福建省近地層臭氧時空分布與超標天氣成因

王 宏，蔣冬升，謝祖欣，鄭秋萍，楊玉香

(1.福建省氣象科學研究所，福建 福州 350001；2.福建省環(huán)境監(jiān)測中心站，福建 福州 350008；3.福建省平潭綜合實驗區(qū)環(huán)境監(jiān)測站，福建 平潭 350400)

1 引言

近年來，人們對近地層臭氧污染事件高度重視，因為已認識到臭氧是一種重要的大氣污染物，是城市光化學煙霧污染主要的成分之一，是一種強氧化劑，高濃度臭氧污染會對人體健康、農(nóng)作物生長、生態(tài)環(huán)境、城市建設等造成極大危害[1-2]。從春末到秋季，強烈的太陽輻射和較高的氣溫有利于大氣光化學反應加劇，地面臭氧在午后迅速上升，看似干凈透明的空氣也可能出現(xiàn)輕度污染，因為臭氧濃度超標了，此現(xiàn)象也稱為晴空污染。

近地層臭氧生成的原因很復雜，不僅與植物、農(nóng)作物、人為排放、工業(yè)排放、汽車尾氣排放的臭氧前體物氮氧化物NOx、可揮發(fā)性有機物VOCS和 CO 濃度有關，還與沿海地區(qū)活性鹵族元素含量高有關，更重要的是與氣象條件有密切關系[3-4]。唐貴謙等[5]分析發(fā)現(xiàn)北京地區(qū)處于低壓氣旋前部和高壓前部分別是造成臭氧濃度高值和低值的主要背景場，并強調關注天氣型結構和演變對預報大氣光化學污染具有重要意義。崔宏等[6]2001年春季在臨安進行的臭氧垂直探測發(fā)現(xiàn)，從3月25—31日有一次明顯的臭氧異常增加過程，結合分析地面及高空氣象要素演變和高空位勢渦度的變化表明，這是一次顯著的平流層空氣由上向下穿過對流層頂深入對流層的下傳過程，此平流層對流層交換過程與冷空氣南下的天氣過程和副熱帶急流、極鋒急流移動造成的輻合下沉運動有著密切的聯(lián)系。鄭向東等[7]在1996年8月1日發(fā)現(xiàn)在西寧地區(qū)對流層異常臭氧次峰現(xiàn)象，揭示了高空低壓槽東移是臭氧次峰的主要天氣特征，明顯的氣團向下輸送發(fā)生在新疆、青海間的高空低壓槽內(nèi)，中尺度模擬進一步確認對流層頂折疊和平流層向下輸送是臭氧次峰出現(xiàn)的動力機制。洪盛茂等[8]研究表明杭州市臭氧濃度超標主要出現(xiàn)在高壓后部和副熱帶高壓控制等天氣類型下，受到溫度、相對濕度、日照、紫外線強度等氣象因素影響比較大，白天的主導風向是SSW，夜間的主導風向是NNW。

業(yè)務實踐發(fā)現(xiàn)，高濃度臭氧的產(chǎn)生不僅僅與高溫、強太陽輻射引起的光化學反應有關，導致臭氧超標的天氣成因復雜多樣，比如強冷空氣入侵，出現(xiàn)強降水、強降溫、雷暴天氣的同時也會出現(xiàn)臭氧超標；受臺風外圍下沉氣流影響下易出現(xiàn)臭氧超標[9]；大尺度區(qū)域污染輸送導致顆粒物濃度超標的同時，有時也會導致臭氧超標，等等。在福建，夏季也并不是臭氧超標日數(shù)最多，平均濃度最高的季節(jié)，臭氧超標的天數(shù)最多的是春季，而9—10月又是一年中臭氧平均濃度最高的月份[10]。本文利用近幾年全省的臭氧濃度觀測資料，歸納其時空分布規(guī)律，通過氣象要素、大氣擴散條件、顆粒物濃度、高發(fā)月份、主導天氣形勢等對比分析臭氧超標的天氣成因，并列舉臭氧超標的典型個例，為高濃度臭氧的預報預警和天氣成因分析提供技術支持。

2 資料分析與處理

臭氧濃度資料為2015—2016年(其中福州為2013年1月—2017年7月)福建省9個設區(qū)城市和平潭綜合實驗區(qū)環(huán)境監(jiān)測點臭氧小時質量濃度(ρ(O3)，單位μg·m-3)連續(xù)觀測資料，換算為日平均(00—23時)值，并計算8 h滑動平均值，臭氧超標值參照HJ633-2012《環(huán)境空氣質量指數(shù)(AQI)技術規(guī)定(試行)》，小時ρ(O3)>160 μg·m-3為超二級水平，>200 μg·m-3為超三級水平；8 h滑動平均ρ(O3)>100 μg·m-3為超二級水平，8 h滑動平均ρ(O3)>160 μg·m-3為超三級水平，且一天中只要有一個時次超標，則代表該天臭氧濃度超標。

氣象常規(guī)觀測資料為溫度、降水、日照、相對濕度、風向、風速等小時觀測資料。天氣形勢是根據(jù)08時或20時東亞地面天氣圖以及850 hPa、500 hPa高空圖分若干類型[11]。

3 時空分布特征

3.1 空間分布

通過計算日平均值(00—23時)得到各市臭氧年平均值以及日最大8 h值得到的臭氧年平均值(見表1)，分析對比前者更有空間分布的代表性，即沿海地區(qū)的臭氧濃度較內(nèi)陸地區(qū)高，而后者高值區(qū)較分散，分布在中部沿海、北部以及西南部地區(qū)，空間分布上不具代表性。

表1 2015—2016年9個設區(qū)城市和平潭綜合實驗區(qū)臭氧年平均值對比表Tab.1 Annual ρ(O3) of in 9 districts and Pingtan comprehensive experimental area of Fujian during 2015 to 2016

圖1 福建省O3濃度空間分布圖(顏色由淺到深代表O3濃度由低到高)Fig.1 The temporal distribution of ρ(O3) in Fujian (color form light to deep represents concentration from low to high)

因此，福建省9個設區(qū)城市以及平潭綜合實驗區(qū)(位于臺灣海峽中部，福建中部沿海海島)臭氧空間分布如圖1所示，由圖1分析可得，內(nèi)陸地區(qū)臭氧濃度低于沿海地區(qū)，沿海地區(qū)又以北部沿海城市寧德到中部沿海城市福州、平潭、莆田再到南部沿海城市泉州、廈門一線為高值中心，其中平潭島臭氧年平均濃度全省最高，遠高于其他9個設區(qū)城市，約是其1.5～2.5倍，其次是莆田和泉州兩市，而南部地區(qū)的龍巖、廈門、漳州臭氧濃度又高于西北部山區(qū)的南平、三明兩市，其中三明市臭氧年平均濃度全省最低。這一方面與沿海地區(qū)經(jīng)濟較為發(fā)達，人口密集，人為排放、工業(yè)排放、汽車尾氣排放量較大，臭氧前體物氮氧化物(NOX)，揮發(fā)性有機物(VOCS)濃度較高有關，也可能與沿海地區(qū)大氣氧化劑(活性鹵族元素)含量高有關。另一方面與天氣形勢有密切關系，如臺風外圍下沉氣流、大陸高壓(前部偏北氣流引發(fā)區(qū)域輸送)影響較多有關，也與沿海與內(nèi)陸地區(qū)地形差異，沿海地區(qū)受海陸風影響較多，白天海風、夜間陸風對臭氧輸送路徑有較大影響。

3.2 時間分布

不同城市臭氧季節(jié)分布呈現(xiàn)出一定的差異性，比如寧德、福州、平潭、南平和龍巖5市臭氧濃度在春季達到最高；莆田、泉州、廈門和漳州4市臭氧濃度在秋季達到最高；只有三明市臭氧濃度的最高值出現(xiàn)在夏季。而冬季，一般都是臭氧濃度值最低的季節(jié)。

月分布規(guī)律如圖2 ，由圖2分析可得，沿海地區(qū)和內(nèi)陸地區(qū)9—10月是臭氧平均濃度最高的月份，其次是4—5月，低值在12—1月。

圖2 福建省沿海地區(qū)和內(nèi)陸地區(qū)臭氧濃度月分布圖Fig.2 Montly mean trend of O3 in coastal and inland area of Fujian

各設區(qū)城市臭氧的日變化規(guī)律較一致，日分布規(guī)律呈現(xiàn)“單峰型”(圖略)，夜間至清晨(21—06時)臭氧濃度基本維持在一個相對穩(wěn)定的低值區(qū)，小時濃度變化不大，這與臭氧夜間NOx滴定作用，夜間光化學反應極弱有關；早晨(07—09時)太陽輻射加強、溫度上升，人為排放與工業(yè)排放的臭氧前體物(NOx、VOCS、NMHCs等)增加，經(jīng)過光化學反應，臭氧濃度10時后迅速上升，14—15時達到最大值，18時后隨著日照強度的逐漸減弱，臭氧濃度明顯下降。

4 天氣成因綜述

以福州市為例，對2013年1月—2017年7月臭氧超標個例進行天氣成因分析，描述臭氧超標的基本天氣背景、大尺度環(huán)流形勢、大氣擴散條件、顆粒物濃度、高發(fā)月份等，歸納不同季節(jié)臭氧超標的天氣類型，并列舉超標的典型個例，綜述如下：

4.1 光化學反應型

①基本特征：高溫，強輻射，日照時間長，臭氧前體物光化學反應效率高，中午前后地面臭氧濃度明顯上升，下午14—15時達到峰值，形成高濃度臭氧；如遇夏季副高強盛的下沉氣流，上層大氣臭氧向下輸送與地面臭氧疊加，形成午后臭氧峰值，易出現(xiàn)臭氧濃度超標。

臭氧濃度分布有明顯的日變化規(guī)律，10時前后迅速上升，14—15時達到峰值，夜間又迅速下降，夜晨臭氧濃度低，午后高。

②大氣擴散條件：一級(非常有利于污染物擴散)；大氣熱力條件和動力條件較好，高低空湍流交換明顯。

③顆粒物濃度：較低，空氣質量等級以優(yōu)為主；空氣干熱、能見度好。

④高發(fā)月份：4—10月，春末、夏季和初秋。

⑤主導天氣形勢：大陸高壓后部、副熱帶高壓、副熱帶高壓邊緣。

⑥典型個例：2015年4月16日；2017年4月2—4日；2017年4月28日—5月1日；2017年5月26—28日。

4.2 本地積累型

①基本特征：臭氧前體物經(jīng)過強烈的光化學反應，2—3 h后出現(xiàn)臭氧濃度升高，加之天氣靜穩(wěn)，水平風小、垂直交換能力差(特別是夏季有弱下沉氣流，阻礙了臭氧隨熱空氣上升，擴散到高空)、相對濕度增大、長時間無雨等原因，導致近地層臭氧積累效應明顯。臭氧濃度分布有明顯的日變化規(guī)律，午后高，夜晨低。

②大氣擴散條件：二級到三級(擴散條件一般，對污染物擴散無明顯影響)；天氣靜穩(wěn)，夜晨有輕霧，午后有弱下沉氣流，污染物垂直擴散能力、水平輸送能力較差，容易聚集在近地層。

③顆粒物濃度：較高，空氣質量等級以良為主，甚至出現(xiàn)輕度污染及以上等級；春季超標時常出現(xiàn)空氣渾濁，能見度低，多伴有霾天氣；夏季因為太陽輻射、水汽蒸發(fā)后濕度較小，能見度高，無明顯霾天氣。

④高發(fā)月份：4—8月，春季和夏季。

⑤主導天氣形勢：鋒前暖區(qū)、地面倒槽、副熱帶高壓及其邊緣。

⑥典型個例：2015年6月13—14日；2014年8月2—4日；2014年8月25日；2015年4月5日(清明節(jié)人為排放)；2015年5月13日；2017年7月24—26日。

4.3 水平輸送型

4.3.1 大中尺度區(qū)域輸送型 ①基本特征：大陸氣團冷高壓前部的偏北氣流攜帶上游污染物(顆粒物、臭氧等)遠距離輸送(區(qū)域輸送指大尺度省際間輸送，幾百、上千公里)，導致本地臭氧濃度迅速升高，發(fā)生時間不一定，有時在夜間，臭氧突然超標，并維持幾個小時，直到輸送減弱或停止。

②大氣擴散條件：一級到二級(非常有利到較有利于污染物的擴散)；水平風速大。

③顆粒物濃度：與臭氧同步升高，空氣質量等級以良為主，甚至出現(xiàn)輕度污染及以上等級。

④高發(fā)月份：10—翌年1月，秋季和冬季。

⑤主導天氣形勢：冷高壓脊。

⑥典型個例：2014年10月15—17日；2014年10月27日。

4.3.2 小尺度城郊輸送型 ①基本特征：因海陸風、城郊風形成的小尺度輸送，幾十或上百公里，在本省范圍內(nèi)，主要有從城市到郊區(qū)、內(nèi)陸到沿海、海洋到沿海城市群等3種路徑；一般白天臭氧在溫度較高的城市生成，而后隨著上升氣流到達一定高度，傍晚到夜里隨著海陸風或城郊風輸送到溫度較低的地方下沉，導致郊區(qū)或海島臭氧濃度上升，或午后到夜里沒有明顯下降的過程，這種現(xiàn)象常開始于傍晚，夜間出現(xiàn)峰值，清晨有所下降，與臭氧濃度分布的日變化規(guī)律不符，峰值常出現(xiàn)在夜間。

②大氣擴散條件：一級到二級(大氣擴散條件非常好或較好)。

③顆粒物濃度：不一定與臭氧同步升高，顆粒物不隨臭氧的輸送路徑同步輸送。

④高發(fā)月份：不定期。主要受海陸風，城郊風影響，大尺度背景風場較弱，海陸風，城郊風較典型的時候。

⑤主導天氣形勢：均壓場。

⑥典型個例：平潭綜合實驗區(qū)(福建中部沿海的海島)春夏季節(jié)白天臭氧濃度已較高，且常觀測到傍晚到夜間出現(xiàn)臭氧高污染的現(xiàn)象，夜間臭氧濃度比白天更高，導致其臭氧年平均濃度全省最高。2017年上半年臭氧8 h濃度(90%位)高達152 μg·m-3，出現(xiàn)13 d臭氧超標。

4.4 垂直輸送型

4.4.1 臺風外圍下沉氣流影響型 ①基本特征：中層高濃度臭氧殘留通過向下的挾卷作用隨湍流交換下沉到近地面，空氣壓縮、增溫，導致原本因高溫、強輻射生成的地面高濃度臭氧，水平風小，下沉氣流又使得臭氧無法上升，近地面臭氧濃度升高后就積累在地面，大氣層結穩(wěn)定，加之中高層臭氧隨著下沉氣流疊加，容易形成臭氧超標現(xiàn)象。臭氧濃度變化符合常規(guī)的日變化規(guī)律。

②大氣擴散條件：二級(大氣擴散條件較好到一般)。

③顆粒物濃度：相對較低，空氣質量等級以優(yōu)為主。

④高發(fā)月份：6—8月，春末和夏季。

⑤主導天氣形勢：臺風(熱帶輻合帶)外圍干熱的下沉氣流影響，未出現(xiàn)大風、大雨等劇烈天氣現(xiàn)象。

⑥典型個例：2014年6月14日(1406號臺風)；2014年8月2—4日(1411號臺風)；2014年8月7日(1412號臺風)；2017年7月11—14日(1703號臺風)。

4.4.2 冷鋒過境下沉氣流輸送型 ①基本特征：高層臭氧隨著強冷空氣下沉氣流向下輸送到近地層；一般發(fā)生在對流層頂折疊，強冷鋒過境，大風等劇烈的天氣過程中，由于強風、強風速切變，垂直下沉氣流、強對流引起的上層臭氧向下輸送疊加效應。這種超標現(xiàn)象常發(fā)生在夜間，與臭氧濃度的日變化規(guī)律不符。

②大氣擴散條件：一級(非常有利于污染物的擴散和清除)。

③顆粒物濃度：很低，空氣質量等級優(yōu)。

④高發(fā)月份：3—4月，春季。

⑤主導天氣形勢：地面冷鋒過境，強冷空氣入侵。

⑥典型個例：2015年4月30日；2017年4月12日；2017年4月26—27日。

5 個例分析

以上歸納了臭氧超標的主要天氣成因，但臭氧超標的天氣過程有時并非是單純的一種天氣成因造成的，有時是光化學反應型與本地積累型共同作用的，有時是水平輸送型與本地積累型共同作用的，有的是前期為垂直輸送型，后期為光化學反應型、本地積累型共同作用導致持續(xù)日臭氧濃度超標現(xiàn)象。

個例分析：2017年4月27—5月1日福建南部沿海地區(qū)出現(xiàn)了一次持續(xù)6 d臭氧小時濃度超200 μg·m-3，臭氧8 h滑動平均最大濃度超160 μg·m-3的臭氧污染過程，持續(xù)時間長，影響范圍大。

臭氧升高第一階段是4月26夜里—27日。4月26日白天中南部沿海地區(qū)處于冷空氣前鋒的鋒前暖區(qū)內(nèi)，臭氧和PM2.5濃度均達到輕度污染，夜里冷暖空氣交匯出現(xiàn)強降水，PM2.5濃度迅速降低，但臭氧濃度居高不下，27—28日強冷空氣持續(xù)影響(見圖3)，出現(xiàn)強降溫，低層及中高層500～300 hPa全部轉為一致的偏北氣流，垂直下沉氣流加強，天氣晴朗午后臭氧濃度高，且夜間沒有明顯下降，26日夜間與27日夜間臭氧一直維持在高位(見圖4)，原因是強冷空氣入侵福建，受垂直輸送的影響臭氧超標。

圖3 2017年4月27日08時850 hPa高空圖(左)和28日08時500 hPa高空圖(右)Fig.3 850 hPa weather map on April 27 (left) and 28 (right) 2017

第二階段是4月28日—5月1日，福建沿海受大陸高壓控制，天氣晴朗，氣溫升高，光化學反應效率高，午后臭氧峰值明顯高于27日，28—29日以光化學反應為主，期間PM2.5濃度值處于較低水平，4月30日—5月1日，光化學反應加本地積累的作用不僅僅臭氧，部分城市PM2.5小時濃度值也出現(xiàn)了超標，第二階段沿海地區(qū)的臭氧分布日變化規(guī)律明顯，顆粒物濃度逐日上升(見圖5)。

6 小結與討論

①福建省近地層臭氧分布不均勻，內(nèi)陸地區(qū)臭氧濃度較沿海地區(qū)低18%～20%，其中中部沿海地區(qū)臭氧濃度相對較高，平潭島的臭氧濃度全省最高是其他城市的1.5～2.5倍。

②不同城市臭氧季節(jié)分布呈現(xiàn)出一定的差異性，多數(shù)城市春季和秋季是一年中臭氧平均濃度最高的季節(jié)，冬季是一年中平均濃度最低的季節(jié)。沿海地區(qū)和內(nèi)陸地區(qū)9—10月是臭氧平均濃度最高，其次是4—5月，低值在12—1月；臭氧的日分布規(guī)律各城市基本一致，中午和下午高，夜晨低。

圖4 2017年4月26日—5月1日福建省沿海6個設區(qū)城市O3小時濃度變化圖Fig.4 Hourly series of O3 in 6 coastal cities of Fujian on April 26-May 1 2017

圖5 2017年4月26日—5月1日福建省沿海6個設區(qū)城市PM2.5小時濃度變化圖Fig.5 Hourly series of PM2.5 in 6 coastal cities of Fujian on April 26-May 1 2017

③臭氧超標的天氣成因主要有光化學反應型、本地積累型、水平輸送型(大中尺度區(qū)域輸送型、小尺度城郊輸送型)、垂直輸送型(臺風外圍下沉氣流影響型、冷鋒過境下沉氣流輸送型)等4種，不同類型有不同的形成機理和特征。

④臭氧超標的天氣過程大部分時間并非是單純的一種天氣成因造成的，常常是多種天氣原因共同的結果。

⑤高濃度臭氧的成因比較復雜，有待進一步開展對不同類型，特別是小尺度城郊間輸送型的臭氧超標事件典型個例分析及其對比研究。但從預測角度來看，臭氧超標的可預測性“光化學反應型”、“本地積累型”比較高，其余較低。

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