DOC催化劑配方對(duì)輕型柴油機(jī)氣態(tài)物排放性能的影響

樓狄明，張　靜，孫瑜澤，譚丕強(qiáng)，胡志遠(yuǎn)

（同濟(jì)大學(xué)汽車學(xué)院，上海 201804）

0　引　言

柴油發(fā)動(dòng)機(jī)被廣泛應(yīng)用于交通運(yùn)輸、農(nóng)業(yè)機(jī)械、工程機(jī)械等領(lǐng)域，但其對(duì)大氣的污染不容忽視，2016年全國(guó)柴油車排放的 NOx接近汽車排放總量的 70%，PM 超過(guò)90%[1]。僅依靠柴油機(jī)機(jī)內(nèi)凈化技術(shù)已無(wú)法滿足日益嚴(yán)格的排放法規(guī)要求，必須同時(shí)采用柴油機(jī)尾氣后處理技術(shù)[2-7]。

柴油機(jī)尾氣后處理技術(shù)有氧化型催化轉(zhuǎn)化器（diesel oxidation catalytic converter，DOC），顆粒捕集器（diesel particulate filter，DPF），催化型顆粒捕集器（catalyzed diesel particulate filter，CDPF），選擇性催化還原系統(tǒng)（selective catalytic reduction，SCR）和連續(xù)再生顆粒捕集器（DOC+CDPF）等[7-10]。其中，DOC對(duì)常規(guī)氣態(tài)物有非常明顯的減排效果，可氧化CO、THC、SOF等，還可將NO氧化成NO2輔助CDPF被動(dòng)再生和SCR快速反應(yīng)[8-12]；DPF可有效捕集顆粒物，實(shí)現(xiàn)達(dá)90%以上的最高捕集效率[8-10,13]；CDPF是在DPF的內(nèi)部涂覆貴金屬以及稀土元素等，使之具備顆粒物捕集和被動(dòng)再生能力[8-10,14-16]；SCR通過(guò)噴射尿素，利用尿素分解產(chǎn)物NH3將NOx還原[8-10,14,17-18]。

使用單一后處理器已無(wú)法滿足當(dāng)前排放法規(guī)對(duì)多種污染物限值的要求，同時(shí)降低多種污染物的有效手段之一就是使用后處理集成技術(shù)[8-9,17-18]，例如將DOC、CDPF和SCR組合使用，可同時(shí)實(shí)現(xiàn)CO，THC，NOx和PM，PN的有效凈化。

但在多種后處理器耦合過(guò)程中，不同結(jié)構(gòu)參數(shù)、催化劑配方、涂覆工藝以及集成方式等都會(huì)對(duì)綜合減排效果產(chǎn)生不同的影響。部分國(guó)內(nèi)外學(xué)者也對(duì)這些影響因素進(jìn)行了仿真以及試驗(yàn)等研究，譚丕強(qiáng)等[19]研究了DPF結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)顆粒捕集的影響，發(fā)現(xiàn)改變孔徑壁厚等參數(shù)對(duì)捕集效率有顯著影響。Iwata等[20]研究了非對(duì)稱孔道DPF壁厚對(duì)壓降和碳煙氧化能力的影響，結(jié)果表明厚壁非對(duì)稱DPF較對(duì)稱DPF的瞬態(tài)壓降低16%，并且其碳煙積聚能力更強(qiáng)。李志軍等[21]研究了柴油機(jī)DPF非對(duì)稱孔道壓降特性，發(fā)現(xiàn)增大DPF進(jìn)、出口孔道直徑比能降低DPF壓降且隨著碳載量、灰分量以及排氣流量的增大，增大DPF進(jìn)、出口孔道直徑比對(duì)降低DPF壓降效果更加明顯。方奕棟等[22-23]研究了 CDPF配方對(duì)柴油機(jī)氣態(tài)物和顆粒排放的影響，發(fā)現(xiàn)貴金屬含量高的小樣對(duì)CO、C3H8的起燃溫度低，提高貴金屬負(fù)載量和鈀含量有利于凈化核態(tài)顆粒物。Nazarpoor等[24]對(duì)超低貴金屬DOC進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)添加特殊金屬氧化物可實(shí)現(xiàn)良好的CO減排和NO氧化，但其對(duì)THC的減排效果較普通DOC卻有明顯差距。張俊等[25]研究了重型柴油機(jī)后處理系統(tǒng)構(gòu)型對(duì)排放的影響，發(fā)現(xiàn) DOC+CDPF+SCR+ASC構(gòu)型比 DOC+SCR+CDPF具有更高的NOx轉(zhuǎn)化率和CDPF被動(dòng)再生效果。

本文研究了DOC+CDPF+SCR集成使用時(shí)，DOC配方對(duì)輕型柴油機(jī)氣態(tài)物減排效果的影響，對(duì)采用不同貴金屬負(fù)載量及Pt/Pd配比時(shí)的輕型柴油機(jī)排放特性進(jìn)行了研究，試驗(yàn)基于臺(tái)架測(cè)試。

1　試驗(yàn)系統(tǒng)

為研究在柴油機(jī)真實(shí)排氣中DOC配方對(duì)后處理系統(tǒng)減排性能的影響，將DOC與CDPF和SCR串聯(lián)耦合后進(jìn)行臺(tái)架測(cè)試。試驗(yàn)樣機(jī)為一臺(tái)1.91L排量的增壓中冷輕型國(guó)五柴油機(jī)，主要參數(shù)見(jiàn)表1。

表1　試驗(yàn)樣機(jī)的基本參數(shù)Table 1　Specifications of test engine

主要排放測(cè)試儀器包括：MEXA-1600D氣態(tài)物分析儀、EEPS-3090顆粒粒徑分析儀及Dekati DI-2000射流稀釋器。試驗(yàn)系統(tǒng)及測(cè)點(diǎn)分布見(jiàn)圖1，共設(shè)4處測(cè)點(diǎn)，分別采集DOC前、CDPF前、CDPF后及SCR后的數(shù)據(jù)。試驗(yàn)選用柴油機(jī)穩(wěn)態(tài)工況，當(dāng)試驗(yàn)樣機(jī)按外特性運(yùn)行時(shí)，其轉(zhuǎn)速范圍為1 000～3 200 r/min，每200轉(zhuǎn)測(cè)試1次；當(dāng)樣機(jī)按負(fù)荷特性運(yùn)行時(shí)，在最大扭矩轉(zhuǎn)速2 000 r/min下依次設(shè)定 10%，25%，50%，75%和 100%負(fù)荷，試驗(yàn)重復(fù)3次，計(jì)算平均值。每完成一組試驗(yàn)，更換DOC進(jìn)行下一次試驗(yàn)，為保證試驗(yàn)條件一致性，以第一組試驗(yàn)DOC前溫度為參考，同工況此溫度穩(wěn)定在±5 ℃范圍，方可進(jìn)行測(cè)試。

本試驗(yàn)設(shè)計(jì)了 5種 DOC，貴金屬配方分別為 2120(Pt/Pd，5:1)、1410(5:1)、880(5:1)、880(7:1)、880(10:1) g/m3，依次標(biāo)記為1～5號(hào)DOC，DOC除催化劑配方不同外其余參數(shù)均保持一致，見(jiàn)表2。

圖1　臺(tái)架試驗(yàn)系統(tǒng)及測(cè)點(diǎn)分布Fig.1　Engine dynamometer system and measuring points

表2　DOC具體參數(shù)Table 2　Specifications of DOC

2　結(jié)果與討論

2.1　負(fù)荷特性分析

起燃溫度特性評(píng)價(jià)的是催化劑的低溫活性，主要取決于催化劑組分。圖2為各配方DOC在2 000 r/min不同負(fù)荷下CO、THC和NO轉(zhuǎn)化率，DOC入口溫度與負(fù)荷一一對(duì)應(yīng)。

圖2　CO、THC和NO轉(zhuǎn)化率與原機(jī)排放Fig.2　Original emissions and conversion of CO, THC and NO

如圖2a，隨負(fù)荷的增加，DOC前排溫升高，CO原機(jī)排放降低，CO轉(zhuǎn)化效率升高，一方面是由于溫度升高使催化反應(yīng)活性增加，另一方面也因?yàn)樵沤档褪垢街钚晕坏腃O比例升高。插值得到的1～5號(hào)DOC的CO起燃溫度（T50）約為159，171，174，211，235 ℃，隨貴金屬負(fù)載量的增加以及Pt/Pd比例的減少CO的T50降低。不同配方對(duì)CO的影響主要體現(xiàn)在低溫工況（＜ 300 ℃），1～5號(hào)DOC的CO平均轉(zhuǎn)化率為64.9%，56.4%，49.7%，37.9%和 31.8%，隨貴金屬含量及 Pd含量的增加，低溫段 CO轉(zhuǎn)化率升高。在高溫段（≥ 300℃），1～5號(hào) DOC的CO平均轉(zhuǎn)化率為94.1%，92.9%，88.3%，80.5%和85.4%，各配方減排性能的差距縮小，平均轉(zhuǎn)化率為88.2%。

隨負(fù)荷增加，THC原機(jī)排放降低，其轉(zhuǎn)化率的變化規(guī)律與CO相近，如圖2b。THC轉(zhuǎn)化率隨貴金屬負(fù)載量以及Pd含量的增加而增加，T50近似為208，216，224，239和272 ℃。在高溫段，1～5號(hào)DOC的THC平均轉(zhuǎn)化率為78.4%，70.7%，73.7%，75.7%和74.1%，其變化規(guī)律同CO基本一致。

貴金屬含量和 Pd比例與兩者起燃特性優(yōu)劣呈正相關(guān)，并且各配方CO的T50均低于THC，且低溫轉(zhuǎn)化率明顯高于THC，一方面，CO和THC在催化劑的反應(yīng)活性位不同，烷烴中C-H鍵離能大于C-O的鍵離能，因此需要更高的反應(yīng)溫度；另一方面，CO的存在會(huì)增加Pd以及Pt對(duì)HC的起燃溫度，這是因?yàn)镃O和HC在活性位存在競(jìng)爭(zhēng)吸附關(guān)系，需要脫附已吸附的CO為HC吸附空出活性位[26]。

隨負(fù)荷增加，NO原機(jī)排放增多，NO轉(zhuǎn)化率先上升后下降，見(jiàn)圖2c。各配方NO轉(zhuǎn)化率均在75%負(fù)荷處達(dá)到峰值，100%負(fù)荷時(shí)略有下降。NO反應(yīng)是放熱的，在高溫不利于反應(yīng)進(jìn)行，Olsson等[27]研究 Pt/Al2O3對(duì) NO的催化氧化特性，當(dāng)達(dá)到350 ℃時(shí)出現(xiàn)明顯的熱力約束；當(dāng)NO2生成率增加到一定程度，NO2在貴金屬Pt活性位形成氧單層覆蓋，NO2在Pt上具有更高的黏附系數(shù)，產(chǎn)生的NO2不易脫附，并對(duì)NO的在貴金屬活性位上的吸附形成一定的自抑制作用[23]。與CO和THC轉(zhuǎn)化率變化不同的是，NO轉(zhuǎn)化率對(duì)Pt含量更為敏感，Pt含量高的配方能促進(jìn)NO的氧化。Pfeifer等[28]研究也表明，向Pt中增加單質(zhì)Pd不會(huì)促進(jìn)NO的氧化。

2.2外特性分析

圖3a、b、c依次為發(fā)動(dòng)機(jī)按外特性運(yùn)行時(shí)的燃油消耗率、DOC及CDPF壓降和DOC前后溫差的變化規(guī)律?？梢?jiàn)，1～5號(hào)方案之間燃油消耗率無(wú)明顯差距，說(shuō)明配方的改變不會(huì)對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)經(jīng)濟(jì)性帶來(lái)顯著影響。

排氣背壓過(guò)高會(huì)影響發(fā)動(dòng)機(jī)正常換氣過(guò)程，因此本文對(duì)DOC以及CDPF前后的壓力變化進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)，整體上1～5號(hào)DOC壓降均隨轉(zhuǎn)速升高而增加，但各配方之間存在一定差異。平均壓差最大的為2120(5:1) g/m3配方，約為2.3 kPa；最小的為880 g/m3配方，且在880 g/m3的3種不同Pt/Pd配比之間，壓差變化很小，3～5號(hào)DOC平均壓降依次為1.7，1.7，1.6 kPa，可見(jiàn)涂覆量增加會(huì)略微增加DOC壓力損失，而Pt/Pd配比不同帶來(lái)的影響不大；CDPF壓降存在波動(dòng)，但各方案之間差距較小，1～5號(hào)方案的平均壓降依次為 4.7，5.0，4.9，4.6，4.7 kPa，波動(dòng)范圍在 4.0%以內(nèi)，可認(rèn)為 DOC催化劑配方的改變對(duì)CDPF壓降影響不大。

DOC置于整套后處理器的最上游，一方面氧化 CO和HC，同時(shí)氧化NO，為下游后處理器提供所需NO2，另一方面還能降低排溫?fù)p失，從而提高下游后處理器凈化效率，因此本文對(duì)DOC前后的溫度變化進(jìn)行了比較?？梢园l(fā)現(xiàn)，在所有工況下，DOC后溫度都略低于 DOC前溫度，這主要是由于催化劑殼體并未保溫，導(dǎo)致催化劑主體段散熱量大，DOC催化氧化反應(yīng)的放熱量都不足以抵消該主體段的散熱量，并且溫差存在波動(dòng)，隨轉(zhuǎn)速的增加無(wú)明顯變化趨勢(shì)，各配方之間溫差存在差異，基本上隨負(fù)載量的增加溫差變大。

圖3　燃油消耗率、DOC及CDPF壓降和DOC溫差變化Fig.3　Fuel consumption rate, DOC and CDPF pressure drop, and DOC temperature change

發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣排出時(shí)，會(huì)依次流經(jīng)DOC、CDPF和SCR，為研究DOC配方對(duì)整個(gè)后處理裝置的影響，本文對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)按外特性運(yùn)行時(shí)的CDPF后排放特性以及SCR后排放特性進(jìn)行了分析，CDPF后 CO、THC排放和 NO2/NOx比率見(jiàn)圖4。

CO和THC的變化規(guī)律相似，在低轉(zhuǎn)速時(shí)，原機(jī)排放較高，同時(shí)，880(10:1)g/m3配方的排放明顯高于其他配方，說(shuō)明Pt/Pd比例的增加對(duì)低溫轉(zhuǎn)化率不利，這與2.1節(jié)的分析一致。5種方案的DOC+CDPF對(duì)CO的平均轉(zhuǎn)化率依次為97.0%，95.9%，94.7%，96.4%和95.4%，對(duì)THC的平均轉(zhuǎn)化率依次為88.3%，82.0%，72.8%，87.3%和83.1%，可見(jiàn)，1～3號(hào)方案的CO和THC排放依次降低，在3～5號(hào)方案中，3號(hào)的CO和THC排放最高，其次為5號(hào)，4號(hào)排放最低。DOC+CDPF后各配方間CO轉(zhuǎn)化率差距不大，均在94%以上，但不同負(fù)載量及Pd比例的THC轉(zhuǎn)化率變化略大，其中880(7:1)和2120 (5:1) g/m3配方的減排效果最好。

如圖4c所示，原排NO2/NOx比率極低，接近于0，DOC+CDPF后NO2/NOx比率大幅上升，DOC將一部分NO氧化為NO2，包含NO和NO2的混合氣體進(jìn)入下游的CDPF，NO繼續(xù)在催化劑作用下氧化，而一部分NO2氧化顆粒物被還原。在轉(zhuǎn)速2 000 r/min之前，NO2/NOx比率基本保持在較高水平，之后出現(xiàn)明顯的下降，在3 000 r/min達(dá)到最低值，NO2/NOx比率降低的原因已在前文解釋，不再贅述。各配方之間，NO2/NOx比率隨貴金屬含量的增加依次上升。

圖4　CO，THC和NO2/NOx原機(jī)排放及轉(zhuǎn)化率Fig.4　Original emissions and reduction ratio of CO, THC and NO2/NOx

2.3　DOC配方對(duì)下游后處理器的影響分析

CDPF依靠 NO2極高的氧化性實(shí)現(xiàn)自身連續(xù)被動(dòng)再生；SCR在不同NOx成分下的反應(yīng)速度不同，適當(dāng)增加NO2有利于加快反應(yīng)速度，理想的 NO:NO2為 1:1[9]，因此NO2含量對(duì)下游CDPF和SCR性能十分重要，為了更好的對(duì)比不同配方 DOC對(duì)后處理系統(tǒng)的影響，將 DOC后和CDPF后的平均NO2/NOx比率進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)，如圖5?？梢?jiàn)，CDPF后平均NO2/NOx比率均高于DOC后，且在不同DOC配方下，DOC后與CDPF后的平均NO2/NOx比率的差值并不相同，在貴金屬負(fù)載量較大時(shí)，差值較小，在貴金屬負(fù)載量較小時(shí)，差值隨高Pt/Pd比例的增加而降低。微粒捕集器的深床層貴金屬涂覆區(qū)域會(huì)發(fā)生NO的氧化反應(yīng)，是NO2高濃度區(qū)域，餅層部分NO2與碳煙發(fā)生反應(yīng)，是 NO2低濃度區(qū)，NO2的濃度差會(huì)驅(qū)動(dòng) NO2的擴(kuò)散，進(jìn)行被動(dòng)再生的多次反應(yīng)，如果用于進(jìn)行顆粒氧化的NO2消耗量小于NO2的生成量，則CDPF后NO2濃度增加。當(dāng)DOC采用貴金屬負(fù)載量高或高Pt/Pd比例的配方時(shí)，進(jìn)入CDPF內(nèi)的NO2濃度高，一方面由于NO2的擴(kuò)散，可能在貴金屬活性位上黏附，對(duì)NO吸附形成一定的抑制作用，另一方面對(duì)于 NO+O2=NO2反應(yīng)，增大NO濃度有利于增大化學(xué)反應(yīng)速率。這一現(xiàn)象說(shuō)明，雖然DOC后高NO2濃度對(duì)CDPF內(nèi)顆粒物氧化有利，但CDPF內(nèi)的貴金屬也可以繼續(xù)氧化 NO，所以不必為了獲得高NO2而過(guò)分增加DOC的貴金屬涂敷量。

圖5　DOC后和CDPF后NO2/NOxFig.5　NO2/NOx ratio after DOC and CDPF

各方案SCR對(duì)NOx的轉(zhuǎn)化率圖6所示，可見(jiàn)，當(dāng)SCR入口溫度低時(shí)，高的 NO2濃度有利于提高 SCR對(duì) NOx的轉(zhuǎn)化效率；當(dāng)SCR入口溫度高時(shí)，SCR對(duì)NOx的轉(zhuǎn)化效率均達(dá)到了90%以上且無(wú)明顯差距。

圖6　SCR后NOx轉(zhuǎn)化率Fig.6　Reduction ratio of NOx after SC

2.4　后處理集成系統(tǒng)不同位置的特性分析

為研究DOC，CDPF和SCR串聯(lián)組合使用時(shí)，溫度壓力和 NO2比率的順氣流方向的變化規(guī)律，特對(duì)2 000 r/min，75%負(fù)荷時(shí)，每個(gè)測(cè)點(diǎn)各方案的平均值進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)，圖7為DOC前，DOC后，CDPF后和SCR后的相對(duì)壓力，溫度和NO2比率的統(tǒng)計(jì)圖。

各測(cè)點(diǎn)相對(duì)壓力順氣流方向逐漸降低，經(jīng)過(guò)DOC后，各方案平均壓降1.4 kPa，經(jīng)CDPF后平均壓降4.1 kPa。

各測(cè)點(diǎn)尾氣溫度順氣流方向逐漸降低，SCR溫降最大，其次為DOC溫降，平均約30.9 ℃，氧化產(chǎn)熱小于散熱，CDPF溫降較小約為5.3 ℃。

另一個(gè)方面，對(duì)比通過(guò)向外發(fā)布信息尋找新的合作伙伴，親緣、地緣降低了使用成本。有時(shí)向親戚、朋友借用使用權(quán)，幾乎不需要支付成本，又因?yàn)椤芭艿昧撕蜕校懿涣藦R”，也基本上沒(méi)有信用風(fēng)險(xiǎn)。但這樣會(huì)使圈外人感到被排擠，但如果換做是自己，也會(huì)這樣權(quán)衡成本、風(fēng)險(xiǎn)、收益，新的合作伙伴，盡管報(bào)價(jià)低，但違約風(fēng)險(xiǎn)很大，反而支付更高的成本。

NO2/NOx經(jīng)過(guò)DOC有大幅升高，平均約23.9%，經(jīng)過(guò)CDPF后略有升高，平均約1.7%。

圖7　2 000 r·min–1（75%負(fù)荷）時(shí)后處理系統(tǒng)溫度、壓力和NO2/NOx變化Fig.7　Variation trend of temperature, pressure, and NO2/NOx of 2 000 r·min–1 with 75% load

3　結(jié)　論

隨貴金屬負(fù)載量的增加以及Pt/Pd比例的減少CO和THC的T50降低，CO和THC的低溫段轉(zhuǎn)化率（＜ 300 ℃）升高；但隨溫度的繼續(xù)升高，貴金屬負(fù)載量或Pd的增加對(duì)CO和THC轉(zhuǎn)化率的有利影響逐漸減弱，高溫段平均轉(zhuǎn)化率（≥ 300 ℃）差距較小。

隨負(fù)荷增加，NO轉(zhuǎn)化率先上升后下降，各配方NO轉(zhuǎn)化率均在75%負(fù)荷處達(dá)到峰值，100%負(fù)荷時(shí)略有下降；在轉(zhuǎn)速2 000 r/min之前，NO2/NOx比率基本保持在較高水平，之后出現(xiàn)下降趨勢(shì)，在3 000 r/min達(dá)到最低值；NO轉(zhuǎn)化率隨貴金屬負(fù)載量的增加而增加；NO轉(zhuǎn)化率對(duì)Pt含量更為敏感，Pt含量高的配方能促進(jìn)NO的氧化，與CO和THC轉(zhuǎn)化率變化規(guī)律相反。

不同DOC配方之間燃油消耗率無(wú)明顯差距，貴金屬涂覆量增加會(huì)略微增加 DOC壓降，DOC催化劑配方的改變對(duì)CDPF壓降影響不大，DOC后溫度都略低于DOC前溫度，且溫差存在波動(dòng)，配方的改變不會(huì)對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)經(jīng)濟(jì)性帶來(lái)顯著影響。

各方案CDPF后平均NO2/NOx比率均高于DOC后，NO在CDPF中得到了進(jìn)一步的催化氧化；當(dāng)SCR入口溫度低時(shí)，高的NO2濃度有利于提高SCR對(duì)NOx的轉(zhuǎn)化效率；當(dāng)SCR入口溫度高時(shí)，SCR對(duì)NOx的轉(zhuǎn)化效率均達(dá)到了90%以上且無(wú)明顯差距。

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