烘焙生物質與煤不同配比混合物的流動及下料特性

徐貴玲，李夢慧，盧 平，宋恒衡，梁 財，陳曉平

（1. 江蘇省物質循環(huán)與污染控制重點實驗室，南京師范大學能源與機械工程學院，南京 210042；2. 能源熱轉換及其過程測控教育部重點實驗室，東南大學能源與環(huán)境學院，南京 210096）

0 引 言

生物質具有可再生、低污染及分布廣泛等優(yōu)點，已成為僅次于煤炭、石油和天然氣的第四大能源，是極具應用前景的可再生能源之一。生物質與煤干法氣流床共氣化技術是高效利用生物質能的一種新方法，既有利于減少SOx、NOx、CO2等污染物排放，又能夠促進碳的完全轉化及生物質焦油的進一步分解，極具開發(fā)潛力[1-2]。該技術亟待解決的關鍵問題之一就是如何確保氣化原料的穩(wěn)定流動及連續(xù)可控供料[3]。由于生物質具有能量密度低、堆積密度低、水分含量高、可磨性和均勻性差等缺點，該技術當前還存在生物質收集、存儲及運輸困難且成本較高，氣化效率及氣化穩(wěn)定性低等問題，因此，需要對生物質原料進行有效的預處理[4]。烘焙是一種非常有前景的生物質預處理技術，通常是指常壓無氧條件下，在220～300 ℃范圍內進行的慢速熱解過程。烘焙后生物質含水量和含氧量降低，疏水性增強，能量密度增大，可磨性增強，有利于降低儲存運輸成本及制粉能耗等，同時還可以有效改善生物質的流動特性，以及提高氣化效率[5-7]。用烘焙生物質替代原生生物質，與煤粉混合構成二元混合物，可以改善氣化原料的流動及下料特性，將有利于氣化爐的安全穩(wěn)定運行以及改善相關氣化指標[5]。

目前，粉體物料流動特性的表征參數主要包括休止角、Hausner指數、壓縮度、Carr流動性指數以及流動函數等[8-10]。同時，影響粉體物料的流動特性的因素很多[9,11-15]，如顆粒粒徑、顆粒形狀、顆粒密度和水分含量等。對于二元混合物，除了上述因素之外，混合物的質量配比也是影響其流動特性的關鍵因素之一。然而，目前國內外關于混合物的質量配比對二元混合物流動特性的影響研究較少。Guo等[16]采用休止角、Hausner指數等流動性參數對生物質/煤粉混合物料的流動特性進行表征，考察了生物質含量對混合物料流動特性的影響。Qian等[17]對比了生物質和煤粉物性的差別，發(fā)現生物質/煤粉混合物的流動要比煤粉的流動復雜得多，研究發(fā)現，隨著混合物料中生物質含量的增加，混合物料顆粒平均速度降低，流動穩(wěn)定性也降低。Guo等[18-20]分別采用試驗和理論分析的方法考察了生物質含量對生物質與煤粉混合物休止角的影響，研究表明，隨著生物質含量的增加，混合物休止角減小，流動性變差，且混合物休止角的變化與生物質含量的增加而線性增大。同時，粉體物料的流動特性將直接影響其下料特性[9]，在考察了二元混合物的流動特性的基礎上，有必要進一步研究混合物質量配比對其下料特性的影響，其中，下料質量流率是粉體物料最主要的下料特性，因此，建立預測二元混合物下料質量流率的經驗公式具有非常重要的現實意義。Guo等[21]進一步研究了生物質/煤粉混合物在重力下料倉中儲存時間對其流動特性以及下料質量流率的影響規(guī)律，研究發(fā)現，當生物質所占比例小于 10%時，混合物料儲存時間與下料流率之間呈指數關系，當生物質所占比例大于15%，生物質/煤粉混合物很難從料倉中流出。他們還基于Beverloo方程和Crewdson關聯式，建立了預測生物質與煤混合物下料質量流率的經驗模型。除了混合物質量配比之外，料倉下料口直徑也是二元混合物下料特性的影響主要因素。肖國先等[22]研究發(fā)現，隨著下料口直徑的增大，下料質量流率逐漸增大，且下料質量流率與下料口直徑呈非線性關系。傅磊[23]研究表明，下料質量流率與下料口直徑呈冪指數關系。然而，文獻中現有的相關研究主要是圍繞單一物料展開的，關于二元混合物料下料質量流率的研究較少，對于烘焙生物質與煤粉二元混合物下料特性及下料質量流率經驗公式的研究更是鮮有涉及。綜上所述，目前國內外關于烘焙生物質與煤粉二元混合物流動及下料特性的研究均鮮有報道。然而，與煤粉顆粒相比，烘焙生物質顆粒在形狀、密度、材料性質等方面都存在較大的差異，因此，烘焙生物質與煤粉二元混合物的流動及下料過程具有一定的特殊性，關于混合物質量配比對烘焙生物質與煤粉二元混合物流動及下料特性的影響有必要展開進一步的試驗研究，對于保證烘焙生物質/煤粉混合物的穩(wěn)定流動及連續(xù)可控供料具有極其重要的指導意義。

本文以淮北無煙煤煤粉和經過烘焙預處理的林業(yè)生物質為試驗原料，首先，利用 BT-1000粉體綜合特性測試儀，通過測量烘焙生物質、煤粉及其不同質量配比混合物的相關流動性參數，結合休止角、壓縮度和Carr流動性指數等流動性評價指標，考察了烘焙生物質質量分數對烘焙生物質/煤粉混合物流動特性的影響規(guī)律，并對不同烘焙生物質/煤粉混合物流動特性的差異進行了比較；其次，利用有機玻璃下料試驗系統(tǒng)，考察了烘焙生物質質量分數以及下料口直徑對烘焙生物質/煤粉混合物下料特性的影響規(guī)律，并在理論分析的基礎上提出了預測烘焙生物質與煤粉二元顆粒體系下料質量流率的經驗公式，可為共氣化技術中相關工藝設備和裝置的設計及運行提供相應的理論基礎。

1 試驗原料和試驗裝置

1.1 試驗原料

試驗所用原料為淮北無煙煤（Huaibei anthracite，HBA）和經過烘焙處理的生物質（林產廢棄物木屑，詳細介紹見參考文獻[24]）（torrefied biomass，TB）。試驗前將無煙煤和烘焙生物質經粉碎處理，分別制得粒徑不同的2組試驗樣品，其物性參數如表1所示。其中，真實密度采用美國Quantachrome公司生產的PoreMaster 60全自動壓汞儀測得，堆積密度根據國家標準《粉塵物性試驗方法》（GB/T 16913-2008）測得，外水及全水含量根據國家標準《煤中全水分的測定方法》（GB/T211-2007）采用電熱恒溫鼓風干燥箱分別在40和105 ℃下加熱干燥至恒質量后測得的。試驗原料的粒徑分布采用美國Beckman Coulter公司生產的LS200型激光粒度分析儀（粒徑測量范圍：0.4～2 000μm）測得。煤粉顆粒和烘焙生物質顆粒的表觀形貌采用美國FEI公司生產的Sirion場發(fā)射掃描式電子顯微鏡測得，結果如圖1所示。

表1 試驗原料物性參數Table 1 Physical properties of experimental raw materials

為了研究烘焙生物質/煤粉混合物的流動及下料特性，將無煙煤1和2分別與烘焙生物質1和2進行混合，配置不同質量配比的混合物，即烘焙生物質質量分數分別為 10%、20%、30%、40%、50%、60%、70%、80%和 90%的混合物試樣。考慮到水分含量會對粉體物料的流動及下料特性產生影響[25]，故在試驗過程中，先將烘焙生物質/煤粉混合物試樣在105 ℃下干燥2 h。因此，本文中水分含量對混合物流動及下料特性的影響基本可以忽略。

1.2 試驗裝置及方法

采用 BT-1000粉體綜合特性測試儀（丹東百特儀器有限公司）可直接測定烘焙生物質/煤粉二元混合物的堆積密度（ρb）、振實密度（ρt）、休止角（θr）、平板角（θf）、均齊度（Du）等特征參數，進而根據休止角（θr）、壓縮度（Dc）、平板角（θf）和均齊度（Du）等流動特性參數的測量結果，獲得表征其流動特性的壓縮度（Dc）以及Carr流動性指數（FI）等。在本文的研究中，首先分別采用休止角（θr）、壓縮度（Dc）和Carr流動性指數（FI）作為評價粉體物料流動特性的特征參數，以評價烘焙生物質質量分數對混合物流動特性的影響。其中，Carr流動性指數（FI）可以按照式（1）計算得到：

圖1 試驗原料的表觀形貌Fig.1 SEM microphotographs of experimental powders

式中 θr,index，Dc,index，θf,index和 Du,index分別為休止角、壓縮度、平板角和均齊度測量結果所對應的指數。研究表明[8-10]，休止角（θr）和壓縮度（Dc）越小，粉體物料的流動性越好；Carr流動性指數（FI）越小，粉體物料的流動性越差。

采用有機玻璃料斗下料試驗系統(tǒng)進行烘焙生物質/煤粉混合物的下料特性試驗，如圖2a所示。該系統(tǒng)主要包括有機玻璃料斗、擋板、接料罐和電子天平等。其中，有機玻璃料斗錐部結構如圖2b所示，半錐角（θ）為30°，下料口直徑（Do）分別為15，17，21，24和27 mm。在試驗過程中，待粉體物料加入有機玻璃料斗后即移開擋板進行下料試驗，采用電子天平和秒表分別測量下料質量和下料時間以確定混合物料下料質量流率（W）的試驗值。文獻中關于下料質量流率的預測通常是基于試驗數據并采用無量綱分析的方法提出相應的經驗公式[26]。因此，本文基于 Verghese等[27]的研究，對于細顆粒粉體（d＜500 μm），考慮到料倉內壓力梯度的影響，其下料質量流率的預測可根據著名的Bererloo公式[28]進行修正：

圖2 下料試驗系統(tǒng)與有機玻璃料斗結構示意圖Fig.2 Structural diagram of discharge experimentalsystem and plexiglas hopper

式中g為重力加速度，m/s2；ρ為粉體物料密度，kg/m3；λ為常數；d為粉體物料平均粒徑，μm。

2 結果與分析

2.1 混合物的流動特性

由圖 3可以看出，隨著烘焙生物質質量分數（0～100%）的增加，混合物的休止角和壓縮度逐漸增大，Carr流動性指數逐漸減小，混合物的流動特性逐漸變差。這與 Guo等[29-30]的研究結果基本一致。原因分析如下：首先，煤粉顆粒和烘焙生物質顆粒二者的表觀形貌相差較大，由圖 1可知，本文所用無煙煤屬于高煤階的煤種，煤粉顆粒表面組織致密，石質感較強，沒有明顯的裂縫和孔隙結構，有部分小顆粒附著，本文所用生物質為烘焙過的木屑，質地柔軟，容易破碎，與煤粉相比，烘焙生物質顆粒表面粗糙，組織疏松，存在許多層狀和溝狀結構，布滿裂縫，有很多細小顆粒附著。顆粒表面越粗糙，顆粒間摩擦力越大，其流動阻力也越大，在顆粒流動的過程中會消耗顆粒的動能甚至阻止顆粒的運動[31]，同時，顆粒表面越粗糙，越容易導致顆粒間的相互鑲嵌，流動性越差[32]。其次，盡管無煙煤2和烘焙生物質2的粒徑基本接近，但二者的粒徑分布差異較大，如圖 4所示，煤粉的粒徑分布范圍相對較窄，烘焙生物質的粒徑分布范圍較廣且細顆粒含量較多，顆粒粒徑不均勻性較強，細顆粒容易填充到大顆粒所形成的空隙中，顆粒間咬合緊密，填充密實，摩擦加強，顆粒間的黏聚力也隨之增大，流動性較差[33]。當烘焙生物質質量分數較低（＜10%）時，烘焙生物質顆粒分散在煤粉顆粒之間，烘焙生物質的流動特性對混合物流動特性的影響不大，即混合物流動特性隨著烘焙生物質質量分數的增加基本不變或者變化較小。當烘焙生物質質量分數增大到一定值（＞30%）時，隨著烘焙生物質顆粒在混合顆粒中所占比例的增加，烘焙生物質顆粒與煤粉顆粒的接觸更加充分，烘焙生物質的流動特性對混合物流動特性的影響占主導作用，即混合物的流動特性隨著烘焙生物質質量分數的增加顯著減小。當烘焙生物質質量分數超過約70%以后，混合物流動特性的變化基本趨于平緩。

由圖3還可以看出，采用休止角、壓縮度和Carr流動性指數對烘焙生物質/煤粉混合物流動特性進行評價所獲得的定性描述規(guī)律是一致的。當烘焙生物質質量分數在30%～40%時，采用休止角和壓縮度對混合物的流動性進行評價時，均出現了流動特性轉折點，相應地，當采用Carr流動性指數對混合物流動特性進行評價時，混合物的流動特性也由一般（common）過渡至較差（poor）。相對而言，采用Carr流動性指數法對烘焙生物質/煤粉混合物流動特性的評價更加細致全面。漆海峰等[10]研究不同煤粉流動特性時也發(fā)現，與單一流動性參數表征法（如休止角法、Hausner指數法等）相比，基于4項流動性參數測量結果的Carr流動性指數法可靠性更高，可定量描述粉體物料的流動特性。

圖3 烘焙生物質質量分數對混合物休止角（θr）、壓縮度（Dc）和Carr流動性指數（FI）的影響Fig.3 Effect of torrefied biomass mass fraction on θr, Dc, and FI of mixtures

圖4 試驗原料的粒徑分布Fig.4 Particle size distribution of experimental raw materials

圖5所示為采用Carr流動性指數法對不同烘焙生物質/煤粉混合物的流動特性進行比較。4種原料的FI從大至小依次為：無煙煤1＞無煙煤2＞烘焙生物質1＞烘焙生物質2。其中，無煙煤1和無煙煤2的流動性均屬于良好（good），且二者相差不大，而烘焙生物質1和烘焙生物質2的流動特性相差較大，分別屬于較差（poor）和非常差（bad）。對于烘焙生物質1與2種不同粒徑無煙煤組成的混合物，隨著烘焙生物質質量分數的增加，其流動特性由良好（good）變化至一般（common）最終變化至較差（poor）；對于烘焙生物質2與2種不同粒徑無煙煤組成的混合物，隨著烘焙生物質質量分數的增加，其流動特性由良好（good）先變化至一般（common）再變化至較差（poor）并最終變化至非常差（bad）。為了定量地比較烘焙生物質質量分數對混合物流動特性的影響，定義混合物的流動特性由一般（common）過渡至較差（poor）時，即 FI=60，對應的是烘焙生物質/煤粉混合物流動特性轉折點。本文所研究的4種不同烘焙生物質/煤粉混合物，其流動特性轉折點所對應的烘焙生物質質量分數從小到大依次為：無煙煤 2/烘焙生物質 2（34%）＜無煙煤1/烘焙生物質2（52%）＜無煙煤2/烘焙生物質1（70%）＜無煙煤1/烘焙生物質1（85%）。

2.2 混合物的下料特性

由圖6可以看出，隨著烘焙生物質質量分數的增加，不同烘焙生物質/煤粉混合物的下料質量流率均呈現出逐漸減小的趨勢。結合圖5分析可知，對于烘焙生物質1，其 FI＞55，其流動特性處于較差（poor）且接近一般（commom）的區(qū)域，此時隨著煤粉質量分數的增加，即烘焙生物質質量分數的減小，混合物的流動特性逐漸變化至良好（good），因此，烘焙生物質1與2與不同粒徑無煙煤煤粉所組成的混合物的下料質量流率均隨烘焙生物質質量分數的減小而逐漸增大。對于烘焙生物質2，其FI＜40，其流動特性非常差（bad），單獨下料過程無法進行。這是由于烘焙生物質 2的顆粒表面粗糙，呈疏松結構，顆粒間摩擦作用較大，架橋作用較強[9]，同時烘焙生物質 2中細顆粒含量較多，研究表明[34-35]，對于細小且有較強黏聚性的顆粒，由于同時受到氣固流體動力學作用和固體顆粒間粘附力作用的雙重影響，下料過程往往較為困難，顆粒間的強黏聚力會導致其在出料口附近被進一步固結和壓縮，從而出現架橋等不穩(wěn)定流動現象，導致無法下料。將烘焙生物質2與無煙煤1混合，當烘焙生物質2質量分數大于60%之后，混合物的下料過程也開始無法進行，對比圖 5可以發(fā)現，當烘焙生物質 2質量分數大于60%時，烘焙生物質2與無煙煤1混合物的流動特性過渡至較差（poor），FI＜55；將烘焙生物質2與無煙煤2混合，當烘焙生物質2質量分數大于40%之后，混合物的下料過程就將開始無法進行，對比圖 5同樣可以發(fā)現，當烘焙生物質2質量分數大于40%時，烘焙生物質2與無煙煤2混合物的流動特性同樣也過渡至較差（poor），FI約為55。結果表明，本文所獲得的混合物流動特性結果與下料特性結果吻合性較好，煤粉的加入可以顯著改善烘焙生物質/煤粉混合物的流動及下料特性。烘焙生物質/煤粉混合物的下料過程是否能夠正常進行主要取決于混合物中烘焙生物質的添加量，即烘焙生物質的質量分數，其下料極限生物質添加量可以通過測定烘焙生物質/煤粉混合物的Carr流動性指數進行預測。當烘焙生物質的添加量使得烘焙生物質/煤粉混合物的FI＜55時，即流動特性處于較差（poor）且接近非常差的區(qū)域，甚至進入非常差（bad）范疇時，混合物的下料過程將無法進行。

圖5 不同烘焙生物質/煤粉混合物Carr流動性指數的比較Fig.5 Comparison of FI for different torrefied biomass/coal powder mixtures

圖6 烘焙生物質質量分數對混合物下料質量流率的影響Fig.6 Effect of torrefied biomass mass fraction on discharge mass flow rate of mixtures

由圖 7可以看出，隨著下料口直徑的增大，不同配比的烘焙生物質1和無煙煤1二元混合物的下料質量流率均呈現出逐漸增大的趨勢。肖國先等[22]和傅磊[23]在研究單一物料下料質量流率時也獲得了類似的結果。對于烘焙生物質/煤粉二元混合物，其平均密度和平均粒徑分別可以表示為[18]：

式中w為混合物中烘焙生物質質量分數，%；ρc為煤粉密度，kg/m3；ρb為烘焙生物質密度，kg/m3。根據本文試驗數據進行擬合，λ=-2.4×10-8。因此，不同質量配比烘焙生物質/煤粉混合物的下料質量流率可以根據下式進行預測：

圖7 下料口直徑對混合物下料質量流率的影響Fig.7 Effect of discharge outlet diameter on discharge mass flow rate of mixtures

圖 8所示為試驗獲得的混合物下料質量流率與按照式（5）所得的預測值的對比。在本文試驗范圍內，式（5）可以在-15%到+25%的誤差范圍內對烘焙生物質/煤粉二元混合物（10%＜w＜90%）的下料質量流率進行較好地預測。

圖8 混合物下料質量流率試驗值和預測值的對比Fig.8 Comparison between experimental and predicted discharge mass flow rate of mixtures

3 結 論

1）隨著烘焙生物質質量分數的增加，混合物的休止角和壓縮度逐漸增大，Carr流動性指數（FI）逐漸減小，混合物的流動特性逐漸變差。采用休止角、壓縮度和 FI對烘焙生物質/煤粉混合物流動特性進行評價所獲得的定性描述規(guī)律是一致的。相對而言，采用Carr流動性指數法對烘焙生物質/煤粉混合物流動特性的評價更加細致全面。

2）本文所研究的4種原料的FI從大至小依次為：無煙煤1(平均粒徑為250μm) ＞無煙煤2(平均粒徑為120μm)＞烘焙生物質1(平均粒徑為230μm) ＞烘焙生物質2(平均粒徑為115μm)。對于4種不同烘焙生物質/煤粉混合物，其流動特性由一般（common）過渡至較差（poor）的轉折點（即FI=60）所對應的烘焙生物質質量分數從小到大依次為：無煙煤2/烘焙生物質2（34%）＜無煙煤1/烘焙生物質2（52%）＜無煙煤2/烘焙生物質1（70%）＜無煙煤1/烘焙生物質1（85%）。

3）隨著烘焙生物質質量分數的增加，不同烘焙生物質/煤粉混合物的下料質量流率均呈現出逐漸減小的趨勢。烘焙生物質/煤粉混合物的下料過程是否能夠正常進行主要取決于混合物中烘焙生物質的添加量，即烘焙生物質的質量分數，其下料極限生物質添加量可以通過測定烘焙生物質/煤粉混合物的FI進行預測。當烘焙生物質的添加量使得烘焙生物質/煤粉混合物的FI＜55時，即流動特性處于較差（poor）且接近非常差的區(qū)域，甚至進入非常差（bad）范疇時，混合物的下料過程將無法進行。

4）隨著下料口直徑的增大，不同質量配比的烘焙生物質/煤粉混合物的下料質量流率均呈現出逐漸增大的趨勢。同時，獲得了預測不同質量配比烘焙生物質/煤粉二元混合物下料質量流率的經驗公式，在本試驗范圍內，可以在-15%到+25%的誤差范圍內對烘焙生物質/煤粉二元混合物（10%＜烘焙生物質質量分數＜90%）的下料質量流率進行較好地預測。

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