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    渤海-北黃海表層沉積物中正構(gòu)烷烴的組合特征及其指示意義的探討?

    2018-01-18 05:48:02操云云王星辰趙美訓(xùn)
    關(guān)鍵詞:碳數(shù)正構(gòu)陸源

    操云云, 邢 磊,2??, 王星辰, 趙美訓(xùn),2

    (中國海洋大學(xué) 1.海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室; 2.海洋有機(jī)地球化學(xué)研究所, 山東 青島 266100)

    渤海與北黃海作為中國重要的半封閉陸架邊緣海,接受著黃河輸入的大量物質(zhì)。黃河是中國的第二大河,由其高的含沙量而得名,在過去的一千年期間,其平均每年向海洋輸送1.1×109t沉積物[1],占全球河流輸入沉積物的5%[2]。但黃河輸入物只有一部分沉積在黃河口,其余部分被黃海沿岸流攜帶沉積到渤海和北黃海[3-4]。對渤黃海表層沉積物中正構(gòu)烷烴的分布、來源及輸運(yùn)機(jī)制的研究,能更好地了解沉積有機(jī)物的分散、保存以及沿海生態(tài)系統(tǒng)過程。沉積物中正構(gòu)烷烴來源形式多種多樣,主要的來源有海洋浮游生物、陸生高等植物、化石燃料燃燒及其產(chǎn)物或者石油烴污染輸入[5]。作為生物標(biāo)志化合物中的一種,正構(gòu)烷烴不僅保持了原始生物化學(xué)成分的部分骨架,記載了原始生物母質(zhì)的某些特征分子結(jié)構(gòu)信息,而且在有機(jī)物演化過程中具有較高的穩(wěn)定性,其組成和分布特征可以有效地指示有機(jī)物的來源[6]。近幾年來,由于工農(nóng)業(yè)有機(jī)廢水的排放,大型水利樞紐(如小浪底水庫)的調(diào)節(jié)作用,使得黃河輸入到渤海-北黃海中的有機(jī)物來源和分布要比其他邊緣海復(fù)雜得多。因此,對渤海-北黃海沉積有機(jī)物來源問題的探究越來越受到研究者們的關(guān)注。

    前人利用穩(wěn)定碳同位素(δ13C)、總有機(jī)碳(TOC)、C/N、 生物標(biāo)志比值等方法(奇碳數(shù)正構(gòu)烷烴/長鏈烯酮、木質(zhì)素等)對渤黃海沉積有機(jī)物的來源、組成和遷移過程進(jìn)行了相關(guān)研究。對黃海三個(gè)沉積物柱狀樣的研究發(fā)現(xiàn),黃海沉積物中的正構(gòu)烷烴主要來自河流輸入[7]。對黃海表層沉積物中總有機(jī)碳δ13C和多環(huán)芳烴的研究表明黃海的陸源有機(jī)質(zhì)主要來源于現(xiàn)代黃河沉積和廢黃河口沉積[8]。對南黃海表層沉積物中正構(gòu)烷烴的分布及其組成特征研究發(fā)現(xiàn),南黃海區(qū)域表層沉積物中正構(gòu)烷烴多呈現(xiàn)雙峰群分布,前峰群短鏈烷烴無明顯奇偶碳數(shù)優(yōu)勢,主要來自海洋浮游藻類和細(xì)菌,但也可能受石油污染影響;后峰群長鏈烷烴具有奇碳數(shù)優(yōu)勢,主要來自于陸地高等植物,其中草本植物和木本植物來源所占比例相近[9]。對渤海中部柱狀沉積物中正構(gòu)烷烴的分析發(fā)現(xiàn)渤海沉積物中有機(jī)物的重要來源是黃河輸運(yùn)的陸源物質(zhì),且在柱狀沉積物中能明顯體現(xiàn)黃河的歷史變遷[10]。對渤海表層沉積物中的木質(zhì)素組成和總有機(jī)碳δ13C分析發(fā)現(xiàn)渤海陸源有機(jī)物主要源于黃河輸送,且近現(xiàn)代黃河口的陸源有機(jī)物的降解程度較遠(yuǎn)離河口的沉積物中陸源有機(jī)物的降解程度低[11];木質(zhì)素主要來源于被子植物草本組織與木本組織的混合,且含有少量的裸子植物[12]。對渤海表層沉積物中的正構(gòu)烷烴分析,發(fā)現(xiàn)黃河口附近的沉積物中陸源輸入占主要地位;一些離岸較遠(yuǎn)的站位存在有偶碳數(shù)優(yōu)勢的C12~C22正構(gòu)烷烴,可能來源于海洋微生物[3]。利用三端元混合模型對渤海表層沉積物分析發(fā)現(xiàn)土壤有機(jī)碳和C3維管植物有機(jī)碳主要沉積在河口附近及近岸區(qū),并可以離岸輸運(yùn)到較遠(yuǎn)的地方[12]。

    雖然前人利用各種指標(biāo)對渤黃海沉積物中有機(jī)物的組合特征、來源進(jìn)行了一些調(diào)查研究,并取得了一定有價(jià)值的成果,但是以往的研究主要是針對渤黃海海域高碳數(shù)正構(gòu)烷烴的組合特征、分布及其指示意義,而對低碳數(shù)正構(gòu)烷烴的研究還很缺乏,又由于海洋藻類、細(xì)菌作用或石油烴的輸入都能貢獻(xiàn)低碳數(shù)正構(gòu)烷烴[3,10],使得低碳數(shù)正構(gòu)烷烴(

    1 材料與方法

    1.1 研究海域

    作為中國4個(gè)邊緣海中坡度最小的海區(qū),渤海位于中國的北部,總面積為7.7×104km2,平均水深約18 m[13],是被山東半島與遼寧半島所環(huán)抱的半封閉陸架淺海。渤海接受著來自周邊河流(如黃河、海河、灤河等)物質(zhì)的大量輸入及其人類活動(dòng)的影響。黃河是注入渤海的最大河流,輸沙量為10×108t·a-1[14]。渤海海流流系主要包括渤海內(nèi)部的沿岸流和大洋系統(tǒng)的寒暖流。北黃海是被遼東半島東岸至朝鮮半島西北海岸所環(huán)抱的海灣,水深約為38 m[15]。黃海環(huán)流基本是由其中部北上的黃海暖流與其兩側(cè)向南運(yùn)移的沿岸流所組成。 黃海沿岸流自渤海灣起,終年沿山東半島北部東流,繞過成山角后沿40~50 m等深線至青島嶗山灣附近轉(zhuǎn)向南和西南方向流動(dòng)。遼南沿岸流沿著遼東半島沿岸流向渤海海峽北部。冬季在強(qiáng)勁的偏北風(fēng)作用下,黃海暖流逆風(fēng)向沿黃海海槽北上,在37°N附近向東、西各有一條主要分支分別與西朝鮮灣流和黃海沿岸流匯合,其余部分經(jīng)老鐵山水道進(jìn)入渤海;夏季在和緩的偏南風(fēng)作用下,黃海冷水團(tuán)盤踞在黃海深槽及其兩側(cè),黃海暖流很弱,只有微弱的東海陸架水進(jìn)入濟(jì)州島以北[16-17]。

    1.2 樣品采集

    2011年6月,利用“東方紅2號”科考船在渤海-北黃海海域,使用箱式采樣器采得沉積物樣品,其中0~3 cm為表層沉積物樣品,共有60個(gè),其站位分布如下(見圖1)。所有的表層沉積物樣品采集后用無污染的錫箔紙包好,放在-20 ℃下冷凍保存直至分析。

    圖1 渤海-北黃海采樣站位圖和環(huán)流體系Fig.1 Sampling sites and surface currents in the Bohai Sea and the North Yellow Sea

    1.3 研究方法

    1.3.1 TOC分析 將冷凍干燥后的沉積物樣品研磨后裝入玻璃瓶,向樣品中逐滴滴加4 mol·L-1HCl,至最后一次加入HCl無氣泡冒出,靜置一會(huì)兒后,震蕩、超聲、離心、去除上清液,加入超純水,震蕩、超聲、離心,去除上清液,重復(fù)數(shù)次直到用pH試紙檢測上清液呈中性。將樣品放入烘箱中,55 ℃烘干,烘干后放入干燥器中平衡24 h后研磨使其均質(zhì)化。稱取適量樣品,用CHN元素分析儀(Thermo Flash 2000)測定其TOC的含量。TOC的測定標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為±0.02 wt% (n=6)[18]。TOC的數(shù)據(jù)已被報(bào)道[19]。

    1.3.2 正構(gòu)烷烴分析 C27、C29、C31正構(gòu)烷烴均來自高等植物葉蠟[20],可以用作陸源植物有機(jī)物的輸入[21]。將樣品經(jīng)冷凍干燥、研磨后,稱取5 g放置在50 mL特氟龍瓶中,加入二氯甲烷∶甲醇=3∶1(v/v)的混合溶液10 mL,靜置約30 min,加入40 μL十九醇和二十四氘烷,超聲萃取4次(10 mL/次),得到可萃取有機(jī)質(zhì)。萃取液在柔和氮?dú)庀麓蹈?,過硅膠層析柱進(jìn)行分離,用8 mL正己烷淋洗得到正構(gòu)烷烴組分,氮吹干,加30 μL異辛烷定容,超聲,然后取1 μL進(jìn)GC分析。對處理好的樣品用氣相色譜(Agilent 6890N)定量分析。進(jìn)樣口溫度:300 ℃;檢測器(FID)溫度:300 ℃;載氣為氫氣,流速1.3 mL/min;色譜柱類型:HP-1 Capillary Column(50 m×0.32 mm×0.17μm);采用不分流進(jìn)樣方式。色譜柱升溫程序:保持80 ℃ 1 min,以25 ℃/min 的速度升至200 ℃,以4 ℃/min 的速度升至250 ℃,以1.8 ℃/min 的速度升至300 ℃,保持300 ℃5 min,以5 ℃/min的速度升至310 ℃,保持310 ℃ 5 min。對生物標(biāo)志物的峰面積與內(nèi)標(biāo)的峰面積進(jìn)行比較計(jì)算得到生物標(biāo)志物的含量,最后換算成其在沉積物中的含量。碳優(yōu)勢指數(shù)(Carbon Preference Index,CPI),分為高低碳數(shù)碳優(yōu)勢指數(shù)兩種(CPIH和CPIL),可以作為評價(jià)烷烴的奇偶優(yōu)勢的指標(biāo),其計(jì)算公式如下:

    CPIH=1/2[(C25+C27+C29+C31+C33+C35)/(C24+C26+C28+C30+C32+C34)+(C25+C27+C29+C31+C33+C35)/(C26+C28+C30+C32+C34+C36)]

    1.4 主成分分析

    主成分分析使用的統(tǒng)計(jì)軟件是SPSS 22.0(SPSS公司,芝加哥,伊利諾斯)。本文對60個(gè)樣品中各個(gè)正構(gòu)烷烴絕對含量與TOC的比值主成分分析之前進(jìn)行了Z-得分歸一化和中點(diǎn)值標(biāo)準(zhǔn)化。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 正構(gòu)烷烴的組合特征

    為了更好地了解渤海-北黃海表層沉積物中正構(gòu)烷烴的組合特征,分別從該海域的泥質(zhì)區(qū)與非泥質(zhì)區(qū)選擇了具有代表性的站位(北黃海泥質(zhì)區(qū)B23,非泥質(zhì)區(qū)B07;渤海泥質(zhì)區(qū)B50,非泥質(zhì)區(qū)B42),對其正構(gòu)烷烴含量與烷烴碳數(shù)作圖分析如圖2。從圖2中發(fā)現(xiàn): 渤海-北黃海泥質(zhì)區(qū)和非泥質(zhì)區(qū)表層沉積物中正構(gòu)烷烴都呈現(xiàn)高碳數(shù)單峰群模式,且其中C27、C29、C31正構(gòu)烷烴含量明顯地高于其他碳數(shù)的正構(gòu)烷烴。低碳數(shù)正構(gòu)烷烴不具有明顯的優(yōu)勢主峰碳且含量普遍較低。一般來說,海洋沉積物中源于陸源高等植物表層蠟質(zhì)的高碳數(shù)正構(gòu)烷烴(≥C22),以正構(gòu)烷烴 C27、C29和 C31最為豐富,且具有顯著的奇偶優(yōu)勢[22]。低碳數(shù)正構(gòu)烷烴(

    圖2 渤海-北黃海泥質(zhì)區(qū)與非泥質(zhì)區(qū)樣品中的不同鏈長烷烴含量的直方圖Fig.2 Histogram of n-alkanes distributions in the mud area and non-mud area of the Bohai Sea and the NorthYellow Sea

    上述分析發(fā)現(xiàn)高碳數(shù)正構(gòu)烷烴主要來自陸源高等植物,而且來自陸源輸入的木本植物的正構(gòu)烷烴多以C29正構(gòu)烷烴為主峰,草本植物來源的正構(gòu)烷烴多以C31正構(gòu)烷烴為主峰[36-37],AI>1表示陸源沉積有機(jī)質(zhì)中木本植被輸入的增加,AI<1則代表草本植被輸入增加[38]。因此,可利用烷烴指數(shù)(Alkane Index)來估測陸源沉積有機(jī)質(zhì)中植被類型(草本和木本植物)來源的相對貢獻(xiàn)本。AI的高值區(qū)主要分布于渤海海峽、鴨綠江入??冢胃咧祬^(qū)出現(xiàn)在渤海東部,反映出以木本植物略占優(yōu)勢的陸源輸入;黃河口東部地區(qū)出現(xiàn)小范圍的最低值,反映出以草本植物略占優(yōu)勢的陸源輸入(見圖4)。而AI值范圍為0.62~1.54,平均值為1.02,大多數(shù)站位AI值接近1,反映出C29與C31的含量相近,說明整體上渤海-北黃海陸源沉積物中草本和木本植物的輸入所占比例相似。渤海表層沉積物和黃河下游顆粒物中木質(zhì)素主要來源于被子植物草本組織與木本組織的混合[12, 39],這與本研究是一致的。

    圖3 渤海-北黃海CPIH(a)與CPIL(b)值的空間分布Fig.3 Spatial distributions of CPI high (a) and CPI low (b) values in surface sediments of the Bohai Sea and the North Yellow Sea

    圖4 渤海-北黃海表層沉積物中AI值的空間分布Fig.4 Spatial distribution of AI value in surface sediments of the Bohai Sea and the North Yellow Sea

    2.2 正構(gòu)烷烴的空間分布

    北黃海-渤海表層沉積物中C14~C38正構(gòu)烷烴總含量范圍為206.8~3 109.1 ng/g,平均值為1 227.3 ng/g。C27+C29+C31正構(gòu)烷烴含量變化范圍為41.1~1 714.1 ng/g。C27+C29+C31正構(gòu)烷烴含量的高值區(qū)主要分布于北黃海的中部,南黃海的北部也出現(xiàn)次高值;低值區(qū)主要在鴨綠江入???,渤海海峽以及渤海的東部遠(yuǎn)岸(見圖5a)。C15+C17+C19正構(gòu)烷烴的含量范圍為12.2~268.7 ng/g,平均值為86.4 ng/g。C15+C17+C19正構(gòu)烷烴含量的高值區(qū)主要分布于灤河入海口附近,渤海的東北部沿岸、西部及西南部,次高值區(qū)主要分布于北黃海的中部,南黃海的北部,其低值區(qū)主要分布在北黃海(見圖5b)。渤海表層沉積物的TOC含量隨著粒度的減小,呈指數(shù)增加[12]。將該海域表層沉積物的TOC含量分布與該地區(qū)的表層沉積物的粒度[40-41]比較,發(fā)現(xiàn)TOC含量分布與粒度分布存在著密切的相關(guān)關(guān)系。在渤海中部、北黃海中部和黃海中部泥質(zhì)區(qū)北部表層沉積物粒度小的區(qū)域TOC含量高;在渤海東部和北黃海東北部表層沉積物粒度相對較大的區(qū)域TOC含量低[19]。細(xì)顆粒易優(yōu)先吸附富集有機(jī)物[6]。C27+C29+C31正構(gòu)烷烴含量與TOC成顯著正相關(guān)(R2= 0.81)(見圖6a),高碳數(shù)正構(gòu)烷烴含量的高值區(qū)主要分布在泥質(zhì)區(qū),低值區(qū)主要位于非泥質(zhì)區(qū)(見圖5a),表明在這一海域C27+C29+C31正構(gòu)烷烴含量與TOC分布趨勢類似,與粒度分布存在一定的相關(guān)性,水動(dòng)力作用對陸源有機(jī)物的散布和沉積發(fā)揮了重要的作用。而C15+C17+C19正構(gòu)烷烴含量與TOC無明顯相關(guān)性(R2= 0.14)(見圖6b),而且又有著與高碳數(shù)正構(gòu)烷烴不同的空間分布趨勢,其高值區(qū)主要位于非泥質(zhì)區(qū)(見圖5b),表明水動(dòng)力作用不是主要控制該領(lǐng)域C15+C17+C19正構(gòu)烷烴分布的因素,分布趨勢的不同可能與低碳數(shù)正構(gòu)烷烴的來源有關(guān)。

    圖5 渤海-北黃海表層沉積物中C27+C29+C31正構(gòu)烷烴含量 (a)與C15+C17+C19正構(gòu)烷烴含量 (b)的空間分布Fig.5 Spatial distributions of C27+C29+C31 n-alkane (a) and C15+C17+C19 n-alkane (b) content in surface sediments of the Bohai Sea and the North Yellow Sea

    圖6 渤海-北黃海表層沉積物中 C27+C29+C31正構(gòu)烷烴含量 (a)和C15+C17+C19正構(gòu)烷烴含量 (b)分別與TOC的散點(diǎn)圖Fig.6 The scatter plots of C27+C29+C31 n-alkane content versus TOC (a) and C15+C17+C19 n-alkane content versus TOC (b) in surface sediments of the Bohai Sea and the North Yellow Sea

    2.3 表層沉積物中正構(gòu)烷烴來源的分析

    2.3.1 主成分分析 主成分分析可以用來確定表層沉積物樣品中正構(gòu)烷烴各個(gè)含量之間的關(guān)系。將渤海-黃海海域各個(gè)站位中正構(gòu)烷烴的絕對含量進(jìn)行主成分分析,來研究這一海域表層沉積物中正構(gòu)烷烴的來源。結(jié)果顯示,主成分分析將正構(gòu)烷烴分成了陸源和海源兩類,高碳數(shù)正構(gòu)烷烴主要來自陸源,低碳數(shù)正構(gòu)烷烴主要代表海源相對貢獻(xiàn);正構(gòu)烷烴的分布、沉積主要受水動(dòng)力作用控制,高碳數(shù)正構(gòu)烷烴在泥質(zhì)區(qū)容易沉積,低碳數(shù)正構(gòu)烷烴多在非泥質(zhì)區(qū)[3-4]。圖7a是利用渤海-北黃海表層沉積物中正構(gòu)烷烴絕對含量分別與TOC做比值進(jìn)行的主成分分析。在減小了粒度和沉積速率影響下,主成分分析將該海域的正構(gòu)烷烴分成了兩類:低碳數(shù)正構(gòu)烷烴(C14~C23)(與PC1正相關(guān))和高碳數(shù)正構(gòu)烷烴(C24~C33)(與PC2正相關(guān)),主成分PC1和PC2方差貢獻(xiàn)率分別為39.9%和43.7%。 圖7b中與PC2呈明顯正相關(guān)的站位(B14、B21、B27、B33、B49、B56、B66)主要來自非泥質(zhì)區(qū),表示相對含量高的高碳數(shù)正構(gòu)烷烴主要位于非泥質(zhì)區(qū)。這與在該海域利用正構(gòu)烷烴的絕對含量進(jìn)行主成分分析所得出的絕對含量高的高碳數(shù)正構(gòu)烷烴主要位于泥質(zhì)區(qū)的結(jié)果[3-4]相反,說明水動(dòng)力條件不是控制正構(gòu)烷烴分布的唯一因素。而PC1正相區(qū)無論是來自非泥質(zhì)區(qū)還是泥質(zhì)區(qū)的站位都聚集在一起(見圖7b),表明低碳數(shù)正構(gòu)烷烴的沉積范圍不受泥質(zhì)區(qū)和非泥質(zhì)區(qū)的限制。

    2.3.2 (C27+C29+C31)/TOC和(C15+C17+C19)/TOC與(B+D+A)/TOC的相關(guān)性分析 菜子甲醇(Brassicasterol)主要來源于硅藻[44],甲藻甾醇(Dinosterol)是甲藻細(xì)胞膜的主要成分,雖然其它少數(shù)的浮游植物(包括硅藻)也可以合成極少量的甲藻甾醇[37],但其主要還是由甲藻產(chǎn)生[38],而海洋中長鏈烯酮(Alkenones)由大洋種顆石藻產(chǎn)生。因此,沉積物中三種浮游植物標(biāo)志物的含量在某種程度上可以代表真光層的浮游植物生物量,可以作為海洋有機(jī)質(zhì)的良好指標(biāo)[45]。由上述分析可知該海域的C27、C29、C31正構(gòu)烷烴來自高等植物,可以用C27+C29+C31正構(gòu)烷烴含量代表陸源優(yōu)勢正構(gòu)烷烴的含量之和。將高碳數(shù)正構(gòu)烷烴相對含量((C27+C29+C31)/TOC)[1]和低碳數(shù)正構(gòu)烷烴相對含量((C15+C17+C19)/TOC)分別與三種浮游植物生物標(biāo)志物相對含量(B+D+A/TOC)對比(見圖8)發(fā)現(xiàn):(C27+C29+C31)/TOC與(B+D+A)/TOC無相關(guān)性(R2= 0.04)(見圖8a),表明該海域代表陸源有機(jī)物的高碳數(shù)正構(gòu)烷烴與海源有機(jī)物的分布不同,物源影響著海洋沉積有機(jī)物的分布。假設(shè)在該海域低碳數(shù)正構(gòu)烷烴(C15+C17+C19正構(gòu)烷烴含量)和三種浮游植物生物標(biāo)志物(B+D+A含量)都可以指示海源,那么在消除或減小了沉積速率和粒度影響下,兩者之間會(huì)存在一定的相關(guān)關(guān)系。然而,(C15+C17+C19)/TOC與(B+D+A)/TOC)不具有相關(guān)性(R2= -0.002)(見圖8b),表明在該海域C15+C17+C19正構(gòu)烷烴不能作為海源優(yōu)勢正構(gòu)烷烴之和,指示海源。

    圖7 渤海-北黃海主成分分析PC1, PC2的正交載荷圖 (a)與散點(diǎn)圖 (b)Fig.7 Plots of loadings (a) and scores (b) from PC1, PC2 from PCA analysis in the Bohai Sea and the North Yellow Sea

    圖8 渤海-北黃海表層沉積物中(C27+C29+C31)/TOC與B+D+A/TOC (a) 和(C15+C17+C19)/TOC與B+D+A/TOC (b)的散點(diǎn)圖Fig.8 The scatter plots of TOC-based C27+C29+C31 n-alkane content versus TOC-based B+D+A content (a) and TOC-based C15+C17+C19 n-alkane content versus TOC-based B+D+A content (b) in surface sediments of the Bohai Sea and the North Yellow Sea

    2.3.3 降解指數(shù)分析 除來源和水動(dòng)力條件外,降解也是影響沉積有機(jī)物分布的一個(gè)重要因素,低碳數(shù)正構(gòu)烷烴又易在氧化環(huán)境中降解[32]。C26正構(gòu)醇和C29正構(gòu)烷烴均來自高等植物,C29正構(gòu)烷烴比C26正構(gòu)醇更難降解[46],因此,可以用C26正構(gòu)醇與C29正構(gòu)烷烴的比值來估計(jì)在氧化還原條件下沉積物的變化情況[47-48]。較低的C26正構(gòu)醇/C29正構(gòu)烷烴比值,代表在有氧條件下高效的有機(jī)物降解,反之,代表在還原條件下,較慢的有機(jī)物降解。渤海-北黃海表層沉積物中的C26-OH/C29含量變化范圍為0.9~2.8,大部分站位的降解指數(shù)值大于1,表明該海域沉積有機(jī)物的保存較穩(wěn)定,正構(gòu)烷烴的分布受降解影響較小。C26-OH/C29與C27+C29+C31正構(gòu)烷烴含量和C15+C17+C19正構(gòu)烷烴含量之間均無相關(guān)性(見圖9),進(jìn)一步表明:降解不是該海域低碳數(shù)正構(gòu)烷烴分布的主要控制因素。研究指出,由黃河輸入邊緣海的顆粒有機(jī)物來源復(fù)雜,53%~57%的顆粒碳來源于黃土高原沉積,10%~33%來自古沉積巖的自然侵蝕和化石燃料燃燒,16%~33% 來源陸水生生物產(chǎn)生的現(xiàn)在碳[49]。化石燃料燃燒和陸地?zé)N源沉積巖在成熟風(fēng)化過程中會(huì)產(chǎn)生一系列的正構(gòu)烷烴同系物(n-C16~45)[31,50],該海域沉積有機(jī)碳受一定程度的再懸浮-分選作用,可以通過底棲霧狀層橫向分散[51]。這些原因可能都會(huì)影響該海域的低碳數(shù)正構(gòu)烷烴的分布和來源,至于其來源的明確有待更深入的研究。

    圖9 渤海-北黃海表層沉積物中C26-OH/C29與C27+C29+C31正構(gòu)烷烴 (a)和C15+C17+C19正構(gòu)烷烴 (b)含量的散點(diǎn)圖Fig.9 The scatter plots of C26-OH/C29 and C27+C29+C31 n-alkane (a), C15+C17+C19 n-alkane (b) content in surface sediments of the Bohai Sea and the North Yellow Sea

    3 結(jié)論

    (1)北黃海-渤海表層沉積物中正構(gòu)烷烴呈單峰模式,高碳數(shù)正構(gòu)烷烴主峰碳為C27、C29、C31正構(gòu)烷烴,具有奇碳數(shù)優(yōu)勢,受陸源影響較強(qiáng),且陸源有機(jī)物中草本植被輸入與木本植被輸入所占比例相似。低碳數(shù)正構(gòu)烷烴的CPI平均值接近1,不具有奇偶優(yōu)勢,不能被認(rèn)為來自海洋的藻類和細(xì)菌,可能受到石油及其衍生物的污染。

    (2)主成分分析表明水動(dòng)力條件不是控制該海域表層沉積物中正構(gòu)烷烴分布的唯一因素,來源也是其分布的重要因素。

    (3)將(C27+C29+C31)/TOC和(C15+C17+C19)/TOC含量分別與(B+D+A)/TOC做相關(guān)性分析,進(jìn)一步表明該研究海域C15、C17、C19正構(gòu)烷烴不能作為海源生物標(biāo)志物,高碳數(shù)正構(gòu)烷烴主要來自陸源。此外,降解指數(shù)(C26-OH/C29)與C15+C17+C19正構(gòu)烷烴含量的對比表明該海域沉積有機(jī)物的保存較穩(wěn)定,降解不是低碳數(shù)正構(gòu)烷烴分布的主要控制因素。至于低碳數(shù)正構(gòu)烷烴的來源和分布控制機(jī)制還有待進(jìn)一步研究。

    [1] Xing L, Hou D, Wang X, et al. Assessment of the sources of sedimentary organic matter in the Bohai Sea and the northern Yellow Sea using biomarker proxies [J]. Estuarine, Coastal and Shelf Science, 2016, 176: 67-75.

    [2] Milliman J D, Syvitski J P M. Geomorphic/tectonic control of sediment discharge to the ocean: the importance of small mountainous rivers [J]. The Journal of Geology, 1992,100(5): 525-544.

    [3] Hu L, Guo Z, Feng J, et al. Distributions and sources of bulk organic matter and aliphatic hydrocarbons in surface sediments of the Bohai Sea, China [J]. Marine Chemistry, 2009, 113(3): 197-211.

    [4] Hu L, Shi X, Guo Z, et al. Sources, dispersal and preservation of sedimentary organic matter in the Yellow Sea: the importance of depositional hydrodynamic forcing [J]. Marine Geology, 2013, 335: 52-63.

    [5] 李澤利, 馬啟敏, 程海鷗, 等. 錦州灣表層沉積物正構(gòu)烷烴特征參數(shù)研究[J]. 環(huán)境科學(xué), 2011(11): 3300-3304.

    Li Ze-Li, Ma Qi-Min, Cheng Hai-Ou, et al. Normal alkanes characteristic parameters of Jinzhou Bay surface sediments [J]. Environmental Science, 2011(11): 3300-3304.

    [6] 魯曉紅, 陳穎軍, 黃國培, 等. 黃渤海表層沉積物中正構(gòu)烷烴和甾醇的分布及來源研究[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2011(21): 1117-1122.

    Lu Xiao-Hong, Chen Ying-Jun, Huang Guo-Pei, et al. Distribution and sources of lipid biomarkers in surface sediments of theYellow Sea and the Bohai Sea [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2011, 20(6-7): 1117-1122.

    [7] Wu Y, Zhang J, Mi T-z, et al. Occurrence of n-alkanes and polycyclic aromatichydrocarbons in the core sediments of the Yellow Sea [J]. Marine Chemistry, 2001, 76(1): 1-15.

    [8] 蔡德陵, 石學(xué)法, 周衛(wèi)健, 等. 南黃海懸浮體和沉積物的物質(zhì)來源和運(yùn)移: 來自碳穩(wěn)定同位素組成的證據(jù)[J]. 科學(xué)通報(bào), 2009, 46(S1): 16-23.

    Cai De-Ling, Shi Xue-Fa, Zhou Wei-Jian, et al. The source and transport of the suspension and sediment: evidence from stable carbon isotope[J]. Science Bulletin, 2009, 46(S1): 16-23.

    [9] 趙美訓(xùn), 張玉琢, 邢磊, 等. 南黃海表層沉積物中正構(gòu)烷烴的組成特征、分布及其對沉積有機(jī)質(zhì)來源的指示意義[J]. 中國海洋大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2011, 41(4): 90-96.

    Zhao Mei-Xun, Zhang Yu-Zhuo, Xing Lei, et al. The Composition and distribution ofn-alkanes in surface sediments from the South Yellow Sea and their potential as organic matter source indicators [J]. Periodical of Ocean University of China, 2011, 41(4): 90-96.

    [10] 吳瑩, 張經(jīng), 于志剛. 渤海柱狀沉積物中烴類化合物的分布[J]. 北京大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2001, 37(2): 273-277.

    Wu Ying, Zhang Jing, Yu Zhi-Gang. Distribution of lipids in the core sediments of the Bohai Sea [J]. Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, Natural Science Edition, 2001, 37(2): 273-277.

    [11] 孫書文. 渤海及鄰近海域表層沉積物中木質(zhì)素的分布特征及其陸源有機(jī)質(zhì)示蹤義[D]. 青島: 中國海洋大學(xué)海洋化學(xué)系, 2012.

    Sun Shu-Wen. The distribution of lignin and its terrigenous organic matter tracer in surface sediments of Bohai and adjacent areas [D]. Qingdao: Ocean University of China, Department of Marine Chemistry, 2012.

    [12] 高立蒙, 姚鵬, 王金鵬, 等. 渤海表層沉積物中有機(jī)碳的分布和來源[J]. 海洋學(xué)報(bào), 2016, 38(6): 8-20.

    Gao Li-Meng, Yao Peng, Wang Jin-Peng et al. Distribution and sources of organic carbon in surface sediments from Bohai [J]. Acta Oceanologica Sinice, 2016, 38(6): 8-20.

    [13] 陳義蘭, 吳永亭, 劉曉瑜, 等. 渤海海底地形特征[J]. 海洋科學(xué)進(jìn)展, 2013, 31(1): 75-82.

    Chen Yi-Lan, Wu Yong-Ting, Liu Xiao-Yu, et al. Features of seafloor topography in the Bohai Sea [J]. Advances in Marine Science, 2013, 31(1): 75-82.

    [14] Zhang J, Huang W, Liu M. Geochemistry of major Chinese river-estuary systems [M]. //Zhao D, Liang Y, Tseng C, et al. Oceanology of China Sea. Netherlands: Kluwer Academic Publishers, 1994: 179-188.

    [15] 林美華. 黃海海底地貌分區(qū)及地貌類型[J]. 海洋科學(xué), 1989(6): 7-15.

    Lin Mei-Hua. The submarine geomorphological zones and geomorphological typesin the Yellow Sea [J]. Marine Science, 1989(6): 7-15.

    [16] 李乃勝, 趙松齡, 鮑·瓦西里耶夫. 西北太平洋邊緣海地質(zhì)[M]. 哈爾濱: 黑龍江教育出版社, 2000.

    Li Nai-Sheng, Zhao Song-Ling, Bo Vasilyev. Geology of the Pacific Marginal sea[M]. Harbin: Heilongjiang Education Press, 2000.

    [17] 臧家業(yè), 湯毓祥, 鄒娥梅, 等. 黃海環(huán)流的分析[J]. 科學(xué)通報(bào), 2001, 46(增刊): 7-15.

    Zang Jia-Ye, Tang Yu-Xiang, Zou E-Mei, et al. the Yellow Sea circulation analysis[J]. Science Bulletin, 2001, 46(Supplement): 7-15.

    [18] 高文獻(xiàn). 黃海沉積物中Branched GDGTs的分布及陸源有機(jī)質(zhì)BIT指標(biāo)的比較研究 [D]. 青島: 中國海洋大學(xué), 2011.

    Gao Wen-Xian. A Comparative Study on the Distribution of Branched GDGTs and Terrestrial Organic Matter BIT Index in the Sediments of the Yellow Sea[D]. Qingdao: Ocean University of China, 2011.

    [19] 王星辰, 邢磊, 張海龍, 等. 北黃海-渤海表層沉積物中浮游植物生物標(biāo)志物的分布特征及指示意義[J]. 中國海洋大學(xué)學(xué)報(bào) (自然科學(xué)版), 2014, 44(5): 69-73.

    Wang Xing-Chen, Xing Lei, Zhang Hai-Long, etal. Distribution characteristics and indicative significance of phytoplankton biomarkers in surface sediments of the North Yellow Sea and the Bohai Sea[J]. Periodical of Ocean University of China, 2014, 44(5): 69-73.

    [20] Eglinton G, Hamilton R J. Leaf epicuticular waxes [J]. Science, 1967, 156(3780): 1322-1335.

    [21] Meyers P A. Organic geochemical proxies of paleoceanographic, paleolimnologic, and paleoclimatic processes[J]. Organic Geochemistry, 1997, 27(5): 213-250.

    [22] BrayE E, Evans E D. Distributionof n-paraffins as a clue to recognition of sourse beds[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 1961, 22(1): 2-15.

    [23] Zhang ZH, Zhao M X, Eglinton G, et al. Leaf wax lipids as paleovegetational and paleoen-vironmental proxies for the Chinese Loess Plateau over the last 170 kyr [J]. Quaternary Science Review, 2006, 25: 575-594.

    [24] Sikes E L, Uhle M E, Nodder S D, et al. Sources of organic matter in a coastal marine environment: Evidence fromn-alkanes and their δ13C distributions in the Hauraki Gulf, New Zealand[J]. Marine Chemistry, 2009, 113: 149-163.

    [25] Cranwell P A, Eglinton G, Robinson N. Lipids of aquatic organisms as potential contributi-ons to lacustrine sediments-II [J]. Organic Geochemistry, 1987, 11(6): 513-527.

    [26] Silliman J E, Schelske C L. Saturated hydrocarbons in the sediments of Lake Apopka, Florida [J]. Organic Geochemistry, 2003, 34(2): 253-260.

    [27] 張龍軍, 宮萍, 張向上. 河口有機(jī)碳研究綜述[J]. 中國海洋大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2005, 35(5): 737-744.

    Zhang Long-Jun, Gong Ping, Zhang Xiang-Shang. A review of the sudy of estuarine organic carbon [J]. Periodical of Ocean University of China, 2005, 35(5): 737-744.

    [28] 朱純, 潘建明, 盧冰, 等. 長江口及鄰近海域現(xiàn)代沉積物中正構(gòu)烷烴分子組合特征及其對有機(jī)碳運(yùn)移分布的指示[J]. 海洋學(xué)報(bào), 2005, 27(4): 59-67.

    Zhu Chun, Pan Jian-Ming, Lu Bing, et al. Compositional feature ofn-alkanes in modern sediment from the Changjiang estuery and adjacent area and its implication to transport and distribution of organic carbon [J]. Acta Oceanologica Sinice, 2005, 27(4): 59-67.

    [29] Hostettler F D, Pereira W E, Kvenvolden K A, et al. A record of hydrocarbon input to San Francisco Bay as traced by biomarker profiles in surface sediment and sediment cores [J]. Marine Chemistry, 1999, 64(1): 115-127.

    [30] 胡利民, 劉季花, 石學(xué)法, 等. 渤海石油污染: 來自表層沉積物中生物標(biāo)志物的證據(jù)[J]. 海洋學(xué)報(bào), 2013, 35(1): 121-130.

    Hu Li-Min, Liu Ji-Hua, Shi Xue-Fa, et al. Petroleum contamination in the surface sediments of the Bohai Sea: evidence from the sedimentary biomaker records [J]. Acta Oceanologica Sinice(in Chinese), 2013, 35(1): 121-130.

    [31] 李勝勇. 渤海及鄰近海域表層沉積物中石油烴的分布特征及來源研究[D]. 青島: 中國海洋大學(xué), 2013.

    Li Sheng-Yong. Distribution Characteristics and Sources of Petroleum Hydrocarbons in Surface Sediments of Bohai and Adjacent Sea Area [D]. Qingdao: Ocean University of China, 2013.

    [32] Milliman J D, Huang-Ting S, Zuo-Sheng Y, et al. Transport and deposition of river sediment in the Changjiang estuary and adjacent continental shelf [J]. Continental Shelf Research, 1985, 4(1): 37-45.

    [33] Collister J W, Lichtfouse E, Hieshima G, et al. Partial resolution of sources of n-alkanes in the saline portion of the Parachute Creek Member, Green River Formation (Piceance Creek Basin, Colorado)[J]. Organic Geochemistry, 1994, 21(6-7): 645-659.

    [34] Pearson A, Eglinton T I. The origin ofn-alkanes in Santa Monica Basin surface sediment: a model based on compound-specific Δ14C and δ13C data[J]. Organic Geochemistry, 2000, 31(11): 1103-1116.

    [35] Bjor?y M, Hall P B, Hustad E, et al. Variation in stable carbon isotope ratios ofindividual hydrocarbons as a function of artificial maturity [J]. Organic Geochemistry, 1992, 19(1): 89-105.

    [36] Ficken K J, Li B, Swain D L, et al. Ann-alkane proxy for the sedimentary inputs of subme-Rged floating freshwater aquatic macrophytes [J]. Organic Geochemistry, 2000, 31: 745-749.

    [37] Mead R, Xu Y, Chong J, et al. Sediment and soil organic matter source assessment as reve-aled bythe molecular distribution and carbon isotopic composition ofn-alkanes [J]. Organic Geochemistry, 2005, 36(3): 363-370.

    [38] Volkman J K, Barrett S M, Blackburn S I, et al. Microalgal biomarkers: a review of recent research developments [J]. Organic Geochemistry, 1998, 29(5-7): 1163-1179.

    [39] 張婷婷. 黃河下游顆粒有機(jī)碳輸運(yùn)的季節(jié)變化特征及人為活動(dòng)的影響[D]. 青島: 中國海洋大學(xué), 2015.

    Zhang Ting-Ting. Saesonal Variation and Anthropogenic Impact on the Transport of Particulate Organic Carbon in the Lower Yellow River [D]. Qingdao: Ocean University of China, 2015.

    [40] 王偉, 李安春, 徐方建, 等. 北黃海表層沉積物粒度分布特征及其沉積環(huán)境分析[J]. 海洋與湖沼, 2009, 40(5): 525-531.

    Wang Wei, Li An-Chun, Xu Fang-Jian, ea tl. The distribution characteristics of grain size and sedimentary environment analysis in urface sediments of North the Yellow Sea [J]. Oceanologia Et Limnologia Sinica, 2009, 40(5): 525-531.

    [41] 喬淑卿, 石學(xué)法, 王國慶, 等. 渤海底質(zhì)沉積物粒度特征及輸運(yùn)趨勢探討[J]. 海洋學(xué)報(bào), 2010, 32(4): 139-147.

    Qiao Shu-Qing, Shi Xue-Fa, Wang Guo-Qing, et al. Discussion on grain-size characteristics of seafloor sediment and transport pattern in the Bohai Sea [J]. Acta Oceanologica Sinice, 2010, 32(4): 139-147.

    [42] Wang J, Yao P, Bianchi T S, et al. The effect of particle density on the sources, distribution, and degradation of sedimentary organic carbon in the Changjiang Estuary and adjacent shelf [J]. Chemical Geology, 2015, 402: 52-67.

    [43] 王金鵬, 姚鵬, 孟佳, 等. 基于水淘選分級的長江口及其鄰近海域表層沉積物中有機(jī)碳的來源, 分布和保存[J]. 海洋學(xué)報(bào), 2015, 37(6): 41-57.

    Wang Jin-Peng, Yao Peng, Meng Jia, et al. Sources, Distribution and preservation of size-fractinated sedimentary organic carbon of the Changjiang Estuany and adjacent shelf based on water elutriation [J]. Acta Oceanologica Sinice, 2015, 37(6): 41-57.

    [44] Barrett S M, Volkman J K, Dunstan G A, et al. Sterols of 14 Species of marine diatoms (bacillariophyta) 1[J]. Journal of Phycology, 1995, 31(3): 360-369.

    [45] Xing L, Zhang H, Yuan Z, et al. Terrestrial and marine biomarker estimates of organicmatter sources and distributions in surface sediments from the East China Sea shelf [J]. Continental Shelf Research, 2011, 31(10): 1106-1115.

    [46] Cacho I, Grimalt J O, Sierro F J, et al. Evidence for enhanced Mediterranean thermohaline circulation during rapid climatic coolings [J]. Earth and Planetary Science Letters, 2000, 183(3): 417-429.

    [47] Martrat B, Grimalt J O, Shackleton N J, et al. Four climate cycles of recurring deep and surfacewater destabilizations on the Iberian margin [J]. Science, 2007, 317(5837): 502-507.

    [48] Xing L, Zhang R, Liu Y, et al. Biomarker records of phytoplankton productivity and community structure changes in the Japan Sea over the last 166 kyr [J]. Quaternary Science Reviews, 2011, 30(19): 2666-2675.

    [49] Tao S, Eglinton T I, Montlu?on D B, et al. Pre-aged soil organic carbon as a major component of the Yellow River suspended load: Regional significance and global relevance[J]. Earth and Planetary Science Letters, 2015, 414: 77-86.

    [50] Freeman K H and Colarusso L A. Molecular and isotopic records of C4 grassland expansion in the late miocene[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2001, 65(9): 1439-1454.

    [51] Bao R, McIntyre C, Zhao M, et al. Widespread dispersal and aging of organic carbon in shallow marginal seas [J]. Geology, 2016, 44(10): 791-794.

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