西南某礦區(qū)家庭灰塵中重金屬的暴露及其健康風(fēng)險評價

李良忠，張麗娟，胡國成，于云江，朱曉輝，向明燈，司國愛，鐘格梅，曹兆進(jìn)，林必桂,*，于曉巍,#

1. 環(huán)境保護(hù)部華南環(huán)境科學(xué)研究所, 國家環(huán)境保護(hù)環(huán)境污染健康風(fēng)險評價重點實驗室，廣州 510655 2. 廣西壯族自治區(qū)河池市金城江區(qū)疾病預(yù)防控制中心, 河池 547000 3. 廣西壯族自治區(qū)疾病預(yù)防控制中心, 南寧 530028 4. 中國疾病預(yù)防控制中心環(huán)境與健康相關(guān)產(chǎn)品安全所，北京 102206

礦產(chǎn)資源開發(fā)對國家和地方經(jīng)濟(jì)發(fā)展有著巨大的推動作用，隨之引起的大氣、土壤、水體重金屬污染問題日益嚴(yán)重。在大氣沉降、地表徑流、風(fēng)揚(yáng)以及人類活動等作用下能夠沉降于室內(nèi)，造成室內(nèi)灰塵中重金屬的累積程度較高。北京、西安、沈陽、杭州等城市地表灰塵中重金屬含量在各功能區(qū)均具有不同程度累積，其中Cd：工業(yè)區(qū)(2.99 mg·kg-1)>交通區(qū)(2.00 mg·kg-1)>居民文教區(qū)(1.73 mg·kg-1)>商貿(mào)區(qū)(1.67 mg·kg-1)，Pb：工業(yè)區(qū)(189 mg·kg-1)>交通區(qū)(123 mg·kg-1)>商貿(mào)區(qū)(118 mg·kg-1)>居民文教區(qū)(112 mg·kg-1)；均低于我國西南某礦區(qū)家庭灰塵中Cd(15.78 mg·kg-1)和Pb(333.79 mg·kg-1)水平[1-2]。Liggans等[3]研究表明家庭灰塵中的Pb含量明顯高于室外地表灰塵和土壤，且人群活動90%時間都停留在室內(nèi)[4]。因此，家庭灰塵是人群攝取重金屬的主要途徑之一。

重金屬進(jìn)入人體后會累積在脂肪組織或沉積在循環(huán)系統(tǒng)中，進(jìn)而影響消化、心血管和中樞神經(jīng)系統(tǒng)或成為其他疾病的輔因子。Cd、Cr、As和Hg可對人群的神經(jīng)系統(tǒng)、呼吸系統(tǒng)以及內(nèi)分泌系統(tǒng)造成損傷[5-6]，Pb主要影響兒童智力發(fā)育[7]，兒童自身防護(hù)意識較差，研究表明，兒童無意中經(jīng)口攝入塵土平均為135 mg·d-1[8]；而具有異食癖的兒童經(jīng)口攝入的土壤量甚至可能高達(dá)60 g·d-1[9]。Ren等[10]研究表明兒童血鉛含量與其生活環(huán)境中塵土的鉛含量具有很好的相關(guān)關(guān)系。家庭灰塵在外動力的作用下較易揚(yáng)起，其附著在灰塵中的重金屬能通過皮膚吸附、呼吸吸入和經(jīng)口攝入等暴露途徑進(jìn)入人體，危害人群健康[11]。目前已有的研究多集中在對城市地表灰塵污染的健康風(fēng)險評價[5,12-19]，較少涉及對居民住宅積塵重金屬的健康風(fēng)險研究，且較多的僅考慮經(jīng)口暴露途徑[20-23]，尚缺乏對經(jīng)口、呼吸和皮膚3種暴露途徑綜合的健康風(fēng)險評價研究。

我國西南地區(qū)礦山資源豐富，其中廣西河池南丹礦區(qū)已有上千年的開采歷史，主要集中在大廠鎮(zhèn)、車河鎮(zhèn)，兩礦區(qū)內(nèi)有國有礦山企業(yè)9家、日處理30噸以上的選礦廠幾十家，每年原礦處理量幾百萬噸，使當(dāng)?shù)氐乃?、土和氣等受到了?yán)重污染[2, 24]。本課題組前期對該區(qū)域周邊3個村莊家庭灰塵中重金屬污染水平進(jìn)行研究，結(jié)果表明Cd、Pb、Hg在不同家庭灰塵中均有不同程度的累積，其中Cd的累積程度最為嚴(yán)重，最高累積系數(shù)為226.30，其次為Pb和Hg[2]。進(jìn)一步研究該地區(qū)3個村莊家庭灰塵中重金屬污染對人群健康風(fēng)險的影響具有非?，F(xiàn)實的意義，因此本文結(jié)合該礦區(qū)周邊家庭室內(nèi)灰塵重金屬(Pb、Cd、Cr、As、Hg)的污染水平，采用US EPA推薦的健康風(fēng)險評價模型評價室內(nèi)灰塵中重金屬對人體健康的危害，以期為家庭積塵中重金屬的污染防控、環(huán)境風(fēng)險管理，以及保障室內(nèi)環(huán)境和居民健康提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 樣品采集與分析方法

2014年3月采集我國西南某礦區(qū)(見圖1)周邊村莊家庭客廳和臥室等角落的積塵樣品102個，其中A村61個，B村31個，C村10個，放置于陰涼室溫下風(fēng)干2周，然后用 1 mm 的尼龍篩剔除大顆粒等外來物，充分混合均勻，取一半用瑪瑙缽研磨過75 mm 的尼龍篩，準(zhǔn)確稱取 0.3000 g樣品，依次使用HNO3-HClO4-HNO3(分別為20 mL，2 mL，5 mL)進(jìn)行消解。采用AA 800型原子吸收分光光度計(島津儀器公司)測定鎘、總鉻和鉛的含量，采用PF 6-2型原子熒光光度計(北京普析通用儀器有限責(zé)任公司)測定砷和汞的含量。質(zhì)量控制采用平行雙樣(每間隔10個樣品設(shè)一平行樣)和測定國家土壤標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW07305和GBW07302，中國地質(zhì)科學(xué)院廊坊地球物理地球化學(xué)勘查研究所提供)，平行雙樣各元素的相對偏差范圍為1.50%～8.90%，土壤標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)各元素與標(biāo)準(zhǔn)參考值的比值范圍為84.76%～101.63%，均在允許的誤差范圍之內(nèi)。

1.2 暴露評價方法

暴露評價是確定或者估算暴露量的大小、暴露頻率、暴露的持續(xù)時間和暴露途徑的過程。美國和歐洲國家已經(jīng)在暴露計算和參數(shù)選取方面得到了很多確定性結(jié)論，在區(qū)域尺度上進(jìn)行暴露分析主要通過建立多介質(zhì)、多途徑暴露模型，其既可以評價總暴露量，亦可分別評價各種暴露途徑對總暴露量的貢獻(xiàn)[22]。本研究參考US EPA提供的暴露模型，采用以下公式計算經(jīng)口、呼吸和皮膚攝入途徑下灰塵中重金屬的日均暴露劑量[25]。

(1)

(2)

(3)

式中：ADD為日均暴露劑量(mg·kg-1·d-1)；C為灰塵中重金屬的濃度(mg·kg-1)；Ring為經(jīng)口攝入率(mg·d-1)；Rinh為經(jīng)呼吸攝入率(m3·d-1)；CF表示轉(zhuǎn)換因子(10-6kg·mg-1)；FI為攝取分?jǐn)?shù)(為確保研究區(qū)人群健康，本次評價取上限，即 FI=1.0%)；EF表示暴露頻率(d·a-1)；ED表示暴露持續(xù)時間(a)；BW表示體重(kg)；AT表示平均接觸時間；PFE為顆粒物排放因子(m3·kg-1)；SA為皮膚接觸面面積(cm2)；AF為皮膚(對土壤)粘附因子(mg·cm-2)；ABSd為皮膚對化學(xué)物質(zhì)的吸收因子，無量綱。

圖1 樣品采集區(qū)域及點位分布圖Fig. 1 Sampling points are set in Mineral Areas

1.3 暴露評價參數(shù)的選擇

人體的暴露參數(shù)是環(huán)境健康風(fēng)險評價中的主要因子，暴露參數(shù)選擇的準(zhǔn)確性是決定健康風(fēng)險評價準(zhǔn)確性和科學(xué)性的關(guān)鍵因素之一。由于暴露參數(shù)具有明顯的地域和人種屬特點，世界各國在完善健康風(fēng)險評價方面，都將暴露參數(shù)作為一項重要的工作來開展。在我國健康風(fēng)險評價發(fā)展起步較晚、用于風(fēng)險評價的數(shù)據(jù)資料不全的背景下，本次評價的參數(shù)主要參考美國EPA暴露因子手冊[26]、中國人群暴露參數(shù)手冊(成人卷)[27]，以及相關(guān)的文獻(xiàn)[28-29]，結(jié)合研究區(qū)域?qū)嶋H情況，確定了當(dāng)?shù)鼐用竦谋┞对u價參數(shù)，具體見表1和表2。

表1 暴露評價參數(shù)Table 1 The parameters of exposure assessment

表2 身體各部位皮膚表面積及黏附系數(shù)Table 2 Skin surface area and adhesion coefficient

1.4 健康風(fēng)險表征

按污染物毒理學(xué)性質(zhì)可分為非致癌污染物和致癌污染物，單一非致癌污染物、多種非致癌污染物以及致癌污染物健康風(fēng)險計算模型分別為公式(4)、(5)[30-31]。其中，基于受體的年齡和暴露持續(xù)時間信息，U.S. EPA (1990)推薦考慮3種不同受體的風(fēng)險：(1)兒童長大為成人并在他的一生都暴露在此地；(2)兒童長大為成人，但他的成年期只有一部分時間暴露在此地，總共有30年[32]。(3)只有兒童期在此地成長。本研究僅考慮(2)和(3)場景下的參考值。

(4)

R=ADD×SF

(5)

式中，HI為非致癌污染物的危害指數(shù)，無量綱；ADD為長期日均暴露劑量(mg·kg-1·d-1)；RfD為參考劑量(mg·kg-1·d-1)；R為致癌污染物的終生超額危險度，無量綱；SF為致癌斜率因子(mg·kg-1·d-1)。根據(jù)美國綜合風(fēng)險信息數(shù)據(jù)庫(IRIS)資料[33]以及參考以往的文獻(xiàn)研究[25-28]，Cr、Cd、As為有致癌風(fēng)險的無閾化合物，Hg、Pb為無致癌風(fēng)險的有閾化合物，其毒性參數(shù)見表3。

表3 各元素的參考劑量(RfD)和致癌斜率因子(SF)Table 3 Reference dose (RfD) and cancer slope factor (SF) of each element

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1 室內(nèi)灰塵中重金屬的暴露水平

目前，對暴露量計算模型中暴露濃度的取值問題尚存在一些爭議，US EPA推薦采用重金屬含量數(shù)據(jù)的95%置信上限，即95% UCL用于計算風(fēng)險[30]；一些學(xué)者研究采用95% UCL和平均值[15]，但另一些學(xué)者認(rèn)為，這樣都會過高或過低估計風(fēng)險發(fā)生的水平[16]。本研究的重金屬濃度分布經(jīng)對數(shù)和指數(shù)轉(zhuǎn)換后符合正態(tài)分布，采用幾何均值估算家庭灰塵健康風(fēng)險，根據(jù)公式(1)～(3)以及表1和表2中的參數(shù)，計算了3種暴露途徑的單位體重日均暴露劑量(如圖2所示)，各人群致癌風(fēng)險和非致癌風(fēng)險暴露劑量均表現(xiàn)為兒童>成人男性>成人女性。A、B、C村兒童的致癌風(fēng)險的暴露劑量分別為1.04E-05、9.00E-06、1.03E-05 mg·kg-1·d-1，非致癌風(fēng)險的暴露劑量分別為2.89E-05、1.58E-05、1.45E-05 mg·kg-1·d-1，其致癌風(fēng)險和非致癌風(fēng)險的暴露劑量均為成人男性和成人女性的5～6倍，這可能是由于不同年齡段的居民對污染物的敏感程度和暴露參數(shù)的不同，如體重、呼吸速率以及皮表面積等。

從不同暴露途徑的暴露量來看，其所帶來的致癌風(fēng)險和非致癌風(fēng)險具有顯著的差異(見圖3)，兒童呈現(xiàn)手-口攝食途徑>皮膚接觸途徑>吸入途徑，這一研究結(jié)果與以往對城市道路灰塵[17]、地鐵灰塵[18]、公交樞紐站地表灰塵[19]以及城市地表灰塵[15]的研究結(jié)果相一致。對于兒童而言，手-口攝食途徑占據(jù)主導(dǎo)地位，為總暴露劑量的98.16%，并以Pb和Cr的暴露為主，這可能與農(nóng)村家庭地面的灰塵較多且兒童缺乏自身的防護(hù)意識(如玩完玩具后不洗手)有關(guān)，故其在家中極易通過手-口攝食途徑攝入重金屬。成人男性手-口攝食途徑占總暴露劑量的43.30%，皮膚接觸途徑占55.61%；成人女性手-口攝食途徑占總暴露劑量的47.50%，皮膚接觸途徑占51.50%。

2.2 室內(nèi)灰塵中重金屬的健康風(fēng)險評價

圖2 家庭灰塵重金屬的暴露劑量注：A、B、C分別代表A、B、C村; M、F、C分別代表成年男性、成年女性、兒童。Fig. 2 Average daily dose of each heavy metal of household dustNote: A, B and C stand for A, B and C village, respectively; M, F and C stand for male, female and children respectively.

圖3 各暴露途徑的貢獻(xiàn)率注：inh, 吸入途徑; ing, 手-口攝食途徑; dermal, 皮膚接觸途徑。Fig. 3 The contribution of each exposure pathwayNote: inh, the dose through inhalation; ing, the dose through hand-mouth ingestion; dermal, the dose through dermal contact.

應(yīng)用公式(4)和(5)，結(jié)合各重金屬元素的參考劑量和致癌斜率因子，計算得到家庭灰塵中重金屬的健康風(fēng)險，結(jié)果見表4。家庭灰塵中單種重金屬元素和多途徑疊加的非致癌風(fēng)險在8.81E-03～1.24E-02之間，均小于1(圖4)，兒童主要以手-口攝食暴露所產(chǎn)生的風(fēng)險為主，Cd、Cr、Pb、As和Hg經(jīng)手-口攝食暴露產(chǎn)生的非致癌風(fēng)險分別占總風(fēng)險的9%、10%、40%、10%和5%左右，其中Pb的非致癌風(fēng)險最大，最大值為6.87E-03；成人男性和成人女性主要以Cr經(jīng)皮膚暴露產(chǎn)生的風(fēng)險為主，約占總風(fēng)險的85%，其所產(chǎn)生的非致癌風(fēng)險最大值為9.84E-03。家庭灰塵中單種重金屬元素和多途徑疊加的致癌風(fēng)險在4.19E-05～ 3.35E-04之間，兒童所承受的致癌風(fēng)險約為成人男性和成人女性的5～6倍，其中A、B、C村兒童的致癌風(fēng)險分別為3.35E-04、2.66E-04、3.31E-04，均高于US EPA所推薦的可接受水平10-4，以Cr通過手-口攝食暴露產(chǎn)生的風(fēng)險最大，分別為3.15E-04、2.50E-04、3.12E-04，占總風(fēng)險的93%左右。由于在中國農(nóng)村地區(qū)，兒童在室內(nèi)外地上玩耍是非常普遍的現(xiàn)象，由手-口攝入的塵土量可能會更高[34]。成人男性和成人女性的致癌風(fēng)險均高于10-6，存在著不容忽視的風(fēng)險，且主要以Cr通過手-口攝食和皮膚接觸暴露產(chǎn)生的風(fēng)險為主，分別占總風(fēng)險的45%和50%左右?？梢姡瑢ρ芯繀^(qū)域家庭人群危害最大的重金屬為Cr。

2.3 不確定性分析

表4 家庭灰塵中重金屬的健康風(fēng)險Table 4 Health risk of heavy metals in household dust

圖4 各重金屬元素通過各暴露途徑所產(chǎn)生的健康風(fēng)險貢獻(xiàn)率Fig. 4 Contribution of each exposure pathway to health risk of heary metal

本次調(diào)查研究，僅選擇了礦區(qū)周邊的幾個村莊進(jìn)行，樣本量有限，代表性相對局限。在健康風(fēng)險評價中主要考慮了呼吸、手-口攝食和皮膚3種暴露途徑，未研究其他途徑(膳食)對人群所產(chǎn)生的健康風(fēng)險。本研究中并未考慮Hg蒸汽和甲基汞所帶來的健康風(fēng)險。在進(jìn)行暴露劑量的計算時，并未考慮重金屬的賦存形態(tài)，使評價結(jié)果偏高。關(guān)于暴露參數(shù)，并未對當(dāng)?shù)厝巳哼M(jìn)行問卷調(diào)查，對于兒童而言，其值主要參考US EPA的暴露參數(shù)手冊；對于成人，其參數(shù)主要采用《我國人群的暴露參數(shù)手冊-成人卷》中廣西省農(nóng)村人群的暴露參數(shù)，因此，最終的健康風(fēng)險值與實際值存在一定的偏差。

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