陸相碎屑巖中鈣質(zhì)膠結(jié)物沉淀機(jī)制及油氣儲(chǔ)集意義
——來(lái)自濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組和川西須家河組的對(duì)比研究

譚先鋒，蔣　威，吳康軍，王　浩，徐田堃，陳蘇軍，冉　天

(1.重慶科技學(xué)院 石油與天然氣工程學(xué)院，重慶　401331； 2.復(fù)雜油氣田勘探開(kāi)發(fā)重慶市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶　401331)

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陸相碎屑巖中鈣質(zhì)膠結(jié)物沉淀機(jī)制及油氣儲(chǔ)集意義
——來(lái)自濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組和川西須家河組的對(duì)比研究

譚先鋒1,2，蔣威1，吳康軍1,2，王浩1，徐田堃1，陳蘇軍1，冉天1

(1.重慶科技學(xué)院 石油與天然氣工程學(xué)院，重慶401331； 2.復(fù)雜油氣田勘探開(kāi)發(fā)重慶市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶401331)

摘要：通過(guò)陰極發(fā)光、掃描電鏡、包裹體測(cè)溫、碳氧同位素和化學(xué)離子等實(shí)驗(yàn)對(duì)濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組和川西地區(qū)須家河組碎屑巖中的鈣質(zhì)膠結(jié)機(jī)理進(jìn)行研究。結(jié)果表明：鈣質(zhì)膠結(jié)類(lèi)型主要為碳酸鹽、硬石膏和螢石膠結(jié)，其微觀特征受膠結(jié)時(shí)間和環(huán)境等影響；鈣質(zhì)來(lái)源和控制沉淀的因素共同影響著鈣質(zhì)膠結(jié)機(jī)制，大氣水淋濾作用、長(zhǎng)石的溶蝕、壓實(shí)—壓溶作用、有機(jī)鹽巖熱化學(xué)作用和黏土礦物轉(zhuǎn)化是鈣質(zhì)膠結(jié)物中鈣質(zhì)的主要來(lái)源，鈣質(zhì)膠結(jié)物的沉淀并不是受單一因素影響，而是由多種因素共同作用形成，溫度壓力、pH值和化學(xué)離子的濃度等是控制鈣質(zhì)膠結(jié)物溶解沉淀的關(guān)鍵因素；鈣質(zhì)膠結(jié)通常分為早、中、晚3期，儲(chǔ)層的物性受鈣質(zhì)膠結(jié)期次的影響，成巖早期鈣質(zhì)膠結(jié)物對(duì)儲(chǔ)層具有建設(shè)性，成巖晚期鈣質(zhì)膠結(jié)物對(duì)儲(chǔ)層具有破壞性。

關(guān)鍵詞：鈣質(zhì)膠結(jié)物；鈣質(zhì)來(lái)源；沉淀機(jī)制；碎屑巖；油氣儲(chǔ)集；濟(jì)陽(yáng)坳陷；川西地區(qū)

鈣質(zhì)膠結(jié)物是碎屑巖成巖過(guò)程中形成的自生礦物，也是碎屑巖中廣泛存在的造巖礦物[1]，其類(lèi)型主要分為碳酸鹽類(lèi)、硬石膏類(lèi)和螢石類(lèi)；膠結(jié)物的沉淀機(jī)制受多種因素共同控制，原始沉積條件和后期成巖流體共同控制了碳酸鹽膠結(jié)物的含量[2]。鈣質(zhì)膠結(jié)物對(duì)儲(chǔ)集層物性具有重要影響，不同時(shí)期的鈣質(zhì)膠結(jié)物對(duì)儲(chǔ)集層物性具有不同的作用，前期使砂巖產(chǎn)生大量孔隙，后期導(dǎo)致砂巖失去大量孔隙[3]。鈣質(zhì)膠結(jié)作為成巖膠結(jié)類(lèi)型的一個(gè)大類(lèi)，在碎屑巖的形成過(guò)程中具有不可忽視的地位，而膠結(jié)作用過(guò)程中發(fā)生的物理、化學(xué)變化過(guò)程和鈣質(zhì)來(lái)源與運(yùn)移過(guò)程一直是廣大學(xué)者爭(zhēng)論的焦點(diǎn)，弄清鈣質(zhì)的來(lái)源、運(yùn)移途徑、沉淀的環(huán)境及其與油氣儲(chǔ)層的關(guān)系非常重要[4-5]。濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組和川西地區(qū)須家河組砂巖中均發(fā)現(xiàn)了大量的鈣質(zhì)膠結(jié)物，其特征和成因具有相似性，本文在總結(jié)上述2個(gè)地區(qū)鈣質(zhì)膠結(jié)物特征的基礎(chǔ)上，系統(tǒng)探討了鈣質(zhì)膠結(jié)物的微觀特征、成因機(jī)制及其與油氣儲(chǔ)集的關(guān)系。

1鈣質(zhì)膠結(jié)物微觀特征

1.1碳酸鹽膠結(jié)物微觀特征

碳酸鹽膠結(jié)物的陰極發(fā)光具有不同特征，方解石為亮黃色—橙紅色，與其碳、氧同位素含量有關(guān)，具有較高的碳、氧同位素時(shí)，陰極發(fā)光呈桔紅色亮色光，反之顯示少量的亮黃色；白云石為暗紅色；鐵方解石較方解石發(fā)光更弱，鐵白云石不發(fā)光(圖1a)。

控制碳酸鹽膠結(jié)物相互轉(zhuǎn)換的因素為化學(xué)離子的濃度、埋藏深度和流體酸堿度。濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組及川西須家河組碳酸鹽礦物的膠結(jié)作用分為3期，即早期、中期和晚期，不同的碳酸鹽礦物形成于不同的成巖作用階段。早期碳酸鹽膠結(jié)物通常為方解石膠結(jié)(圖1b)或白云石膠結(jié)(圖1c)，多呈基底式膠結(jié)和孔隙式膠結(jié)，膠結(jié)作用強(qiáng)烈，主要發(fā)生在準(zhǔn)同生—早成巖期，由Ca2+、Mg2+過(guò)飽和的鹽湖相或海相沉積環(huán)境通過(guò)化學(xué)沉積分異作用沉積形成，偶見(jiàn)鐵白云石；在早期方解石膠結(jié)作用后可能出現(xiàn)白云石交代早期形成的方解石膠結(jié)物(圖1d)，白云石分布比較復(fù)雜，部分白云石呈隱晶質(zhì)或泥晶產(chǎn)出，這種白云石膠結(jié)為準(zhǔn)同生白云巖作用的產(chǎn)物。中期為鐵方解石膠結(jié)，由于碎屑巖受到強(qiáng)烈壓實(shí)作用，碎屑顆粒之間呈縫合線(xiàn)接觸(圖1e)，又由于在此成巖期孔隙流體對(duì)膠結(jié)物進(jìn)行了溶蝕，因此中期碳酸鹽膠結(jié)物多呈分散狀孔隙式膠結(jié)出現(xiàn)，成分多為鐵方解石，是對(duì)早期方解石膠結(jié)物進(jìn)行交代作用形成的。晚期為鐵白云石膠結(jié)物(圖1f)，與早期、中期碳酸鹽膠結(jié)物不同，主要對(duì)儲(chǔ)層物性起破壞性作用，并且強(qiáng)烈交代早期、中期碳酸鹽膠結(jié)物，并充填粒間孔和各類(lèi)溶蝕孔，常見(jiàn)分散狀和晶粒狀分布。

鐵方解石和鐵白云石形成于堿性流體中，由Fe2+在強(qiáng)還原環(huán)境下進(jìn)入CaCO3和MgCO3離子晶體的晶格中形成。但是Amthor等[6]對(duì)荷蘭北部赤底統(tǒng)砂巖儲(chǔ)層的研究和Taylor等[7]對(duì)猶他—科羅拉多白堊系砂巖中碳酸鹽膠結(jié)物的研究表明，鐵白云石膠結(jié)物并不都是形成于成巖晚期，也可以形成于低溫淺埋藏環(huán)境的早成巖期。在碳酸鹽膠結(jié)過(guò)程中還會(huì)出現(xiàn)菱鐵礦膠結(jié)現(xiàn)象，但含量較低，也不是碳酸鹽膠結(jié)物的主要類(lèi)型。在濟(jì)陽(yáng)坳陷還存在大量方解石交代石英、長(zhǎng)石顆?，F(xiàn)象(圖1g)，因此碳酸鹽膠結(jié)物在不同成巖期產(chǎn)出不同類(lèi)型，并通過(guò)交代作用進(jìn)行相互轉(zhuǎn)換。在早成巖期碳酸鹽膠結(jié)物的自形程度較高，晶粒較大，越到后期晶粒減小，自形程度降低，最終只能充填于剩余孔隙中。如圖1k，充填于粒間孔的方解石由于受壓實(shí)作用，導(dǎo)致方解石邊緣不規(guī)則狀，自形程度低。

1.2硬石膏膠結(jié)物微觀特征

1.3螢石膠結(jié)物微觀特征

螢石是巖體埋藏時(shí)期的產(chǎn)物，因此螢石形成的環(huán)境和條件不同，其微觀特征也會(huì)不一樣。目前，許多學(xué)者認(rèn)為晚二疊世的巖漿期后的熱液作用是產(chǎn)生螢石的主要因素,并且在海西期存在相應(yīng)的熱液溶蝕期[9]。螢石的形成環(huán)境為斷裂構(gòu)造，條件為熱液作用時(shí)，螢石主要沿高角度構(gòu)造斷裂溶擴(kuò)帶呈充填脈狀產(chǎn)出，也有充填于粒間孔隙中和溶蝕孔的現(xiàn)象(圖1j)[10]，主要為半自形—他形晶或隱晶，無(wú)色透明或淡紫色為主。但是也有一些螢石是在沉積作用和表生作用下形成：沉積作用下形成的螢石通常呈層狀產(chǎn)出；表生作用也就是指螢石在大氣水淋濾條件下形成，規(guī)模一般較大，成分復(fù)雜，產(chǎn)狀變化較大。

圖1　濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組和川西須家河組鈣質(zhì)膠結(jié)物鏡下特征

a.亮黃色方解石充填粒間孔隙(濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組)，W100-8,1 793.55 m，10×10，陰極發(fā)光；b.方解石基底式膠結(jié)(四川盆地須四段)，XC15井，3 636.57 m，10×10，單偏光；c.白云石基底式強(qiáng)烈膠結(jié)作用(濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組)，XLS1，4 412 m，10×10，正交光；d.白云石交代方解石(濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組)，新東風(fēng)10，4 071.5 m，10×10，正交光；e.斑塊狀鐵方解石膠結(jié)(濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組)，Y921，2 468.54 m，10×10，正交光；f.晚期鐵白云石膠結(jié)，黏土礦物充填(濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組)，新東風(fēng) 10，K1，4 079.5 m，4×10，單偏光；g.方解石交代長(zhǎng)石(濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組)，王46，3 788.79 m，10×10；h.硬石膏基底式膠結(jié)(濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組)，新東風(fēng)10，K1，4 058 m，4×10；i.硬石膏交代石英顆粒(濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組)，新東風(fēng) 10，K1, 4 058 m，10×10；j.溶洞內(nèi)充填的螢石，正交偏光+λ，呈不規(guī)則粒狀[10]；k.方解石充填孔隙(四川盆地須二段)，新場(chǎng)30井，3 503.53 m，掃描電鏡；

l.孔隙中分布的團(tuán)粒狀石膏(濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組)，王46井,4 406.85 m，掃描電鏡

Fig.1Microscopic characteristics of calcareous cements in the Kongdian Formation

in the Jiyang Depression and the Xujiahe Formation in the western Sichuan Basin

2鈣質(zhì)膠結(jié)物沉淀機(jī)制討論

2.1鈣質(zhì)膠結(jié)物物質(zhì)來(lái)源

近年來(lái)，鈣質(zhì)膠結(jié)物的物質(zhì)來(lái)源引起大量學(xué)者的關(guān)注，鈣質(zhì)膠結(jié)過(guò)程中鈣質(zhì)的來(lái)源成為廣大學(xué)者探討的重要話(huà)題，是深入探討其成因機(jī)制的首要因素[11]。研究表明，濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組和川西須家河組鈣質(zhì)來(lái)源主要為大氣水淋濾作用、長(zhǎng)石溶蝕、壓實(shí)—壓溶作用、有機(jī)鹽巖熱化學(xué)作用和黏土礦物的轉(zhuǎn)化等5個(gè)方面。

2.1.1大氣水淋濾作用

2.1.2長(zhǎng)石的溶蝕

許多學(xué)者經(jīng)過(guò)大量實(shí)地勘探和實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，鈣質(zhì)膠結(jié)物中的鈣質(zhì)一部分來(lái)自于長(zhǎng)石的溶解。濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組和四川盆地須家河組有大量的長(zhǎng)石砂巖，有機(jī)酸流體、熱液流體和大氣水淋濾等作用(圖2)均可導(dǎo)致長(zhǎng)石的溶解[13]，長(zhǎng)石在酸性環(huán)境中容易發(fā)生溶解，且溶解產(chǎn)物含Ca2+，基本反應(yīng)方程式如下：

2Na0.6Ca0.4Al1.4Si2.6O8(斜長(zhǎng)石，An=30)+1.4H2O+2.8H+=

1.4Al2Si2O5(OH)4(高嶺石)+1.2Na++ 0.8Ca2++ 2.4SiO2

(1)

CaAl2Si2O8(鈣長(zhǎng)石) +2H++H2O=Ca2++Al2Si2O5(OH)4

(2)

4(Na0.5Ca0.5)Al1.5Si2.5O8(鈉長(zhǎng)石)+ 3H2O + 6H+→

3Al2Si2O5(OH)4(高嶺石)+ 4SiO2+ 2Na++ 2Ca2+

(3)

反應(yīng)式(1)(2)(3)表明，長(zhǎng)石的溶蝕可以產(chǎn)生大量的Ca2+，長(zhǎng)石的溶蝕與高嶺石等黏土礦物的轉(zhuǎn)化密切相關(guān)，并且在一些黏土礦物相互轉(zhuǎn)化的過(guò)程中也會(huì)產(chǎn)生Ca2+。在陸相碎屑巖中長(zhǎng)石的含量?jī)H次于石英的顆粒組分，因此酸性流體對(duì)長(zhǎng)石的溶蝕是鈣質(zhì)膠結(jié)物中鈣質(zhì)的重要來(lái)源，而形成的鈣質(zhì)膠結(jié)物對(duì)長(zhǎng)石進(jìn)行交代作用。濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組存在很多方解石交代長(zhǎng)石的現(xiàn)象(圖1g)。長(zhǎng)石的溶蝕作用通常發(fā)生在較為開(kāi)放的水巖相互作用體系，存在外源有機(jī)CO2的輸入，其來(lái)源于有機(jī)酸流體中，會(huì)導(dǎo)致膠結(jié)物中碳同位素的值偏輕，也會(huì)導(dǎo)致沉淀流體中氧同位素明顯增大，這有利于做數(shù)據(jù)處理時(shí)能明確該膠結(jié)物的形成環(huán)境[12]。

2.1.3壓實(shí)—壓溶作用

壓實(shí)作用主要開(kāi)始于成巖早期，可從淺埋藏成巖階段到深埋藏成巖階段，長(zhǎng)石等剛性礦物在壓實(shí)作用下發(fā)生機(jī)械破碎，增大了巖層密度，減少了儲(chǔ)層的原生孔隙[14]。四川盆地須家河組和濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組埋藏深度較大，壓實(shí)壓溶作用比較發(fā)育。雖然在抗壓過(guò)程中有長(zhǎng)石和自生礦物等剛性顆粒的破裂現(xiàn)象發(fā)生，但是碎屑巖中的骨架顆?！z結(jié)物有效增強(qiáng)了巖石的抗壓能力。

壓溶作用是指高壓環(huán)境下產(chǎn)生的高溫增大了礦物在流體中的溶解速率，通常和壓實(shí)作用伴生出現(xiàn)。壓實(shí)過(guò)程中有釋放有機(jī)酸流體現(xiàn)象，有機(jī)酸在壓實(shí)壓溶作用產(chǎn)生的高溫高壓下發(fā)生熱解脫羧并釋放出CO2，這些CO2容易溶入黏土礦物經(jīng)壓實(shí)作用釋放出的不同類(lèi)型水中(層間水、結(jié)構(gòu)水和吸附水)，形成具有較強(qiáng)溶蝕能力的有機(jī)酸和碳酸液，對(duì)長(zhǎng)石、易溶巖屑及早期碳酸鹽膠結(jié)物進(jìn)行嚴(yán)重溶蝕，同時(shí)壓實(shí)壓溶產(chǎn)生的高溫高壓會(huì)增大長(zhǎng)石、碳酸鹽礦物等的溶解度，從而產(chǎn)生鈣質(zhì)來(lái)源。但是壓實(shí)壓溶作用對(duì)鈣質(zhì)來(lái)源的貢獻(xiàn)不大，鈣質(zhì)主要來(lái)源于破碎的長(zhǎng)石和鈣質(zhì)礦物[15]。

2.1.4有機(jī)酸流體化學(xué)作用

鈣質(zhì)膠結(jié)物溶解的酸性來(lái)源一直是研究的熱點(diǎn)問(wèn)題。有機(jī)酸主要有2個(gè)方面的來(lái)源，一是黏土礦物的轉(zhuǎn)化排水提供，二是泥巖有機(jī)質(zhì)轉(zhuǎn)化形成。

Heydari等[16]對(duì)泥巖有機(jī)質(zhì)演化的研究表明，在80～120 ℃下，烴源巖中的干酪根會(huì)脫去羧基及酚形成大量有機(jī)酸流體，在120～160 ℃下，干酪根脫氧，羧基陰離子脫羧生成大量CO2，CO2溶解于地層流體中使流體呈酸性，因?yàn)殚L(zhǎng)石的溶解度受流體酸堿度的影響明顯，也就是長(zhǎng)石在酸性環(huán)境易于溶解，在堿性環(huán)境相對(duì)穩(wěn)定，所以有機(jī)酸和酸性流體能夠增大長(zhǎng)石的溶解度。有機(jī)酸流體不僅能促進(jìn)長(zhǎng)石的溶解，還能促進(jìn)碳酸鹽礦物、碳酸鹽巖等巖屑的溶解，是鈣質(zhì)來(lái)源的可靠途徑。烴源巖在熱演化過(guò)程中釋放的有機(jī)酸、水、CO2對(duì)鈣質(zhì)來(lái)源的影響是巨大的，對(duì)膠結(jié)物中碳同位素的影響也是巨大的。有機(jī)來(lái)源的 CO2具有相對(duì)最輕的碳同位素，可輕至-18‰～-33‰[17]。通過(guò)碳同位素可以判斷膠結(jié)物經(jīng)歷了哪些成巖作用，如果碳同位素偏輕，說(shuō)明膠結(jié)物受有機(jī)酸流體影響明顯，反之膠結(jié)物受有機(jī)酸流體影響較輕或不受有機(jī)酸流體影響。濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組成巖過(guò)程中受到了多期次有機(jī)酸的影響，樣品中δ13C值普遍偏低，最高也只有-23.71‰，說(shuō)明該區(qū)域在成巖期膠結(jié)物主要受有機(jī)酸作用影響，導(dǎo)致δ13C值普遍較低(表1)。

圖2　長(zhǎng)石的溶解作用模式

2.1.5其他作用因素

鈣質(zhì)膠結(jié)物鈣質(zhì)來(lái)源除以上主要4種以外，還有黏土礦物的轉(zhuǎn)化和鋁硅酸鹽礦物的水化作用等。泥巖中蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化可釋放Ca2+，主要表現(xiàn)為隨著風(fēng)化程度的加強(qiáng)，黏土礦物發(fā)生蒙脫石→無(wú)序伊/蒙混層→有序伊/蒙混層→伊利石的轉(zhuǎn)化[18-19]。濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組部分埋藏深度較大的地區(qū)伊/蒙層間比較高，但總體上伊/蒙層間比隨埋藏深度的增大而降低(表2)，說(shuō)明黏土礦物的熱轉(zhuǎn)化率隨地溫的增大而減小。然而，通常黏土礦物的熱轉(zhuǎn)化率會(huì)隨地溫增大而增大[19]，說(shuō)明黏土礦物的熱轉(zhuǎn)化率有一個(gè)轉(zhuǎn)折端，當(dāng)?shù)販匦∮谶@個(gè)轉(zhuǎn)折端時(shí)熱轉(zhuǎn)化率會(huì)隨之增大，當(dāng)大于這個(gè)轉(zhuǎn)折端時(shí)熱轉(zhuǎn)化率會(huì)逐漸減小?；瘜W(xué)過(guò)程如下：

表1　濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組有機(jī)碳同位素特征

Ca-Mon+0.41K++0.57H++2.64H2O=

上式中， Mon為蒙脫石，I為伊利石，Q為石英，Ksp為鉀長(zhǎng)石，Kao為高嶺石，Ab為鈉長(zhǎng)石，ChI為綠泥石。

蒙皂石或伊利石層含量相對(duì)較低的伊利石/蒙皂石混層向伊利石層含量相對(duì)較高的伊利石/蒙皂石混層及伊利石轉(zhuǎn)化，也是向碳酸鹽膠結(jié)物提供鈣源的一種途徑[2]，化學(xué)方程式如下：

4.5K++8Al3++蒙皂石→

伊利石+Na++2Ca2++2.5Fe3++2Mg2++3Si4+

鋁硅酸鹽礦物先發(fā)生水化作用，再發(fā)生絹云母化，水化作用使成巖作用早期的孔隙流體pH值由中性或中偏堿性向堿性轉(zhuǎn)變，并提供各種金屬離子Fe2+、K+、Na+、Ga2+、Mg2+為鈣質(zhì)膠結(jié)物提供鈣源。此外，另一種鈣質(zhì)來(lái)源是生物碎屑，也為鈣質(zhì)膠結(jié)物提供了鈣離子[2]。漆濱汶等[18]還認(rèn)為原生沉積水體或孔隙水中的Ca2+也可是鈣質(zhì)膠結(jié)物的鈣質(zhì)來(lái)源。

2.2鈣質(zhì)膠結(jié)物沉淀的控制因素及反應(yīng)機(jī)理

2.2.1不同溫度壓力條件下的沉淀作用

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溫度、壓力對(duì)鈣質(zhì)膠結(jié)物溶解—沉淀的影響一直是學(xué)者們探討的熱點(diǎn)。一般情況下，溫度與壓力呈正比例關(guān)系，并且溫度壓力不斷增大，鈣質(zhì)膠結(jié)物的溶解度也不斷增大。但曹中宏等[20]和范明等[21]的實(shí)驗(yàn)研究表明，當(dāng)溫度升高達(dá)到一定值后方解石的溶解度也會(huì)達(dá)到最大值，當(dāng)溫度繼續(xù)升高而方解石的溶解度卻逐漸降低，這也是碳酸鹽膠結(jié)物能夠在高溫下沉淀的重要原因。

根據(jù)碳酸鹽膠結(jié)物的包裹體均一溫度推測(cè)其形成時(shí)期的地質(zhì)條件。如圖3所示，濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組的碳酸鹽膠結(jié)物的包裹體均一溫度范圍大，為62.7 ～178.8 ℃，平均145.3 ℃左右，原生連生方解石的包裹體均一溫度是62.7 ℃，沉淀于早成巖—準(zhǔn)同生期，裂縫充填方解石的包裹體均一溫度很高，說(shuō)明其沉淀于晚成巖末期，其形態(tài)為脈狀，更說(shuō)明了這點(diǎn)。根據(jù)方解石、鐵方解石和鐵白云石膠結(jié)物的包裹體均一溫度，可知它們沉淀于成巖中期或晚成巖早期。在圖3中可以看出，同一個(gè)碳酸鹽膠結(jié)物有多個(gè)包裹體溫度，但是包裹體溫度差距并不大，是因?yàn)樘妓猁}膠結(jié)物是在一定溫度范圍內(nèi)沉淀，而不是在特定溫度下沉淀形成。硬石膏與螢石的溶解度與溫度呈正比例關(guān)系，硬石膏是因?yàn)闇囟壬呤嗝撍纬?，螢石則多數(shù)是在熱液流體中生成，所以硬石膏和螢石遇高溫溶解度一定增大，然后隨流體運(yùn)移到低溫低壓區(qū)沉淀。

圖3　濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組碳酸鹽膠結(jié)物包裹體均一溫度分布

氧同位素也可以用于準(zhǔn)確判別膠結(jié)物的形成條件。地質(zhì)歷史中，海相碳酸鹽巖δ18O值具有隨地質(zhì)年代變老而明顯降低的“同位素年代效應(yīng)”[22]。氧同位素含量越輕，膠結(jié)物沉淀時(shí)的溫度越高，反之越低。川西地區(qū)須四段中亞段碳酸鹽膠結(jié)物主要以充填原生孔形式存在，以中—細(xì)晶方解石、粉—細(xì)晶白云石為主，其中方解石膠結(jié)物沉淀溫度在33.37～47.59 ℃，白云石膠結(jié)物沉淀溫度在64.44～71.42℃(表3)，具有較低的沉淀溫度，為早期碳酸鹽膠結(jié)作用所形成。另外，濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組的早期連生方解石氧同位素含量為-16.23‰，沉淀溫度也較低，成巖期最高的氧同位素含量為-16.97‰，沉淀溫度較高，這說(shuō)明成巖期鈣質(zhì)膠結(jié)物主要受熱液流體的影響。2個(gè)盆地對(duì)比表明，方解石膠結(jié)物在不同成巖期均可出現(xiàn)，受溫度和壓力影響較大。包裹體測(cè)溫和氧同位素含量2種實(shí)驗(yàn)手段對(duì)硬石膏和螢石也具有較好的測(cè)試效果。

表3　四川盆地須家河組碳酸鹽膠結(jié)物碳、氧同位素及沉淀溫度

除上述情況外，由于地質(zhì)環(huán)境和地殼構(gòu)造運(yùn)動(dòng)區(qū)域性差異，存在異常高壓區(qū)和異常低壓區(qū)。在異常高壓區(qū)存在碳酸鹽差異膠結(jié)(細(xì)粒聚集效應(yīng))，即優(yōu)先在粒度較細(xì)的砂巖中沉淀，因此粒度較細(xì)的砂巖物性差，而粒度較粗的砂巖物性則較好，所以?xún)?chǔ)層質(zhì)量有好有壞[23]；并且壓力過(guò)高還會(huì)影響流體滲透，從而抑制黏土礦物的轉(zhuǎn)化，抑制長(zhǎng)石溶解作用的發(fā)生，引起Ca2+的來(lái)源減少，從而減弱膠結(jié)作用的發(fā)生[24]，而異常低壓區(qū)正好與之相反。

2.2.2成巖流體pH值對(duì)沉淀作用的影響

pH值對(duì)鈣質(zhì)膠結(jié)物溶解—沉淀的影響也很重要，常常受有機(jī)酸流體的影響。pH值對(duì)碳酸鹽膠結(jié)物的影響較大，碳酸鹽膠結(jié)物的物性較脆，化學(xué)性質(zhì)活潑呈弱堿性，對(duì)孔隙流體的酸堿性異常敏感，在酸性環(huán)境下氧化性較強(qiáng)，易溶解，在堿性環(huán)境下還原性較強(qiáng)，易沉淀，并且pH值越大，碳酸鹽膠結(jié)物的溶解度越大，反之越小，因而是成巖環(huán)境酸堿度變化的良好礦物指示劑[2]。如孔店組砂泥巖互層旋回出現(xiàn)頻繁，當(dāng)埋藏達(dá)到一定深度后有機(jī)質(zhì)生烴和泥巖壓實(shí)共同作用產(chǎn)生有機(jī)酸，離解產(chǎn)生富含H+的流體，流體隨泥巖壓實(shí)排水充注進(jìn)入砂體，碳酸鹽礦物等易溶礦物在富含H+的流體中溶解[25]。而硬石膏膠結(jié)物卻正好與碳酸鹽膠結(jié)物相反，硬石膏膠結(jié)物本身呈中性偏弱酸性，在堿性環(huán)境下溶解，在中性或堿性向酸性轉(zhuǎn)化的環(huán)境下沉淀，并且pH值越大硬石膏膠結(jié)物的溶解度越小，反之越大。螢石膠結(jié)物與碳酸鹽膠結(jié)物一樣，在酸性環(huán)境下溶解，在堿性環(huán)境下沉淀，并且酸性越強(qiáng)溶解越快，此外，CO2對(duì)螢石的溶解作用較明顯，如果是在烴源巖附近，螢石將很難沉淀[26]。

圖4　濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組鈣質(zhì)膠結(jié)物充填孔隙

2.2.4其他因素的影響

控制鈣質(zhì)膠結(jié)物沉淀的因素有很多，除以上3種主要因素外，還有油氣的充注等次級(jí)因素。油氣充注可以抑制或阻止成巖的進(jìn)行，因?yàn)楫?dāng)油氣充注后驅(qū)走了層間的水介質(zhì)，成巖礦物之間失去了物質(zhì)轉(zhuǎn)移，從而抑制了膠結(jié)作用的進(jìn)行[25]，所以鈣質(zhì)膠結(jié)物的沉淀作用也受油氣充注的影響。

3鈣質(zhì)膠結(jié)物的油氣儲(chǔ)層意義

通過(guò)對(duì)2個(gè)地區(qū)鈣質(zhì)膠結(jié)物的儲(chǔ)層特征觀察分析，鈣質(zhì)膠結(jié)物對(duì)儲(chǔ)層具有重要影響。膠結(jié)作用是自生礦物沉淀充填粒間孔和溶蝕孔的過(guò)程(圖4)，總體上看是對(duì)儲(chǔ)層形成的一種破壞性作用。局部上看，如圖5所示，鈣質(zhì)膠結(jié)物對(duì)儲(chǔ)層的影響具有雙重性，成巖早期原生沉淀的鈣質(zhì)膠結(jié)物占據(jù)了粒間孔，降低了儲(chǔ)層孔隙率，但是有利于儲(chǔ)層抵抗機(jī)械壓實(shí)作用[29]。由于鈣質(zhì)膠結(jié)物充填孔隙阻止了壓實(shí)作用的進(jìn)一步影響，使剩余孔隙得以保存，而鈣質(zhì)膠結(jié)物中的方解石、硬石膏等易溶組分又為成巖中期次生孔隙的形成奠定了物質(zhì)基礎(chǔ)，成巖流體溶解部分易溶礦物和鈣質(zhì)膠結(jié)物，提高了孔隙率，屬于建設(shè)性成巖作用。成巖晚期鈣質(zhì)膠結(jié)物的沉淀又不利于儲(chǔ)層的發(fā)育，占據(jù)了砂巖儲(chǔ)層的粒間孔和溶蝕孔，屬于破壞性成巖作用，但是占據(jù)的次生孔隙體積小于中期形成的次生孔隙體積。成巖晚期，若pH值增大，硬石膏有可能轉(zhuǎn)化為碳酸鹽膠結(jié)物沉淀，對(duì)儲(chǔ)層造成傷害[30]。

圖5　濟(jì)陽(yáng)坳陷孔店組碳酸鹽膠結(jié)物與孔隙度關(guān)系

鈣質(zhì)膠結(jié)過(guò)程中引發(fā)地層流體對(duì)長(zhǎng)石、易溶巖屑等可溶物質(zhì)的溶蝕，也是對(duì)儲(chǔ)層發(fā)育比較有利的一面。2個(gè)地區(qū)研究表明，有機(jī)酸流體對(duì)砂巖次生孔隙的演化具有重要作用，烴源巖生油過(guò)程中形成大量有機(jī)酸并進(jìn)入儲(chǔ)層，改變了儲(chǔ)層介質(zhì)的酸堿度，對(duì)長(zhǎng)石、易溶巖屑和膠結(jié)物等礦物進(jìn)行劇烈溶蝕，從而改變儲(chǔ)層物性，提升儲(chǔ)層孔隙率[27]；另一方面，硫酸鹽熱化學(xué)還原反應(yīng)(TSR)溶蝕機(jī)制，對(duì)長(zhǎng)石、碳酸鹽和硫酸鹽等礦物的溶解也有重要的促進(jìn)作用，形成次生孔隙，TSR溶蝕機(jī)制產(chǎn)生的溶解作用可使儲(chǔ)層孔隙度增加5%～10%[10,31]，屬于建設(shè)性成巖作用。成巖過(guò)程中如果遇到超高壓環(huán)境，則會(huì)抑制有機(jī)酸流體的生成，流體無(wú)法滲流和進(jìn)行物質(zhì)交換，鈣質(zhì)膠結(jié)物占據(jù)儲(chǔ)集空間，對(duì)儲(chǔ)層物性具有極大的破壞性[24]。但是超高壓環(huán)境對(duì)儲(chǔ)層也是有一定好處的，超高壓環(huán)境對(duì)壓實(shí)具明顯抑制作用，對(duì)原生孔隙保存有利，地層壓力每超過(guò)靜水壓力 4 MPa，可保存原生孔隙約 1.1%[23]。

4結(jié)論

(1)鈣質(zhì)膠結(jié)物的種類(lèi)很多，其中主要為碳酸鹽、硬石膏和螢石膠結(jié)物3類(lèi)，膠結(jié)時(shí)間有早期、中期和晚期之分，并且膠結(jié)時(shí)間不同還會(huì)導(dǎo)致膠結(jié)物的種類(lèi)不同。

(2)鈣質(zhì)膠結(jié)物的沉淀機(jī)制受鈣質(zhì)來(lái)源和沉淀的控制因素共同影響。鈣質(zhì)膠結(jié)物中鈣質(zhì)來(lái)源也有很多途徑，其中最主要的來(lái)源是大氣水淋濾作用、長(zhǎng)石的溶蝕、壓實(shí)—壓溶作用、有機(jī)鹽巖熱化學(xué)作用和黏土礦物的轉(zhuǎn)化，其他鈣質(zhì)來(lái)源較少，不會(huì)對(duì)儲(chǔ)層產(chǎn)生很大的影響。影響鈣質(zhì)膠結(jié)物沉淀的因素很多，主要是溫度、壓力、pH值和化學(xué)離子濃度等因素。鈣質(zhì)膠結(jié)物的形成是一個(gè)復(fù)雜多變的物理化學(xué)變化過(guò)程，由多種因素共同控制形成。

(3)鈣質(zhì)膠結(jié)物的沉淀機(jī)制對(duì)油氣儲(chǔ)層的影響因膠結(jié)時(shí)期不同而不同?？傮w而言，膠結(jié)作用對(duì)儲(chǔ)層形成是一種破壞性作用；但是就局部而言，成巖早期鈣質(zhì)膠結(jié)物對(duì)儲(chǔ)層具有建設(shè)性，成巖晚期鈣質(zhì)膠結(jié)物對(duì)儲(chǔ)層具有破壞性。在成巖過(guò)程中，大氣水淋濾、熱液流體和有機(jī)酸等鈣質(zhì)來(lái)源的途徑由于溶解了大量易溶礦物，對(duì)儲(chǔ)層發(fā)育也具有建設(shè)性作用。

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(編輯徐文明)

Sedimentation mechanism and petroleum significance of calcareous cements in continental clastic rocks:Comparison between the Kongdian Formation in the Jiyang Depression and the Xujiahe Formation in the western Sichuan Basin

Tan Xianfeng1,2, Jiang Wei1, Wu Kangjun1,2, Wang Hao1, Xu Tiankun1, Chen Sujun1,Ran Tian1

(1.CollegeofPetroleumandNaturalGasEngineering,ChongqingUniversityofScienceandTechnology,Chongqing401331,China;2.KeyLaboratoryofExplorationandDevelopmentofComplexOilandGasFieldsinChongqing,Chongqing401331,China)

Abstract:The mechanism of calcareous cementation in clastic rocks in the Kongdian Formation in the Jiyang Depression and the Xujiahe Formation in the western Sichuan Basin were studied by means of cathode luminescence, scanning electron microscopy, inclusion homogenization temperature measurement, isotope content of carbon and oxygen, and chemical ion. The calcareous cements mainly consist of carbonates, hard gypsum and fluorite. Their microscopic characteristics are influenced by cementation time and environment. Calcium sources and precipitation controlling factors affect the mechanism of calcareous cementation. The calcium sources for calcareous cements mainly include meteoric water eluviation, feldspar dissolution, compaction and dissolution, thermochemical action of organic salt rocks, and clay mineral transformation. The precipitation mechanism of calcareous cements is not influenced by a single factor, but by many factors such as temperature and pressure, pH value and the concentration of chemical ions. The time of calcareous cementation is divided into early, middle and late. The physical properties of reservoirs are influenced by the time of calcareous cementation. Calcareous cements during the early diagenetic stage are constructive to the reservoir, while those during the late diagenetic stage are destructive.

Keywords:calcareous cements; calcium source; precipitation mechanism; clastic rock; hydrocarbon accumulation; Jiyang Depression; western Sichuan Basin

文章編號(hào)：1001-6112(2016)03-0293-10

doi：10.11781/sysydz201603293

收稿日期：2015-11-23；

修訂日期：2016-03-10。

作者簡(jiǎn)介：譚先鋒(1982—)，男，博士，副教授，從事沉積地質(zhì)與古環(huán)境方面研究。E-mail:xianfengtan8299@163.com。通信作者：蔣威(1995—)，男，從事碎屑巖成巖作用研究。E-mail:529722086@qq.com。

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41202043)、 中國(guó)石油科技創(chuàng)新基金項(xiàng)目(2014D-5006-0108)、重慶市教委科學(xué)技術(shù)研究項(xiàng)目(KJ1401316)和 重慶科技學(xué)院優(yōu)秀人才支持計(jì)劃(201502)資助。

中圖分類(lèi)號(hào)：TE122.2

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A