陶瓷材料抗熱震性的研究進(jìn)展

文圓 黃惠寧 張國濤 黃辛辰 楊景琪 戴永剛

摘 要：根據(jù)近年來國內(nèi)外陶瓷抗熱震性的研究現(xiàn)狀，簡要介紹抗熱震陶瓷的評價(jià)理論，系統(tǒng)總結(jié)陶瓷材料抗熱震性研究進(jìn)展情況以及目前提高材料抗熱震性能的方法，并預(yù)測分析抗熱震陶瓷材料發(fā)展前景良好。

關(guān)鍵詞：陶瓷;抗熱震性;第二相;研究進(jìn)展

1 引言

陶瓷材料具有耐高溫、耐磨損、耐腐蝕等優(yōu)良性能，是較為理想的高溫結(jié)構(gòu)材料，在高溫工程方面得到廣泛應(yīng)用，但由于陶瓷很脆且抗熱震性較差，使其應(yīng)用受到了限制?？篃嵴鹦允侵覆牧铣惺軠囟鹊募眲∽兓槐黄茐牡哪芰Α＝Y(jié)構(gòu)陶瓷材料在溫度劇變（即熱震作用）的環(huán)境下，其強(qiáng)度會大幅度下降，發(fā)生剝落甚至脆斷，這大大損害了它使用時(shí)的安全可靠性。因此，研究抗熱震性對高溫結(jié)構(gòu)陶瓷材料性能的影響，探討提高抗熱震性的途徑是亟待解決的問題。本文將對陶瓷材料抗熱震性的有關(guān)研究進(jìn)展情況進(jìn)行總結(jié)，簡述陶瓷材料抗熱震性評價(jià)理論，并指出改善陶瓷材料抗熱沖擊性的途性。

2 陶瓷材料抗熱震性的理論研究

抗熱震性是指材料承受溫度聚變的能力，是材料力學(xué)性能和熱學(xué)性能對受熱條件的綜合反應(yīng)[1]。陶瓷材料的熱震破壞可分為熱沖擊作用下的瞬時(shí)斷裂和熱沖擊循環(huán)作用下的開裂、剝落、直至整體破壞兩類。由于陶瓷材料熱震破壞方式的不同，目前被廣泛采用的抗熱震評價(jià)理論有兩種：一種是以彈性力學(xué)為基礎(chǔ)的臨界應(yīng)力斷裂理論[1-3];一種是以斷裂力學(xué)為基礎(chǔ)的熱震損傷理論[4-5]。

2.1 臨界應(yīng)力斷裂理論

熱震斷裂是指材料固有強(qiáng)度不足以抵抗熱沖擊溫度ΔT引起的熱應(yīng)力而產(chǎn)生的材料瞬時(shí)斷裂。Kingery基于熱彈性理論，以熱應(yīng)力σH和材料固有強(qiáng)度σf之間的平衡作為判斷熱震斷裂的依據(jù)，即：σH≥σf，當(dāng)溫度驟變（ΔT）引起的熱沖擊應(yīng)力σH超過了材料的固有強(qiáng)度σf，則發(fā)生瞬時(shí)斷裂，即熱震斷裂。

由于熱沖擊產(chǎn)生的瞬態(tài)熱應(yīng)力比正常情況下的熱應(yīng)力要大得多， 是以極大的速度和沖擊形式作用在物體上，所以也稱熱沖擊。對于無任何邊界約束的試件，熱應(yīng)力的產(chǎn)生是由于試件表面和內(nèi)部溫度場瞬態(tài)不均勻分布造成的。當(dāng)試件受到一個(gè)急冷溫差ΔT時(shí)，在初始瞬間，表面收縮率為α∝ΔT，而內(nèi)層還未冷卻收縮，于是表面層受到一個(gè)來自里層的拉（張）力，而內(nèi)層受到來自表面的熱應(yīng)力，這個(gè)由于急劇冷卻而產(chǎn)生于材料表面的拉應(yīng)力表示為：

試件內(nèi)、外溫差隨時(shí)間的增長而變小，表面熱應(yīng)力也隨之減小，所以式（1）代表熱應(yīng)力的瞬態(tài)峰值;相反，若試件受急熱，則表面受到瞬態(tài)壓應(yīng)力，內(nèi)層受到拉應(yīng)力。由于脆性材料表面受到拉應(yīng)力比受到壓應(yīng)力更容易引起破壞，所以陶瓷材料的急冷比急熱更危險(xiǎn)。

一般將表面熱應(yīng)力達(dá)到材料固有強(qiáng)度σf作為臨界狀態(tài)，臨界溫度 ΔTC為抗熱震系數(shù)（R），根據(jù)式（1）可得到下式：

這2個(gè)參數(shù)對于精細(xì)致密陶瓷比較適用;而對于顆粒較大、氣孔較多的耐火材料并不適用。對于氣孔率很小的精細(xì)陶瓷，必須避免熱應(yīng)力裂紋的形成和熱沖擊應(yīng)力產(chǎn)生的瞬時(shí)快速斷裂。從熱震斷裂抗力公式（2）可以看出，陶瓷材料應(yīng)同時(shí)具有高的強(qiáng)度、低的彈性模量和低的線脹系數(shù)，才能得到高的熱震斷裂抗力。

2.2 熱震損傷理論

材料的熱震損傷是指在熱沖擊應(yīng)力作用下，材料出現(xiàn)開裂、剝落，直至破裂或整體斷裂的熱損傷過程。該理論以熱彈性應(yīng)變能W和材料的斷裂能U之間的關(guān)系作為熱震損傷的依據(jù)，分析材料在溫度變化條件下的裂紋成核、擴(kuò)展及抑制的動(dòng)態(tài)過程。當(dāng)材料中存儲的應(yīng)變能W超過材料的斷裂所需要的能量U，即W≥U時(shí)，裂紋便開始產(chǎn)生、擴(kuò)展從而導(dǎo)致材料的熱震損傷，并由此導(dǎo)出抗熱震損傷參數(shù)R''''，表達(dá)式為：

其中2γf為斷裂表面能，根據(jù)（4）式可知，抗熱震損傷性能好的材料應(yīng)具有盡可能高的彈性模量、斷裂表面能和盡可能低的強(qiáng)度，這些要求正好與高熱震斷裂抗力的要求相反?；蛘哒f，要提高材料的熱震損傷抗力應(yīng)當(dāng)盡可能提高材料的斷裂韌性，降低材料的強(qiáng)度。實(shí)際上，陶瓷材料中不可避免地存在大小不均、數(shù)量不等的微裂紋或氣孔，在熱震環(huán)境中出現(xiàn)的微裂紋也不總是導(dǎo)致材料立即斷裂，例如：氣孔率為10 ～ 20%的非致密性陶瓷中的熱震裂紋往往受到氣孔的抑制。這里氣孔起著鈍化裂紋尖端，減小應(yīng)力集中的作用，并且降低熱導(dǎo)率從而起到隔熱作用;相反，致密高強(qiáng)陶瓷在熱震作用下則易發(fā)生炸裂。熱沖擊對陶瓷材料的損傷主要體現(xiàn)在強(qiáng)度衰減上。一般情況下，陶瓷材料受到熱沖擊后，殘余強(qiáng)度的衰減反映了該材料的抗熱沖擊性能。

2.3 斷裂發(fā)生和裂紋擴(kuò)展的統(tǒng)一理論

由于臨界應(yīng)力斷裂理論與熱震損傷理論相悖，Hasselman[6]將二者結(jié)合起來，建立了以斷裂力學(xué)為基礎(chǔ)的斷裂開始和裂紋擴(kuò)展的統(tǒng)一理論。他指出：裂紋擴(kuò)展的動(dòng)力是彈性應(yīng)變能，裂紋擴(kuò)展的過程是彈性應(yīng)變能逐步釋放而支付裂紋表面能增加的過程，一旦應(yīng)變能向裂紋表面能轉(zhuǎn)化完畢，裂紋擴(kuò)展就終止了。他將斷裂抵抗因子中的σf用應(yīng)變能釋放率G表示，從而提出熱應(yīng)力裂紋穩(wěn)定性因子Rst定義為：

E0是材料無裂紋時(shí)的彈性模量。Rst大，裂紋不易擴(kuò)展，熱穩(wěn)定性好。研究結(jié)果表明，材料的抗熱震性依賴于材料強(qiáng)度、彈性模量、導(dǎo)熱率和熱膨脹系數(shù)。對于陶瓷材料的斷裂表面能和熱傳導(dǎo)率越高，線脹系數(shù)和彈性模量越低，材料的抗熱沖擊越好。

3 提高陶瓷材料抗熱震性的措施

陶瓷材料的抗熱震性是其力學(xué)性能和熱學(xué)性能的綜合表現(xiàn)，與材料本身的物理性質(zhì)有關(guān)。因此，一些熱學(xué)和力學(xué)參數(shù)，如熱膨脹系數(shù)、熱導(dǎo)率、彈性模量、斷裂能是影響陶瓷抗熱震性的主要參數(shù)。研究認(rèn)為[7]改善陶瓷材料抗熱沖擊性的主要途徑，就是增加材料的斷裂能和熱傳導(dǎo)能力，降低材料的彈性模量和熱膨脹系數(shù)。因此，在陶瓷中適當(dāng)引入晶須、顆粒等第二相，可以起到改善陶瓷抗熱震性能的作用。

3.1 氧化物對陶瓷材料熱震性的影響

稀土氧化物由于具有特殊的物理化學(xué)性能，起到改善氧化鋁陶瓷顯微結(jié)構(gòu)和提高力學(xué)性能的作用，被認(rèn)為是改善氧化鋁陶瓷性能的一個(gè)有效途徑，目前已有很多研究[8-10]。姚義俊等[11]報(bào)道添加稀土氧化物 Y2O3，La2O3，Sm2O3可以抑制氧化鋁晶粒生長，細(xì)化晶粒，提高力學(xué)性能。張敬強(qiáng)等[12]研究發(fā)現(xiàn)添加適量的Y2O3，CeO2，La2O3可改善氧化鋁陶瓷的顯微結(jié)構(gòu)，加速燒結(jié)，有利于致密化并保持較好的力學(xué)性能。李家茂[13]通過添加CeO2制備氧化鋁基陶瓷，改善了陶瓷的顯微結(jié)構(gòu)，提高了材料致密度、力學(xué)性能和抗熱震性。同時(shí)，他還研究了復(fù)合添加劑MnO2、MgO和Y2O3對Al2O3陶瓷燒結(jié)性和抗熱震性的影響[14]。結(jié)果表明，復(fù)合添加劑MgO和Y2O3大幅度提高了Al2O3陶瓷的致密度，促進(jìn)燒結(jié)，材料的強(qiáng)度、抗熱震性能也得到改善。不同的Y2O3含量將會影響氧化鋯陶瓷材料的相組成及力學(xué)性能。吳珊等[15]通過在氧化鋯陶瓷中添加氧化釔，提高了材料的密度、硬度以及抗彎強(qiáng)度等性能，當(dāng)氧化釔質(zhì)量百分?jǐn)?shù)達(dá)到5.5%時(shí)，材料的熱膨脹系數(shù)最小，制備的氧化鋯陶瓷材料抗熱震性能較好。徐利華等[16]制備了不同團(tuán)聚度及穩(wěn)定度的氧化鋯陶瓷粉體，并將其復(fù)合到氧化鋁基體中，提高了氧化鋁陶瓷的強(qiáng)度與抗熱震性。陳玉清[17]通過添加Al2O3和ZrSiO4提高了CZP基復(fù)相陶瓷的抗熱震性。

3.2 非氧化物對陶瓷材料熱震性的影響

通過對氧化物-非氧化物復(fù)合材料的高溫性能的研究發(fā)現(xiàn)[18]，在氧化物中引入非氧化物，材料的抗熱震性能明顯提高，原因在于非氧化物（如BN、SiC、Si3N4等）的熱傳導(dǎo)性較高，其本身的抗熱震性能較好，同時(shí)對非氧化物基的材料來說，引入適當(dāng)?shù)难趸?，也可以保持非氧化物原有?yōu)良的抗熱震性。吳建鋒等[19]為了提高Al2O3陶瓷的抗熱震性及強(qiáng)度，在Al2O3基陶瓷中添加SiC、nano-ZrO2 + SiC制備的復(fù)相陶瓷提高了材料的機(jī)械強(qiáng)度及熱力學(xué)性能;ZrO2顆粒在裂紋尖端應(yīng)力場的作用下發(fā)生相變吸收能量，從而提高材料強(qiáng)度及斷裂韌性;SiC顆粒發(fā)生氧化反應(yīng)生成針棒狀莫來石，阻止熱震情況下產(chǎn)生的微裂紋發(fā)展成危險(xiǎn)裂紋，從而提高了材料抗熱震性。劉成勇[20]將SiC晶須均勻分布于陶瓷基體材料中，借助晶須的補(bǔ)強(qiáng)增韌作用，提高了陶瓷材料的致密度和熱導(dǎo)率，并改善了其抗熱震性。田卓等[21]以BN、SiO2、AlN為原料制備了BN基復(fù)合陶瓷，當(dāng)AlN含量為5 vol%時(shí)，經(jīng)1100℃熱震后其殘余強(qiáng)度為219.7 MPa，強(qiáng)度保持率為88.9%，抗熱震性良好。

3.3 金屬化合物對陶瓷材料熱震性的影響

Fe-Al基金屬間化合物的性能介于鋼與陶瓷之間，與Al2O3具有較好的適配性[22]。在Al2O3基體中引入金屬間化合物Fe-Al相，其抗彎強(qiáng)度和斷裂韌性可平均提高到600 MPa和10 MPa·m1/2，同時(shí)影響Fe-Al/Al2O3復(fù)合材料的抗熱震性。夏國棟等[23]通過引入第二相Fe-Al，提高了Fe-Al/Al2O3復(fù)合材料的抗熱震性，其復(fù)合材料的臨界熱震溫差在800℃左右具有較好的抗熱震性能。尹衍升等[24]用Fe3Al金屬間化合物作為過渡底層，在鋼表面制備Fe3Al/Al2O3復(fù)合陶瓷，緩解了陶瓷熱循環(huán)應(yīng)力，提高了抗熱震損壞能力。

3.4 低熱膨脹系數(shù)組元對陶瓷材料熱震性的影響

在氧化物陶瓷材料中，添加提高熱導(dǎo)率、降低熱膨脹系數(shù)的組元，將有利于提高陶瓷的抗熱震性。因此，在氧化鋁陶瓷中添加堇青石、莫來石、鈦酸鋁、鋰輝石、鋰霞石等可獲得具有較低線脹系數(shù)的復(fù)合材料，從而提高氧化鋁陶瓷的抗熱震性。韓亞苓[25]等通過添加堇青石、納米SiC制備了Al2O3/堇青石陶瓷，當(dāng)堇青石加入量為10%， 燒結(jié)溫度為1520℃時(shí)，陶瓷樣品能夠承受1500℃溫差（空冷）的熱震破壞;SEM結(jié)果表明堇青石能與氧化鋁形成長柱狀固溶體且無規(guī)分布，有利于緩解熱應(yīng)力和提高陶瓷的抗熱震性。此外，他還將具有低膨脹系數(shù)的鈦酸鋁、莫來石和負(fù)膨脹系數(shù)的鋰霞石加入到 Al2O3中，制備的氧化鋁-鈦酸鋁-莫來石陶瓷[26]基體內(nèi)生成了長柱狀晶粒，制備的氧化鋁-鋰霞石陶瓷[27]基體內(nèi)形成了片狀結(jié)構(gòu)，均大大改善了氧化鋁陶瓷的抗熱震性能。何宜柱[28]以耐火粘土、高鋁礬土、滑石等原料制備了堇青石基陶瓷，結(jié)果表明針狀莫來石和添加劑鋰輝石可顯著地提高陶瓷的抗熱震性。吳建鋒等[29]以α-Al2O3、部分穩(wěn)定氧化鋯（PSZ）（Y2O3 5.2%）、紅柱石、堇青石、滑石為原料，制備了太陽能儲熱用Al2O3-ZrO2復(fù)相儲熱陶瓷，結(jié)果表明堇青石、PSZ和紅柱石均可提高樣品的抗熱震性能，且三者共摻時(shí)的抗熱震性能最優(yōu)。經(jīng)1340℃燒成的復(fù)相儲熱陶瓷樣品抗折強(qiáng)度達(dá)60.83 MPa、熱震30次不開裂，且熱震后抗折強(qiáng)度增長了13.15%。薛明俊[30]通過引入鈦酸鋁制備了氧化鋁陶瓷，與純氧化鋁陶瓷相比，抗彎強(qiáng)度提高近50%，顯著改善了其抗熱震性。

3.5 相變對陶瓷材料熱震性的影響

氧化鋯同時(shí)存在單斜、四方和立方三種晶型且熱膨脹系數(shù)不同，在升溫和降溫過程中發(fā)生相變伴隨的體積變化容易導(dǎo)致材料破裂。利用這一特點(diǎn)，通過對相組成及其變化調(diào)整和控制可以提高氧化鋯陶瓷材料的抗熱震性能。趙世柯等通過調(diào)整CaO穩(wěn)定ZrO2材料的相組成和熱膨脹，提高了氧化鋯陶瓷材料的抗熱震性能。鄧雪萌[31]等探討了Al2O3添加劑的含量對氧化鋯陶瓷材料的抗熱震性能的影響。結(jié)果表明，適量的Al2O3會抑制單斜相的生成，當(dāng)Al2O3為10%時(shí)，氧化鋯陶瓷材料的抗熱震性能最好。

3.6 工藝對陶瓷材料熱震性的影響

材料中若含有少量微裂紋時(shí)，微小裂紋破裂有明顯的動(dòng)力擴(kuò)展，瞬時(shí)裂紋長度變大，從而引起嚴(yán)重的破壞。假如原先裂紋長度能夠控制在一定低的范圍內(nèi)，則可以有最小的動(dòng)力擴(kuò)展，使材料的抗熱震性得到改善。從工藝的角度出發(fā)，通過調(diào)整材料的顆粒尺寸，人為引入裂紋等方法提高材料的抗熱震性，ZrO2微裂紋增韌陶瓷就是一例。朱玉梅等[32]探討了熱處理對多孔碳化硅陶瓷抗熱震性的影響，研究表明預(yù)氧化處理可以促進(jìn)SiO2燒結(jié)，改善常溫力學(xué)性能，在熱震中界面敏感性降低。

4 抗熱震陶瓷材料應(yīng)用前景分析

現(xiàn)代陶瓷材料具有高強(qiáng)度、高硬度、耐高溫、耐化學(xué)腐蝕、耐磨損、抗氧化、熱膨脹等優(yōu)異性能，已在航天航空、能源、機(jī)械、汽車、化工、冶金等領(lǐng)域中將其置于重要地位。但同時(shí)材料脆性大，難以承受劇烈的熱沖擊，即其抗熱震性較差，從而制約了結(jié)構(gòu)陶瓷在工程上的更廣泛應(yīng)用和產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。因此，陶瓷材料的抗熱震性研究一直是高溫結(jié)構(gòu)陶瓷領(lǐng)域的主要研究方向之一。表1為抗熱震陶瓷材料應(yīng)用專利情況。

從發(fā)明專利看，在陶瓷中適當(dāng)添加晶須、顆粒、低熱膨脹系數(shù)組元等第二相，構(gòu)成復(fù)合材料，可以起到改善陶瓷抗熱震性能的作用。

5 結(jié)語

材料的抗熱震性與材料的各種物理性能密切相關(guān)。對于選定的材質(zhì)，其物理性能雖已確定，但我們?nèi)匀豢梢愿鶕?jù)所選材質(zhì)的具體特點(diǎn)，通過工藝過程的優(yōu)化調(diào)整控制來提高材料的抗熱震性能?；跓釠_擊斷裂損傷理論，改善陶瓷材料抗熱沖擊性，主要是增加材料的斷裂能和熱傳導(dǎo)能力，降低材料的彈性模量和熱膨脹系數(shù)。這可以通過引進(jìn)第二相降低陶瓷材料的熱膨脹系數(shù)，從而改善材料的抗熱沖擊性。由于陶瓷抗熱震性能的研究還不深入，抗熱震評價(jià)理論也還存在根本性缺陷，材料的抗熱震性能與增韌的機(jī)理之間的關(guān)系尚不清楚，至今還未建立起一個(gè)十分完善的理論。因此，任何試圖改進(jìn)材料抗熱震性的措施都必須結(jié)合具體使用要求和條件，綜合考慮各種因素的影響，同時(shí)與實(shí)際經(jīng)驗(yàn)相結(jié)合。

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