核運(yùn)動(dòng)對(duì)H2+諧波輻射的影響

馮立強(qiáng)

核運(yùn)動(dòng)對(duì)H2+諧波輻射的影響

馮立強(qiáng)

（遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院，遼寧 錦州 121001）

理論研究了H2+在電子與核耦合的非伯恩奧本海默近似下輻射高次諧波的特點(diǎn)。結(jié)果表明，由于核運(yùn)動(dòng)的影響，奇次諧波輻射呈現(xiàn)紅移現(xiàn)象。但是隨著振動(dòng)態(tài)增大，諧波紅移現(xiàn)象逐漸減弱；諧波光譜呈現(xiàn)非奇次諧波。并且隨著振動(dòng)態(tài)增大，非奇次諧波明顯增強(qiáng)。通過(guò)研究諧波輻射時(shí)頻分析圖以及諧波輻射隨核間距離變化的演化圖，給出了H2+諧波輻射紅移以及非奇次諧波產(chǎn)生的原因。

高次諧波；核運(yùn)動(dòng)；諧波紅移；非奇次諧波

高次諧波作為一種非常有效的探測(cè)原子、分子動(dòng)力學(xué)的方法被廣泛研究[1-3]。目前，利用半經(jīng)典三步模型可以有效地解釋高次諧波的輻射過(guò)程[4]，即：(i)電子首先由隧道電離或多光子電離進(jìn)入連續(xù)態(tài)；(ii)進(jìn)入連續(xù)態(tài)的電子在激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下以經(jīng)典方式運(yùn)動(dòng)；(iii)在激光場(chǎng)反向驅(qū)動(dòng)時(shí)，電子向原子核運(yùn)動(dòng)并與其發(fā)生回碰輻射高次諧波。

分子相比于原子具有更為復(fù)雜的結(jié)構(gòu)，因此當(dāng)其與強(qiáng)激光場(chǎng)相互作用后，會(huì)產(chǎn)生一些分子特有的現(xiàn)象。例如：Lein[5]發(fā)現(xiàn)分子諧波輻射強(qiáng)度與其振動(dòng)自相關(guān)函數(shù)有關(guān)。Zhang等[6]和Feng等[7]理論研究了分子諧波輻射的空間分布。Bian等[8]研究表明，激光誘導(dǎo)電子躍遷在分子諧波輻射中起很大的作用。Bian等[9]研究表明，諧波輻射在激光上升以及下降區(qū)間分別呈現(xiàn)紅移和藍(lán)移現(xiàn)象。Feng等[10]發(fā)現(xiàn)較輕的核輻射諧波強(qiáng)度要高于較重的核。

雖然，近年來(lái)對(duì)分子諧波輻射過(guò)程的研究取得了很多進(jìn)展[5-10]，但是多數(shù)模型都采用電子與核分離的伯恩奧本海默近似模型，因此關(guān)于核運(yùn)動(dòng)對(duì)分子諧波輻射的影響卻少有報(bào)道。因此，鑒于上述原因，本文理論研究了H2+在電子與核耦合的非伯恩奧本海默近似下輻射高次諧波的特點(diǎn)。

1 理論模型

激光場(chǎng)和H2+相互作用可以通過(guò)求解電子與核耦合的非伯恩奧本海默近似薛定諤方程來(lái)描述[11]：

這里，p、、分別為H核質(zhì)量、核與電子坐標(biāo)。1、、和分別為激光場(chǎng)的頻率、振幅和脈寬。

高次諧波譜圖可以表示為：

其中：

2 結(jié)果與討論

圖1給出H2+不同振動(dòng)態(tài)在6.8 fs-800 nm，= 3.0×1014W/cm2(表示激光場(chǎng)光強(qiáng))的激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下輻射諧波的特點(diǎn)。一般來(lái)說(shuō)，在核固定模型下，由于激光場(chǎng)的對(duì)稱性，諧波光譜只呈現(xiàn)規(guī)則的奇次諧波。但隨著考慮核運(yùn)動(dòng)的影響，諧波光譜呈現(xiàn)2個(gè)明顯的特點(diǎn)，即：(i)奇次諧波呈現(xiàn)紅移；(ii)諧波光譜呈現(xiàn)非奇次諧波。隨著振動(dòng)態(tài)增大，諧波紅移現(xiàn)象逐漸減弱，但非奇次諧波明顯增強(qiáng)。

圖1 H2+諧波輻射譜圖

由三步模型可知，在激光場(chǎng)的上升區(qū)間[d()/d> 0]，由于激光強(qiáng)度的持續(xù)增強(qiáng)，后電離的電子會(huì)獲得更多的能量，進(jìn)而導(dǎo)致諧波光譜的藍(lán)移；相反在激光場(chǎng)的下降區(qū)間[d()/d< 0]，由于激光強(qiáng)度的持續(xù)減小，后電離的電子將獲得較低的能量，進(jìn)而導(dǎo)致諧波光譜的紅移。分析諧波輻射的時(shí)頻分析圖[12]，如圖2所示可知，在本文所用激光場(chǎng)下，可以呈現(xiàn)許多個(gè)諧波輻射過(guò)程。對(duì)于振動(dòng)基態(tài)(= 0)，由于激光強(qiáng)度在上升區(qū)間較弱，H2+在激光上升區(qū)間不能被充分電離，因此導(dǎo)致其諧波輻射在激光上升區(qū)間(< 2，其中代表激光場(chǎng)光學(xué)周期)的強(qiáng)度要遠(yuǎn)小于激光下降區(qū)間(> 5)，即，諧波輻射強(qiáng)度主要來(lái)源于激光下降區(qū)間，如圖2(b)所示，因此導(dǎo)致諧波光譜的紅移。隨著振動(dòng)態(tài)增大，H2+在激光上升區(qū)間的諧波輻射強(qiáng)度增強(qiáng)，如圖2(c) [= 2]和圖2(d) [= 4]所示，因此導(dǎo)致諧波光譜紅移減弱。

(a)激光包絡(luò)圖 (b) v = 0 (c) v = 2 (d) v = 4

圖3給出了H2+核間距隨時(shí)間的變化以及諧波輻射隨核間距的變化。由圖3可知，當(dāng)= 0時(shí)，最大核間距離出現(xiàn)在5.5 a.u.處；當(dāng)= 4時(shí)，最大核間距出現(xiàn)在7.0 a.u.處。由此可見(jiàn)，隨著振動(dòng)態(tài)增大，核間距離被明顯延伸。并且，從圖中可觀測(cè)到，當(dāng)< 5.0 a.u.時(shí)，只有奇次諧波可以觀測(cè)到。但是當(dāng)> 5.0 a.u.時(shí)，諧波輻射出現(xiàn)頻移并且還會(huì)出現(xiàn)一些非奇次諧波。并且由于核間距離的增大，高振動(dòng)激發(fā)態(tài)出現(xiàn)非奇次諧波的強(qiáng)度被明顯增強(qiáng)。由此可見(jiàn)，非奇次諧波出現(xiàn)的原因是由于核運(yùn)動(dòng)引起的分子對(duì)稱性遭到破壞所導(dǎo)致的。

(a) H2+核間距隨時(shí)間的變化 (b) v =0 (c) v =4

3 結(jié)論

理論研究了H2+在非伯恩奧本海默近似下諧波輻射的特點(diǎn)。結(jié)果表明，(1)在核運(yùn)動(dòng)的影響下，奇次諧波呈現(xiàn)紅移現(xiàn)象。但是隨著振動(dòng)態(tài)增大，諧波紅移現(xiàn)象逐漸減弱。(2)諧波光譜呈現(xiàn)非奇次諧波。并且隨著振動(dòng)態(tài)增大，非奇次諧波明顯增強(qiáng)。理論分析表明諧波頻移是由于諧波輻射在激光上升和下降區(qū)間的不對(duì)稱性所導(dǎo)致的。非奇次諧波產(chǎn)生的原因是由于核運(yùn)動(dòng)引起的分子對(duì)稱性遭到破壞所導(dǎo)致的。

[1] Krausz F, Ivanov M. Attosecond physics[J]. Rev Mod Phys, 2009, 81(1): 163-234.

[2] Feng L Q, Chu T S. Generation of an isolated sub-40-as pulse using two-color laser pulses: Combined chirp effects[J]. Phys Rev A, 2011, 84(5): 053853.

[3] Feng L Q.Molecular harmonic extension and enhancement from H2+ions in the presence of spatially inhomogeneous fields[J]. Phys Rev A, 2015, 92(5): 053832 .

[4] Corkum P B. Plasma perspective on strong field multiphoton ionization[J]. Phys Rev Lett, 1993, 71(13): 1994-1997.

[5] Lein M. Attosecond probing of vibrational dynamics with high-harmonic generation[J]. Phys Rev Lett, 2005, 94(5): 053004.

[6] Zhang J, Pan X F, Xia C L, et al. Asymmetric spatial distribution in the high-order harmonic generation of a H2+molecule controlled by the combination of a mid-infrared laser pulse and a terahertz field[J]. Laser Phys Lett, 2016, 13(7): 075302.

[7] Feng L Q, Li W L. Nuclear signature effect on spatial distribution of molecular harmonic in the presence of spatial inhomogeneous field[J]. Laser Phys, 2017,27(1): 016002.

[8] Bian X B, Bandrauk A D. Multichannel molecular high-order harmonic generation from asymmetric diatomic molecules[J]. Phys Rev Lett, 2010, 105(9): 093903.

[9] Bian X B, Bandrauk A D. Probing nuclear motion by frequency modulation of molecular high-order harmonic generation[J]. Phys Rev Lett, 2014, 113(19): 193901.

[10] Feng L Q, Chu T S. Nuclear signatures on the molecular harmonic emission and the attosecond pulse generation[J]. J Chem Phys, 2012, 136(5): 054102.

[11] Lu R F, Zhang P Y, Han K L. Attosecond-resolution quantum dynamics calculations for atoms and molecules in strong laser fields[J]. Phys Rev E, 2008, 77(6): 066701.

[12] Antoine P, Piraux B, Maquet A. Time profile of harmonics generated by a single atom in a strong electromagnetic field[J]. Phys Rev A, 1995, 51(3): R1750-R1753.

責(zé)任編校：孫 林

Effect of Nuclear Motion on High-order Harmonic Generation from H2+

FENG Li-qiang

（College of Science, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121001, China）

Electron ()-nuclear () dynamics in molecular high-order harmonic generation (MHHG) from H2+has been theoretically investigated with the Non-Bohn-Oppenheimer approximation. The results show that due to the effect of the nuclear motion, the red-shifts of the odd harmonics can be found. However, with the increase of the initial vibrational state, the red-shifts of the harmonics are decreased. The non-odd harmonics can be obtained on the harmonic spectra. Moreover, as the initial vibrational state increases, the generations of the non-odd harmonics are enhanced. Throughstudying the time-frequency analyses of the harmonics and thedependence of the MHHG, the reasons behind the red-shifts of the harmonics and the generations of the non-odd harmonics are given.

high-order harmonic generation; nuclear dynamics; red-shifts of the harmonics; non-odd harmonics

10.15916/j.issn1674-3261.2017.06.002

O562.4

A

1674-3261(2017)06-0355-03

2017-08-31

馮立強(qiáng)(1985-)，男，遼寧沈陽(yáng)人，副教授，博士。