徐州生活垃圾填埋場(chǎng)滲濾液有機(jī)污染動(dòng)態(tài)分布規(guī)律研究

王 敏 劉 浩 王海棠

(徐州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站， 江蘇 徐州 221018)

徐州生活垃圾填埋場(chǎng)滲濾液有機(jī)污染動(dòng)態(tài)分布規(guī)律研究

王 敏 劉 浩 王海棠

(徐州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站， 江蘇 徐州 221018)

為了研究生活垃圾填埋場(chǎng)滲濾液有機(jī)污染動(dòng)態(tài)分布規(guī)律，對(duì)徐州3個(gè)不同填埋齡的生活垃圾填埋場(chǎng)滲濾液同期進(jìn)行VOCs和SVOCs監(jiān)測(cè)分析；并選取1個(gè)典型填埋場(chǎng)在平、豐、枯3個(gè)水期進(jìn)行監(jiān)測(cè)分析。結(jié)果表明：(1)新垃圾滲濾液中可檢測(cè)VOCs種類最多，且甲苯含量最高(2102μg/L)；新老滲濾液中可定量的VOCs種類也相對(duì)較多，苯酚含量最高(38μg/L)；老滲濾液中可定量VOCs種類較少且含量均遠(yuǎn)低于新和新老滲濾液。(2)新老滲濾液中可監(jiān)測(cè)并可定量的SVOCs種類最多，新的次之，老的最少；但新滲濾液中可定量SVOCs的含量均相對(duì)較高，其中鄰苯二甲酸(2-乙基己基)酯含量最高，新的分別是新老和老的1.7和213倍，主要與塑料垃圾增長(zhǎng)有關(guān)。(3)鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯、鄰苯二甲酸二正丁酯和甲苯季節(jié)分布規(guī)律較明顯，均為枯水期滲濾液含量最高，平水期次之，豐水期最低。鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯、鄰苯二甲酸二正丁酯和甲苯枯水期含量分別為豐水期的22.4、4.4和15.0倍，平水期的15.2、3.6和5.4倍。研究認(rèn)為：老滲濾液中VOCs含量低主要與揮發(fā)及生化反應(yīng)消解有關(guān)；新滲濾液中鄰苯二甲酸(2-乙基己基)酯和鄰苯二甲酸二正丁酯含量均較高，主要與生活垃圾增塑劑含量增大有關(guān)；枯水期鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯、鄰苯二甲酸二正丁酯和甲苯含量均相對(duì)較高，主要與缺少降水稀釋、酯類消散性弱、低溫不利于甲苯揮發(fā)有關(guān)。

不同填埋齡；生活垃圾滲濾液；VOCs；SVOCs；動(dòng)態(tài)分布規(guī)律

垃圾滲濾液成分復(fù)雜，含有難生物降解的萘、菲等芳香族化合物、氯代芳香族化合物、磷酸酯、鄰苯二甲酸酯、酚類和苯胺類化合物[1-9]。劉田等[10]采用GC-MS法測(cè)定垃圾填埋場(chǎng)滲濾液中的有機(jī)污染物，結(jié)果表明深圳市2個(gè)不同類型垃圾填埋場(chǎng)的滲濾液中分別檢出72種和57種主要有機(jī)污染物，其中含有大量難降解有機(jī)物,如酚類、胺類、雜環(huán)類物質(zhì)。張鴻郭等[11]采用ICP-MS和GC-MS對(duì)廣東某典型垃圾填埋場(chǎng)滲濾液中的重金屬、 有機(jī)污染物等有害成分進(jìn)行了分析, 共測(cè)得42種重金屬和47 種主要有機(jī)污染物, 其中多種重金屬元素和有機(jī)污染物為優(yōu)先控制污染物。滲濾液性質(zhì)受很多因素的影響，主要有：垃圾成分、填埋年限、填埋操作工藝、氣候、填埋地點(diǎn)、水文地質(zhì)條件、填埋場(chǎng)覆蓋土狀況等多種因素[12-13]。由于這些影響因素的關(guān)系，使得各個(gè)年齡段垃圾滲濾液性質(zhì)與水量變化十分復(fù)雜[14]，相差較大，目前國(guó)內(nèi)外研究已查明垃圾滲濾液中包含200余種有機(jī)污染物，其中數(shù)十種對(duì)人類健康和環(huán)境有危害作用, 而進(jìn)入土壤及地下水中的污染物質(zhì)及其代謝產(chǎn)物更是有上千種，這些污染物在土壤和地下遷移擴(kuò)散，對(duì)人類的健康產(chǎn)生極大的威脅[15-24]。但目前對(duì)垃圾滲濾液有機(jī)污染物動(dòng)態(tài)變化規(guī)律的研究卻相對(duì)較少，因此通過本研究，以期為生活垃圾滲濾液合理處置及填埋場(chǎng)可持續(xù)利用提供技術(shù)支持。

1 研究方法

1.1 監(jiān)測(cè)時(shí)間

根據(jù)徐州及睢寧地區(qū)2014-2015上半年降雨量，選取2014年6月17日(平水期)、2014年9月8日(豐水期)以及2015年1月14日(枯水期)為監(jiān)測(cè)時(shí)間點(diǎn)。

1.2 點(diǎn)位布設(shè)

根據(jù)垃圾填埋場(chǎng)使用年限和滲濾液特征，分別在睢寧、雁群及翠屏山3個(gè)典型垃圾填埋場(chǎng)滲濾液收集池布設(shè)采集點(diǎn)。睢寧生活垃圾衛(wèi)生填埋場(chǎng)位于睢寧官山鎮(zhèn)牌坊村、104國(guó)道西，截至研究期該衛(wèi)生填埋場(chǎng)使用不足5年，代表新滲濾液收集點(diǎn)；雁群垃圾衛(wèi)生填埋場(chǎng)位于銅山區(qū)大鵬鎮(zhèn)西南部與安徽省蕭縣交界處、310國(guó)道南側(cè)，設(shè)計(jì)使用年限為2005—2017，截至研究期該衛(wèi)生填埋場(chǎng)已使用近10年，代表新老滲濾液混合點(diǎn)；翠屏山簡(jiǎn)易垃圾填埋場(chǎng)位于云龍區(qū)翠屏山和青龍山之間，服務(wù)年限為2006—2008，2008年開始禁止使用，代表老滲濾液收集點(diǎn)。

1.3 樣品采集

根據(jù)GJ/T 3037-1995《生活垃圾填埋場(chǎng)環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)》，2014年6月和2014年9月分別在睢寧生活垃圾衛(wèi)生填埋場(chǎng)滲濾液收集池取樣1次，2015年1月同期在3個(gè)填埋場(chǎng)滲濾液收集池各取樣1次， 樣品采集、保存、運(yùn)輸嚴(yán)格按照相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。

1.4 分析方法

1.4.1 儀器與試劑

水質(zhì)揮發(fā)性有機(jī)物的測(cè)定根據(jù)HJ639-2012《吹掃捕集/氣相色譜-質(zhì)譜法》，儀器型號(hào)為Agilent7890B-5977C；水質(zhì)半揮發(fā)性有機(jī)物的測(cè)定根據(jù)《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》(第四版)國(guó)家環(huán)保總局(2002)4.3.2氣相色譜-質(zhì)譜法，選用Agilent7890A-5975C氣質(zhì)聯(lián)用儀。

試劑主要為：54種揮發(fā)性有機(jī)物標(biāo)準(zhǔn)品，200 μg/L(甲醇溶劑), 貨號(hào)CDGG-120023-02-1ml，百靈威公司；24種半揮發(fā)性有機(jī)物標(biāo)準(zhǔn)品500 μg/L(甲醇溶劑)，貨號(hào)S-17408B(百靈威公司)。

1.4.2 樣品預(yù)處理

主要包括過濾、液液萃取以及濃縮三個(gè)步驟。取500 mL水樣，用0.45 μm水相濾膜過濾；將500 ml水樣加入到1 L分液漏斗中，加入30 mL二氯甲烷，振搖3～5 min，并周期性釋放氣體壓力，靜置10 min，使有機(jī)相分層。對(duì)于比較臟的水，乳化現(xiàn)象嚴(yán)重，需要用機(jī)械手段完成兩相分離，本實(shí)驗(yàn)主要用攪動(dòng)方法完成破乳。將二氯甲烷收集在三角瓶中，水樣中再加入30 mL二氯甲烷，重復(fù)上述液液萃取過程，將兩次的二氯甲烷合并到三角瓶中，全部的二氯甲烷過少量的無水硫酸鈉，收集到氮吹瓶中，使用定量濃縮儀Buchi Snycore將60 mL洗脫液定容到1 mL，以達(dá)到進(jìn)一步富集的目的，待GC-MS分析。

1.4.3 樣品分析

將樣品置于10 mL樣品瓶中測(cè)定VOCs濃度和2 mL樣品瓶中測(cè)定SVOCs，在設(shè)定儀器條件下，用GC-MS進(jìn)行檢測(cè)。進(jìn)樣量：1 μL。

2 結(jié)果分析

2.1 不同填埋齡垃圾滲濾液VOCs、SVOCs動(dòng)態(tài)變化規(guī)律分析

2.1.1 睢寧垃圾填埋場(chǎng)滲濾液有機(jī)污染分析

2015年1月睢寧填埋場(chǎng)滲濾液調(diào)查分析結(jié)果見表1。從表1中可以看出：睢寧垃圾填埋場(chǎng)滲濾液共檢出有機(jī)物48種、VOCs 35種，可以定量的組分有11種，濃度最高的為甲苯(2102 μg/L)，與相關(guān)研究結(jié)論一致[25-26]；濃度較高的組分為二氯甲烷，三氯甲烷，苯系物包括苯、甲苯、二甲苯等。滲濾液共檢出13種SVOCs，從組分看，半揮發(fā)性有機(jī)物種類主要是酚類和酯類物質(zhì)，此外還有醇類、醚、酮等，可以定量的組分有3種，分別為苯胺、鄰苯二甲酸二丁酯和鄰苯二甲酸(2-乙基己基)酯；其中鄰苯二甲酸(2-乙基己基)酯濃度最高，鄰苯二甲酸二丁酯濃度次之，主要由于生活垃圾中難以被降解的大部分是塑料或者類塑料制品，而鄰苯二甲酸二丁酯是聚氯乙烯最常用的增塑劑[27]，可使制品具有良好的柔軟性，但揮發(fā)性和水抽出性較大，因而經(jīng)過填埋后揮發(fā)和水抽出便產(chǎn)生了大量的酯類污染物。

表1 睢寧垃圾場(chǎng)滲濾液VOCs、SVOCs組分及含量 單位：μg/L

2.1.2 雁群垃圾填埋場(chǎng)滲濾液有機(jī)污染分析

雁群填埋場(chǎng)滲濾液調(diào)查分析結(jié)果見表2。

表2 雁群垃圾處理場(chǎng)VOCs、SVOCs組分及含量 單位：μg/L

從表2可以看出，雁群垃圾填埋場(chǎng)滲濾液共檢出有機(jī)物54種，其中VOCs 33種，可以定量的組分12種，其中苯酚含量最高，主要與餐廚垃圾中含大量食用油有關(guān)[28]；苯、甲苯等含量均相對(duì)較高，主要與生活垃圾中含大量塑料、化纖及油漆制品有關(guān)，而這些制品含大量苯系物[28]，雖然其易揮發(fā)，但是苯環(huán)結(jié)構(gòu)很難降解，故在垃圾滲濾液中仍主要以苯系物形式存在。SVOCs共21種，可以定量的組分8種，分別為苯胺(10 μg/L)、1,2,3,5-四氯苯(6 μg/L)、2,4,6-三氯苯酚(3 μg/L)、2,4,6-三硝基甲苯(52 μg/L)、五氯酚(43 μg/L)、鄰苯二甲酸二異丁酯(8 μg/L)、鄰苯二甲酸二正丁酯(10 μg/L)、鄰苯二甲酸(2-乙基己基)酯(100 μg/L)；濃度較VOCs普遍較高，其中鄰苯二甲酸酯類濃度高達(dá)0.1 mg/L；此外，苯酚類物質(zhì)含量也較高，而苯酚類物質(zhì)主要來源于石油制品。

2.1.3 翠屏山垃圾填埋場(chǎng)滲濾液有機(jī)污染分析

翠屏山垃圾填埋場(chǎng)滲濾液調(diào)查分析結(jié)果見表3。

表3 翠屏山垃圾處理場(chǎng)VOCs、SVOCs組分及含量 單位：μg/L

從表3可知，翠屏山垃圾填埋場(chǎng)滲濾液共檢出有機(jī)物18種，其中VOCs 9種，可以定量的組分7種，分別為二氯甲烷、三氯甲烷、甲苯、四氯乙烯、氯苯、乙苯、鄰-二甲苯，其中甲苯含量最高(1.8 μg/L)。SVOCs共9種，可以定量的組分6種，均為肽酸酯類，其中鄰苯二甲酸二異丁酯(4.5 μg/L)含量最高。翠屏山填埋場(chǎng)滲濾液VOCs 和SVOCs整體組分和含量都較低，但SVOCs中酯類污染物種類卻相對(duì)較多，主要與垃圾污染物長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)生化反應(yīng)、互相轉(zhuǎn)化、酯類污染物不容易消解[29]有關(guān)。

2.1.4 不同填埋場(chǎng)滲濾液中有機(jī)污染物對(duì)比分析

分別代表不同填埋期滲濾液的3個(gè)垃圾填埋場(chǎng)垃圾滲濾液監(jiān)測(cè)結(jié)果對(duì)比分析表明：新垃圾滲濾液中可檢測(cè)VOCs種類最多，新老次之，老最少，符合新老垃圾滲濾液揮發(fā)性有機(jī)物含量特征。以睢寧為代表的新滲濾液VOCs含量相對(duì)較高，其中甲苯含量高達(dá)2102 μg/L，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于新老(5 μg/L)和老滲濾液(0.3 μg/L)；其次為二氯甲烷(15.07 μg/L)，新滲濾液含量分別是新老和老的7.5和18.8倍；此外新滲濾液中萘含量是新老滲濾液中的約2.5倍，老滲濾液中萘含量低于檢出限。以雁群為代表的新老滲濾液中可定量的VOCs種類也相對(duì)較多，且三氯甲烷、苯、乙苯、苯酚含量均相對(duì)較高，其中苯酚含量最高(38 μg/L)，新和老垃圾滲濾液中苯酚含量低于檢出線。以翠屏山為代表的老滲濾液中可定量VOCs種類較少且含量均遠(yuǎn)低于睢寧和雁群，說明老滲濾液中VOCs由于揮發(fā)或生化反應(yīng)過程中消解程度較高，含量大大降低。

同等條件下檢測(cè)3個(gè)垃圾滲濾液SVOCs監(jiān)測(cè)結(jié)果對(duì)比分析見圖1。

圖1 3個(gè)垃圾填埋場(chǎng)滲濾液中SVOCs監(jiān)測(cè)結(jié)果對(duì)比分析

從圖1中可以看出，新老混合垃圾滲濾液中可監(jiān)測(cè)并可定量的SVOCs種類最多，新的次之，老的最少。結(jié)合表1、2和3相關(guān)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比分析，睢寧垃圾滲濾液中可定量SVOCs的含量均相對(duì)較高，其中鄰苯二甲酸(2-乙基己基)酯含量最高，新的分別是新老和老的1.7和213倍；鄰苯二甲酸二正丁酯含量次之，新滲濾液中含量分別是新老和老的3.3和30.4倍。分析認(rèn)為，該類污染物新和新老滲濾液中含量相對(duì)較高，而老的滲濾液中含量特別低，除了垃圾滲濾液新老區(qū)別外，還主要與垃圾滲濾液來源垃圾中相應(yīng)污染源含量多少有關(guān)，由于翠屏山垃圾填埋場(chǎng)投入使用時(shí)間較早，當(dāng)時(shí)人們生活水平較現(xiàn)在低，垃圾中塑料或類塑料制品含量低，作為該類制品的增塑劑含量也相應(yīng)較低，從而作為垃圾滲濾液鄰苯二甲酸(2-乙基己基)酯和鄰苯二甲酸二丁酯主要污染源的含量也相對(duì)較低。

2.2 典型填埋場(chǎng)滲濾液VOCs、SVOCs季節(jié)變化規(guī)律分析

為了研究垃圾填埋場(chǎng)滲濾液季節(jié)變化規(guī)律，根據(jù)睢寧地區(qū)2014-2015上半年降雨量，并結(jié)合該地區(qū)多年降雨量分布情況，分別對(duì)2014年6月17日(平水期)、9月8日(豐水期)以及2015年1月14日(枯水期)采集的典型垃圾填埋場(chǎng)垃圾滲濾液進(jìn)行有機(jī)污染物分析，有機(jī)污染物監(jiān)測(cè)結(jié)果見表4。

表4 垃圾滲濾液有機(jī)污染物檢測(cè)結(jié)果 單位：μg/L

注：標(biāo)準(zhǔn)限值數(shù)值參照GB 3838-2002《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中特定項(xiàng)目標(biāo)準(zhǔn)限值；“—”代表無響應(yīng)。

從表4可以看出，有機(jī)污染物檢測(cè)結(jié)果中超標(biāo)污染物為鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯、鄰苯二甲酸二正丁酯、四氯化碳、甲苯和二氯甲烷，最高超標(biāo)倍數(shù)分別為21.3，11.1，6.3，3.0和1.8倍；其中鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯、鄰苯二甲酸二正丁酯和甲苯季節(jié)分布規(guī)律較明顯，均為枯水期滲濾液含量最高，平水期次之，豐水期最低。其中，甲苯3個(gè)季節(jié)含量均較高，主要與現(xiàn)代生活垃圾中有機(jī)溶劑大量存在有關(guān)[30]；季節(jié)分布規(guī)律明顯，枯水期分別是平水期和豐水期的5.4和15.0倍，主要由于甲苯極易揮發(fā)，隨著氣溫的升高濃度急劇下降，且微溶于水，從而雨季對(duì)滲濾液稀釋作用，大大降低其豐水期的濃度。甲苯枯水期含量較高，但超標(biāo)倍數(shù)并不是最高，且平水期和豐水期含量也相對(duì)較高，結(jié)合甲苯易揮發(fā)，極微溶于水、低毒，認(rèn)為其對(duì)地下水威脅相對(duì)較小。半揮發(fā)性有機(jī)物鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯和鄰苯二甲酸二正丁酯超標(biāo)倍數(shù)相對(duì)較高，檢出率較高，且季節(jié)含量差異較大，枯水期含量分別為豐水期的22.4和4.4倍，平水期的15.2和3.6倍，說明如果在長(zhǎng)時(shí)間缺少降水稀釋條件下，垃圾滲濾液中鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯和鄰苯二甲酸二正丁酯消散性較弱，污染物濃度可能越聚越高。

3 結(jié)論

(1)3個(gè)不同填埋齡滲濾液特征污染物對(duì)比分析表明：新垃圾滲濾液中可檢測(cè)VOCs種類最多，且甲苯含量最高(2102 μg/L)；新老滲濾液中可定量的VOCs種類也相對(duì)較多，苯酚含量最高(38 μg/L)；老滲濾液中可定量VOCs種類較少且含量均遠(yuǎn)低于新和新老滲濾液。說明老滲濾液中VOCs由于揮發(fā)或生化反應(yīng)過程中消解程度較高，含量大大降低。

(2)新老滲濾液中可監(jiān)測(cè)并可定量的SVOCs種類最多，新的次之，老的最少，主要與垃圾長(zhǎng)時(shí)間生化反應(yīng)、互相轉(zhuǎn)化、酯類污染物不容易消解有關(guān)；但新滲濾液中可定量SVOCs的含量均相對(duì)較高，其中鄰苯二甲酸(2-乙基己基)酯含量最高，分別是新老和老的1.7和213倍，鄰苯二甲酸二正丁酯含量次之，新滲濾液中含量分別是新老和老的3.3和30.4倍，主要與現(xiàn)代塑料及類塑料垃圾增長(zhǎng)有關(guān)。

(3)鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯、鄰苯二甲酸二正丁酯和甲苯季節(jié)分布規(guī)律較明顯，均為枯水期滲濾液含量最高，平水期次之，豐水期最低，枯水期含量分別為豐水期的22.4、4.4和15.0倍，平水期的15.2、3.6和5.4倍，說明如果在長(zhǎng)時(shí)間缺少降水稀釋條件下，垃圾滲濾液中鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯和鄰苯二甲酸二正丁酯消散性較弱，污染濃度將越聚越高；高溫?fù)]發(fā)及雨季稀釋作用大大降低甲苯豐水期的濃度。

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StudyonthedynamicdistributionoforganicpollutionoflandfillleachateinXuzhou

Wang Min, Liu Hao, Wang Haitang

(Xuzhou Environmental Monitoring Central Station, Xuzhou 221018,China)

In order to study the dynamic distribution of organic pollution of the landfill leachate, we carried out the monitoring of VOCs and SVOCs of landfill leachate in three different landfills at the same time, and selected one typical landfill for monitoring in wet, normal and dry seasons in Xuzhou. The research shows that : 1) in the new landfill leachate, the number of detectable VOCs is the most, and the concentration of toluene is the highest(2102 μg/L).The number of quantifiable VOCs in the mix of old and new leachate is relatively high, and the content of phenol is the highest (38μg/L). In old leachate, quantifiable VOCs species are less and the content is much lower than that in the new and mixed leachate.2)The species of SVOCs that can be monitored and quantified in

the mix of new and old leachate are the most, followed by in the new and the old leachate. However, the content of SVOCs in the new leachate is relatively high, among which, phthalic acid (2-ethyl Hexyl) ester content is the highest, being 1.7 and 213 times of that in the mix and the old leachate, this is mainly related to the growth of plastic garbage. 3) The seasonal distribution of phthalic acid (2-ethyl hexyl) esters, dibutyl phthalate and toluene is obvious. The content of leachate is the highest in the dry season, followed by the flat water and the lowest in the wet season. The content of phthalic acid (2-ethyl hexyl) esters, dibutyl phthalate and toluene in dry period were 22.4, 4.4 and 15.0 times of the wet season and 15.2, 3.6 and 5.4 times of the flat water, respectively. The results show that the low content of VOCs in old leachate is mainly due to volatilization and biochemical reaction digestion. The content of phthalic acid (2-ethyl hexyl) esters and dibutyl phthalate in the new leachate is high, which mainly is related to the increase of plasticizer content in domestic waste. During the dry period, the content of phthalic acid (2-ethyl hexyl) esters and dibutyl phthalate and toluene are relatively high, mainly due to the lack of precipitation dilution, weak dissipation of esters, weak volatility of toluene at low temperature.

different filling age；landfill leachate；VOCs；SVOCs；dynamic distribution

X705

A

2017-09-22; 2017-11-06修回

王敏(1982-)，女，碩士，工程師，主要從事大型儀器分析及環(huán)境科技期刊編輯工作。E-mail：xz_wm1018@163.com