長江三角洲地區(qū)大氣污染過程分析

鄧發(fā)榮,康 娜, Kanike Raghavendra Kumar,胡 康,蔣永成,于興娜 (南京信息工程大學(xué),氣象災(zāi)害教育部重點實驗室,氣候與環(huán)境變化國際合作聯(lián)合實驗室,氣象災(zāi)害預(yù)報預(yù)警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 210044)

隨著社會化進程的發(fā)展和人民生活水平的日益提高,大氣環(huán)境污染越來越被人們所重視,特別是經(jīng)濟工業(yè)較為發(fā)達的長三角地區(qū),因人類活動帶來的大量細顆粒污染物就不可避免的成為了城市的主要污染物[1-3].大量學(xué)者對南京、杭州、上海、蘇州、常州、無錫、寧波和泰州等城市[4-11]的PM2.5和PM10污染物進行了研究分析,發(fā)現(xiàn)揚塵、煙煤塵、硫酸鹽等是造成大氣PM2.5和PM10濃度升高的主要原因.由于粗顆粒物有著較為明顯的區(qū)域傳輸性,因此PM10與氣象要素,特別是風(fēng)速具有較大的相關(guān)性[12].另外,長三角地區(qū)也受來自中國北方的內(nèi)蒙古和蒙古地區(qū)以及西北方向的塔克拉瑪干沙漠的沙塵等粗顆?？諝鈭F的影響[13-14].相對濕度也是污染天氣發(fā)生的一個重要因素[15],空氣中的細顆粒物在相對濕度較大時會發(fā)生吸濕增長現(xiàn)象,使得細顆粒物的質(zhì)量濃度迅速增長,進而對大氣環(huán)境造成一定的影響,特別是細顆粒物較強的消光特征對能見度具有較為直接的影響[16].氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)和Angstrom波長指數(shù)(AE)也是衡量大氣污染物以及污染物顆粒直徑的重要參數(shù),通過利用中分辨率成像光譜儀(MODIS)數(shù)據(jù)研究氣溶膠特性,發(fā)現(xiàn)中國AOD值呈現(xiàn)東高西低的狀態(tài),并且AOD變化與季節(jié)有較為明顯的關(guān)系,高AOD值主要出現(xiàn)在夏季[17-18].

研究篩選了南京、杭州、上海、蘇州、常州、無錫、寧波和泰州這八個城市,對空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)[19]、PM2.5和PM10等污染物濃度進行了分析,并結(jié)合MODIS Terra衛(wèi)星的AOD、AE數(shù)據(jù)研究不同比例的粗細顆粒物對研究地區(qū)帶來的影響.并利用MODIS火點數(shù)據(jù)[20]、美國海軍氣溶膠分析與預(yù)測系統(tǒng)(NAAPS)氣溶膠模型以及潛在源貢獻因子分析法(PSCF)模式[21]對污染型氣溶膠的成分以及來源進行分析,以揭示研究地區(qū)污染物組分、來源以及污染物可能存在的傳輸路徑,并對研究地區(qū)污染物的預(yù)防與整治起到借鑒作用.

1 數(shù)據(jù)與方法

針對長三角地區(qū)2015年12月12～16日和19～27日,2016年12月6～10日和15～18日這4次污染過程,選取了南京、杭州、上海、蘇州、常州、無錫、寧波和泰州這8個城市來進行研究.AQI、相對濕度、PM2.5和PM10數(shù)據(jù)取自中國空氣質(zhì)量在線監(jiān)測分析平臺(https://www.aqistudy.cn/).氣象要素數(shù)據(jù)采用的是美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)數(shù)據(jù),對2015年和2016年的12月份整個中國地區(qū)的風(fēng)向、風(fēng)速、相對濕度、氣壓的月平均數(shù)據(jù)進行分析.混合層高度采用香港科學(xué)技術(shù)大學(xué)環(huán)境中心網(wǎng)站數(shù)據(jù)(http://envf.ust.hk/dataview/profile/current/).大氣逆溫數(shù)據(jù)采用的是懷俄明大學(xué)網(wǎng)站數(shù)據(jù)(http://weather. uwyo.edu/upperair/seasia. html).利用MODIS Terra衛(wèi)星的Deep Blue 1°×1°氣溶膠數(shù)據(jù),對研究城市的AOD和AE月平均空間變化數(shù)據(jù)研究分析.利用MODIS火點數(shù)據(jù)分析火點對污染過程的影響.采用NAAPS模擬0.55μm氣溶膠光學(xué)厚度通道,對污染期間大氣氣溶膠中硫酸鹽、沙塵和煙粒等氣溶膠成分進行了模擬分析.使用PSCF模式對8個城市分別進行分析,利用PSCF模式將中國地區(qū)劃分為0.5°×0.5°的網(wǎng)格點,并對PM2.5設(shè)定中國環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的二級標(biāo)準(zhǔn)(75μg/m3)為污染路徑的閾值,即當(dāng)發(fā)生在研究時間段內(nèi)的空氣團后向軌跡PM2.5值高于75 μg/m3時,認為該后向軌跡路徑為污染型路徑.

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5和PM10

圖1顯示了2015年和2016年12月份8個城市PM2.5和PM10的變化趨勢.各城市2015年12月PM2.5和PM10的變化基本趨于一致,其中12月12～16日和19～27日為2次污染程度較重的過程.污染期間,除泰州外2種污染物的峰值都出現(xiàn)在15日和23日,其中以23日杭州污染最為嚴(yán)重, PM2.5達到223μg/m3, PM10達到305μg/m3.泰州地區(qū)污染物最大值出現(xiàn)在25日, PM2.5為188μg/m3, PM10為274μg/m3,這主要與泰州地區(qū)23日的降水清除作用有關(guān).與2015年12月一致,2016年12月也出現(xiàn)2次顆粒物重污染過程,分別為12月6～10日和15～18日,各城市的污染日基本相同,長三角各城市均在12月8日或16日達到了本月顆粒物日均濃度最大值. 2016年12月2次污染過程中污染濃度最大值出現(xiàn)在16日的蘇州, PM2.5污染濃度達到163μg/m3, PM10為173μg/m3.

中國環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[22]規(guī)定,PM2.5和PM10的日均二級濃度限值分別為75μg/m3和150μg/m3.2015年8個城市PM2.5超標(biāo)日(PM2.5＞75μg/m3)最多的城市為杭州,總共20d PM2.5超標(biāo);最少的城市為蘇州和寧波,總共有12d PM2.5超標(biāo).PM10超標(biāo)(PM10＞150μg/m3)日最大值出現(xiàn)在南京,總共有14d超過中國環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定,而最小值出現(xiàn)在寧波,總共有5d PM10超標(biāo).2016年8個城市中PM2.5超標(biāo)日最大值出現(xiàn)在泰州,總共有21d PM2.5值超標(biāo),最小值出現(xiàn)在上海,總共3d PM2.5值超標(biāo);PM10最大超標(biāo)天數(shù)出現(xiàn)在南京、常州和泰州,都出現(xiàn)10d 的超標(biāo)天數(shù),最小超標(biāo)日出現(xiàn)在上海和寧波,共出現(xiàn)3d超標(biāo).研究發(fā)現(xiàn),2015年污染濃度遠大于2016年污染濃度,PM2.5超標(biāo)濃度和天數(shù)也大于PM10超標(biāo)的濃度和天數(shù).

通過計算PM2.5與PM10的比值可以分析污染期間主要污染物粗細粒子的比重.當(dāng)比值高于0.6時,人為污染產(chǎn)生的細顆粒在污染氣團中起主導(dǎo)作用[23].如圖2所示, 2015年12月5日和23日2次過程PM2.5與PM10的比值都大于0.6,說明細粒子比粗粒子在污染物中占更大比重,有研究表明PM2.5在PM10比重中占有較大值時,對人體健康以及大氣能見度會造成更為嚴(yán)重的影響[24].而2015年12月中,除了泰州地區(qū)有15d細粒子占主導(dǎo)作用外,其余7個城市都有超過20d的細粒子污染日,并且以上海的細粒子污染日最多,達到29d.

圖2 2015年與2016年12月份PM2.5與PM10的比值變化Fig.2 The ratios between PM2.5 and PM10 during December 2015 and 2016

在2016年12月嚴(yán)重污染期間,12月8日污染過程受到粗粒子影響比較明顯.而15～18日污染過程仍主要以人為因素產(chǎn)生的細粒子影響為主.2016年12月8個城市中泰州細粒子污染日所占比例最高,達到29d,最少是南京,為13d,其余污染日都處于粗粒子影響下.除南京外,其他7個城市細粒子污染日都超過20d.

2.2 氣象要素

圖3研究發(fā)現(xiàn)在2015和2016年12月份的4次污染發(fā)生期間,8個研究城市的風(fēng)向、風(fēng)速、相對濕度、氣壓這些氣象要素特征較為相似.長三角地區(qū)都處在小風(fēng)甚至靜風(fēng)控制下,較低的風(fēng)速不利于地面污染物在水平方向上的擴散,易導(dǎo)致污染物的積聚,使污染濃度增加.而12月份長三角地區(qū)的高濕條件也有利于污染顆粒物的吸濕增長,這與于興娜等[16]研究結(jié)果一致.

圖3 2015和2016年12月份的月平均氣象要素Fig.3 Synoptic meteorology observed over China during December 2015 and December 2016

表1選用了2個污染月4天最為嚴(yán)重的污染日AQI和相對濕度大小.2015年12月第一次AQI最高值出現(xiàn)在15日,8個城市中除了泰州,其他7個城市AQI污染濃度都達到了重度污染濃度范圍,以上海污染濃度為最高,AQI值達到了266.泰州在15日污染濃度較其他7個地區(qū)濃度較低,但仍然處在中度污染濃度范圍.之后2dAQI污染濃度急劇下降,并且在17日所有8個城市AQI污染濃度都降低到了75以下,達到良好的天氣水平.這主要與地面氣象要素有關(guān),16日所有城市地面風(fēng)速加大,較高的風(fēng)速使得污染物在水平方向上得到充分的擴散,最終導(dǎo)致了污染濃度降低,從而直接影響了AQI值的減小.在2015年12月23日,杭州的AQI值達到了整個月8個城市中的最大值(283),除泰州外,其他7個城市AQI污染值都達到了200以上,主要是因為泰州當(dāng)日出現(xiàn)降水,降水沖刷了空氣中的污染顆粒,并且地面風(fēng)速較大,使得污染物在水平方向上得到輸送,降低了污染濃度.

2016年12月8日此次污染過程中,AQI污染最大值出現(xiàn)在泰州地區(qū),達到了206,最低值出現(xiàn)在杭州,為125.當(dāng)日泰州地區(qū)風(fēng)向主西南風(fēng),西南方向大量沙塵和生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的煙粒等污染物隨空氣團移動輸送到泰州,使得泰州當(dāng)日高濃度污染天氣發(fā)生.2016年12月16日AQI污染最大值出現(xiàn)在蘇州為213.此次污染除南京及周邊部分地區(qū)外,污染原因主要以人為污染產(chǎn)生的細粒子為主.2個污染月4次污染過程中相對濕度值都較高,部分研究城市相對濕度達到80%以上.較高的相對濕度值會使得空氣中的粒子具有較強的吸附作用,使得空氣中污染濃度增加,容易導(dǎo)致污染天氣發(fā)生,特別是對能見度具有較大的影響.

表1 2015年與2016年12月8個研究城市污染嚴(yán)重天氣的AQI與相對濕度值Table 1 The AQI and relative humidity values appeared in four serious air pollution days during December 2015 and 2016 over different study regions

表2 2015年與2016年12月江浙滬的3個代表城市逆溫強度Table 2 The temperature inversion values noted over three represented cities in Jiangsu, Shanghai, and Zhejiang provinces during December 2015 and 2016

表3 2015年與2016年12月江浙滬的3個代表城市混合層高度Table 3 Same as in Table 2, but for the values of mixed layer depth

表2、表3對江浙滬具有代表性的3個城市(南京、杭州、上海)的邊界層特征進行了分析.如2015年12月22日杭州地區(qū)的混合層高度只有380m,逆溫為6.8℃;2015年12月23日杭州地區(qū)混合層高度為470m,逆溫為0.4℃.較低的混合層高度容易使得污染物在垂直方向上無法擴散,而逆溫的出現(xiàn)更使得污染物在垂直方向上受到積壓,加之不利的氣象條件從而容易導(dǎo)致污染型天氣的發(fā)生.研究發(fā)現(xiàn)不論是2015年還是2016年研究地區(qū)發(fā)生污染天氣時混合層高度都較低.而2016年12月3個代表城市地區(qū)發(fā)生霾污染天氣受邊界層條件影響更為嚴(yán)重,污染嚴(yán)重期間幾乎都存在較高的逆溫以及較低的混合層高度.

2.3 AOD、AE數(shù)據(jù)

圖4(a)發(fā)現(xiàn)上海以及上海周圍地區(qū)的AOD值都處在高值控制范圍.2015年12月份,8個研究城市中以上海為代表的4個城市(分別為:上海、杭州、蘇州和無錫)AOD月平均值超過了1.0.剩余4個城市中,除了南京以外,其他3個城市的AOD值也都達到了0.7以上.結(jié)合圖4(b)的數(shù)值進行分析,8個城市AE值幾乎都超過了1.4,少部分地區(qū)AE值較低,但也高于1.2.說明此次污染過程中,人為因素產(chǎn)生的細粒子是導(dǎo)致污染產(chǎn)生的主要原因.

圖4 中國東部地區(qū)AOD、AE月平均值Fig.4 The monthly averaged spatial distribution of AOD、AE over East China

由圖4(c)發(fā)現(xiàn)2016年12月份高AOD值中心仍然出現(xiàn)在上海及周邊地區(qū),上海地區(qū)的AOD值在2016年達到1.0以上,周邊的蘇州和無錫部分地區(qū)AOD值達到了0.8以上.較低的AOD(0.5～0.6)主要出現(xiàn)在南京以及揚州部分地區(qū).圖4(d)顯示除上海地區(qū)AE月平均值在1.0-1.2范圍內(nèi),其他7個城市AE的月平均值都處在1.2-1.4之間,說明此次污染主要還是以人為因素產(chǎn)生的細粒子污染為主.

2.4 MODIS火點

人為污染原因主要以生物質(zhì)燃燒和城市、工業(yè)污染為主.圖5直觀地顯示了2015年和2016年12月份中國東部地區(qū)整個月產(chǎn)生火點的地理信息.由國家出臺秸稈禁燒政策近幾年在山東和江蘇等地得到較為良好的實施,山東和江蘇秋冬季的火點較往常幾年得到了大幅度的削減.2015年12月份中國東部產(chǎn)生火點的地區(qū)較少,主要集中在安徽中部地區(qū)和廣東地區(qū),浙江和福建地區(qū)只有零星火點分布.

圖5 中國東部MODIS火點圖Fig.5 MODIS fire sports over East China

2016年12月份火點比2015年12月份火點分布密集,除江蘇、山東等地區(qū)與2015年火點分布情況較為相似外,大多省范圍都出現(xiàn)了密集分布的火點,主要以安徽,江西,福建最為嚴(yán)重,而廣東地區(qū)仍然有大量的火點產(chǎn)生,并且火點數(shù)量比2015年更大.

中國東部地區(qū)秋冬季火點的產(chǎn)生主要與秋收后廢棄秸稈燃燒有關(guān),大量的秸稈燃燒不僅是火點大量出現(xiàn)的主要原因,更是造成污染的一項重要因素[25-26],研究分析認為,2015年12月的污染過程與生物質(zhì)燃燒并無較大關(guān)系,而生物質(zhì)燃燒是2016年12月發(fā)生污染型事件的一個重要因素.

2.5 NAAPS氣溶膠模擬

圖6為NAAPS氣溶膠模擬圖,左上圖為NAAPS模擬0.55μm氣溶膠光學(xué)厚度通道的圖像,污染物質(zhì)包含有硫酸鹽(橙色和紅色陰影)、沙塵(黃色和綠色陰影)和煙粒(藍色陰影).對于硫酸鹽的消光比采用Nemesure等[27]的構(gòu)想,產(chǎn)生的量4.5m2/g對應(yīng)30%的相對濕度, 5.1m2/g對應(yīng)50%,7.2m2/g對應(yīng)70%, 15.0m2/g對應(yīng)90%, 31.6m2/g對應(yīng)98%,最大值為40.3m2/g,對應(yīng)100%相對濕度.對于沙塵,研究假設(shè)為1μm半徑的顆粒,且折射率為1.55+0.001i,消光比為0.56m2/g.對于煙粒,研究假設(shè)為0.01μm半徑的顆粒,并且折射率為1.55+0.01i,消光比為7.1m2/g.右上圖表示地面硫酸鹽污染物總混合比,左下圖為地面沙塵污染物總混合比,右下圖表示地面煙?？偦旌媳?研究發(fā)現(xiàn)在2015年12月15日發(fā)生污染嚴(yán)重天氣期間工業(yè)污染產(chǎn)生了硫酸鹽污染,沙塵污染物質(zhì)主要出現(xiàn)在中國北方地區(qū),而煙粒大面積出現(xiàn)在西藏和云南地區(qū),沙塵和煙粒等粒子并非此次污染的主要物質(zhì).對2015年12月23日氣溶膠組分進行分析,發(fā)現(xiàn)工業(yè)污染導(dǎo)致的硫酸鹽氣溶膠污染粒子濃度比15日高,沙塵粒子主要出現(xiàn)在河北、河南地區(qū),煙粒主要出現(xiàn)在安徽地區(qū),煙粒和沙塵粒子對污染濃度的提高起到了加劇的作用.

對2016年12月8日氣溶膠組分進行分析,發(fā)現(xiàn)不論是工業(yè)污染產(chǎn)生的硫酸鹽類氣溶膠粒子還是由沙塵或者煙粒等污染型氣溶膠粒子都在研究地區(qū)出現(xiàn)較高的污染濃度值.內(nèi)蒙地區(qū)的高濃度沙塵粒子受北方氣流輸送影響到達研究城市,使得研究地區(qū)沙塵粒子污染濃度偏高,鮮有城市沙塵粒子偏低.中國東部地區(qū)還受到嚴(yán)重的煙粒影響,福建部分地區(qū)煙粒濃度較高,高濃度煙粒污染主要出現(xiàn)在福建和江西地區(qū),研究城市煙粒濃度偏低.2016年12月16日沙塵和煙粒影響減弱,只有南京及周邊地區(qū)出現(xiàn)了煙粒污染.工業(yè)污染型硫酸鹽粒子污染濃度偏高,重度硫酸鹽污染地區(qū)出現(xiàn)在安徽地區(qū).

圖6 NAAPS氣溶膠模擬Fig.6 NAAPS aerosol model

2.6 PSCF模式

圖7和圖8中的黑色實線為各城市空氣團移動路徑,后向軌跡選取的起始時間為各個城市污染濃度最高的時次(2015年12月中各個城市污染濃度最高時次為:南京22日17:00;杭州23日11:00;上海15日00:00;蘇州15日10:00;常州23日00:00;無錫23日02:00;寧波15日16:00;泰州24日18:00.2016年12月中各個城市污染濃度最高時次為:南京05日12:00;杭州05日16:00;上海22日19:00;蘇州08日21:00;常州17日01:00;無錫12日20:00;寧波09日03:00;泰州08日03:00),用PSCF對-72h的空氣團移動路徑進行模擬.再利用PSCF模式將中國地區(qū)劃分為0.5°×0.5°的網(wǎng)格點,對2個年度12月份每天00:00、06:00、12:00和18:00做4個時次-72h空氣團移動路徑模擬,并對PM2.5設(shè)定中國環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的75μg/m3的閾值.當(dāng)發(fā)生在研究時間段內(nèi)的空氣團后向軌跡PM2.5值高于75μg/m3時,認為該后向軌跡路徑為污染型路徑.設(shè)定PM2.5污染軌跡路徑經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)污染軌跡端點數(shù)為mij,而落在某網(wǎng)格所有軌跡端點數(shù)為nij,則PSCF公式可定義為:

式中,W(nij)為設(shè)定的權(quán)重函數(shù),目的是用來減小公式計算所帶來的誤差.

圖7 2015年12月PM2.5的PSCF模式分析Fig.7 PSCF model analysis of PM2.5 during December, 2015

通過分析研究2015年12月PSCF模式發(fā)現(xiàn),此次污染過程中污染物的來源主要集中在污染城市及周邊地區(qū)像江蘇、山東、安徽和浙江等部分城市,以區(qū)域性污染為主.較高強度的污染物(＞0.6)來源主要來自于研究城市及其周邊地區(qū).研究還發(fā)現(xiàn),地處太湖周圍的蘇州、上海、無錫和杭州等城市由于城市自身排放強度較高,這類城市始終都是區(qū)域性污染較為嚴(yán)重的地區(qū)[28].山東部分地區(qū)也是南京、上海、無錫和泰州地區(qū)較強的污染物強度主要來源地區(qū),這與朱書慧等[29]人研究結(jié)果一致.2016年12月污染過程研究城市污染物來源都主要來自于中國北方地區(qū)特別是受到山東地區(qū)影響嚴(yán)重.無錫和泰州地區(qū)高強度污染不僅受到來自北方氣團的影響,還受到來自南方浙江以及西部安徽地區(qū)污染氣團的影響.南京地區(qū)高強度污染源主要來自南京西部地區(qū),這與葛躍等[30]研究結(jié)果一致,結(jié)合NAAPS模型以及PM2.5和PM10的比值分析認為,由西北方向輸送來的沙塵等粗粒子是導(dǎo)致南京2016年12月8日發(fā)生嚴(yán)重污染天氣的主要原因.

圖8 2016年12月PM2.5的PSCF模式分析Fig.8 PSCF model analysis of PM2.5 during December, 2016

3 結(jié)論

3.1 研究討論長三角地區(qū)4次污染過程,分別為2015年12月12～16日和19～27日,2016年12月6～10日和15～18日, AQI峰值分別出現(xiàn)在15日上海(266),23日杭州(283),8日泰州(206),16日蘇州(213).小風(fēng)速加之較低的混合層高度以及逆溫層的出現(xiàn)使得污染物在水平和垂直方向擴散緩慢,較高的相對濕度增加了粒子的吸濕性,導(dǎo)致高濃度污染天氣的發(fā)生.

3.2 2015年12月份上海、杭州、蘇州和無錫AOD月平均值超過了1.0. 2016年12月份除南京和揚州地區(qū)外,AOD值都在0.8以上.兩年中研究地區(qū)AE值都高于1.0,說明研究期間受人為因素產(chǎn)生的細粒子污染物為主.

3.3 結(jié)合MODIS火點數(shù)據(jù)、NAAPS模型組分分析以及PSCF模式分析潛在貢獻源,2015年12月2次污染事件的發(fā)生為局地污染和長距離輸送污染共同作用,主要受人為因素產(chǎn)生的細粒子影響;2016年12月8日污染事件以長距離輸送型污染為主,受煙粒以及沙塵和工業(yè)污染型硫酸鹽粒子的共同影響;2016年12月16日污染事件的發(fā)生原因也是局地污染和長距離輸送污染共同作用,人為因素產(chǎn)生的細粒子也是造成此次污染的主要原因,只有南京及周邊部分地區(qū)受到煙粒的影響較大.

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