正道地區(qū)沉積型鋁土礦富集成礦主控因素分析

劉辰生，肖明國，蘇娟，金中國，郭建華

1.有色金屬成礦預測與地質(zhì)環(huán)境監(jiān)測教育部重點實驗室(中南大學)，長沙　410083 2.有色資源與地質(zhì)災害探查湖南省重點實驗室，長沙　410083 3.中南大學地球科學與信息物理學院，長沙　410083 4.湖南華晟能源投資發(fā)展有限公司，長沙　410004 5.中石化石油工程地球物理有限公司，北京　100728 6.貴州省有色金屬地質(zhì)和核工業(yè)地質(zhì)勘查局，貴陽　550005

鋁土礦指工業(yè)上能利用的以三水鋁石和一水鋁石為主要礦物的礦石總稱，可分為紅土堆積型和紅土沉積型，前者為沒有經(jīng)過搬運和沉積作用的風化層原地聚集；后者是風化紅土經(jīng)過搬運后再沉積形成。紅土堆積型鋁土礦含礦巖系縱向上具有典型的地化元素變化規(guī)律，而沉積型鋁土礦由于受到搬運水介質(zhì)類型、水動力條件和物源等方面的影響造成含礦巖系縱向上地球化學元素沒有固定的變化規(guī)律。由于受到研究方法和測試手段的限制，早期研究者均認為鋁土礦形成于原巖原地風化林濾形成，沒有經(jīng)過長距離搬運。但這種成礦模式不能解釋鋁土礦中指示海相地化元素的富集以及鋁土礦中發(fā)育沉積構(gòu)造甚至完整的海相化石等現(xiàn)象[1-3]。實際研究發(fā)現(xiàn)沉積型鋁土礦成礦過程非常復雜，影響因素眾多，但主控因素可概括為沉積相和海平面變化。沉積環(huán)境對鋁土礦富集的影響前人做了大量的研究工作[4-7]，但海平面變化與鋁土礦富集成礦的影響卻鮮有報道。雖然前人已經(jīng)注意到了海平面變化與鋁土礦成礦具有密切關(guān)系[8-10]，但海平面升降規(guī)律與成礦機理方面的研究仍有待深入。黔北務正道地區(qū)鋁土礦沉積環(huán)境包括陸相、海相和海陸過渡相，海平面變化對鋁土礦的富集成礦具有重要影響。

黔北務正道地區(qū)位于揚子準地臺黔北臺隆遵義斷拱鳳岡北北東向構(gòu)造變形區(qū)內(nèi)(圖1)，主構(gòu)造線方向呈NE向和NNE向展布[11]。研究區(qū)歷經(jīng)數(shù)次大規(guī)模的構(gòu)造運動，包括元古代的武陵運動至新生代的喜山運動等，其中，中生代的燕山運動對研究區(qū)的構(gòu)造變形影響最大。已有研究表明，本區(qū)對鋁土礦成礦有影響的構(gòu)造活動有4次，分別為廣西運動、紫云運動、黔桂運動以及東吳運動等[12-13]。研究區(qū)內(nèi)褶皺發(fā)育，以北北東向為主，背斜的規(guī)模較大，且常為復式背斜，地層較緩。向斜狹窄，地層較陡，因此背斜與向斜共同形成“隔槽式”褶皺。黔北鋁土礦均分布在向斜中，因此，向斜是主要的控礦構(gòu)造。

1　樣品采集和分析方法

研究所用樣品均采自黔北務川、正安和道真地區(qū)的野外剖面、探槽和巖芯。為了分析微量元素在鋁土礦含礦巖系中的分布規(guī)律，取樣時自下而上分別選取綠泥石巖、鋁土巖、鋁土礦和頂板巖性等作為樣品，并將不同結(jié)構(gòu)的鋁土礦作為重點。樣品測試在中國科學院地球化學研究所礦床地球化學國家重點實驗室進行。樣品微量元素含量測試才用酸溶法，將樣品烘干后粉碎，煅燒2～4 h以去除有機質(zhì)。取煅燒后的樣品0.4 mg放入聚四氟乙烯密閉溶樣瓶中，并用硝酸、氫氟酸和高氯酸溶解樣品。稀釋后的樣品利用PE Elan6000型電感耦合等離子質(zhì)譜儀(ICP-MS)進行測試分析。

圖1　黔北務正道地區(qū)地質(zhì)圖(據(jù)貴州省區(qū)域地質(zhì)志，有改動)Fig.1　Geological setting of the study area in Qianbei area

2　鋁土礦含礦巖系沉積相類型

2.1　巖性特征

黔北務正道地區(qū)鋁土礦含礦巖系分布于二疊統(tǒng)梁山組，厚5～36 m，平均厚度12 m。含礦巖系巖性復雜，自下而上分別為綠泥石黏土巖(綠泥石巖)、下鋁土巖，下鋁土礦、上鋁土巖、上鋁土礦和炭質(zhì)頁巖等(圖2)。礦系底板巖性變化大，研究區(qū)北部以中石炭統(tǒng)黃龍組白云質(zhì)灰?guī)r和泥晶灰?guī)r為主，南部以下志留統(tǒng)韓家店組頁巖和粉砂質(zhì)頁巖為主，含礦層系與底板為角度不整合接觸。礦系頂板為中二疊統(tǒng)棲霞組泥晶灰?guī)r，與礦系呈整合接觸。鋁土礦可進一步劃分為致密狀、半土狀、碎屑狀和豆鮞狀等四種類型，不同自然類型鋁土礦的空間分布規(guī)律及組合特征可作為劃分鋁土礦沉積相帶的重要依據(jù)。

2.2　沉積相類型

根據(jù)22口鉆井取芯和10條探槽資料(圖1)，研究區(qū)鋁土礦含礦巖系可識別出4種沉積相類型，分別為扇三角洲相、湖泊相和潮坪相。

扇三角洲相是含礦巖系下部綠泥石巖主要的沉積相類型，平面上呈扇形分布在研究區(qū)的南部正安縣—九曲一帶以及東部的道真縣—湄水一線。扇三角洲相巖性以灰色、深灰色含礫綠泥石黏土巖為主，礫石的直徑約為8～10 cm，磨圓度好，分選性較差(圖3A)。礫石的成分以黏土巖為主，呈懸浮狀分布于綠泥石黏土巖中。該含礫黏土巖橫向分布不穩(wěn)定，且?guī)r層底部發(fā)育沖刷面(圖3B)，但巖層中并不發(fā)育沉積構(gòu)造。

湖泊相是鋁土礦主要的沉積相類型。鋁土礦沉積期研究區(qū)發(fā)育眾多匯水洼地，其是鋁土礦母巖沉積的主要場所。根據(jù)鋁土礦巖性和沉積構(gòu)造特征，可以判斷該匯水洼地以濱湖和淺湖為主。由于濱湖亞相位于浪基面以上，水動力條件較強，所以部分鉆井巖芯資料中可見波狀層理以及由較強水動力作用形成的破碎狀鮞狀鋁土礦。由于淺湖亞相水動力條件相對較弱，所以常見土狀和碎屑狀鋁土礦。實際上，沉積型鋁土礦的成礦過程是沉積分異的過程。通過扇三角洲搬運來的鋁土巖和綠泥石巖等鋁土礦成礦母巖，在濱湖較強水動力條件作用下，形成顆粒狀沉積物，而細粒的成礦母巖則在水動力較弱的深水區(qū)沉積。

圖2　黔北務正道地區(qū)T6探槽梁山組鋁土礦沉積相劃分Fig.2　Facies division of bauxite of Liangshan Formation in trench T6 in Wuzhengdao area, Qianbei

圖3　正安天樓村綠泥石巖中發(fā)育的礫巖(A)，蕉壩鄉(xiāng)綠泥石巖底部和下部發(fā)育的沖刷面和礫巖(B)(剖面位置見圖1)Fig.3　Gravelsdeveloped in chlorite rockinTianlou(A)and erosion surface below chlorite rock and gravels in Jiaoba (B)

潮坪相是含礦巖系中鋁土巖和綠泥石巖的主要沉積相類型。針對含礦巖系元素分析表明，鋁土礦的Sr/Ba平均比值卻僅為0.79，應為淡水條件下沉積[14]，而鋁土巖和綠泥石巖中的Sr/Ba平均比值為38.9，為海相沉積。鋁土巖和綠泥石巖中也廣泛發(fā)育各類鋁土質(zhì)的顆粒，且多富含植物碎片，顆粒鋁土巖多呈下粗上細的正韻律，如W19井鋁土巖中廣泛發(fā)育具正韻律的鮞狀和豆狀鋁土巖，因此，綜合判斷綠泥石巖和鋁土巖均為潮坪相沉積。另外，在安場向斜西側(cè)還發(fā)育石英砂巖，該石英砂巖位于含礦巖系的下部，層位上與下鋁土巖對應。該石英砂巖分選性較中等，次圓狀—次棱角狀，泥質(zhì)膠結(jié)，平面上呈透鏡狀分布[8]，因此，石英砂巖為潮坪相潮間帶—潮下帶沉積。潮坪相還有另外一個顯著的特征，即發(fā)育沼澤。鋁土巖中常見植物碎屑和泥炭，尤其是研究區(qū)北部梁山組頂部發(fā)育一層厚10～20 cm的炭質(zhì)鋁土巖。該沼澤應為潮上帶水動力較弱的條件下的沉積。杜遠生等[8]也認為研究區(qū)梁山組沉積期發(fā)育半封閉海灣，應為潮坪相沉積。

3　鋁土礦含礦巖系沉積期海平面變化

含礦巖系的巖相自下而上呈有規(guī)律的變化，下部為綠泥石巖，向上變?yōu)橄落X土巖、下鋁土礦、上鋁土巖、上鋁土礦和炭質(zhì)黏土巖等。巖性的變化除了與物源和氣候條件的變化有關(guān)外，還與海平面的變化有關(guān)。有關(guān)海平面變化的分析方法較多，如巖性、古生物、地球化學、地球物理等，其中地球化學分析是最可靠的手段之一，而根據(jù)Sr/Ba值分析沉積水體性質(zhì)是地球化學中常用的分析方法[15]。大量的數(shù)據(jù)統(tǒng)計表明，一般海相沉積物中Sr/Ba值大于1，陸相沉積物中Sr/Ba值小于1，而半咸水中0.6

為分析含礦巖系沉積期海平面變化規(guī)律，選取了研究區(qū)南北方向上4口鉆井(圖1)，分析其含礦巖系Sr/Ba值縱向變化特征，從而間接反映海平面變化趨勢。以W17井為例，該井SQ1旋回下部為致密鋁土巖，其Sr/Ba值1.48，為海相沉積，上部為鮞狀鋁土礦，Sr/Ba值突變?yōu)?.22，應為陸相淡水沉積，因此，SQ1沉積后期發(fā)生第一次海退。SQ2旋回下部為碎屑狀鋁土巖，其Sr/Ba值平均為1.34，為海相沉積；上部為含炭屑鋁土礦，其Sr/Ba值為0.37，應為陸相淡水沉積，因此，SQ2沉積后期發(fā)生第二次海退。SQ3旋回下部為碎屑狀鋁土巖，其Sr/Ba值為1.46，表明其為海相沉積，至此，該井鋁土礦含礦巖系第三次海平面變化旋回結(jié)束。該井由2個完整的海平面升降旋回和1個海平面上升半旋回組成。其他幾口鉆井含礦巖系厚度較薄，且?guī)r性段發(fā)育不全，但是仍然能夠劃分出1～3個旋回，且具有可對比性(圖4)。

4　研究區(qū)周緣海平面升降旋回

黔北務正道地區(qū)的鋁土礦沉積期約100 Ma，期間是全球海平面變化較頻繁的時期[16]。研究表明晚古生代冰期和間冰期的交替出現(xiàn)是海平面變化的主因，并可劃分出3次大規(guī)模的海平面升降旋回，其中第二旋回的跨時最長[17-18]。早二疊世黔北地區(qū)屬中揚子克拉通盆地向貴州延伸部分，該區(qū)與湘桂裂陷盆地相互連通，共同受到海平面變化的影響。通過分析研究區(qū)周緣海平面變化可以作為分析同期鋁土礦含礦巖系海平面變化的重要參考。由于受古地貌和物源供應等地質(zhì)條件的影響，梁山組沉積期黔北周緣地區(qū)的沉積旋回存在一定的差異性：廣西都結(jié)剖面可識別出3個海平面升降旋回，貴州獨山剖面可識別出2個旋回，而湖南馬底驛僅能識別出1個旋回(圖5)。

廣西都結(jié)剖面梁山組識別出3個沉積旋回自下而上分別命名為SQ1、SQ2和SQ3，其中SQ1旋回以發(fā)育Pseudoschwagerina化石帶(簡稱Ps.帶)為特征，海平面上升期以中—厚層灰?guī)r和泥巖為主，海平面下降期以含生物碎屑灰?guī)r為主；SQ2旋回發(fā)育Sphaeroschwagerina帶(簡稱Sp.帶)、Robustoschwagerina帶(簡稱Rb.帶)，海平面上升期以灰?guī)r和含生物碎屑灰?guī)r為主，海平面下降期以生物碎屑灰?guī)r為主；SQ3旋回發(fā)育Parmirina帶(簡稱Pa.帶)，以灰?guī)r為主。貴州獨山剖面梁山組可劃分出2個海平面升降旋回，自下而上分別命名為SQ1和SQ2。SQ1旋回發(fā)育Pseudoschwagerina化石帶，以灰?guī)r和含燧石結(jié)核的灰?guī)r為主；SQ2旋回發(fā)育Sphaeroschwagerina帶，且海平面上升期以白云質(zhì)灰?guī)r和生物碎屑灰?guī)r為主，海平面下降期以含燧石結(jié)核灰?guī)r和白云質(zhì)灰?guī)r為主。湖南馬底驛剖面梁山組僅識別出SQ1旋回。該旋回發(fā)育Pseudoschwagerina化石帶，海平面上升期以生物碎屑灰?guī)r和灰?guī)r為主，而海平面下降期以含生物碎屑灰?guī)r、灰?guī)r和石英砂巖為主。總體來看，研究區(qū)周緣梁山組最多可識別出3個海平面升降旋回，這與含礦巖系沉積期海平面升降變化的旋回與相一致。

圖4　黔北務正道地區(qū)鋁土礦含礦巖系旋回劃分及對比(剖面位置見圖1右圖，底圖據(jù)崔滔等，有修改[6])Fig.4　Division and correlation of bauxite bearing rock series in Wuzhengdao area, Qianbei

圖5　黔北務正道地區(qū)鄰區(qū)下二疊統(tǒng)沉積旋回劃分Fig.5　Cycles division of Lower Permian in adjacent area of Wuzhengdao area in Qianbei

5　鋁土礦富集成礦的控制因素

沉積相和海平面變化對鋁土礦富集和成礦起到重要的控制作用。鋁土礦含礦巖系巖性、地化指標和沉積環(huán)境之間具有良好的對應關(guān)系，通過含礦巖系Sr/Ba值分析，綠泥石巖和鋁土巖形成于海相環(huán)境，結(jié)合巖性和沉積特征可以判斷綠泥石巖和鋁土巖應為潮坪相沉積。而鋁土礦形成于陸相淡水環(huán)境，結(jié)合巖性和沉積構(gòu)造判斷其應為湖泊相沉積。含礦巖系底部為侵蝕面，侵蝕面之上為第一次海侵期沉積的綠泥石或鋁土巖，其也是鋁土礦的母巖。這些母巖經(jīng)扇三角洲和地表徑流的搬運，在潮坪中沉積(圖6a)。隨著海水全部退出研究區(qū)，淺水湖泊成為主要的沉積相類型(圖6b)，地表徑流攜帶的鋁土礦母巖在濱淺湖沉積，經(jīng)過沉積分異作用形成不同類型的鋁土巖。隨后的2次海平面上升期均為鋁土巖沉積期，而海平面下降期則為鋁土礦形成期。含礦巖系V/Ni值說明海平面下降期的跨時遠比海平面上升期長，因此，鋁土礦風化成礦期跨時遠比綠泥石巖和鋁土巖長。

6　結(jié)論

(1) 根據(jù)巖性和地球化學資料分析認為黔北務正道地區(qū)鋁土礦含礦巖系沉積相類型包括扇三角洲相、湖泊相和潮坪相等三種沉積相類型，其中綠泥石巖和鋁土巖為扇三角洲和潮坪相沉積，而各種類型的鋁土礦為濱淺湖沉積。

(2) 鋁土礦在濱淺湖區(qū)發(fā)生沉積分異作用，成礦母巖經(jīng)在濱淺湖較強水動力作用下廣泛沉積顆粒狀鋁土礦，淺湖區(qū)處在浪基面以下，水動力較弱，因此以細粒鋁土礦沉積為主，沉積相對鋁土礦富集具有重要的控制作用。

(3) 海平面上升期是鋁土礦母巖(即綠泥石巖和鋁土巖)沉積的重要時期，海平面下降期是鋁土礦形成的主要時期。地球化學資料顯示，海平面下降期跨時遠大于海平面上升期，因此鋁土礦形成于長期的暴露風化階段，這也說明了海平面變化對鋁土礦富集成礦具有控制作用。

圖6　黔北務正道地區(qū)海平面上升期綠泥石巖和鋁土巖沉積相(a)，海平面下降期鋁土礦沉積相(b)Fig.6　Facies distribution of chlorite and bauxite rock deposited during rise of sea level (a), and bauxite facies distribution deposited during drop of sea level (b)

參考文獻(References)

[1]劉平，廖友常，張雅靜. 黔中—渝南石炭紀鋁土礦含礦巖系中的海相沉積特征[J]. 中國地質(zhì)，2015，42(2)：641-654. [Liu Ping, Liao Youchang, Zhang Yajing. Characteristics of marine deposits of the bauxite-bearing rock series in central Guizhou-southern Chongqing area[J]. Geology in China, 2015, 42(2): 641-654.]

[2]劉巽峰，王慶生，陳有能，等. 黔北鋁土礦成礦地質(zhì)特征及成礦規(guī)律[M]. 貴陽：貴州人民出版社，1990：12-15，24-26，33-39. [Liu Xunfeng, Wang Qingsheng, Chen Youneng, et al. Bauxite minerogenic geological characteristic and minerogenic law in northern Guizhou, China[M]. Guiyang: Guizhou People's Publishing House, 1990: 12-15, 24-26, 33-39.]

[3]高道德，盛章琪，石善華，等. 貴州中部鋁土礦地質(zhì)研究[M]. 貴陽：貴州科技出版社，1992：4-10. [Gao Daode, Sheng Zhangqi, Shi Shanhua, et al. Studies on the bauxite deposit in central Guizhou, China[M]. Guiyang: Guizhou Science and Technology Press, 1992: 4-10.]

[4]郝家栩，杜定全，王約，等. 黔北鋁土礦含礦巖系的沉積時代研究[J]. 礦物學報，2007，27(3/4)：466-472. [Hao Jiaxu, Du Dingquan, Wang Yue, et al. A study on sedimentary age of Allite formation in north of Guizhou[J]. Acta Mineralogica Sinica, 2007, 27(3/4): 466-472.]

[5]杜遠生，周琦，金中國，等. 黔北務正道地區(qū)早二疊世鋁土礦成礦模式[J]. 古地理學報，2014，16(1)：1-8. [Du Yuansheng, Zhou Qi, Jin Zhongguo, et al. Mineralization model for the early Permian bauxite deposits in Wuchuan-Zheng'an-Daozhen area, northern Guizhou province[J]. Journal of Palaeogeography, 2014, 16(1): 1-8.]

[6]崔滔，焦養(yǎng)泉，杜遠生，等. 黔北務正道地區(qū)鋁土礦形成環(huán)境的古鹽度識別[J]. 地質(zhì)科技情報，2013，32(1)：46-51. [Cui Tao, Jiao Yangquan, Du Yuansheng, et al. Analysis on paleosalinity of sedimentary environment of bauxite in Wuchuan-Zheng'an-Daozhen area, northern Guizhou province[J]. Geological Science and Technology Information, 2013, 32(1): 46-51.]

[7]黃興，張雄華，杜遠生，等. 黔北務正道地區(qū)及鄰區(qū)石炭紀—二疊紀之交海平面變化對鋁土礦的控制[J]. 地質(zhì)科技情報，2013，32(1)：80-86. [Huang Xing, Zhang Xionghua, Du Yuansheng, et al. Control of sea-level changes over the forming of bauxite between Carboniferous and Permian in northern Guizhou and adjacent regions[J]. Geological Science and Technology Information, 2013, 32(1): 80-86.]

[8]章柏盛. 黔中石炭紀鋁土礦礦床成因等若干問題的初步探討[J]. 地質(zhì)論評，1984，30(6)：553-560. [Zhang Baisheng. Some problems on the origin of Carboniferous bauxite deposits in central Guizhou[J]. Geological Review, 1984, 30(6): 553-560.]

[9]林耀庭. 論我國沉積型鋁土礦床生成的主要規(guī)律性[J]. 地質(zhì)論評，1960，20(3)：128-131. [Lin Yaoting. Prime laws of sedimentary bauxite in China[J]. Geological Review, 1960, 20(3): 128-131.]

[10]李中明，燕長海，劉學飛，等. 河南省新安縣郁山隱伏鋁土礦成因分析[J]. 地質(zhì)與勘探，2012，48(3)：421-429. [Li Zhongming, Yan Changhai, Liu Xuefei, et al. Genesis of the Yushan concealed bauxite deposit in Xin’an county, Henan province[J]. Geology and Exploration, 2012, 48(3): 421-429.]

[11]劉辰生，金中國，郭建華. 黔北務正道地區(qū)沉積型鋁土礦床層序地層學[J]. 中國有色金屬學報，2015，25(1)：179-188. [Liu Chensheng, Jin Zhongguo, Guo Jianhua. Sequence stratigraphy of bauxite deposition in Wuzhengdao area in Qianbei, north Guizhou[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2015, 25(1): 179-188.]

[12]金中國，武國輝，趙遠由，等. 貴州務川瓦廠坪鋁土礦床地質(zhì)特征[J]. 礦產(chǎn)與地質(zhì)，2009，23(2)：137-141. [Jin Zhongguo, Wu Guohui, Zhao Yuanyou, et al. Geological characteristics of Wachangping bauxite deposit in Wuchuan, Guizhou province[J]. Mineral Resources and Geology, 2009, 23(2): 137-141.]

[13]翁申富，雷志遠，陳強，等. 黔北務正道地區(qū)鋁土礦沉積相與礦石品質(zhì)的關(guān)系[J]. 地質(zhì)科技情報，2013，32(1)：19-22. [Weng Shenfu, Lei Zhiyuan, Chen Qiang, et al. A correlation of sedimentary facies and bauxite ore grade of the Wuchuan-Zheng'an-Daozhen bauxitic belt, northern Guizhou province[J]. Geological Science and Technology Information, 2013, 32(1): 19-22.]

[14]劉辰生，金中國，郭建華. 黔北務正道地區(qū)淡水沉積型鋁土礦床沉積相[J]. 中南大學學報(自然科學版)，2015，46(3)：962-969. [Liu Chensheng, Jin Zhongguo, Guo Jianhua. Facies analysis of sedimentary bauxite deposition in freshwater of Wuzhengdao in northern Guizhou[J]. Journal of Central South University (Science and Technology), 2015, 46(3): 962-969.]

[15]朱筱敏. 沉積巖石學[M]. 4版. 北京：石油工業(yè)出版社，2008：218-231. [Zhu Xiaomin. Sedimentary petrology[M]. 4th ed. Beijing: Petroleum Industry Press, 2008: 218-231.]

[16]陳興龍，龔和強. 黔北務正道地區(qū)鋁土礦的成礦地質(zhì)條件與開發(fā)現(xiàn)狀[J]. 礦產(chǎn)勘查，2010，1(4)：344-348. [Chen Xinglong, Gong Heqiang. Mineralization conditions and exploration model of bauxite deposit in the Wuchuan, Zhengan and Daozhen counties, northern Guizhou province[J]. Mineral Exploration, 2010, 1(4): 344-348.]

[17]楊兵，夏浩東，楊欣杰，等. 晚古生代冰期研究進展[J]. 地質(zhì)科技情報，2016，35(2)：140-151. [Yang Bing, Xia Haodong, Yang Xinjie, et al. Late Paleozoic ice age: review of recent progress[J]. Geological Science and Technology Information, 2016, 35(2): 140-151.]

[18]黃思靜，石和，張萌，等. 上揚子石炭—二疊紀海相碳酸鹽的鍶同位素演化與全球海平面變化[J]. 沉積學報，2001，19(4)：481-487. [Huang Sijing, Shi He, Zhang Meng, et al. Strontium Isotope evolution and global sea-level changes of Carboniferous and Permian marine carbonate, upper Yangtze Platform[J]. Acta Sedimentologica Sinica, 2001, 19(4): 481-487.]