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    甲烷滲漏背景下硫酸鹽還原對(duì)含鐵自生礦物生成的影響

    2018-03-21 06:04:07貝科奇許天福商松華魏銘聰金光榮曹玉清田海龍
    石油與天然氣地質(zhì) 2018年1期
    關(guān)鍵詞:沉積層含鐵硫酸鹽

    貝科奇,許天福,商松華,魏銘聰,金光榮,曹玉清,田海龍

    (吉林大學(xué) 地下水資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,吉林 長(zhǎng)春 130021)

    目前對(duì)海底富含甲烷環(huán)境含鐵自生礦物的研究較多,但主要集中在原位環(huán)境的物理化學(xué)分析上。Zhang等[4]發(fā)現(xiàn)受AOM影響的黃鐵礦有著獨(dú)特的形貌,多呈莓球狀;Ding等[5]也對(duì)黃鐵礦形態(tài)和形成機(jī)制進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)氧化還原條件的變化對(duì)黃鐵礦的形成有著重要的影響;羅祎等[6]通過(guò)分析水合物海嶺的巖心樣品,探討了海底沉積物中的鐵硫化物的磁學(xué)特征及其與甲烷滲漏、水合物賦存的關(guān)系。有一些學(xué)者通過(guò)室內(nèi)實(shí)驗(yàn)來(lái)研究了相關(guān)反應(yīng):Girguis等[7]在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)成功模擬了AOM-SR反應(yīng),并對(duì)甲烷厭氧氧化速率進(jìn)行了定量化研究;Timmers等[8]通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究了甲烷的遷移以及反應(yīng)過(guò)程中微生物的生長(zhǎng)情況;魏銘聰?shù)萚9]在反應(yīng)釜中模擬甲烷泄漏環(huán)境,研究了硫酸鹽還原對(duì)水化學(xué)組分的影響。但是有關(guān)富甲烷環(huán)境中硫酸鹽還原作用如何影響含鐵自生礦物生成的研究還很少,暫無(wú)用以明確甲烷、硫酸鹽還原與含鐵礦物之間聯(lián)系的實(shí)驗(yàn)研究。為此,本文利用低溫高壓反應(yīng)釜,模擬富含甲烷的海底淺表沉積層中的溫度、壓力、水化學(xué)組分和微生物等條件,通過(guò)研究相關(guān)微生物介導(dǎo)的生物地球化學(xué)行為,討論了在富含甲烷的海底沉積層中硫酸鹽還原作用對(duì)含鐵自生礦物生成的影響,這對(duì)于科學(xué)認(rèn)識(shí)海底富甲烷環(huán)境自生礦物的形成與富集具有重要意義。

    1 材料和方法

    1.1 菌液制備

    本次實(shí)驗(yàn)過(guò)程中所用的菌種分離提取自珠江口近海底淺表沉積層淤泥。首先將保存好的淤泥樣置于除氧去離子水中震蕩?kù)o置,再取其上清液接入經(jīng)過(guò)高壓蒸汽滅菌鍋中滅菌(121℃,20min)的Postgate B培養(yǎng)基[10],在35℃恒溫生化培養(yǎng)箱中厭氧培養(yǎng)。修正后的Postgate B培養(yǎng)基配方為:0.5 g/L K2HPO4,1.0 g/L NH4Cl,0.5 g/L Na2SO4,2.0 g/L MgSO4·7H2O,2.0 g/L NaCl,5 mL/L 70%乳酸鈉,1.0 g/L酵母膏。獲得母液后再進(jìn)行傳代-富集,得到濃度較高的微生物母液。取部分母液接入SRB測(cè)試瓶中培養(yǎng)7天后,發(fā)現(xiàn)測(cè)試瓶中液體由無(wú)色變?yōu)楹谏?,且底部有黑色沉淀生成,證實(shí)培養(yǎng)后的菌液中有我們所需的硫酸鹽還原菌。

    1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

    實(shí)驗(yàn)所用裝置如圖1所示,由氣體注入系統(tǒng)、海水注入系統(tǒng)、微生物注入系統(tǒng)和反應(yīng)釜四部分組成,其中最核心部分為恒溫箱內(nèi)的低溫高壓反應(yīng)釜(內(nèi)徑為80 mm,高位200 mm,有效體積為1 000 mL),并配有有專(zhuān)門(mén)的溫壓監(jiān)測(cè)與調(diào)控系統(tǒng)、模擬海水注入系統(tǒng)和微生物注入系統(tǒng)。實(shí)驗(yàn)時(shí)反應(yīng)釜上層為99.99%的甲烷氣體,中間是配制的模擬海水,底部固相為模擬的海底沉積層,由于礦物的形成和結(jié)晶過(guò)程較為緩慢,本次實(shí)驗(yàn)周期內(nèi)礦物沉淀量較小,收集困難,所以在固相層中還放置有經(jīng)過(guò)鹽酸酸化處理的花崗巖磨片樣本作為載體,用于承接礦物沉淀便于實(shí)驗(yàn)后的觀(guān)測(cè)。反應(yīng)過(guò)程中可以從取樣口1和取樣口2進(jìn)行取水樣進(jìn)行分析,通過(guò)測(cè)試水環(huán)境和水化學(xué)組分的變化來(lái)探究發(fā)生的生物地球化學(xué)作用。

    1.3 實(shí)驗(yàn)條件

    富含甲烷的海底沉積層水深一般為470~3 000 m,此類(lèi)沉積層溫度約為0~10 ℃,壓力為4.7~30 MPa[11]。由于微生物活性對(duì)溫度的敏感性較大,低溫條件下(小于4 ℃)微生物代謝極為緩慢,在達(dá)到最適宜溫度前,溫度的升高會(huì)促進(jìn)微生物的代謝。在實(shí)驗(yàn)中為了加速微生物生長(zhǎng)、提高微生物效應(yīng),最終選用的溫度為10 ℃。本次研究探究的主要為富甲烷環(huán)境中的生物地球化學(xué)作用,應(yīng)盡量避免由于甲烷水合物的形成而對(duì)微生物-水-巖-甲烷相互作用產(chǎn)生干擾,所以溫壓條件應(yīng)在甲烷水合物形成的穩(wěn)定溫壓條件之外,同時(shí)結(jié)合實(shí)際甲烷區(qū)沉積層中的壓力大小,本次實(shí)驗(yàn)最終選用的壓力為5 MPa。模擬海水的配置主要參考鄧光希等[12]與鄔黛黛等[13]對(duì)南海水合物區(qū)淺表沉積層孔隙水的研究,主要組分具體含量如表1所示。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中除了取樣和保壓甲烷氣體的補(bǔ)充外,與外界環(huán)境不存在任何物質(zhì)交換,排除反應(yīng)系統(tǒng)外陽(yáng)離子供應(yīng)可能產(chǎn)生的干擾。

    圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram showing the experiment device

    組分濃度/(mol·L-1)Ca2+1.01×10-2Mg2+5.13×10-2Na+5.16×10-1K+1.22×10-2Fe2+2.54×10-4SO2-42.81×10-2HCO-31.20×10-2Cl-5.63×10-2NO-31.00×10-3

    1.4 實(shí)驗(yàn)步驟及測(cè)試分析

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    2.1 水環(huán)境條件變化

    圖2 水物理指標(biāo)隨時(shí)間變化曲線(xiàn)Fig.2 Solution physical indexes changing with timea. pH;b. ORP;c. EC

    2.2 水化學(xué)組分變化

    2.3 自生礦物的形成

    對(duì)實(shí)驗(yàn)前后的花崗巖巖片進(jìn)行掃描電鏡觀(guān)察,尋找實(shí)驗(yàn)過(guò)程中發(fā)生的自生礦物沉淀,找到礦物沉淀后再通過(guò)能譜儀進(jìn)行成分分析。圖4為花崗巖片實(shí)驗(yàn)前的掃描電鏡觀(guān)察照片,可以發(fā)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)所用花崗巖片主要礦物組成為含Si,Al,O,K等組分的長(zhǎng)石,在之后的能譜分析過(guò)程中都會(huì)考慮背景礦物可能存在的影響。

    實(shí)驗(yàn)結(jié)束后,在花崗巖片表面發(fā)現(xiàn)了含F(xiàn)e,Ca,Mg的碳酸鹽礦物,典型的碳酸鹽礦物照片如圖5a和圖5b所示,由于實(shí)驗(yàn)時(shí)間較短,生成的碳酸鹽礦物形狀不規(guī)則。圖5a的沉淀中主要有Fe,Mg,Na,Si,P,C和O等組分,其中Al和Si為背景礦物所含成分,推斷可能是沉淀于長(zhǎng)石凹槽內(nèi)的鐵白云石。圖5b的沉淀呈棱角狀,能譜分析顯示其主要成分是Fe,C與O,推斷其為菱鐵礦沉淀。掃描電鏡觀(guān)察過(guò)程中還發(fā)現(xiàn)了較多鐵硫化物沉淀:圖5c中沉淀呈棒狀和球狀,主要組分為Fe,S,Si,O,其中Si和O為背景礦物所含組分,推斷其為鐵硫化物;圖5d中沉淀由Fe和S組成,為棒狀(長(zhǎng)度<10 mm)的鐵硫化物。

    圖3 相關(guān)離子濃度隨時(shí)間的變化曲線(xiàn)Fig.3 Relevant ion concentration changing with time濃度變化;b. HS-濃度變化;c. 總鐵含量變化

    圖4 實(shí)驗(yàn)前的花崗巖片表面掃描電鏡照片(a)和能譜分析(b)Fig.4 SEM images(a) and energy spectrum analysis(b) of granite slices before the experiments

    3 討論

    3.1 含鐵礦物沉淀的影響因素

    硫酸鹽還原菌的生物地球化學(xué)作用產(chǎn)物形成時(shí)間與含鐵自生礦物的形成時(shí)間在實(shí)驗(yàn)尺度上可能不一致,本文根據(jù)實(shí)驗(yàn)中水化學(xué)組分的測(cè)試結(jié)果,進(jìn)行礦物飽和指數(shù)計(jì)算,根據(jù)礦物飽和指數(shù)(SI)來(lái)定性判斷礦物的溶解或沉淀趨勢(shì)。SI為正值代表礦物沉淀,負(fù)值代表溶解,等于零代表平衡狀態(tài)。SI的計(jì)算方法如公式(1)所示[14]:

    SIm=lg10Ωm=0

    (1)

    式中:SIm為m礦物的飽和指數(shù);Ωm為m礦物的飽和度,%;計(jì)算方程如公式(2)所示。

    (2)

    式中:ci為第i個(gè)基本組分的摩爾濃度,mol/L;γi為第i個(gè)基本組分的熱力學(xué)活度系數(shù);vi為第i個(gè)組分的化學(xué)計(jì)量數(shù)(反應(yīng)物取負(fù)值,生成物取正值);N為基本組分個(gè)數(shù);Km為m礦物的平衡常數(shù),不同溫度的平衡常數(shù)計(jì)算公式如公式(3)所示。

    (3)

    式中:K2和K1分別為絕對(duì)溫度T2和T1條件下的平衡常數(shù);R為氣體常數(shù);ΔH為焓變。

    本文采用地球化學(xué)模擬軟件PHREEQC對(duì)可能產(chǎn)生的含鐵自生礦物(由于鐵白云石組成的不確定性,這里未考慮鐵白云石)在反應(yīng)溶液中的飽和指數(shù)進(jìn)行計(jì)算,其中電子活度負(fù)對(duì)數(shù)(pe)根據(jù)10 ℃時(shí)Eh計(jì)算得到,飽和指數(shù)計(jì)算結(jié)果如表2所示。水樣依據(jù)取樣的先后順序進(jìn)行編號(hào),可以發(fā)現(xiàn)在實(shí)驗(yàn)的過(guò)程中,雖然溶液中的HS-離子濃度先升后降較為波動(dòng),F(xiàn)e2+離子濃度也一直處于下降狀態(tài),但是鐵硫化物(FeS,F(xiàn)eS2)的SI一直為正值,也就是說(shuō)整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中鐵硫化物都處于過(guò)飽和狀態(tài),在理論上都趨于沉淀。而菱鐵礦的主要成分FeCO3的飽和指數(shù)在反應(yīng)的前期為正值,中后期成負(fù)值,即菱鐵礦主要的沉淀時(shí)間應(yīng)該是反應(yīng)前期。這一方面是由于在實(shí)驗(yàn)初期Fe2+含量高,一方面受控于pH值,反應(yīng)溶液pH值在反應(yīng)過(guò)程中不斷下降,不利于碳酸鹽礦物的沉淀。在實(shí)驗(yàn)中觀(guān)察到有FeCO3沉淀生成,Taylor等[15]的研究表明菱鐵礦形成的有利環(huán)境是厭氧條件、亞鐵離子和重碳酸根含量高的環(huán)境,與本次實(shí)驗(yàn)初期條件相符。針鐵礦(FeOOH)的SI值在0值附近波動(dòng),竇順梅等[16]對(duì)花崗巖地區(qū)次生礦物的沉淀飽和指數(shù)進(jìn)行估算時(shí),認(rèn)為針鐵礦的沉淀飽和指數(shù)約為4.0±0.5,本次實(shí)驗(yàn)可能也未滿(mǎn)足其沉淀?xiàng)l件,未觀(guān)察到有針鐵礦沉淀。

    圖5 掃描電鏡下的自生礦物及能譜分析Fig.5 Authigenic minerals under SEM and energy spectrum analysis

    水樣pepHSIFeSFeS2FeCO3FeOOH1-0.133516.681.1515.750.540.812-1.975616.661.2712.480.430.763-2.362626.360.8010.790.04-0.544-1.526076.230.7212.26-0.06-0.045-1.230326.270.6412.81-0.150.256-1.204976.210.3512.32-0.270.067-0.814586.090.1912.73-0.340.138-1.157656.220.3412.38-0.140.149-1.167796.140.0811.83-0.24-0.1010-1.505796.250.4011.81-0.06-0.12

    3.2 硫酸鹽還原作用與含鐵礦物沉淀的關(guān)系

    硫酸鹽還原作用在大陸邊緣海相沉積物中是一個(gè)普遍現(xiàn)象,海洋沉積物中分布最廣的自生硫化物礦物是黃鐵礦(FeS2),由于鐵和硫都存在多種價(jià)態(tài),黃鐵礦的形成機(jī)理比較復(fù)雜。目前,有多種黃鐵礦形成過(guò)程的解釋?zhuān)幸环N理論提出,首先形成的是硫化亞鐵FeS[公式(4)],而后FeS轉(zhuǎn)化為多硫化鐵[公式(5)],最后多硫化鐵再與還原性硫反應(yīng)并聚合,形成黃鐵礦[公式(6)][17-19]。張美等[20]指出在最終轉(zhuǎn)化為黃鐵礦前,硫離子與孔隙水中的鐵離子反應(yīng)會(huì)生成亞穩(wěn)定的過(guò)渡產(chǎn)物鐵硫化物。本次實(shí)驗(yàn)中有鐵硫化物沉淀生成,但是并未形成典型的形態(tài)產(chǎn)狀,可能屬于黃鐵礦的過(guò)渡產(chǎn)物,鐵硫化物沉淀多呈棒狀,可能與以桿狀硫酸鹽還原菌本體為晶核的沉淀作用有關(guān)。

    (4)

    (5)

    (6)

    基于現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,結(jié)合Chen等[21]關(guān)于硫酸鹽還原的研究成果,將硫酸鹽還原菌(SRB)與鐵硫化物沉淀的關(guān)系表示為如圖6所示。硫酸鹽在硫酸鹽還原菌的作用下還原產(chǎn)生HS-和S2-,它們與溶液中的鐵離子反應(yīng),會(huì)產(chǎn)生鐵硫化物沉淀。

    圖6 硫酸鹽還原菌與鐵硫化物沉淀的關(guān)系(據(jù)Chen等[22]修改)Fig.6 Relationship between sulfate reducing bacteria and iron sulfide precipitation (modified from Chen,et al[24])

    3.3 甲烷與含鐵礦物沉淀的關(guān)系

    4 結(jié)論

    2) 在微生物作用下,反應(yīng)系統(tǒng)內(nèi)生成了棱角狀的菱鐵礦和不規(guī)則形狀的鐵白云石,以及較多的棒狀鐵硫化物,其中鐵硫化物可能是黃鐵礦生成前的過(guò)渡產(chǎn)物。飽和指數(shù)計(jì)算結(jié)果顯示鐵硫化物沉淀趨勢(shì)明顯,菱鐵礦等碳酸鹽巖沉淀則主要集中在pH相對(duì)較高的實(shí)驗(yàn)初期。

    3) 硫酸鹽還原作用可直接影響鐵硫化物的沉淀,其作為電子受體參與甲烷厭氧氧化作用,又間接影響含鐵碳酸鹽巖沉淀;同時(shí)一部分甲烷成為硫酸鹽還原作用的電子供體,加速硫酸鹽的還原,促進(jìn)鐵硫化物的沉淀。因此,海底沉積層中含鐵自生礦物的生成和底部甲烷滲漏關(guān)系密切,對(duì)天然氣水合物的賦存具有一定的指示意義。

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