核電站事故廢液MVR處理的模擬試驗(yàn)

賈紫永，李 斗，徐楊華，許國靜，李紫龍

（國家電投集團(tuán)遠(yuǎn)達(dá)環(huán)保工程有限公司重慶科技分公司，重慶 401122）

核廢水主要來源于核工業(yè)的核燃料處理、原子能發(fā)電站的核裂變產(chǎn)物以及應(yīng)用放射性同位素的研究機(jī)構(gòu)等，其水量可達(dá)數(shù)百千克至數(shù)萬噸。對于含放射性元素的廢水，任何水處理方法都不能改變其固有的放射性衰變特性［1-3］。目前在處理放射性廢水的方法中，一般認(rèn)為蒸發(fā)濃縮處理法是一種行之有效且可靠的方法。蒸發(fā)濃縮處理法較多應(yīng)用于中、高濃度水平的廢液處理中，其主要目的是將含放射性物質(zhì)的液體濃縮，減少廢液的體積，以便降低貯存或者進(jìn)一步處理（如固化）的費(fèi)用；其次，在某些情況下通過蒸發(fā)濃縮操作還可以回收處理其中有用的化學(xué)物質(zhì)，如硝酸等，而二次蒸汽的冷凝水如果放射性相當(dāng)?shù)途涂梢灾苯优欧牛蛘呓?jīng)過其他方法處理后再行排放［4-5］。蒸發(fā)濃縮技術(shù)在我國核工業(yè)放射性廢液的處理當(dāng)中早已獲得工程應(yīng)用，其優(yōu)點(diǎn)是濃縮效果較好、處理效率較高、去污效果較好，特別適合處理含鹽量較高、成分較復(fù)雜且濃度范圍變化較大的廢液［6-8］。但傳統(tǒng)的蒸發(fā)濃縮工藝系統(tǒng)龐大、設(shè)備復(fù)雜、能耗很高，而且加熱方式?jīng)Q定了其需要龐大的蒸汽供應(yīng)系統(tǒng)作為相應(yīng)配套，不利于形成移動式的處理裝置。

本文擬對常規(guī)廢水除鹽處理所采用的低溫蒸發(fā)處理技術(shù)進(jìn)行二次開發(fā)。該技術(shù)有別于目前廣泛使用的傳統(tǒng)放射性廢液蒸發(fā)處理技術(shù)，其更加節(jié)能，更適于設(shè)計成可移動裝置。當(dāng)有核工業(yè)廢水排放或者泄漏時，其能夠及時方便地運(yùn)抵現(xiàn)場，依靠現(xiàn)場的供電接口提供動力，作為高放廢液處理系列裝置的一個子系統(tǒng)，低能耗地持續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行。處理后的廢水進(jìn)入下一級子系統(tǒng)繼續(xù)處理或返回冷卻堆芯，減少放射性物質(zhì)向環(huán)境釋放。本課題組通過調(diào)研現(xiàn)有的低溫蒸發(fā)處理技術(shù)，結(jié)合高放廢液的特性和整體處理工藝的考量，進(jìn)行綜合分析論證，選取適宜的蒸發(fā)器結(jié)構(gòu)和形制。通過性能試驗(yàn)，研究確定工藝參數(shù)，并進(jìn)行相應(yīng)的優(yōu)化改進(jìn)。在此基礎(chǔ)上設(shè)計建立中等規(guī)模的試驗(yàn)裝置，開展冷態(tài)試驗(yàn)，驗(yàn)證其處理能力和去污效率，形成移動式集成化的放射性廢液低溫蒸發(fā)處理技術(shù)應(yīng)用研究成果。對于乏燃料水池來說，本處理技術(shù)仍然適用。

1 試驗(yàn)部分

1.1 MVR系統(tǒng)原理及其設(shè)備

MVR系統(tǒng)原理及其實(shí)際設(shè)備如圖1所示。

圖1 MVR系統(tǒng)原理框圖和系統(tǒng)實(shí)際設(shè)備Fig.1 Functional Block Diagram and Practical Equipment of MVR System

1.2 模擬核廢水的配制

試驗(yàn)?zāi)M原液采用三級去離子水、硝酸鍶、硝酸銫、硝酸鈷配制，其中 Sr2＋、Cs＋、Co2＋的離子濃度均為0.1 g／L。進(jìn)入系統(tǒng)的原液溫度為環(huán)境溫度（25～26℃），蒸發(fā)溫度為 85℃，處理能力為50 L／h。

1.3 取樣及分析方法

配制原液：每組試驗(yàn)約進(jìn)行10 h，貯水系統(tǒng)共有2個原液罐，分別編號為1＃和2＃，每個罐體的有效容積為1.5 m3，配滿3罐原液即可滿足所有的試驗(yàn)需求。將預(yù)先溶解好的藥劑加入1＃原液罐后，添加去離子水至指定液位，同時開啟1＃原液罐循環(huán)泵進(jìn)行充分?jǐn)嚢杌旌?。蒸發(fā)系統(tǒng)運(yùn)行期間保持循環(huán)泵持續(xù)運(yùn)行，當(dāng)1＃原液罐液位達(dá)到低液位時，關(guān)閉1＃原液罐循環(huán)泵，并切換到2＃原液罐保持連續(xù)進(jìn)樣，同時開啟2＃原液罐循環(huán)泵并保持其持續(xù)運(yùn)行。

取樣、送樣注意事項(xiàng)：單個樣品的取樣體積為500 mL，取樣時用原液充分潤洗取樣瓶3～5次，編號后分裝3份，一份為200 mL留樣，一份為150 mL送樣，一份為150 mL留存待自測樣。

本文提出了MVR系統(tǒng)應(yīng)用的四種組合方式，分別對該系統(tǒng)在蒸發(fā)溫度為85℃時不同分離器組合的蒸發(fā)速率、穩(wěn)定工作時液位平均值、平均蒸發(fā)處理能力、折合噸能耗等做了詳細(xì)的試驗(yàn)和數(shù)據(jù)分析，并對三種核素在不同分離器組合中的去除效果做了詳細(xì)對比。

1.4 低溫蒸發(fā)裝置的分離器組合

低溫蒸發(fā)裝置分離器分別采用如下四種組合方式：（1）分離室：○××；（2）分離室＋絲網(wǎng)：○○×；（3）分離室＋玻璃纖維：○×○；（4）分離室＋絲網(wǎng)＋玻璃纖維：○○○。每種組合穩(wěn)定連續(xù)運(yùn)行的時間為8 h。

分離室：公稱直徑為 500 mm，罐體材質(zhì)為316 L不銹鋼，設(shè)計處理能力為50 L／h，工作壓力為0.058 MPa，工 作 溫 度 為 85℃，蒸 汽 出 口 為DN65 mm，循環(huán)液進(jìn)口為DN80 mm，循環(huán)液出口為DN65 mm，手孔為DN200 mm。

絲網(wǎng)分離器（二級分離器）：公稱直徑為200 mm，罐體材質(zhì)為304不銹鋼，填料為304不銹鋼絲網(wǎng)，設(shè)計處理能力為 50 L／h，工作壓力為0.058 MPa，工作溫度為85℃，蒸汽進(jìn)口為DN65 mm，蒸汽出口為DN65 mm，冷凝液出口為DN20 mm。

玻璃纖維分離器（三級分離器）：公稱直徑為200 mm，罐體材質(zhì)為304不銹鋼，填料為玻璃纖維，設(shè)計處理能力為 50 L ／h，設(shè)計壓力為 0.058 MPa，工作溫度為85℃，蒸汽進(jìn)口為DN65 mm，蒸汽出口為DN65 mm，冷凝液出口為DN20 mm。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同分離器組合的處理能力對比

蒸發(fā)溫度對于MVR系統(tǒng)運(yùn)行非常重要，分別對該系統(tǒng)在蒸發(fā)溫度為85℃時不同分離器組合的蒸發(fā)速率、穩(wěn)定工作時的液位平均值、平均蒸發(fā)處理能力、折合噸能耗等做了詳細(xì)的試驗(yàn)和數(shù)據(jù)分析，操作大氣壓為101.3 kPa，具體試驗(yàn)數(shù)據(jù)如表1所示。

表1 不同分離器組合的處理能力對比（蒸發(fā)溫度為85℃）Tab.1 Comparison of Capacities among Different Combinatorial Arrangements at the Evaporation Temperature of 85 ℃

在蒸發(fā)溫度為85℃時，將MVR系統(tǒng)的能耗和傳統(tǒng)核電站用的單效、多效蒸發(fā)技術(shù)進(jìn)行比較，如表2所示。

表2 MVR系統(tǒng)能耗和傳統(tǒng)蒸發(fā)技術(shù)的比較（蒸發(fā)溫度為85℃）Tab.2 Comparison of Energy Consumption between MVR System and Conventional Evaporation Processes at the Evaporating Temperature of 85℃

2.2 三種核素在不同分離器組合中的去除效果對比

在核環(huán)保領(lǐng)域，評估一個系統(tǒng)對核素的去除效果通常采用系統(tǒng)去污因子（DF），該指標(biāo)能直觀地顯示系統(tǒng)排放的核素含量是否達(dá)標(biāo)，操作大氣壓為101.3 kPa，分離試驗(yàn)組 Sr2＋、Cs＋和 Co2＋的系統(tǒng)數(shù)據(jù)統(tǒng)計如圖2所示。

單獨(dú)對Sr2＋進(jìn)行對比，可以明顯看出，玻璃纖維的效果優(yōu)于絲網(wǎng)，同時其安裝明顯優(yōu)于單獨(dú)安裝絲網(wǎng)或玻璃纖維分離器；但是Co2＋的區(qū)別不明顯。由于系統(tǒng)DF是評估整個系統(tǒng)對核素的去除能力，為了更好地評估不同模擬核素的蒸發(fā)特性，發(fā)現(xiàn)更深層次的現(xiàn)象，需進(jìn)一步比較設(shè)備的去污因子。

圖2 分離試驗(yàn)組Sr2＋、Cs＋和Co2＋的系統(tǒng)去污因子對比Fig.2 Comparison of System Decontamination Factors for Sr2＋，Cs＋ and Co2＋ among Different Experimental Groups

圖3 分離試驗(yàn)組Sr2＋、Cs＋和Co2＋的設(shè)備去污因子對比Fig.3 Comparison of Device Decontamination Factors for Sr2＋，Cs＋ and Co2＋ among Different Experimental Groups

由圖3可知，第四組試驗(yàn)的效果最好，這也符合最初預(yù)計，但對于Cs＋來說，絲網(wǎng)分離器和玻璃纖維分離器的差別不大，可能是由于對于主要含Cs＋的液滴群，其絕大部分都能被絲網(wǎng)分離器攔截，因此，孔徑更小的玻璃纖維對其的攔截率不會有顯著提升。

2.3 蒸發(fā)速率與設(shè)備去污因子的關(guān)系

蒸發(fā)速率與蒸發(fā)溫度直接相關(guān)，在101.3 kPa的操作大氣壓下，根據(jù)溫度試驗(yàn)組的蒸發(fā)速率與對應(yīng)的設(shè)備去污因子，得到如圖4所示的關(guān)系圖。

圖4 蒸發(fā)速率與Sr2＋、Cs＋和Co2＋的設(shè)備去污因子之間的關(guān)系Fig.4 Relationship between Evaporation Rate and Device Decontamination Factors of Sr2＋，Cs＋ and Co2＋

由圖4可知，當(dāng)蒸發(fā)速率為150和300 kg／（m2·h）時，Sr2＋、Cs＋和 Co2＋的設(shè)備去污因子明顯高于其它兩個蒸發(fā)速率，而這兩個蒸發(fā)速率對應(yīng)的蒸發(fā)溫度分別是65℃和95℃。這與前述分析吻合，即在65℃蒸發(fā)時，頻繁的系統(tǒng)波動導(dǎo)致其蒸發(fā)速率較慢，使得設(shè)備去污因子無法達(dá)到75℃和85℃的水平；而95℃蒸發(fā)時，其蒸發(fā)速率加快，導(dǎo)致液滴飛濺加劇，使得設(shè)備去污因子同樣比75℃和85℃低。對數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，發(fā)現(xiàn)規(guī)律性較強(qiáng)，得到 Sr2＋、Cs＋和 Co2＋的擬合函數(shù)分別如式（1）～式（3）。

2.4 放射性濃縮液的處理辦法

采用MVR對核電站放射性事故廢液進(jìn)行濃縮減量處理后，產(chǎn)生的廢液量很少，但是放射性依然存在，對于放射性濃縮廢液，目前最有效的辦法為水泥固化，以防止二次污染。

3 結(jié)論

（1）MVR低溫蒸發(fā)系統(tǒng)的工藝處理過程包括原液預(yù)熱階段、蒸發(fā)濃縮階段、蒸汽壓縮階段、濃縮液及冷凝液排出階段。

（2）當(dāng)蒸發(fā)溫度為85℃時，四種組合的MVR系統(tǒng)的蒸發(fā)處理能力均大于50 L／h，平均處理能力為 53.24 L ／h；折合噸能耗均低于 100 kW·h／t，和傳統(tǒng)核電站用的單效、多效蒸發(fā)技術(shù)進(jìn)行比較，有明顯的優(yōu)勢；蒸發(fā)速率在 275 kg／（h·m2）左右，穩(wěn)定工作時的液位平均值在49～50 cm之間。

（3）MVR系統(tǒng)的主要優(yōu)勢是高效節(jié)能，根據(jù)四種組合的試驗(yàn)數(shù)據(jù)結(jié)果可以得出，分離試驗(yàn)四（分離室＋絲網(wǎng)＋玻纖）的組合方式最適合在85℃下蒸發(fā)處理核電站事故模擬廢液。對分離試驗(yàn)組Sr2＋、Cs＋和Co2＋的系統(tǒng)去污因子進(jìn)行對比，得到分離室＋絲網(wǎng)＋玻纖的組合方式效果最好。

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