農(nóng)田土壤重金屬污染評價研究進(jìn)展

王玉軍 ，吳同亮 ，2，周東美 ，陳懷滿

農(nóng)田土壤重金屬污染評價研究進(jìn)展

王玉軍1，吳同亮1，2，周東美1，陳懷滿1

（1.中國科學(xué)院南京土壤研究所 中國科學(xué)院土壤環(huán)境與污染修復(fù)重點實驗室，南京 210008；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049）

為科學(xué)合理地評價土壤中重金屬污染問題，并為土壤污染修復(fù)和土地資源可持續(xù)利用提供依據(jù)，利用文獻(xiàn)計量學(xué)方法，結(jié)合CiteSpace軟件分析了近25年來國內(nèi)外土壤重金屬污染評價相關(guān)領(lǐng)域的研究熱點和發(fā)展方向的演進(jìn)，發(fā)現(xiàn)人體健康及生態(tài)風(fēng)險評價、重金屬在土壤中形態(tài)分析及污染源解析等問題受到較為廣泛的關(guān)注。綜合分析了內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、富集因子法、地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法等四種常用的指數(shù)評價法在實際評價中的優(yōu)勢與不足，并發(fā)現(xiàn)現(xiàn)有的污染指數(shù)評價方法側(cè)重土壤重金屬超標(biāo)問題，對農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量涉及較少，而土壤和農(nóng)產(chǎn)品綜合質(zhì)量指數(shù)法克服了現(xiàn)有評價方法存在的問題，將土壤重金屬污染與農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)有機(jī)結(jié)合，同時考慮到土壤背景值、重金屬形態(tài)等，可更為全面地評價土壤重金屬污染。

重金屬；土壤；農(nóng)田；農(nóng)產(chǎn)品；污染評價

科學(xué)的土壤重金屬污染評價方法能較好地評價土壤中重金屬污染的程度或空間分布、相應(yīng)的生態(tài)效應(yīng)等，是保障糧食安全和生態(tài)健康的基礎(chǔ)。目前土壤重金屬污染評價的方法眾多，其中以指數(shù)法最為常見，如內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法[1-7]、富集因子法[8-13]、地累積指數(shù)法[14-16]和潛在生態(tài)危害指數(shù)法[17-22]；也有以指數(shù)法為基礎(chǔ)的模糊數(shù)學(xué)模型[23]、灰色聚類法[24]等模型指數(shù)法；還有基于地理信息系統(tǒng)（GIS）的地統(tǒng)計學(xué)評價法[25-26]以及人體健康風(fēng)險評價[27]等綜合方法。

正確評價土壤中重金屬污染狀況，需要分清土壤沾污及土壤污染的概念。在陳懷滿等著《環(huán)境土壤學(xué)（第二版）》[28]一書中有對二者的清晰定義，土壤沾污指由人類活動而引入土壤的外源物質(zhì)或制劑的現(xiàn)象；土壤污染則指人為因素有意或無意地將對人類本身和生命體有害的物質(zhì)或制劑施加到土壤中，使其增加了新的組分或某種成分的含量明顯高于原有含量、并引起現(xiàn)存的或潛在的土壤環(huán)境質(zhì)量惡化和相應(yīng)危害的現(xiàn)象?？梢娡寥勒次凼瞧毡榇嬖诘默F(xiàn)象，而土壤污染則是土壤沾污發(fā)展到一定限度的不利后果。土壤負(fù)載容量也應(yīng)是土壤重金屬污染評價中的一個重要指標(biāo)或必需因素，其可以提供一種污染物的含量在污染物臨界值（基準(zhǔn)值、標(biāo)準(zhǔn)值）和土壤背景值（自然質(zhì)量基準(zhǔn)值、標(biāo)準(zhǔn)值）之間的動態(tài)平衡的范圍[29]，在保證土壤的自然環(huán)境質(zhì)量的同時，維持土壤資源的可持續(xù)利用性，可指示該土壤對外源污染物的緩沖能力；評價方法中加入土壤負(fù)載容量因子的考量還可以對高背景值土壤中重金屬含量在評價指數(shù)中的權(quán)重進(jìn)行評估。在土壤重金屬污染評價尤其限定農(nóng)田土壤重金屬污染評價時，將土壤部分與生物效應(yīng)部分相結(jié)合，即在評價方法中同時涵蓋樣點土壤中重金屬含量及該點位上所種植農(nóng)作物中重金屬含量，亦可得出更加實際合理的評價結(jié)果。

本文將利用文獻(xiàn)計量學(xué)軟件CiteSpace[30]，可視化分析近25年來國內(nèi)外土壤重金屬污染評價領(lǐng)域中的關(guān)鍵詞共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)，以期得到本時間段內(nèi)該研究領(lǐng)域的研究熱點和發(fā)展方向，并通過關(guān)鍵詞共現(xiàn)頻率觀察評價方法和手段的演變，綜合分析常用指數(shù)評價法在實際污染評價中的優(yōu)點與不足，為科學(xué)評價土壤重金屬污染提供理論與技術(shù)支撐。

1 研究方法

本研究采用的 CiteSpace（5.0.R2.SE.11.3.2016）版本，是一種用于分析和可視化共引網(wǎng)絡(luò)的Java應(yīng)用程序[30]。為了可視化分析近25年來（1992—2016）有關(guān)重金屬土壤污染評價方法的演變過程，我們分時段分析發(fā)表論文中關(guān)鍵詞的時序差異、聚類結(jié)果等，從而更加清晰地認(rèn)識該領(lǐng)域的發(fā)展方向及熱點分布情況。

為了從文獻(xiàn)計量學(xué)角度探討近25年來重金屬土壤污染評價方式的研究特點，本文將研究工作范圍限定在土壤（soil*），并選擇了能夠涵蓋土壤污染中大多數(shù)種類的重金屬及應(yīng)用較為廣泛的以幾種土壤重金屬污染評價方式為核心關(guān)鍵詞組合，制定英文檢索式。利用美國科學(xué)情報所（Institute for Scientific Information，ISI）出版的Web of Science核心合集數(shù)據(jù)庫，對1992—2016年的“文章（ARTICLE）”進(jìn)行檢索。檢索式為："soil*"AND（"trace metal*"OR"heavy metal*"OR"trace element*"OR"cadmium"OR"Cd"OR"copper"OR"Cu"OR"lead"OR"Pb"OR"zinc"OR"Zn"OR"tin"OR"Sn"OR"nickel"OR"Ni"OR"antimony"OR"Sb"OR"mercury"OR"Hg"OR"cobalt"OR"Co"OR"bismuth"OR"Bi"OR"arsenic"OR"As"）AND（"pollut*assessment*"OR"pollut*evaluation*"OR"contaminat*assessment*"OR"contaminat*evaluation*"OR"single factor index"OR（（single factor）NEAR index）OR"Nemerow index"OR（Nemerow NEAR index）OR"pollution load index"OR"geo accumulation index"OR"geo?accumulation index"OR"enrichment factor*"OR"potential ecological risk"OR（GIS NEAR pollution）OR"GIS?based pollution"OR"health risk assessment*"OR"health risk evaluation*"OR"environment*risk evaluation*"OR"environment*risk assessment*"），共檢索到相關(guān)國際英文文獻(xiàn)2671篇。

同時，利用中國知網(wǎng)CNKI，對1992—2016年該領(lǐng)域文獻(xiàn)進(jìn)行檢索，并限定文獻(xiàn)分類目錄為“環(huán)境科學(xué)與資源利用”、“農(nóng)業(yè)基礎(chǔ)科學(xué)”，期刊類別為核心期刊。檢索式為：SU=‘土壤’and（SU=‘重金屬’or SU=‘鎘’or SU=‘Cd’or SU=‘銅’or SU=‘Cu’or SU=‘鉛’or SU=‘Pb’or SU=‘ 鋅 ’or SU=‘Zn’or SU=‘ 錫 ’or SU=‘Sn’or SU=‘ 鎳 ’or SU=‘Ni’or SU=‘ 銻 ’or SU=‘Sb’or SU=‘汞’or SU=‘Hg’or SU=‘鈷’or SU=‘Co’or SU=‘鉍’or SU=‘Bi’or SU=‘砷’or SU=‘As’）and（SU=‘污染評價’or SU=‘單因子 *’or SU=‘內(nèi)梅羅*’or SU=‘污染負(fù)荷 *’or SU=‘地累積 *’or SU=‘潛在生態(tài)危害 *’or SU=‘模糊數(shù)學(xué) *’or SU=‘灰色聚類’or SU=‘地統(tǒng)計學(xué) *’or SU=‘健康風(fēng)險評價’or SU=‘環(huán)境風(fēng)險評價’），共檢索到中文文獻(xiàn)3665篇。

工程文件參數(shù)設(shè)置為 LRF=3、LBY=8、e=1.0，其余參數(shù)為軟件默認(rèn)；節(jié)點類型選擇Keyword（關(guān)鍵詞），網(wǎng)絡(luò)修剪方式選擇Pathfinder（尋徑）、Pruning sliced networks（修剪每篇網(wǎng)絡(luò)）、Pruning the merged network（修剪合并網(wǎng)絡(luò)），其余默認(rèn)。結(jié)合關(guān)鍵詞不同時間段出現(xiàn)頻率的高低以及圖譜質(zhì)量考慮，本文將研究時間分為 1992—2001、2002—2011、2012—2016 三段，以期通過不同時間段聚類圖譜及關(guān)鍵詞列表的變化，分析該領(lǐng)域發(fā)展態(tài)勢及演變趨勢。各時間段數(shù)據(jù)篩選標(biāo)準(zhǔn)如表1所示。

表1 各時間段數(shù)據(jù)篩選標(biāo)準(zhǔn)Table 1 Standards for data filter in different time periods

2 結(jié)果與討論

2.1 近25年重金屬土壤污染評價方法之文獻(xiàn)計量學(xué)分析

2.1.1 國際該領(lǐng)域研究方向及熱點

通過Web of Science檢索結(jié)果中的年份發(fā)文統(tǒng)計，得出1992—2001年發(fā)文207篇，2002—2011年發(fā)文951篇，2012—2016年發(fā)文1513篇，分別占近25年發(fā)文量的7.8%、35.6%、56.6%，尤其2012—2016年的5年發(fā)文總和超過前20年，說明土壤重金屬污染評價越來越受到學(xué)者關(guān)注，近年發(fā)展迅猛。

利用CiteSpace對不同時間段關(guān)鍵詞共現(xiàn)關(guān)系進(jìn)行可視化分析，再借助軟件聚類功能得出相應(yīng)聚類，并自行對所得聚類進(jìn)行精簡歸納，得出各時間段關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜，如圖1所示。對應(yīng)時間區(qū)間的關(guān)鍵詞TOP 25關(guān)鍵詞列表如表2所示。

從圖1a可見1992—2001年間文獻(xiàn)關(guān)鍵詞共形成三個相對獨立的聚類圈，分別為“重金屬環(huán)境富集及風(fēng)險評價”、“環(huán)境中重金屬形態(tài)及環(huán)境行為”、“基于地理信息系統(tǒng)污染評價”。利用地統(tǒng)計學(xué)相關(guān)的地理信息系統(tǒng)（geographic information system）進(jìn)行土壤重金屬污染評價為一種重要方式，其次富集因子（enrichment factor）、環(huán)境風(fēng)險評價（environmental risk assessment）和健康風(fēng)險評價（health risk assessment）等都是較為廣泛采用的評價方法；鉛（lead）和鎘（cadmium）為該圖中較關(guān)鍵節(jié)點，且為出現(xiàn)頻率最高的重金屬種類，同鉛節(jié)點相連的還有兒童（children）和健康風(fēng)險評價兩個重要節(jié)點，說明鉛與基于人體的健康風(fēng)險評價在文獻(xiàn)中相伴出現(xiàn)，受到研究者的廣泛重視。

2002—2011年該領(lǐng)域國際SCI文章研究熱點關(guān)鍵詞聚類如圖1b所示，聚類分別為“重金屬形態(tài)分析及風(fēng)險評價”、“環(huán)境中重金屬分布與富集”、“大氣污染源與土壤重金屬污染”。同上個10年相比，富集因子評價方式成為本時間段主要評價方法，人體健康風(fēng)險評價方式應(yīng)用逐漸增加。除鉛鎘外，還有鋅（zinc）、銅（copper）兩種金屬離子也是當(dāng)時研究熱點。圖1b還反映出各風(fēng)險評價方法更加注重形態(tài)（speciation）研究，與之相呼應(yīng)的還有提取（extraction）、分級提?。╯equential extraction）、分級（fractionation）、生物可利用性（bioavailability）等關(guān)鍵詞，這也符合研究者對形態(tài)深刻影響重金屬的毒性、環(huán)境行為及歸趨的重要認(rèn)知。隨之發(fā)展出一系列濃度和形態(tài)分析方法，如“重金屬形態(tài)分析及風(fēng)險評價”聚類中出現(xiàn)預(yù)富集（preconcentration）、硅膠（silica gel）、固相萃取（solid phase extraction）、固相微萃取（solid phase microextraction）等預(yù)處理方式，以及氣相色譜（gas chromatography）、等離子體質(zhì)譜（plasma mass spectrometry）、原子吸收光譜（atomic absorption spectrometry）等形態(tài)、濃度測定方法，可見新技術(shù)、新方法的引入為重金屬污染評價的科學(xué)性、準(zhǔn)確性提供了有力支撐。大氣污染（air pollution）、源解析（source apportionment、source identification）、顆粒物（particulate matter）等關(guān)鍵詞在此階段形成聚類，說明研究者已經(jīng)認(rèn)識到大氣顆粒物沉降是土壤重金屬污染的重要源頭。

圖1 不同時間段國際該領(lǐng)域期刊論文關(guān)鍵詞共現(xiàn)關(guān)系Figure 1 Keyword co-occurring networks of international articles in related fields of different time periods

表2 各時間區(qū)間SCI論文高頻關(guān)鍵詞TOP 25列表Table 2 TOP 25 high-frequency keywords in SCI articles in different time periods

2012—2016年聚類結(jié)果如圖1c所示，聚類分別為“重金屬形態(tài)及生物累積”、“城市與農(nóng)田重金屬污染”、“重金屬評價方法應(yīng)用”、“大氣污染與土壤重金屬污染”。由表2右欄可知，同過去10年相比，人體健康風(fēng)險評價成為土壤重金屬污染主要評價手段，潛在生態(tài)風(fēng)險評價（potential ecological risk）也成為研究主流，說明土壤重金屬污染評價逐漸與人體健康及其生態(tài)效應(yīng)相關(guān)聯(lián)，體現(xiàn)污染評價從單純土壤超標(biāo)過渡到生物及人體危害的發(fā)展趨勢。除此之外“重金屬評價方法應(yīng)用”聚類中還出現(xiàn)了地累積指數(shù)（geoaccumulation index）、污染負(fù)荷指數(shù)（pollution load index）等之前較少應(yīng)用的污染評價方法，說明隨學(xué)科發(fā)展演進(jìn)，污染評價手段向多樣化方向發(fā)展。除了對重金屬形態(tài)的持續(xù)關(guān)注以外，農(nóng)業(yè)土壤（agricultural soil）和城市土壤（urban soil）也形成了相應(yīng)聚類，可知土壤重金屬污染評價對象已有較為成熟的分化，主成分分析（principal component analysis）、多元統(tǒng)計分析（multivariate analysis）、地統(tǒng)計學(xué)（geostatistics）等統(tǒng)計學(xué)方法應(yīng)用，可以更加科學(xué)合理地展現(xiàn)和解釋土壤重金屬污染來源、組成和分布規(guī)律。從“大氣污染與土壤重金屬污染”聚類可見，其顆粒物（particulate matter）節(jié)點同“城市與農(nóng)田重金屬污染”聚類中源解析（sourceidentification）節(jié)點相連，說明大氣顆粒物是土壤重金屬污染源解析的關(guān)鍵。

2.1.2 國內(nèi)該領(lǐng)域研究方向及熱點

利用CiteSpace對中國知網(wǎng)CNKI的1992—2016年檢索結(jié)果進(jìn)行關(guān)鍵詞共現(xiàn)分析，以揭示中國學(xué)者在土壤重金屬污染評價方面的發(fā)展方向及熱點主題，明確不同時期發(fā)展特點及中國土壤重金屬污染評價的特色與優(yōu)勢。借助軟件聚類功能得出相應(yīng)聚類，并自行對所得聚類進(jìn)行精簡歸納，得出各時間段關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜，如圖2所示。對應(yīng)時間區(qū)間的關(guān)鍵詞TOP 25關(guān)鍵詞列表如表3所示。

1992—2001年關(guān)鍵詞共現(xiàn)聚類結(jié)果如圖2a所示，形成“土壤污染管控與重金屬植物響應(yīng)”、“重金屬形態(tài)分析及污染評價”、“重金屬污染空間分布及生態(tài)效應(yīng)”三個主要聚類圈。在圖中除關(guān)鍵詞污染評價、環(huán)境質(zhì)量評價、綜合評價外，零星出現(xiàn)了模糊數(shù)學(xué)、灰色聚類法、評價模型、地統(tǒng)計學(xué)、模糊綜合評判等評價方法，說明各污染評價方法在此時已經(jīng)得到運用，但尚不成體系，也沒能形成主流方法。圖中復(fù)合污染及其生態(tài)效應(yīng)已引起中國學(xué)者的興趣，且環(huán)境容量概念的提出為土壤重金屬污染管控提供了新的手段。

圖2 不同時間段國內(nèi)該領(lǐng)域期刊論文關(guān)鍵詞共現(xiàn)關(guān)系Figure 2 Keyword co-occurring networks of internal articles in related fields of different time periods

表3 各時間區(qū)間中文核心論文高頻關(guān)鍵詞TOP 25列表Table 3 TOP 25 high-frequency keywords in Chinese core journals in different time periods

同上10年關(guān)鍵詞共現(xiàn)結(jié)果相比，2002—2011年的聚類分化更加明顯。由圖2b所示，從“重金屬污染評價方法應(yīng)用”“重金屬污染空間分布”“重金屬形態(tài)與污染評價關(guān)系”“重金屬植物響應(yīng)與修復(fù)”四個聚類可見，土壤重金屬污染評價方式多樣化趨勢明顯，并在相應(yīng)關(guān)鍵詞節(jié)點周圍形成大量相關(guān)節(jié)點，說明這些關(guān)鍵詞在文章中經(jīng)常同時出現(xiàn)，反映了當(dāng)時的研究方向，如內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)、單因子污染指數(shù)、潛在生態(tài)危害指數(shù)、健康風(fēng)險評價、地累積指數(shù)和富集系數(shù)等相繼出現(xiàn)。此外“重金屬污染空間分布”這一重要聚類形成，可見基于地統(tǒng)計學(xué)和地理信息系統(tǒng)（GIS）的污染評價手段在中國學(xué)者研究領(lǐng)域中成為一個主流，空間變異、空間分布、城市土壤和農(nóng)田土壤等關(guān)鍵節(jié)點形成，說明重金屬污染空間分布及研究對象土地類型的分化成為此時間段重要研究方向，也體現(xiàn)出污染評估由點及面的過程。重金屬化學(xué)形態(tài)、有效性、可利用性等諸多關(guān)鍵詞反映出形態(tài)對重金屬污染評價中有效含量及毒性評估的影響。

2012—2016年聚類結(jié)果如圖2c所示，分別為“重金屬污染評價方法應(yīng)用”“重金屬污染空間分布”“重金屬植物響應(yīng)與修復(fù)”。同上兩個時間段相比，各種土壤重金屬污染評價方法應(yīng)用普遍，在圖譜中占有更大面積，其中潛在生態(tài)危害指數(shù)和健康風(fēng)險評價成為主要方法，而健康風(fēng)險評價關(guān)鍵詞節(jié)點的中介中心性較強(qiáng)說明土壤污染評價與人類健康結(jié)合愈加緊密。值得注意的是，與健康風(fēng)險評價相連的還有地表灰塵、大氣降塵、源解析等，說明大氣污染在土壤重金屬污染源解析中的研究不斷發(fā)展。而重金屬污染空間分布聚類大小相較上個10年有所降低，反映此階段研究側(cè)重的改變。

2.2 近25年國內(nèi)外常見重金屬污染評價方法比較

建立重金屬土壤污染評價方法是土壤環(huán)境質(zhì)量保護(hù)的一個重要內(nèi)容，評價方法的科學(xué)合理性關(guān)乎研究區(qū)域重金屬污染程度的評判和修復(fù)的必要性。不合理的污染評價方法往往造成研究者對污染危害的預(yù)估不足或是對研究區(qū)域“過保護(hù)”現(xiàn)象。對于農(nóng)田土壤而言，更關(guān)系到土地利用可能性、作物種植類型選擇、重金屬在作物中累積而產(chǎn)生的農(nóng)產(chǎn)品安全問題等。

結(jié)合文獻(xiàn)計量學(xué)軟件所得結(jié)果和國內(nèi)外土壤重金屬污染評價方法的使用現(xiàn)狀，發(fā)現(xiàn)各評價方法中指數(shù)法如內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、富集因子法、地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法應(yīng)用較為廣泛；以指數(shù)法為基礎(chǔ)的模型指數(shù)法，如模糊數(shù)學(xué)模型和灰色聚類法等在應(yīng)用時也有一定優(yōu)勢；基于地理信息系統(tǒng)（GIS）的地統(tǒng)計學(xué)評價法以及人體健康風(fēng)險評價等方法從污染的空間分布到建立土壤中重金屬含量與人體健康關(guān)系的途徑等角度，多維度評價土壤中的重金屬。我們選擇幾種應(yīng)用廣泛的指數(shù)法分析了其在實際評價中的優(yōu)勢與不足。

2.2.1 內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法

內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法（Nemerow index）是一種應(yīng)用于土壤重金屬污染評價的傳統(tǒng)指數(shù)評價法[26，31]。

式中：P綜為內(nèi)梅羅綜合指數(shù)；Ci為i種金屬的實測值；Si為i種金屬在土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618—1995）中二級標(biāo)準(zhǔn)的臨界值[32]為單項污染指數(shù)為i種金屬的單項污染指數(shù)的最大值。

研究者直接利用單項指數(shù)法和內(nèi)梅羅指數(shù)法，從重金屬含量角度評估礦區(qū)[33]或農(nóng)田中重金屬污染特征[2，34]，有對城市內(nèi)公園土壤中重金屬污染評價及來源分析[3]，也有很多學(xué)者利用內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法結(jié)合其他污染評價手段的方式，從多角度反映土壤中重金屬污染情況。如對金屬礦周圍牧區(qū)土壤樣品中重金屬評價時，運用內(nèi)梅羅指數(shù)法、污染負(fù)荷指數(shù)法和聚類分析等方法綜合分析該礦區(qū)周圍土壤重金屬的污染程度[4]；在對農(nóng)田的重金屬污染評價中，采用內(nèi)梅羅指數(shù)同潛在生態(tài)危害指數(shù)[5-7]或基于GIS的地統(tǒng)計學(xué)方法[25-26，35]或人體健康風(fēng)險評價[27]等評價方法同時使用的方式，實現(xiàn)從重金屬含量到生態(tài)毒性、人體健康影響及空間分布的綜合考量；在對城市不同功能區(qū)土壤或街道路面積塵中重金屬污染評價過程中，利用內(nèi)梅羅指數(shù)和主成分分析等方法[36-37]，對城市環(huán)境中重金屬的污染程度和源頭進(jìn)行了分析。

從本方法計算公式可知，其涵蓋了各單項污染指數(shù)，并突出了高濃度污染在評價結(jié)果中的權(quán)重。相比單項污染指數(shù)法的單獨應(yīng)用，避免由于平均作用削弱污染金屬權(quán)值，并提升了評價方法的綜合評判能力。隨著研究者對重金屬在環(huán)境中賦存形態(tài)、遷移轉(zhuǎn)化和毒性等方面認(rèn)知的深入，發(fā)現(xiàn)僅僅提升高濃度污染在其中的比重，可能導(dǎo)致最大值或者不規(guī)范合理設(shè)置采樣點、后續(xù)分析檢測所帶來的異常值對所得結(jié)果的影響過大，人為夸大了該元素的影響作用，從而降低了該評價方法的靈敏度[1]；同時，某種金屬的單項污染指數(shù)的最大值的應(yīng)用，并不具有生態(tài)毒理學(xué)依據(jù)。且方法中并沒有消除重金屬區(qū)域背景值的差異，使所得綜合指數(shù)在區(qū)域間比較時不盡合理。因此，在實際運用中同其他評價方法聯(lián)用使得評價結(jié)果更加全面合理。

2.2.2 富集因子法

富集因子法（Enrichment factor）是廣泛應(yīng)用于土壤和沉積物中的重金屬污染評價的方法。該方法通過選擇標(biāo)準(zhǔn)化元素對樣品濃度進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化，再將二者比率同參考區(qū)域中兩種元素比率相比，產(chǎn)生一個在不同元素間可相比較的因子[38]。通過該指數(shù)可有效判斷人類活動等方式所帶來的重金屬在土壤環(huán)境中的累積，并可有效避免天然背景值對評價結(jié)果的干擾。

富集因子法最初于1974年由Zoller提出[39]，用于溯源南極上空大氣顆粒物中的化學(xué)元素，通過選擇代表地殼成分的Al和海洋成分的Na作為參考物質(zhì)，并用目標(biāo)元素與參考物質(zhì)在大氣中質(zhì)量濃度比值與二者在地殼中的比值相比較。若該值在一個單位左右，則南極大氣顆粒物中元素來源于地殼（自然源），若比值較高則除此之外還有其他來源。方法提出后逐漸被借鑒延伸到其他領(lǐng)域，并在土壤重金屬污染評價中得到較為廣泛的應(yīng)用。

式中：Ci為元素i的濃度；Cn為標(biāo)準(zhǔn)化元素的濃度；sample和baseline分別表示樣品和背景[39-40]。

如研究選用Ca為參考元素，并以地殼中元素平均含量進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化，考察農(nóng)田土壤重金屬含量受工業(yè)影響程度[8]；也有選用Al作為參考元素，用非污染區(qū)的元素地球化學(xué)背景值標(biāo)準(zhǔn)化，以考察道路灰塵和路邊土壤中重金屬污染情況[9]；隨著評價方法不斷應(yīng)用發(fā)展，也會利用Sc、Zr、Ti、Fe等元素作為參考元素，對研究區(qū)域背景值或地殼元素平均含量進(jìn)行歸一化，評價礦區(qū)周邊土壤、森林土壤或泥炭土中重金屬富集程度受人類行為的影響情況[10－13，41－43]。

但富集因子法在實際土壤重金屬污染評價中還存在不少問題。由于土壤中重金屬污染來源復(fù)雜，富集因子在此的應(yīng)用僅能反映重金屬的富集程度，而喪失其追溯到具體污染源及遷移途徑的能力。其次是參考元素的選擇，文獻(xiàn)中曾采用 Al、Fe、Zr、Sc[11]、Ti或TOC[44]等，并沒有統(tǒng)一的選擇規(guī)范，且該方法尤其在對受Al、Fe或者有機(jī)污染物污染的土壤評價過程中受到限制。再者巖石風(fēng)化或者不同的成土過程會使地殼或背景區(qū)域中目標(biāo)元素與參考元素比值難以穩(wěn)定，在應(yīng)用中出現(xiàn)即使土壤不受污染，卻出現(xiàn)富集因子可能差異較大的現(xiàn)象，造成評價失實[38]。背景值的選擇也是該評價方法應(yīng)用的一個關(guān)鍵，選擇不同背景值往往對評價結(jié)果造成較大差異。不少評價案例以地殼元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均值或全球頁巖元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均值作為背景值[8，10－11，42]，而不同區(qū)域由于土壤成土母質(zhì)組成差異較大，由此形成和發(fā)育而來的土壤中的背景元素含量往往差異明顯，因此也有研究者應(yīng)用研究區(qū)域的背景元素含量作為背景值[40]。本方法中背景值的確定與選擇并沒有相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)，使得其在實際應(yīng)用中的結(jié)果差異較大。

2.2.3 地累積指數(shù)法

地累積指數(shù)法（Geoaccumulation index）是德國研究者M(jìn)üller于1979年首次提出[45]，用于研究河流沉積物的重金屬污染程度。通過元素在環(huán)境介質(zhì)中實測含量與目標(biāo)元素地球化學(xué)背景值相比，減少環(huán)境地球化學(xué)背景值以及造巖運動可能引起的背景值變動的干擾[14]，后來也被用于土壤中重金屬污染評價。其計算公式為：

式中：Cn為土壤或沉積物中實測含量；Bn為該元素地球化學(xué)背景值；背景值乘以修正系數(shù)1.5以得到最小污染級別的界限值，是考慮到成巖作用等可能引起背景值波動的因素[45－47]。

Müller設(shè)定 Cn為泥質(zhì)沉積物組分（＜ 2 μm）中重金屬含量，Bn為該元素全球頁巖的平均值，并作為該元素的地球化學(xué)背景值。同富集因子法中問題類似，后續(xù)的研究者將Cn替換為表層土壤中重金屬含量，Bn替換為該元素在地殼中平均含量或當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸械暮?，因為對于As、Hg和Sb這些元素來說，其在地殼中的含量要遠(yuǎn)高于Müller所使用的頁巖中的含量[41]。如地累積指數(shù)法曾用于評價礦山排水區(qū)土壤及周邊農(nóng)田土壤中重金屬含量[14－15，41]，城市土壤塵埃中重金屬污染程度[48]，耕作土壤受工業(yè)區(qū)、冶煉廠、煤礦等綜合影響[8，16，49－50]。

通過諸多地累積指數(shù)在土壤重金屬污染中的應(yīng)用發(fā)現(xiàn)，公式中原本用于沉積物重金屬污染評價中的表征沉積特征、巖石地質(zhì)及其他影響的修正系數(shù)，在隨后土壤重金屬污染的評價中卻被直接應(yīng)用。而重金屬在土壤中的遷移能力與土壤物理化學(xué)性質(zhì)緊密相關(guān)，同沉積物有較大差異。雖然有學(xué)者在文章中提出該修正系數(shù)應(yīng)在土壤相關(guān)實際應(yīng)用中加以調(diào)整，但是如何調(diào)整及調(diào)整幅度尚未說明[51]。這些原因使得應(yīng)用該方法所得的累積指數(shù)在原污染指數(shù)分級框架下的評價結(jié)果偏離實際。需格外注意的是，有學(xué)者專門對中文期刊論文中應(yīng)用地累積指數(shù)法的論文的初始文獻(xiàn)引用亂象進(jìn)行探討，發(fā)現(xiàn)幾乎所有文章對原始文獻(xiàn)的引用均為無中生有，并統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)共有八大錯誤版本，幾十種錯誤變種，經(jīng)對作者分析表明，絕大多數(shù)作者在論文寫作中引用該方法時只是簡單抄寫該方法，以致在抄寫時出現(xiàn)錯誤，并由后續(xù)作者傳播，以訛傳訛，反映國內(nèi)某些作者治學(xué)嚴(yán)謹(jǐn)性有待提高[47]。

2.2.4 潛在生態(tài)危害指數(shù)法

潛在生態(tài)危害指數(shù)法（The potential ecological risk index）是由H?kanson[52]從沉積學(xué)角度出發(fā)，根據(jù)重金屬在“水體－沉積物－生物區(qū)－魚－人”這一遷移累積主線，將重金屬含量和環(huán)境生態(tài)效應(yīng)、毒理學(xué)有效聯(lián)系到一起。表達(dá)式為：

隨后很多學(xué)者將其應(yīng)用于土壤中重金屬污染評價，如對城市及道路兩側(cè)土壤[17，53]、工業(yè)區(qū)[18－21]及各礦區(qū)[22，54]周邊農(nóng)田土壤中重金屬污染狀況進(jìn)行評價等。但通過對原始文獻(xiàn)研讀可知，評價方法中毒性系數(shù)的推導(dǎo)，完全基于重金屬在水體－沉積物－生物區(qū)－魚－人的主線中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律，與重金屬在自然界中的豐度，在水體和沉積物中的分配規(guī)律及湖泊的生產(chǎn)力密切相關(guān)。且原文中明確區(qū)分了毒性系數(shù)（Sit）與毒性響應(yīng)系數(shù)（Tir）的關(guān)系，如原文中幾種目標(biāo)污染物的毒性系數(shù)經(jīng)推導(dǎo)已確定，PCB的毒性響應(yīng)隨著湖泊生產(chǎn)力的增加而提升，此時毒性響應(yīng)系數(shù)大于毒性系數(shù)；其余幾種重金屬如 Hg、Cd、Pb、Cu、Cr、Zn 等的毒性響應(yīng)隨湖泊生產(chǎn)力增加而降低，毒性響應(yīng)系數(shù)小于毒性系數(shù)，As則與該因素?zé)o關(guān)。而應(yīng)用該方法至土壤重金屬污染評價的時候，卻直接使用該種方法推導(dǎo)出的毒性系數(shù)，并省略湖泊生產(chǎn)力因素，直接當(dāng)作毒性響應(yīng)系數(shù)帶入評價公式模型。況且，文獻(xiàn)作者明確指出“一開始就必須強(qiáng)調(diào)的是，這里所推導(dǎo)的模型有一定的限制和前提條件：該方法只涉及湖泊系統(tǒng)”（The subsequent model has several limitations and presuppositions which should be stressed already from the very beginning：The approach concerns only limnic systems）。可見該模型在運用于土壤介質(zhì)時不經(jīng)修正，缺乏表征土壤理化性質(zhì)對重金屬毒性影響的特征指標(biāo)，使所得的評價結(jié)果不夠科學(xué)合理，參考意義不大。

表4 污染物毒性系數(shù)和生物生產(chǎn)指數(shù)關(guān)系表Table 4 The relationship between toxicological factor and toxic-response factor

2.3 土壤和農(nóng)產(chǎn)品綜合質(zhì)量指數(shù)法

現(xiàn)有的一些評價方法建立之初并非用于土壤中重金屬污染評價，而在相關(guān)學(xué)者引入到土壤污染評價體系中，對公式中各參數(shù)的假設(shè)條件、初始含義、適用范圍研究不夠透徹，并在使用時缺少表征土壤特征性質(zhì)的因素，公式修正不足，使得污染指數(shù)同初始方法中標(biāo)準(zhǔn)相比與實際情況不盡相符。實際土壤重金屬污染評價過程中，還往往針對不同的土壤利用類型，如工礦場地[22，50]、城市街道公園[9，18-19]、農(nóng)田[8，20-21，41]等。農(nóng)田土壤中重金屬污染關(guān)乎農(nóng)產(chǎn)品安全，糧食作物中可食用部分重金屬的累積對人體健康具有重大影響，因此發(fā)展出適用于農(nóng)田重金屬污染的評價方法顯得尤為必要。

我們在總結(jié)前人工作基礎(chǔ)上，提出了一種農(nóng)田土壤重金屬影響評價的新方法：土壤和農(nóng)產(chǎn)品綜合質(zhì)量指數(shù)法。該方法將農(nóng)田土壤和農(nóng)產(chǎn)品中重金屬的含量有效結(jié)合，綜合考量了元素價態(tài)效應(yīng)、土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)、土壤元素背景值、特定土壤負(fù)載容量和農(nóng)產(chǎn)品污染物限量標(biāo)準(zhǔn)等，可應(yīng)用于評價農(nóng)田中重金屬的單獨和復(fù)合污染[55]。

在構(gòu)建該綜合質(zhì)量指數(shù)法時，確立了污染元素種類和數(shù)量，并分別包含了超過土壤環(huán)境評價參比值、土壤背景值及農(nóng)產(chǎn)品限量標(biāo)準(zhǔn)值的樣品數(shù)量，分別記為X、Y、Z，這在最終判斷和描述土壤環(huán)境質(zhì)量狀態(tài)和劃分等級時有一定作用。

在對土壤中重金屬含量的評價中引入土壤相對影響當(dāng)量（Relative impact equivalent，RIE）、土壤元素測定濃度偏離背景值程度（Deviation degree of deter mination concentration from the background value，DDDB）以及總體上土壤標(biāo)準(zhǔn)偏離背景值程度（Deviation degree of soil standard from the background value，DDSB）三個指標(biāo)，三個指標(biāo)表達(dá)式分別為：

式中：n為測定元素i的氧化數(shù)，在實際評價中一般采用該元素在土壤中的穩(wěn)定態(tài)氧化數(shù)；N是測定元素的數(shù)目；Ci為測定元素i的濃度；Csi為元素i的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值（評價參比值）；CBi為元素i的背景值；Pssi為樣品元素測定值與評價標(biāo)準(zhǔn)值的指數(shù)值；PSBi為樣品元素測定值與背景值的指數(shù)值。

指標(biāo)RIE在一般的綜合評價方法中考慮了元素的氧化數(shù)及相應(yīng)的毒性大小問題，并同相應(yīng)參比值相比以區(qū)分元素氧化數(shù)相同無法區(qū)分其相對毒性大小的問題。指標(biāo)DDDB可以體現(xiàn)外源物質(zhì)偏離土壤背景值的程度，除了表明污染程度外，還可以量化污染元素在超過土壤背景值而未達(dá)到環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值或污染起始值的程度。DDSB通過土壤環(huán)境質(zhì)量參比值同當(dāng)?shù)卦乇尘爸迪啾?，是?dāng)?shù)赝寥拉h(huán)境負(fù)載容量的一個量度，表現(xiàn)其對重金屬等污染物的緩沖能力。

該方法在表征農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量的指標(biāo)中引入農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)指數(shù)（Quality index of agricultural products，QIAP），表達(dá)式為：

式中：CAPi為土壤重金屬采樣點位對應(yīng)的農(nóng)產(chǎn)品中元素i的濃度；CLSi為農(nóng)產(chǎn)品中元素i的限量標(biāo)準(zhǔn)[56]；PAPi為農(nóng)產(chǎn)品樣品重金屬含量測定值與食品中污染物限量值的指數(shù)值。指標(biāo)QIAP可以用于表征重金屬對農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量狀況的影響。

最終的綜合質(zhì)量影響指數(shù)（IICQ）包含土壤綜合質(zhì)量影響指數(shù)（IICQs）和農(nóng)產(chǎn)品綜合質(zhì)量影響指數(shù)（IICQAP），定義：

式中：k為背景校正因子，一般取5；其余含義同上文。并給出相應(yīng)土壤環(huán)境質(zhì)量狀態(tài)描述與等級劃分：IICQ≤1為清潔狀態(tài)（Ⅰ）；1＜IICQ≤2為輕微污染或輕微超標(biāo)狀態(tài)（Ⅱ）；2＜IICQ≤3為輕度污染或輕度超標(biāo)（Ⅲ）；3＜IICQ≤5為中度污染或者中度超標(biāo)（Ⅳ）；IICQ＞5為重度污染或重度超標(biāo)（Ⅴ）。本方法除了對土壤樣品或樣點的評價，還可用于區(qū)域樣品的評價，avIICQ為區(qū)域樣品平均值，相應(yīng)評價標(biāo)準(zhǔn)同上。夏芳等[57]通過運用綜合質(zhì)量指數(shù)法評估銅冶煉廠周邊土壤污染特征，發(fā)現(xiàn)該區(qū)域avIICQ指數(shù)均值為10.07，屬于重度污染；單個樣點評價中只有3%為輕微污染，其余均為重度污染，結(jié)果與其他方法的土壤和蔬菜重金屬單項污染評價結(jié)果相符。

綜合質(zhì)量指數(shù)模型中還引入了亞污染或亞超標(biāo)狀態(tài)sub－（Ⅱ－Ⅴ），即農(nóng)田土壤重金屬超標(biāo)而農(nóng)產(chǎn)品不超標(biāo)（X≥1或者 IICQS＞1，且 Z=0和 IICQAP＜1時）或農(nóng)產(chǎn)品中重金屬含量超標(biāo)而農(nóng)田土壤尚未超標(biāo)（X=0，且 IICQs＜1，而 Z≥1 或 IICQAP＞1）的狀態(tài)，并依據(jù)相應(yīng)數(shù)值具體劃分。該狀態(tài)可解決之前文獻(xiàn)中所遇到的某些土壤污染狀態(tài)無法準(zhǔn)確劃分的問題。如在對Cd的農(nóng)田污染研究中，研究者發(fā)現(xiàn)盡管土壤Cd含量并不超標(biāo)，但該地所種植蔬菜如菠菜、芫荽、小白菜[58]和花生的子實及其種皮[59]等卻超出相應(yīng)食品限量標(biāo)準(zhǔn)；又有其他研究者發(fā)現(xiàn)土壤中Cd含量超過土壤環(huán)境質(zhì)量Ⅱ級標(biāo)準(zhǔn)，所種植的胡蘿卜中Cd卻在相應(yīng)限量標(biāo)準(zhǔn)以下的情況[60]。盡管這些問題可能與所研究農(nóng)作物自身的富集能力或土壤自身物理化學(xué)性質(zhì)如pH、有機(jī)質(zhì)含量等有關(guān)，但在應(yīng)用以往的重金屬評價方法時，往往會造成相應(yīng)誤判，使人們低估或高估該片土地的重金屬污染情況，可能會阻礙農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，威脅食品安全等。而本方法引入的亞污染或亞超標(biāo)狀態(tài)，對以上現(xiàn)象均有相應(yīng)類別劃分，并可通過本評價方法指導(dǎo)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)。如有土壤沒有超標(biāo)而農(nóng)作物超標(biāo)的情況，可建議更換農(nóng)作物類型并要求追蹤污染來源；而在另一種狀態(tài)下更應(yīng)努力篩選，選種低累積作物。陸素芬等[61]同樣也利用了綜合質(zhì)量指數(shù)法對廣西南丹縣土壤－玉米重金屬積累特征及其健康風(fēng)險進(jìn)行了評估，該地區(qū)綜合質(zhì)量影響指數(shù)均值為2.70，土壤質(zhì)量狀態(tài)為輕度超標(biāo)。他們在研究中發(fā)現(xiàn)當(dāng)?shù)赝寥牢廴緺顩r比較復(fù)雜，出現(xiàn)玉米及對應(yīng)土壤重金屬含量均超標(biāo)，土壤超標(biāo)而玉米符合相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，土壤未超標(biāo)而玉米超標(biāo)，玉米及對應(yīng)土壤均未超標(biāo)這四種土壤和農(nóng)產(chǎn)品的綜合質(zhì)量狀態(tài)，作者采納了綜合質(zhì)量指數(shù)中亞污染或亞健康指數(shù)，提出了針對土壤超標(biāo)而玉米符合相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)的亞健康或亞污染狀態(tài)提出密切關(guān)注的要求，對土壤未超標(biāo)而玉米中Pb含量超標(biāo)的狀態(tài)提出追蹤對應(yīng)污染物來源的相應(yīng)建議。

3 結(jié)論

本文利用CiteSpace軟件可視化分析了近25年土壤重金屬污染評價方法領(lǐng)域中的研究熱點和發(fā)展方向，通過各時間段關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖和TOP 25關(guān)鍵詞列表，取得各時間段常用評價方法以及各評價方法隨時間演進(jìn)過程中所獲得的關(guān)注變化。綜合分析了幾種常用的土壤重金屬污染指數(shù)評價法，并對方法進(jìn)行溯源，介紹其在不同類型土壤污染評價中的實際應(yīng)用，發(fā)現(xiàn)一些方法在被推出之初，并非應(yīng)用于土壤介質(zhì)，而在后續(xù)的土壤污染評價中被直接使用或僅僅對少數(shù)參數(shù)進(jìn)行調(diào)整，在土壤中的適用性值得推敲；在對土壤中重金屬的富集或累計程度進(jìn)行評價應(yīng)用時，相應(yīng)背景值或參考值的選擇存在不合理現(xiàn)象；各評價方法中對重金屬污染的生物效應(yīng)缺乏科學(xué)和有效評估。

土壤和農(nóng)產(chǎn)品綜合質(zhì)量指數(shù)法，綜合考量了農(nóng)田土壤和對應(yīng)作物間品質(zhì)評價。相比于之前的各指數(shù)評價法，該方法還將元素價態(tài)效應(yīng)、土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)、土壤元素背景值、特定土壤負(fù)載容量等因素列入指數(shù)評價模型，力求科學(xué)評價農(nóng)田土壤受重金屬侵襲或累計的影響，全面評價農(nóng)田重金屬污染。

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Advances in soil heavy metal pollution evaluation based on bibliometrics analysis

WANG Yu-jun1,WU Tong-liang1,2,ZHOU Dong-mei1,CHEN Huai-man1
（1.Key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation,Institute of Soil Science,Chinese Academy of Sciences,Nanjing 210008,China;2.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China）

The evaluation of heavy metal pollution in agricultural soils is one of the important issues in the area of agricultural production and food safety.A scientific and rational assessment for heavy metal pollution in soils reflects the condition of soil environmental quality,and provides the basis for soil remediation and sustainable utilization of land resources.In the past 25 years,a variety of evaluation methods have been proposed,in the present study,the development of research hotspots and fields in the area of soil heavy metal evaluation were elucidated based on the bibliometrics analysis and CiteSpace software.The results suggested that the human health and ecological risk assessment have been

much attention,and the source identification,the distribution and speciation of soil heavy metals have been widely concerned.Both of the advantages and disadvantages of four commonly applied pollution index evaluations such as Nemerow index,enrichment factor,geoaccumulation index and potential ecological risk index were discussed.These index evaluation only focuses on the accumulation of heavy metals in the soil,but the quality of agricultural products are less concerned.The comprehensive index combined soil environmental quality and agricultural products quality overcome their disadvantages,which incorporating simultaneously the contents of heavy metals in soil and agricultural products,the soil element background values,the safety standard for maximum levels of contaminants in agricultural products,and the element valence effect in the evaluation of the soil environmental quality standard.

heavy metals;soils;farmland;agricultural products;pollution evaluation

2017－09－25 錄用日期：2017－10－13

王玉軍（1977—），男，研究員，主要從事重金屬的環(huán)境土壤化學(xué)過程研究。E-mail：yjwang@issas.ac.cn

重點研發(fā)計劃項目（2016YFD0800407）；國家自然科學(xué)基金項目（41422105）；中國科學(xué)院南京土壤研究所領(lǐng)域前沿項目（ISSASIP1612）；中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會優(yōu)秀會員項目（2011226）

Project supported：The National Key Research and Development Program of China（2016YFD0800407）；The National Natural Science Foundation of China（41422105）；The Knooledge Innovation Program of Institute of Soil Science，Chinese Academy of Sciences（ISSASIP1612）；Youth Innovation Promotion Association CAS（2011226）

X53

A

1672-2043（2017）12-2365-14

10.11654/jaes.2017-1317

王玉軍，吳同亮，周東美，等.農(nóng)田土壤重金屬污染評價研究進(jìn)展[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報,2017,36（12）：2365-2378.

WANG Yu-jun,WU Tong-liang,ZHOU Dong-mei,et al.Advances in soil heavy metal pollution evaluation based on bibliometrics analysis[J].Journal of Agro-Environment Science,2017,36（12）：2365-2378.