江陰市細(xì)顆粒物來源解析研究

范麗花， 龔偉達， 丁 宏， 奚海明， 陳璞瓏， 王體健

（1.江陰市市環(huán)境監(jiān)測站， 江蘇 江陰 214200；2.南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院， 江蘇 南京 210023）

0 引言

在中國，大氣污染問題越來越受到民眾和政府的關(guān)注，尤其是在大氣細(xì)顆粒物已成為我國東部城市地區(qū)首要大氣污染物的情況下。在嚴(yán)重霧霾污染天氣中細(xì)顆粒物會造成環(huán)境空氣質(zhì)量和能見度的下降，并且隨呼吸進入人體肺泡，影響人體健康[1]，因此PM2.5的來源解析更加受到政府及相關(guān)研究部門的重視。江陰市作為長三角地區(qū)的經(jīng)濟重鎮(zhèn)，在經(jīng)濟快速發(fā)展、城市化加速下PM2.5的污染也日益加重，急需開展江陰市細(xì)顆粒物的來源解析，獲得細(xì)顆粒物的污染特征和組分來源，為治理大氣顆粒物污染提供決策建議。

大氣污染源解析技術(shù)就是區(qū)分和識別大氣污染的復(fù)雜來源，定量分析排放源貢獻大小及貢獻率的一種科學(xué)技術(shù)，可以分為受體模型法、排放清單法、擴散模型法等。其中受體模型法是最廣泛使用的源解析技術(shù)，是開展大氣顆粒物來源研究,為大氣顆粒物污染防治提供科學(xué)決策的重要方法[2-6]。受體模型方法中的化學(xué)質(zhì)量平衡（CMB）模型是根據(jù)質(zhì)量平衡原理建立起來的，廣泛應(yīng)用于大氣顆粒物來源解析的研究當(dāng)中。CHEN等[7]利用美國多個站點長時間尺度的PM2.5主要化學(xué)組分的（元素、離子、碳質(zhì)組分）濃度觀測資料結(jié)合受體模型在城市和農(nóng)村地區(qū)開展顆粒物來源解析，指出二次無機鹽氣溶膠貢獻最大，可達49%～71%。DHANANJAY等[8]研究了印度特大城市的PM2.5和PM1質(zhì)量濃度和水溶性離子特征和季節(jié)差異。KONG等[9]利用天津PM2.5,PM10,TSP等不同粒徑顆粒物的濃度及化學(xué)組分?jǐn)?shù)據(jù)結(jié)合CMB模型開展來源解析研究。CHEN等[10]等對南京市城郊分級顆粒物進行了濃度和化學(xué)成分特征分析，并利用CMB模型開展了分級顆粒物來源解析研究。吳虹等[11]用受體模型方法模型研究了青島市PM10與PM2.5的污染特征與來源。魏欣等[12]結(jié)合顆粒物化學(xué)組分?jǐn)?shù)據(jù)和CMB模型計算了在污染和清潔天氣條件下顆粒物的污染來源特征。黃輝軍等[13]研究了2004～2005年南京市PM2.5的物理化學(xué)特征，進而結(jié)合CMB模型進行細(xì)顆粒物的來源解析，發(fā)現(xiàn)揚塵、煤煙塵和硫酸鹽等排放源對PM2.5貢獻較大。

在中國主要經(jīng)濟發(fā)達地區(qū)，尤其是長三角地區(qū)已經(jīng)廣泛開展了對細(xì)顆粒物污染的研究[14-18]，但是在江陰市此類的研究還較少。本文通過對江陰市3個站點PM2.5顆粒物采樣，分析其中顆粒物濃度、水溶性離子、地殼元素、金屬元素、微量元素及有機碳/元素碳(OC/EC）等成分特征，利用受體模型（CMB模型）對江陰市全年各季節(jié)的細(xì)顆粒物來源進行解析研究。

1 實驗與方法

1.1 大氣細(xì)顆粒物樣品采集

選擇在江陰市3個環(huán)境空氣自動監(jiān)測點青陽、申港公園和虹橋進行采樣，其中虹橋郵政位于江陰市中心，周圍主要為商業(yè)區(qū)和居民區(qū)，可以代表市區(qū)；申港公園位于江陰市東部，在江陰市東西方向主軸上，周邊以沿長江的港口航運和工業(yè)園區(qū)為主，可以代表工業(yè)區(qū)的情況；青陽站點位于江陰市南部，在江陰市南北方向主軸上，可以反映無錫、宜興對江陰的影響。

采樣時間選擇在各季節(jié)代表月份期間進行采樣，每個采樣月份共16 d（1 d空白加15 d大氣受體采樣），每天采樣時間22 h，各季節(jié)代表月份分別為2016年1，4，8，10月。每個站點使用 2臺 PM2.5采樣器（TH-150型大氣綜合采樣器）并行采樣，PM2.5中流量采樣器根據(jù)串級沖擊原理進行采樣，設(shè)計流量為100 L/min，采樣頭粒徑為2.5 μm。分別使用特氟龍濾膜和高純石英濾膜。最終得到384張有效濾膜用于質(zhì)量稱量和化學(xué)組分分析。

1.2 樣品成分分析方法

細(xì)顆粒物中化學(xué)組分分析包括地殼元素、金屬元素、微量元素、水溶性離子、及有機碳/元素碳(OC/EC）等，各種組分分析所采用的基本方法見表1。

表1 江陰市細(xì)顆粒物樣品化學(xué)組分分析方法

采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法（ICP-MS,Agilent,7500C,USA）來測定溶液中化學(xué)元素總量。在ICPMS中，ICP作為質(zhì)譜的高溫離子源（7000 K），樣品在通道中進行蒸發(fā)、解離、原子化、電離等過程。離子通過樣品錐接口和離子傳輸系統(tǒng)進入高真空的MS部分，MS部分為四極快速掃描質(zhì)譜儀，通過高速順序掃描分離測定所有的離子，掃描元素質(zhì)量數(shù)，并通過高速雙通道分離后的離子進行檢測測定。

使用ICS-3000型離子色譜儀（美國戴安公司）對樣品中的水溶性離子進行檢測，將樣品浸泡在20mL Mill-Q超純水中置于超聲波儀器中超聲30min，搖勻后靜置。超聲處理后溶液取上層清液經(jīng)0.45μm微孔濾頭過濾后將液體轉(zhuǎn)移至2mL的細(xì)胞瓶中進行離子色譜分析?？瞻诪V膜按同樣方法進行處理、測定。檢測的水溶性離子包括 NH4+，K+，Ca2+，Mg2+，Na+，SO42-，NO3-，Cl-，F(xiàn)-。

使用熱光法有機碳/元素碳分析儀分析OC/EC的濃度。樣品收集到石英膜上并在氦氣（He）的非氧化環(huán)境中逐級升溫，致使OC被加熱揮發(fā)（該過程中也有部分OC被碳化；即Pyrolyzed Carbon,PC）；此后樣品又在氦氣/氧氣混和氣（He/O2）環(huán)境中逐級升溫，該過程中EC被氧化分解為氣態(tài)氧化物。這2個步驟中所產(chǎn)生的分解產(chǎn)物都隨著通過分析室的載氣（同時也是環(huán)境氣及反應(yīng)氣，亦即He或He/O2）經(jīng)過二氧化錳（MnO2）氧化爐被轉(zhuǎn)化為CO2后由離子火焰法（FID）或是由非紅外色散法（NDIR）定量檢驗。整個過程中都有一束激光照在石英膜上，這樣在OC碳化時該激光的透射光的強度會逐漸減弱，而在He切換成He/O2同時加溫時、隨著PC和EC的氧化分解該激光之透射光會逐漸增強。當(dāng)透射光的強度恢復(fù)到起始強度時，這一時刻就應(yīng)該是OC/EC分割點、亦即該時刻之前檢測到的碳量就應(yīng)該是起始時的OC，而其后檢測到的碳量則對應(yīng)于起始EC。

1.3 化學(xué)質(zhì)量平衡（CMB）模型

化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型（CMB）是由一組線性方程構(gòu)成的，表示每種化學(xué)組分的受體濃度等于各種排放源類的成份譜中這種化學(xué)組分的含量值和各種排放源類對受體的貢獻濃度值乘積的線性和。由于該模型物理意義明確，算法日趨成熟而成為目前最重要最實用的受體模型。CMB模型發(fā)展至今，經(jīng)歷了很多版本的改進，本研究使用的版本是EPACMA8.2。

其數(shù)學(xué)原理簡介如下。

受體的總質(zhì)量濃度就是每一類源貢獻濃度值的線性加和，即：

假設(shè)j排放源對受體的總質(zhì)量貢獻為Sj,Fij為j排放源所排出的i組分的含量(即排放源成分譜)，則在該受體測得的i組分的量Ci應(yīng)為各排放源 (共J個)所貢獻的i組分的和，即：

選定擬合元素和擬合源，當(dāng)擬合元素的數(shù)目（I）大于或等于擬合源的數(shù)目（J）時，根據(jù)測得它們在大氣中的濃度Ci及排放源成分譜Fij，可通過一定的數(shù)學(xué)方法解出此線性方程組，得到各個排放源對該受體的貢獻值Sj和相應(yīng)的貢獻率βj：

在CMB模型計算中，除了受體數(shù)據(jù)以外，還需要能代表本地特征的源譜。根據(jù)江陰市實際情況，確定采集的排放源樣品種類為城市揚塵、道路揚塵、煤煙塵、土壤塵、建筑塵、汽車尾氣、冶煉塵（鋼鐵企業(yè)）、餐飲油煙塵、秸稈焚燒、紡織塵。

2 結(jié)果分析

2.1 江陰市細(xì)顆粒物濃度特征

2016 年 1 月（冬季）、4 月（春季）、8 月（夏季）和10月（秋季）江陰市3個站點PM2.5濃度水平見表2。由表2可見，1月PM2.5質(zhì)量濃度最高的為青陽站，達到 92.14 μg/m3， 其平均絕對偏差為 42.32 μg/m3；最低的為虹橋，質(zhì)量濃度為85.37 μg/m3，對應(yīng)平均絕對誤差為39.67 μg/m3。4月最高的為申港公園站站，達到84.46μg/m3，其平均絕對偏差為36.48μg/m3；最低的為青陽，質(zhì)量濃度為71.07 μg/m3，對應(yīng)平均絕對誤差為32.65 μg/m3。8月最高的為申港公園站，達到41.53μg/m3，平均絕對偏差為8.1μg/m3；最低為虹橋站點，為31.3μg/m3，其平均絕對偏差為6.9μg/m3。10月份最高的為申港公園站，質(zhì)量濃度達到44.62 μg/m3，平均絕對偏差為10.22 μg/m3，最低為虹橋站點，濃度值為 33.7 μg/m3，其平均絕對偏差為 9.06 μg/m3。

表2 2016年江陰市各站點PM2.5濃度與絕對偏差

2.2 2016年P(guān)M2.5化學(xué)組分特征

冬、夏2季是非常有代表性的，因此對江陰市3個站點冬季和夏季的PM2.5主要化學(xué)成分特征進行分析。江陰市3個站點冬季的化學(xué)元素濃度相似，濃度較高的幾種化學(xué)元素分別為 Al，Ca，F(xiàn)e，K， 其中Ca，F(xiàn)e和K元素的含量相對較高。對3個站點的各主要化學(xué)元素濃度對比發(fā)現(xiàn)，申港公園的各類化學(xué)元素濃度較高，其中Ca，F(xiàn)e，K這3種最主要化學(xué)成分均明顯高于另外2個站點。3個站點采樣PM2.5的水溶性離子和OC/EC成分顯示，主要成分為NO3-，SO42-，OC以及EC，其中，NO3-的濃度普遍最高。對3個站點的各主要成分分析對比發(fā)現(xiàn)，青陽站點的4種主要成分濃度均為3個站點中最高，其中SO42-以及OC濃度均明顯高于其他2個站點。

夏季江陰市3個站點的采樣PM2.5主要化學(xué)元素顯示，3個站點的主要化學(xué)元素成分基本相似，主要成分包括 Al，Ca，F(xiàn)e，Na，Zn 這幾種元素，其中 Ca，F(xiàn)e，Zn等元素的含量相對較高。對3個站點的各主要化學(xué)元素濃度對比發(fā)現(xiàn)，青陽的Al濃度為3個站點中最高，申港公園的Fe以及Si濃度為3個站點中最高，虹橋的Ca和Na濃度為3個站點中最高，Zn元素濃度明顯低于另外2個站點。8月份3個站點的采樣PM2.5的水溶性離子和OC/EC成分顯示，3個站點的主要成分均包含SO42-，NH4+，OC以及EC，其中，SO42-的濃度普遍最高。對3個站點的各主要成分分析對比發(fā)現(xiàn)，青陽的NO3-濃度以及NH4+濃度均為3個站點中最高。申港公園的OC/EC濃度均為3個站點中最高。

3 江陰市細(xì)顆粒物來源貢獻特征

3.1 江陰市PM2.5一次來源解析分析

（1）全年分析

全年來源解析結(jié)果中最主要貢獻來源是硫酸鹽，貢獻值達到了18.3%；其次是硝酸鹽，貢獻值達到了15.9%；第三是二次有機氣溶膠貢獻率為14.9%，各類排放源的貢獻見圖1。在所有的排放源中二次排放源（二次硫酸鹽、二次硝酸鹽和二次有機氣溶膠）的貢獻率為49.1%，一次排放源貢獻率占44%，其他排放源占6.9%。可以看出二次排放源為江陰市主要污染源。

圖1 江陰市全年P(guān)M2.5一次解析結(jié)果

（2）四季分析

4個季節(jié)各類排放源貢獻見圖2。冬季來源解析結(jié)果顯示，主要貢獻來自于二次有機氣溶膠，其貢獻可以達到20.7%，硝酸鹽的貢獻其次，達到了15.6%，另種幾種主要排放源中，硫酸鹽貢獻率為15.3%，電廠燃煤貢獻率為10.0%。在所有的排放源中其中二次排放源的貢獻率為51.6%，一次排放源貢獻率占38.4%，其他排放源占10.0%。春季各類排放源貢獻中，最主要貢獻來自于硝酸鹽，可以達到21.7%，其次是硫酸鹽的貢獻，達到了15.7%，另種幾種主要排放源中，二次有機氣溶膠貢獻率為10.7%，電廠燃煤貢獻率為11.2%。夏季主要貢獻來自于硫酸鹽，其貢獻可以達到34.6%，二次有機氣溶膠的貢獻其次，達到了13.0%，另種幾種主要排放源中，電廠燃煤源貢獻率為11.2%，汽車尾氣貢獻率為8.1%。秋季來源貢獻中，主要貢獻來自于硫酸鹽，其貢獻可以達到14.8%，二次有機氣溶膠和硝酸鹽其次，均達到了14.7%，另種幾種主要排放源中，電廠燃煤貢獻率為12.9%，汽車尾氣貢獻率為6.8%，其中二次排放源貢獻率為44.2%，一次排放源52.4%，其他來源貢獻占3.4%。

圖2 不同季節(jié)PM2.5來源貢獻

對于不同站點，青陽站點13種排放源的貢獻分別是硫酸鹽（20.6%）、硝酸鹽（19.7%）、二次有機氣溶膠（15.5%）、鋼鐵冶煉（4.4%）、電廠燃煤（10.4%）、城市揚塵（6.8%）、汽油車尾氣（3.9%）、柴油車尾氣（4.0%）、土壤揚塵（4.0%）、建筑揚塵（3.3%）、秸稈焚燒（1.4%）、海鹽（1.6%）、紡織塵（1.6%）、餐飲油煙（0.8%），另外2.1%的貢獻來自其他排放源類。土壤揚塵、建筑揚塵、城市揚塵三者一起可以達到14.1%，與全年平均情況基本一致。申港公園站點幾種排放源的貢獻分別是硫酸鹽（17.1%）、二次有機氣溶膠（14.3%）、鋼鐵冶煉（5.9%）、硝酸鹽（14.5%）、電廠燃煤（14.0%）、汽油車尾氣（4.5%）、柴油車尾氣（4.5%）、城市揚塵（7.5%）、土壤揚塵（3.9%）、秸稈焚燒（1.8%）、紡織塵（1.9%）、建筑揚塵（2.3%）、海鹽（2.1%）、餐飲油煙（0.9%），另外4.8%的貢獻來自其他排放源類。土壤揚塵、建筑揚塵、城市揚塵三者一起可以達到13.7%。虹橋站點13種排放源的貢獻分別是硫酸鹽（17.4%）、二次有機氣溶膠（14.8%）、硝酸鹽（13.5%）、鋼鐵冶煉（5.0%）、城市揚塵（5.4%）、電廠燃煤（11.4%）、汽油車尾氣（4.0%）、柴油車尾氣（4.0%）、土壤揚塵（2.9%）、秸稈焚燒（1.5%）、餐飲油煙（0.8%）、紡織塵（1.8%）、海鹽（1.8%）、建筑揚塵（1.8%），另外13.9%的貢獻來自其他排放源類。土壤揚塵、建筑揚塵、城市揚塵三者一起可以達到10.1%?？梢钥闯?個站點中PM2.5最主要的貢獻，均是來自于硫酸鹽、硝酸鹽、二次有機氣溶膠等二次轉(zhuǎn)換化過程。

3.2 PM2.5二次來源解析結(jié)果

根據(jù)2015年江陰市各部門大氣污染物排放量中SO2，NOx以及揮發(fā)性有機物（VOCs）的貢獻情況給出二次氣溶膠中來源貢獻，進而得到江陰市細(xì)顆粒物污染源排放貢獻。利用本地排放清單，結(jié)合CMB源解析結(jié)果，對PM2.5來源進行二次解析，得到PM2.5的各類排放源貢獻.進一步將各類排放源進行合并處理。最終分為燃煤、工業(yè)、移動源、揚塵和其他5類。江陰市全年解析最終結(jié)果見圖3。最主要的貢獻來自工業(yè)生產(chǎn)活動（30.7%）和燃煤（30.7%）。

圖3 江陰市全年解析最終結(jié)果

從各個季節(jié)來看，春季貢獻最高的排放源為燃煤（33.2%），其次是工業(yè)的貢獻（26.5%）；夏季貢獻最高的排放源為工業(yè) （42.1%），其次為燃煤（25.3%）；秋季貢獻最高的排放源為燃煤（29.6%），其次為工業(yè)（27.2%）；冬季貢獻最高的排放源為工業(yè)（31.9%），其次為燃煤（30.8%）。從各個季節(jié)不同排放源種類的貢獻大小而言，燃煤和揚塵的貢獻在四個季節(jié)中是春季最高，工業(yè)在夏季的貢獻最高，移動源在秋季貢獻最高。從各個站點的情況來看，青陽貢獻最高為燃煤（32.7%），其次為工業(yè)（32.2%），揚塵（14.1%）和移動源（13.6%）的貢獻率相差不大；申港公園貢獻最高為燃煤 （31.2%），其次為工業(yè)（30.3%）和移動源（13.9%）；虹橋貢獻最高為工業(yè)（29.7%），其次為燃煤（28.1%）和其他（19.3%）。 3個站點的排放源貢獻率大小基本一致，工業(yè)和燃煤2者的貢獻綜合超過50%，其中3個站點的燃煤貢獻均為最高，其次為工業(yè)。

4 結(jié)論

通過對2016年江陰市各季節(jié)代表月份PM2.5的分析獲得了全年顆粒物濃度、化學(xué)組分特征；通過受體模型（CMB）對PM2.5進行來源貢獻研究，得到各類排放源貢獻濃度和百分比。

（1）江陰市細(xì)顆粒物濃度水平較高，且具有明顯的季節(jié)變化特征。2016年平均PM2.5質(zhì)量濃度為50.7μg/m3， 四季質(zhì)量濃度分別為春季 70.5 μg/m3、夏季 32.4μg/m3、秋季 36.5μg/m3、冬季 63.5μg/m3。

（2）江陰市細(xì)顆粒物中化學(xué)成分以水溶性無機鹽和含碳組分為主，Al，Ca等地殼元素含量相對較高。不同化學(xué)組分的濃度貢獻為SO42-＞NO3-＞OC＞EC＞NH4+＞Ca＞Cl＞Na＞Al， 反映了工業(yè)源、 燃煤源、交通源、城市揚塵以及建筑揚塵對PM2.5濃度的貢獻。

（3）江陰市PM2.5中主要排放源依次是燃煤（30.7%）、工業(yè)（30.7%）、移動源（13.5%）、揚塵（12.6%）、其他來源（12.5%），其中其他來源包括：海鹽氣溶膠（1.8%）、餐飲油煙（0.8%）、秸稈焚燒（1.7%）、其他一次排放源（6.9%）、其他二次排放源（1.3%）。

（4）江陰市細(xì)顆粒物來源貢獻存在一定的季節(jié)差異。電廠排放源春季最高，夏季最低，貢獻值分別為33.2%和25.3%；工業(yè)排放源夏季最高，春季最低，貢獻值分別為42.1%和26.5%；揚塵類排放源春季最高，冬季最低，貢獻值分別為15.3%和7.8%；機動車排放源秋季最高，夏季最低，分別為16.5%和11.6%。

（5）江陰市細(xì)顆粒物來源貢獻存在空間差異。青陽PM2.5中主要排放源依次是燃煤（32.7%）、工業(yè)（32.2%）、移動源（13.6%）、揚塵（14.1%）、其他來源（7.3%）;申港公園PM2.5中主要排放源依次是燃煤（31.2%）、工業(yè)（30.3%）、移動源（13.9%）、揚塵（13.7%）、其他來源（10.9%）;虹橋PM2.5中主要排放源依次是燃煤（28.1%）、工業(yè)（29.7%）、移動源（12.9%）、揚塵（10.1%）、其他來源（19.3%）。

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