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    耐貯存改性酚醛樹脂交聯(lián)劑的合成及性能評價

    2018-01-15 01:51:53張貴清徐鴻志郝志偉
    石油鉆探技術(shù) 2017年6期
    關(guān)鍵詞:成膠酚醛樹脂有效期

    張貴清, 孫 磊, 夏 燁, 徐鴻志, 郝志偉

    (中國石油集團(tuán)工程技術(shù)研究公司,天津 300451)

    油田經(jīng)過長期注水開發(fā),油層形成了水滲流優(yōu)勢通道[1-4],注入水沿優(yōu)勢通道突進(jìn),無法波及低滲透層的剩余油,導(dǎo)致油井含水率高,開采效率低下[5-9]。剖面調(diào)整是改善油藏非均質(zhì)性和提高注水開發(fā)效果的有效手段[10-11],但剖面調(diào)整施工作業(yè)周期長,短則一至兩個月,長則半年以上,如遇停工停產(chǎn),作業(yè)周期會更長,因此對剖面調(diào)整劑的貯存有效期要求較高。

    酚醛樹脂交聯(lián)劑是剖面調(diào)整中常用的聚丙烯酰胺類凝膠交聯(lián)劑[12],在地層條件下交聯(lián)劑與聚丙烯酰胺反應(yīng)生成凝膠,封堵水流優(yōu)勢通道,改善油藏非均質(zhì)性,有利于擴(kuò)大后續(xù)注入水波及體積,提高注水開發(fā)效果。酚醛樹脂交聯(lián)劑中的活潑多元羥甲基具有很強(qiáng)的自縮合反應(yīng)能力,隨著貯存時間延長和貯存溫度升高,自縮合反應(yīng)速度加快,酚醛樹脂交聯(lián)劑固化,失去交聯(lián)性能,影響剖面調(diào)整施工作業(yè)。目前,酚醛交聯(lián)劑貯存有效期在3個月左右[13],難以滿足長周期剖面調(diào)整作業(yè)的需求。為此,筆者通過引入改性劑,合成了耐貯存的改性酚醛樹脂交聯(lián)劑,并對其交聯(lián)體系性能進(jìn)行試驗(yàn)評價。

    1 合成思路及合成方法

    1.1 合成思路

    引入水楊酸類改性劑,使其與羥甲基苯酚發(fā)生取代反應(yīng)后形成位阻效應(yīng),阻止甲階酚醛樹脂進(jìn)一步縮聚生成乙階乃至丙階酚醛樹脂,從而延長其貯存有效期。

    1.2 試劑和儀器

    苯酚(分析純);37%甲醛溶液;氫氧化鈉(催化劑,分析純);氯化鈉(分析純);氯化鈣(分析純);部分水解聚丙烯酰胺(HPAM,水解度25%~27%,相對分子質(zhì)量2000萬,工業(yè)品);有機(jī)鉻類促交聯(lián)劑(自制);水楊酸類改性劑(自制);去離子水(自制)。

    BSA323S電子天平(德國賽多利斯集團(tuán));Unb400電熱恒溫干燥箱(德國Menmert公司);RS6000旋轉(zhuǎn)流變儀(PZ38轉(zhuǎn)子,德國HAKKE公司)。

    1.3 改性酚醛樹脂合成方法

    按照文獻(xiàn)[13]中的合成方法并加以調(diào)整來合成改性酚醛樹脂:稱取適量已融化的苯酚,加入裝有冷凝管、攪拌器和溫度計的三口燒瓶中,啟動攪拌器,加入催化劑和改性劑,恒溫50 ℃,攪拌反應(yīng)30 min;加入80%的甲醛,升溫至60 ℃,繼續(xù)攪拌反應(yīng)60 min;升高溫度至70 ℃,恒溫攪拌反應(yīng)20 min;,加入剩余20%的甲醛,將溫度至85 ℃,并恒溫繼續(xù)攪拌反應(yīng)20 min,冷卻降溫,得到的產(chǎn)物即為改性酚醛樹脂。

    1.4 核磁共振氫譜分析

    分別取加入改性劑和未加改性劑的反應(yīng)產(chǎn)物,提純后進(jìn)行核磁共振氫譜(1H NMR)測試,結(jié)果見圖1。

    圖1 酚醛樹脂交聯(lián)劑1H NMR譜圖Fig.1 1H NMR spectrogram of modified phenolic resin cross-linking agents

    由圖1中譜圖A可以看出,不加改性劑時,反應(yīng)產(chǎn)物在6.9~8.0 ppm處為苯環(huán)上質(zhì)子的共振峰,3.4~3.7 ppm處為與氧相連的亞甲基碳上氫核的共振峰,4.3~5.0 ppm為羥基質(zhì)子振動峰,表明不加改性劑時的主要反應(yīng)產(chǎn)物為甲階酚醛樹脂。

    由圖1中譜圖B可以看出,加入改性劑后,在同樣出現(xiàn)苯環(huán)上質(zhì)子峰、亞甲基振動峰和羥基質(zhì)子振動峰的基礎(chǔ)上,3.5~4.0 ppm處出現(xiàn)與酯基相連的亞甲基振動峰,表明改性劑與甲階酚醛樹脂上的羥基發(fā)生反應(yīng)生成了改性酚醛樹脂。

    改性酚醛樹脂分子上引入了酯基,可以在一定程度上降低其反應(yīng)活性,同時位阻效應(yīng)也降低了改性酚醛樹脂分子間的碰撞概率,從而起到延長貯存有效期的作用。

    2 改性酚醛樹脂性能影響因素分析

    采用凝膠強(qiáng)度和貯存有效期評價不同因素對改性酚醛樹脂性能的影響。凝膠強(qiáng)度評價采用目測代碼法[14],凝膠配方為0.30%HPAM+0.25%改性酚醛樹脂,試驗(yàn)溫度為80 ℃;貯存有效期按照GB/T 14074—2006《木材膠粘劑及其樹脂檢驗(yàn)方法》進(jìn)行測試。

    2.1 改性劑加量

    催化劑加量為2.0%時,改變改性劑的加量合成改性酚醛樹脂,分析其對凝膠強(qiáng)度及貯存有效期的影響,結(jié)果見表1。

    表1改性劑加量對改性酚醛樹脂性能的影響

    Table1Effectofmodifierdosagesonpropertiesofmodifiedphenolicresin

    改性劑加量,%凝膠強(qiáng)度貯存有效期/d0C級601.0C級842.0C級1865.0D級2347.0B級288

    由表1可知:隨著改性劑加量增大,凝膠強(qiáng)度先增大后減小,貯存有效期隨之延長,表明改性劑的加入降低了羥甲基苯酚上可發(fā)生縮合反應(yīng)的羥甲基數(shù)量。改性劑加量較少時,反應(yīng)產(chǎn)物中具有位阻效應(yīng)的組分較少,分子間發(fā)生縮合反應(yīng)的概率比較大,貯存有效期短;改性劑加量增大后,反應(yīng)產(chǎn)物中具有位阻效應(yīng)的組分增多,貯存有效期大幅延長。改性劑加量為5.0%時,凝膠強(qiáng)度達(dá)到D級,貯存有效期達(dá)到234 d;繼續(xù)增大改性劑加量,被取代的羥甲基數(shù)量增多,反應(yīng)產(chǎn)物中可發(fā)生交聯(lián)反應(yīng)的組分減少,凝膠強(qiáng)度下降。因此,改性劑最佳加量為5.0%。

    2.2 催化劑加量

    改性劑加量為5.0%時,改變催化劑的加量合成改性酚醛樹脂,分析其對凝膠強(qiáng)度及貯存有效期的影響,結(jié)果見表2。

    表2催化劑加量對改性酚醛樹脂性能的影響

    Table2Effectofcatalystdosagesonpropertiesofmodifiedphenolicresin

    催化劑加量,%凝膠強(qiáng)度貯存有效期/d1.0B級2882.0D級2343.0D級1924.0D級1385.0C級78

    由表2可知,隨著改性劑加量增大,凝膠強(qiáng)度先增大后減小,貯存有效期隨之縮短,表明催化劑加量影響反應(yīng)程度。催化劑加量較小時,反應(yīng)不充分,反應(yīng)產(chǎn)物中不具有交聯(lián)功能的游離苯酚和游離甲醛含量較高,凝膠強(qiáng)度較低;同時,反應(yīng)產(chǎn)物具有很強(qiáng)的刺激性氣味,對人體和環(huán)境危害較大。催化劑加量較大時,反應(yīng)產(chǎn)物分子間的縮合反應(yīng)加劇,生成乙階或丙階酚醛樹脂,貯存有效期縮短,交聯(lián)功能下降,凝膠強(qiáng)度降低。因此,催化劑最佳加量為2.0%。

    2.3 高溫

    現(xiàn)場作業(yè)時,交聯(lián)劑經(jīng)常置于露天暴曬環(huán)境下,貯存溫度升高,因此,將合成的改性酚醛樹脂置于45 ℃恒溫烘箱中,考察不同放置時間對改性酚醛樹脂的影響。結(jié)果表明,45 ℃下放置90 d后,改性酚醛樹脂仍然具有良好的交聯(lián)性能,其凝膠強(qiáng)度保持在D級,表明改性酚醛樹脂在高溫環(huán)境下具有良好的耐貯存性能,滿足高溫天氣條件下剖面調(diào)整作業(yè)周期較長的需求。

    3 交聯(lián)體系成膠時間和凝膠強(qiáng)度影響因素分析

    交聯(lián)體系成膠時間采用比色管法測定,凝膠強(qiáng)度采用旋轉(zhuǎn)流變儀測定[14],設(shè)置旋轉(zhuǎn)流變儀剪切速率為1.5 s-1。

    3.1 改性酚醛樹脂加量

    HPAM加量0.30%、促交聯(lián)劑加量0.10%保持不變,采用去離子水配制不同改性酚醛樹脂加量的交聯(lián)體系,考察80 ℃恒溫條件下交聯(lián)體系的成膠情況,結(jié)果見圖2。

    圖2 改性酚醛樹脂加量對成膠時間和凝膠強(qiáng)度的影響Fig.2 Effect of cross-linking agent dosages on gelling time and gel strength

    由圖2可知,隨著交聯(lián)劑改性酚醛樹脂加量的增大,成膠時間明顯縮短,凝膠強(qiáng)度先增大后減小。這表明交聯(lián)劑改性酚醛樹脂加量影響交聯(lián)反應(yīng)進(jìn)程。改性酚醛樹脂加量較小時,交聯(lián)反應(yīng)進(jìn)程緩慢,成膠時間較長,形成的凝膠骨架較松散,強(qiáng)度較低;改性酚醛樹脂加量過大時,反應(yīng)進(jìn)程太快,成膠時間縮短,形成的凝膠骨架彈性變差,強(qiáng)度降低。

    3.2 反應(yīng)溫度

    采用去離子水配制HPAM加量0.30%、交聯(lián)劑改性酚醛樹脂加量0.25%及促交聯(lián)劑加量0.10%的交聯(lián)體系,考察其在不同反應(yīng)溫度下的成膠情況,結(jié)果見圖3。

    圖3 溫度對成膠時間和凝膠強(qiáng)度的影響Fig.3 Effect of temperatures on gelling time and gel strength

    由圖3可知,隨著反應(yīng)溫度升高,成膠時間縮短,凝膠強(qiáng)度增大。這表明,溫度影響交聯(lián)反應(yīng)的進(jìn)程和程度。溫度越高,交聯(lián)基團(tuán)的活性越高,交聯(lián)基團(tuán)之間的接觸概率越高,反應(yīng)速度越快,成膠時間越短;同時,溫度越高,反應(yīng)程度越高,凝膠強(qiáng)度越大。溫度為50 ℃時,成膠時間最長,凝膠強(qiáng)度也最弱;溫度為60~100 ℃,凝膠強(qiáng)度較高,均大于10 000 mPa·s;溫度升至110 ℃時,凝膠的反應(yīng)速度太快,導(dǎo)致凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的剛性增強(qiáng),黏彈性減弱,凝膠強(qiáng)度降低,后期出現(xiàn)析水及破碎現(xiàn)象。

    3.3 礦化度

    HPAM加量0.30%、交聯(lián)劑改性酚醛樹脂加量為0.25%及促交聯(lián)劑加量0.10%保持不變,采用不同礦化度的水(NaCl和CaCl2質(zhì)量比9∶1)配制交聯(lián)體系,考察恒溫80 ℃條件下礦化度對交聯(lián)體系的影響,結(jié)果見圖4。

    由圖4可知,在礦化度小于20 000 mg/L條件下交聯(lián)體系均可成膠,且凝膠強(qiáng)度較高,均大于15 000 mPa·s,表明交聯(lián)體系有一定的耐鹽性能。隨著礦化度增大,成膠時間延長,凝膠強(qiáng)度有所降低。這是由于體系中的陽離子(主要是二價陽離子)的靜電作用使聚合物分子發(fā)生卷曲,致使可同時參加反應(yīng)的酰胺基減少。

    圖4 礦化度對成膠時間和凝膠強(qiáng)度的影響Fig.4 Effect of salinities on gelling time and gel strength

    4 交聯(lián)體系性能評價

    4.1 熱穩(wěn)定性能

    采用去離子水配制HPAM加量0.40%、交聯(lián)劑改性酚醛樹脂加量0.30%及促交聯(lián)劑加量0.10%的交聯(lián)體系,考察其在不同溫度下的老化情況,結(jié)果見圖5。

    圖5 老化時間對凝膠黏度保留率的影響Fig.5 Effect of aging time on retention rate of gel viscosity

    由圖5可知,在60~100 ℃條件下交聯(lián)體系黏度保留率隨老化時間增加而緩慢降低,黏度損失非常小,180 d黏度保留率大于88%,表明交聯(lián)體系具有良好的熱穩(wěn)定性能。

    4.2 封堵性能

    采用內(nèi)徑為2.5 cm、長度為30.0 cm的填充砂管模型做封堵試驗(yàn),試驗(yàn)溫度80 ℃,驅(qū)替流量1.0 mL/min,試驗(yàn)裝置參照文獻(xiàn)[15]。將填砂管抽真空后飽和模擬水(18 000 mg/L NaCl+2 000 mg/L CaCl2),計算孔隙度;水驅(qū)至壓力穩(wěn)定,測試填砂管的水相滲透率。注入一定量的交聯(lián)體系(配方為0.30%HPAM+0.20%改性酚醛樹脂+0.10%促交聯(lián)劑),在電熱恒溫干燥箱中恒溫72 h后,用模擬水驅(qū)替,測定填砂管的滲透率,結(jié)果見表3。

    由表3可知,注入0.5倍孔隙體積模擬水時,封堵率即可達(dá)到98.4%。增大注入體積后,二次水驅(qū)滲透率降至4.0 mD以下,封堵率提高至98.9%以上,表明交聯(lián)體系在填砂管中生成凝膠并封堵了砂粒間的孔隙,有效降低了水的滲透率。

    表3 填砂管模型封堵試驗(yàn)結(jié)果Table 3 Plugging experiment results of sand-packed model

    4.3 提高采收率效果

    采用并聯(lián)填砂管模型對交聯(lián)體系的提高采收率效果進(jìn)行評價,填砂管內(nèi)徑2.5 cm,長度30.0 cm。制備2組不同滲透率極差的填砂管,按照4.2方法測定并計算每根填砂管的孔隙度和水相滲透率,

    試驗(yàn)溫度為80 ℃,驅(qū)替流量為1.0 mL/min,試驗(yàn)裝置參照文獻(xiàn)[16]。當(dāng)水驅(qū)至采出液含水率98%以后,注入0.5倍孔隙體積的交聯(lián)體系(配方為0.30%HPAM+0.20%改性酚醛樹脂+0.10%促交聯(lián)劑),候凝72 h后,再次水驅(qū),計算試驗(yàn)過程中采收率的變化情況,結(jié)果見表4。

    表4 并聯(lián)填砂管模型驅(qū)油試驗(yàn)結(jié)果Table 4 Flooding experimental results of parallel sand-packed model

    由表4可知,注入的交聯(lián)體系優(yōu)先進(jìn)入阻力較小的高滲管,成膠后封堵砂粒間的孔隙,降低高滲管和低滲管的滲透率極差,迫使后續(xù)液流進(jìn)入低滲管,擴(kuò)大了水的波及體積,從而將低滲管中的剩余原油驅(qū)出。高滲管和低滲管滲透率級差為3.1時,總采收率提高幅度達(dá)14.6百分點(diǎn),表明交聯(lián)體系具有良好的提高采收率效果。

    5 結(jié) 論

    1) 采用水楊酸類單體作為改性劑,合成了具有空間位阻結(jié)構(gòu)的改性酚醛樹脂,并利用1H NMR表征了其分子結(jié)構(gòu)。

    2) 根據(jù)改性劑加量、催化劑加量對凝膠強(qiáng)度和貯存有效期的影響結(jié)果,得到了改性酚醛樹脂的最佳合成條件,合成的改性酚醛樹脂具有良好的耐貯存性能,滿足油田剖面調(diào)整作業(yè)周期較長的技術(shù)需求。

    3) 改性酚醛樹脂交聯(lián)體系成膠時間和凝膠強(qiáng)度的影響因素分析表明,該體系具有良好溫度適應(yīng)性和抗鹽性能。

    4) 改性酚醛樹脂交聯(lián)體系具有良好的熱穩(wěn)定性能、封堵性能和提高采收率效果,具有較好的推廣應(yīng)用價值。



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