生物質炭熱解炭化條件及其性質的文獻分析

邱良祝，朱脩玥，馬 彪，李戀卿，潘根興

（南京農業(yè)大學農業(yè)資源與生態(tài)環(huán)境研究所，江蘇南京 210095）

生物質炭熱解炭化條件及其性質的文獻分析

邱良祝，朱脩玥，馬 彪，李戀卿，潘根興*

（南京農業(yè)大學農業(yè)資源與生態(tài)環(huán)境研究所，江蘇南京 210095）

【目的】因生物炭具有對土壤固碳減排和作物增產以及環(huán)境修復的作用，已受到國內外學者的廣泛關注。本文回顧近年來生物質炭性質的相關研究，分析農業(yè)應用中生物質炭性質問題，闡述未來生物質炭性質研究發(fā)展趨勢。【方法】收集了截至2015年12月文獻出版物中402篇文獻，對數(shù)據(jù)按生物質炭來源地區(qū)、生產(制備) 條件和性質類別進行分類評價。【結果】1) 目前研究中應用的生物質炭68.2%為實驗室制備，商業(yè)化生產比例只有22.9%；2) 生物質炭原料以林木為主，占44.3%，其次是農作物剩余物，占38.6%。作物秸稈制備的生物質炭以中國研究最多；3) 制備生物質炭的炭化溫度范圍在300～700℃ (91.4%)，400～600℃的溫度范圍以商業(yè)化生產中較常用；4) 生物質炭性質測定除總 (有機) 碳外，常測指標還包括pH、電導率、總氮、灰分和比表面積等，潛在污染物指標測定較少，而污泥炭中的重金屬及植物源炭的多環(huán)芳烴潛在風險仍需研究；5) 生物質炭的研究制備原料基本上取決于該區(qū)域內可收集的廢棄物，歐美地區(qū)主要關注林木生物質炭，亞洲等的發(fā)展中國家則著重研究秸稈生物質炭?！窘Y論】與歐美國家相比，發(fā)展中國家的生物質炭商品化生產仍較薄弱。不同原料和溫度生產的生物質炭性質和功能差別很大，以秸稈為原料、中溫炭化的生物質炭各方面性質較為平衡，具備生物質炭大規(guī)模產業(yè)化的條件。此外，生物質炭性質的測試注重理化性狀，對潛在風險污染物的分析普遍不足，亟需開發(fā)一個標準來規(guī)范生物質炭最小測試指標集和合適的測試方法選擇。

生物質炭；炭化條件；作物秸稈；潛在污染物；文獻分析

生物質炭是農作物秸稈等廢棄生物質在限氧條件下經低溫熱解炭化產生的富含芳香烴類難降解有機物的固態(tài)物質[1]，可以增加土壤中的碳封存，從而減緩生態(tài)系統(tǒng)中碳周轉速度[2–3]。研究表明，將生物質炭施用于土壤中，不僅解決了環(huán)境管理中大量生物廢棄物的處置問題[4]，而且在農業(yè)上具有顯著的可持續(xù)減排潛力。生物質炭具有特殊的納米孔隙結構及較大的表面積和表面電荷密度[5]，且可改善土壤肥力[6]，恢復已退化土壤[7]，減少農業(yè)溫室氣體的排放[8–10]。Cui等[11]研發(fā)了基于生物質炭的重金屬快速鈍化和土壤培肥增產技術，在中等污染水平土壤上生產的稻米、小麥籽粒符合WHO食物限量標準。雖然對生物質炭的全球推廣仍存在疑慮，但關于生物質炭研究的全球文獻數(shù)量每年仍在倍增[12]，從事生物質炭生產和產品加工銷售的企業(yè)仍在不斷增多[13]。這首先可歸結于2009年哥本哈根聯(lián)合國氣候變化大會對全球社會減緩氣候變化的更強烈關切。2010年，生物質炭固碳減排作用再次得到全球關注，結合土壤肥力與農業(yè)生產力提升，生物質炭農業(yè)應用備受推崇[12]，聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署于2015年啟動了生物質炭土壤可持續(xù)治理全球示范項目，在亞洲的中國、印度尼西亞和越南，非洲的肯尼亞，南美洲的秘魯和大洋洲的澳大利亞實施對農民的培訓和生物質炭的示范應用[14]。最近，Woolf等[4]從能量平衡角度，再次論證了生物質廢棄物熱解炭化生產生物質能源與生物質炭在全球溫室氣體減排中的巨大潛力。據(jù)2016年10月在南京召開的國際生物質炭協(xié)會董事局的預測[15]，2030年前后，全球生物質炭的生產規(guī)模將達10億噸，產業(yè)總產值將超過3000億美元。一個以生物質能源和生物質炭偶聯(lián)生產的生物質產業(yè)將成為全球新興制造業(yè)。

生物質炭的用途取決于其性質、結構與功能，它們又與生物質炭的生產條件密切相關。盡管目前生物質炭的研究和應用受到國內外學者的廣泛關注，但因制作生物質炭的原料來源廣泛，熱解條件各異，當前對其生產條件和原料的選擇缺乏科學依據(jù)和規(guī)范。為了更好地了解并應用生物質炭，本文搜集整理了關于生物質炭的生產情況及其性質的全球文獻數(shù)據(jù)，一方面通過分析原料和溫度對生物質炭性質的影響，作出一個相關關系的初步評價，同時對不同生物質炭和生產條件進行比較，探討商業(yè)化生產生物質炭應考慮的生產條件和原料規(guī)范，以期為生物質炭在中國的推廣應用提供科學參考。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本文主要收集分析文獻報道的各種生物質炭的基礎理化性質數(shù)據(jù)。文獻檢索方法：在“Google scholar”(scholar google.com) 中輸入“biochar”，依據(jù)本研究目的、試驗方法對搜索結果進行校對、核實，并剔除一些數(shù)據(jù)有爭議的文獻。檢索時間截止2015年12月。檢索結束后，為避免多篇文獻報道同一種炭情況，對已獲得文獻中的數(shù)據(jù)進行去重，共得到402篇有效文獻。

1.2 數(shù)據(jù)庫建立

從收集文獻中，提取和記載生物質炭的如下信息參數(shù)：

1）生物質炭生產及其條件 (來源地區(qū)、生物質原料、炭化方式、炭化溫度、炭化時間及炭化效率)；

2）生物質炭的工業(yè)分析 (灰分、揮發(fā)分、水分等)；

3）生物質炭的基本理化性質 (比表面積、元素組成、有機質性質等)；

4）生物質炭的潛在污染物 (PAHs、重金屬等)。

如果參數(shù)在文章中以圖形出現(xiàn)的，通過GetData軟件獲取數(shù)據(jù)。最終獲得1792組數(shù)據(jù)。

文獻中相關數(shù)據(jù)的收集與整理在Microsoft Excel 2013中進行，并建立數(shù)據(jù)庫。圖表中的數(shù)據(jù)以研究數(shù)量或者占研究總數(shù)的比率 (%) 表示。Kruskal-Wallis (K-W檢驗)：單因素方差分析，本文中用來研究不同原料生物質炭之間同一指標的差異顯著性 (非參數(shù)多重比較檢驗，用于比較具有預期平均值差異的不同組之間秩之和的差異性)；Kolmogorov-Smirnov (K-S檢驗)：本文是兩個獨立樣本污泥炭和植物源炭相關指標對比，用于推測兩樣本是否有相似的取值區(qū)間。

2 結果與分析

2.1 生物質炭的生產使用概況

本文將各種生物質炭研究的文獻發(fā)表時間分為三段：2009年之前，2010～2012年和2013～2015年。如圖1所示，生物質炭生產所使用的原料種類越來越多，雖然木炭所占比例逐年減少，但一直占報道的生物質炭的最大份額；作物殘留物生物質炭使用率占其次，比例隨年份呈增加趨勢；此外，草本生物質炭比例近幾年顯著增加，污泥炭的研究頻率也逐年升高。

從圖2可以看出，生物質炭研究報道分布在全球6個洲41個國家，主要集中在亞洲、北美和歐洲，在南美洲和非洲研究數(shù)量較少。從地區(qū)和國家層面來看，發(fā)表相關文獻最多的是中國，其次是美國和澳大利亞，歐洲國家研究分布比較平衡。本研究收集文獻中涉及200多種生物質原料，大致分為木類、草本、作物秸稈、畜禽糞便、污泥和城市有機廢棄物。其中，以林木和作物秸稈生物質炭的研究文獻最多，分別占30.8%和26.4%。進一步分析，作物秸稈生物質炭研究主要來自亞洲地區(qū)，占全球作物源生物質炭文獻的53.0%。特別是，中國作物秸稈生物質炭文獻占亞洲全部文獻的82.7% (圖3)。

圖1 2009 年以來生物質炭原料來源的頻度分布Fig. 1 Frequency distribution of feedstocks of biochars since 2009

圖2 文獻在地理上的分布Fig. 2 Geographical distribution of the literature

在發(fā)表的生物質炭相關文獻報道中，88.7%的文獻報道了明確的生物質炭生產條件，商業(yè)化生產生物質炭 (commercial production，CP) 報道占22.9%，這些生物質炭是使用大型的工業(yè)化炭化設備生產或從市場上購買，而68.2%的文獻報道是實驗室制備生產 (experimental production，EP) 的，大多使用馬弗爐、電爐或其他的小型炭化設備制作。從商業(yè)化生產來說，歐洲文獻報道達45.1%，而在亞洲和北美洲分別占28.2%和20.3%。在六類生物質炭中，林木源和畜禽糞便源生物質炭商業(yè)化生產程度最高，達20%左右，作物殘余物生物質炭商業(yè)化程度較低，二次廢棄物生物質炭商業(yè)化生產只占其總量的6.9%(圖4)。

圖3 世界不同區(qū)域生物質炭生產原料的使用比例Fig. 3 Proportion of raw materials used in biochar production in different regions of the world

除了原料的多樣化，生物質炭的生產條件也各有不同。統(tǒng)計表明，生物質炭生產過程中炭化溫度在200～1000℃不等，但研究中炭化溫度頻率分布基本符合正態(tài)分布 (圖5)?？梢姡炕瘻囟戎饕?00～700℃間，占91.4%。其中400～500℃和500～600℃的生物質炭報道占總樣本數(shù) (1736) 的比例分別達到28.6%和21.7%。說明大多數(shù)生物質炭生產是在400～600℃的炭化溫度下進行的。

2.2 生物質炭理化性質

2.2.1 生物質炭性質的測試項目 對報道生物質炭性質測試的研究文獻的統(tǒng)計結果(表1)顯示，生物質炭的農學性質測試報道頻率最高，其文獻篇次占總文獻數(shù)的77%。其次是灰分和揮發(fā)分等工業(yè)分析測試項目和C/N/S/H/O等有機質結構與元素分析項目，分別占61%和56%，而比表面積和孔隙度等材料分析測試項目的文獻數(shù)占總文獻數(shù)44%。另外，有80%左右的文獻分別報道了生物質炭的總碳或總氮測試結果。

2.2.2 生物質炭主要性質隨炭化溫度的變化 不同生物質原料和炭化溫度對生物質炭的性質都有較大影響。本研究將炭化溫度劃分為200～300℃，300～400℃，400～500℃，500～600℃，600～700℃ 和 ＞700℃等6個級差，分別統(tǒng)計林木生物質炭和作物秸稈生物質炭性質隨炭化溫度的變異 (圖6)。從中可以看出，兩種主要原料的生物質炭性質與炭化溫度的變化格局相似，僅作物秸稈生物質炭的陽離子交換量隨炭化溫度升高而降低?？傮w來說，生物質炭的pH、比表面積和灰分含量隨炭化溫度升高而升高，而總氮含量隨炭化溫度升高而下降。從圖6可以看出，炭化溫度在400～600℃之間，生物質炭各項性質達到良好的平衡，這也支持了大多數(shù)研究中采用400～600℃炭化溫度的炭化工藝。

圖4 研究中使用的生物炭生產方式使用頻度及所占比例Fig. 4 Frequency distribution (percentage) of the production conditions and feedstock origin proportion of biochar reported in the collected literature

圖5 生物質炭炭化溫度的頻度分布Fig. 5 Distribution of pyrolysis temperature of biochars reported

表2中可見，生物質炭的性質隨原料的變化差異十分顯著。林木廢棄物原料生物質炭pH最接近中性，平均為8.2，比表面積 (164.4 ± 24.1) m2/g和總碳含量 (72.6 ± 1.3)%最高，而灰分含量最低，氮、磷、鉀養(yǎng)分含量均低；反之，養(yǎng)殖業(yè)廢棄物 (豬糞等) 生物質炭氮磷鉀養(yǎng)分含量較高，分別為 (2.5 ±0.2)%，(2.4 ± 0.4)% 和 (3.2 ± 0.4)%。顯而易見，木炭可被用作吸附材料，而它的高含碳量也是科學家們在碳儲存方面研究的關注點。相對于林木和草類來說，作物秸稈生物質炭的各項農學性質指標最高，其比表面積僅次于木炭，所以常被用來改善土壤質量。

2.2.3 生物質炭潛在污染物含量 相對來說，測定分析生物質炭潛在污染物含量的研究較少。在僅有的118篇污染物分析的文獻報道中，分析Pb和Cd含量的文獻占污染物分析文獻總數(shù)75%。筆者按植物源 (林木、秸稈和草類生物質以及標明是果皮、廚余等來源) 的生物質與來自工業(yè)廢水和城市生活廢水處理的污泥比較，不同的污染物含量見表3。植物來源生物質炭多環(huán)芳烴含量顯著高于污泥生物質炭的；污泥生物質炭重金屬含量顯著高于植物來源的，差別在5倍以上，Pb、As等毒性元素含量的差別甚至達到10倍。

3 討論

3.1 生物質炭研究及應用的發(fā)展態(tài)勢

近10年來，生物質炭土壤研究成指數(shù)增長，且亞洲最快[16]。文獻統(tǒng)計結果表明，近五年來生物質炭性質研究文獻隨年度成幾何倍數(shù)增加，而亞洲是生物質炭研究文獻的主要來源地區(qū)。這一方面可能與2009年哥本哈根聯(lián)合國氣候變化大會以來對控制氣候變化的全球普遍共識和固碳減排技術發(fā)展的普遍要求有關。另一方面也反映出亞洲，特別是中國對減緩氣候變化的擔當和減排技術的發(fā)展需求。廢棄物生物質炭化作為固碳減排和農業(yè)生產力提升的多贏技術在全球已越來越被接受和推廣。以生物質能源和生物質炭聯(lián)產為特征的廢棄物生物質炭化儲碳是迄今為止最可持續(xù)的減排技術途徑[17]，以這一技術為基礎的全球廢棄物生物質炭化產業(yè)預計在2030年可達10億噸規(guī)模，產值將達到2000億美元以上[15]。本文結果也佐證了這個產業(yè)科技的全球發(fā)展態(tài)勢。

本文的文獻研究還顯示，以往生物質炭研究以北美和歐洲林木生物質炭等生物質炭研究為主，而2010年后轉移到亞洲，以中國為代表的農作物秸稈為主的生物質炭研究占據(jù)了優(yōu)勢地位。歐美研究中40%以上是商品化生產的生物質炭研究，而2009年前亞洲商品化生產生物質炭研究不到歐美的一半，即工業(yè)化生物質炭生產相對滯后。而亞洲、非洲和北美等地區(qū)的發(fā)展中國家土壤肥力低下、退化嚴重而農業(yè)廢棄物環(huán)境問題突出，秸稈等農業(yè)生物質廢棄物熱解轉化為生物質炭應用于農業(yè)具有巨大優(yōu)勢[16]。在發(fā)展中國家中，中國秸稈生物質炭技術研究發(fā)展迅速，生產技術和農業(yè)應用已處于全球領先地位。2016年，在中國首次召開了生物質炭與農業(yè)可持續(xù)發(fā)展國際研討會，并在中國成立國際生物質炭協(xié)會亞洲地區(qū)中心，必將推動亞洲生物質炭研究和能源應用的快速發(fā)展。當然，在亞洲等的發(fā)展中國家，二次廢棄物 (養(yǎng)殖業(yè)廢棄物和污泥等) 生物質炭研究仍需要進一步加強，以推動這些廢棄物的生物質炭商品化處理和生產，在解決廢棄物資源化利用的同時，為土壤固碳減排提供更多的生物質產品。

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3.2 生物質炭的性質變異

本文顯示，生物質炭的一般結構性質 (總碳、孔隙度、比表面積) 及pH一般隨溫度升高而升高，這主要是因為高溫下生物質所含的有機物質不斷被裂解形成含微孔隙的無定型炭[18]。但是，隨著炭化溫度提高，生物質炭的養(yǎng)分含量有降低的趨勢 (例如氮素)，而高溫炭化需要更多能源消耗于系統(tǒng)維持反應溫度，生物質炭得率一般隨炭化溫度升高而降低[19]，盡管高溫生物質炭的材料性質更有優(yōu)勢；從農業(yè)固碳減排來說，本整合分析也顯示出中溫 (400～600℃)炭化是農業(yè)廢棄物生產生物質炭并應用于農業(yè)的合適炭化條件，這跟趙世翔等的研究結果吻合[20–21]。

生物質炭性質隨原料的變化較為復雜，且互有消長，本文結果 (表2) 顯示有機碳含量及孔隙度、比表面積等物理性質以林木廢棄物生物質炭為優(yōu)，但養(yǎng)分含量少；而養(yǎng)殖業(yè)廢棄物和污泥生物質炭含磷等養(yǎng)分較多，但總有機碳、孔隙度和比表面積低。也就是說，沒有完美的生物質炭——既有優(yōu)良的物理性質又有豐富的養(yǎng)分。因此，只能根據(jù)原料的可給性和用途的要求，選擇合適來源的生物質炭。秸稈生物質炭的物理性質和養(yǎng)分性質均表現(xiàn)中等，而針對中國農作物秸稈資源狀況[22–24]，農作物殘余物可以作為大規(guī)模生產的生物質原料。作物秸稈作為生物質炭的生產原料近年來被大力提倡[25]。

3.3 生物質炭測試指標

本研究表明，盡管對生物質炭的基礎性質分析研究十分廣泛，但還是對農學性質最為關注 (80%的測試分析是農學性質)，水分、灰分和揮發(fā)分的工業(yè)分析測試指標占其次，而孔隙度等物理性質和污染物含量等分析偏少。所以對不同原料及生產條件下得到的生物質炭的性質進行系統(tǒng)性的分析測試是必要的[26]。文獻統(tǒng)計表明，在六種原料中以養(yǎng)殖廢棄物和污泥炭的性質研究報道最少，而對生物質炭潛在污染物分析研究較少。此外，就養(yǎng)殖廢棄物和污泥炭的污染物分析數(shù)據(jù)的統(tǒng)計結果來看，其相關指標普遍偏高，但也有相關研究表明，經裂解炭化后，盡管其重金屬總含量增加[27]，但有效態(tài)和生物可利用含量明顯降低[28]；另外，有機類潛在污染物分析十分缺乏，較高溫度的炭化會導致高芳香結構的產生[29]，而增加多環(huán)芳烴等有機污染物產生的風險[30]。生物質炭對環(huán)境和生物安全具有潛在風險的污染物分析仍需列入生物質炭分析測試內容中。雖然國際生物質炭協(xié)會提出了一個系統(tǒng)的但十分繁雜的分析測定標準[31]，但從必要性和技術可行性以及經濟性考慮，必須研究提出一個生物質炭最小測定分析指標集。

關于生物質炭性質測定的標準方法仍然是一個問題。例如不同方法測定的比表面積結果可能差異在十倍以上[32]，不同方法測定的pH也可能大相徑庭，且無論是濕消化法還是CNS元素分析法對生物質炭總有機碳的測定均存在缺陷，研究提出標準可參照的測定方法集也是今后研究的需求。

全球生物質炭研究飛速發(fā)展，歐美地區(qū)主要關注林木生物質炭，亞洲等的發(fā)展中國家則著重研究秸稈生物質炭。與歐美國家相比，發(fā)展中國家的生物質炭商品化生產仍較薄弱。不同原料和溫度生產的生物質炭在性質和功能方面差別很大，優(yōu)劣此消彼長，中溫炭化和秸稈生物質炭相對較為平衡，可以作為大規(guī)模生物質炭產業(yè)化的原料和炭化工藝條件。生物質炭測試關注的性質范圍寬廣，但潛在風險污染物的測試不足，亟需開發(fā)一個標準來規(guī)定生物質炭最小測試指標集和合適的測試方法。

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Literature analysis on properties and pyrolyzing conditions of biochars

QIU Liang-zhu, ZHU Xiu-yue, MA Biao, LI Lian-qing, PAN Gen-xing*
( Institute of Resources, Ecosystem and Environment for Agriculture, Nanjing Agricultural University, Nanjing 210095, China )

【Objectives】Application of biochar in agriculture has recently

great attention around the world for its potential to enhance carbon sequestration, crop productivity and environment quality of soils. This paper reviewed global literature on biochar study, analysed biochar property depended of the production conditions and explored future research needs.【Methods】Data were retrieved from 402 publications available by the end of 2015, and were categorized in terms of study location regions, production/preparation conditions and properties of biochars.【Results】1) The studied biochars were mainly prepared in lab (68.2%), while a minor portion (22.9%) commercially produced. 2) Both woods (44.3%) and crop residues (38.6%) were the main feedstocks, though biochars from China were more from crop residues. 3) Pyrolyzing temperature ranged mostly(71.3%) from 300℃ to 600℃, but more often between 400–600℃ with commercial production. 4) Among the properties tested for biochars, total organic carbon was the most frequently measured, and those of pH, EC, total nitrogen, ash content and specific surface area were often tested. While concentrations of potentially toxic contaminants of biochar were often ignored, the potential risk of PAHs in plant-derived biochar and heavy metals in sludge biochars is still to be studied. 5) In addition, most biochars were produced with feedstocks available in the study area, and measurements of biochar properties and the methods needed to be upgraded and standardized.【Conclusions】While global studies on biochar were progressively increasing, attentions were paid more on biochar from woods in European and America but from crop residues in the developing countries. Moreover,commercialized biochar production was less developed in the developing countries compared to the EU and US.There were vast differences in biochar properties and functions across feedstocks and production conditions. But biochar from crop straws or under medium pyrolyzing temperature was more or less balanced between the properties of various significance, which could be concerned as a commercial production scenario. In addition,there was limited knowledge of potentially toxic pollutants. Finally, a framework of a minimum set of biochar testing including properties and the applicable methods should be upgraded.

biochar; pyrolysis condition; crop residue; potentially toxic contaminant; literature analysis

2017–02–13 接受日期：2017–04–15

聯(lián)合國生物質炭可持續(xù)土壤管理全球示范項目（B4SS, GEF 2015）；江蘇省農業(yè)科技自主創(chuàng)新資金項目（CX〔12〕3039）（江蘇省有機固體廢棄物資源化協(xié)同創(chuàng)新中心）資助。

邱良祝（1991—），女，江蘇宿遷人，碩士研究生，主要從事生物質炭與新型綠色農業(yè)技術研究。E-mail：qliangzhu@126.com

* 通信作者 潘根興 （1958—），男，浙江浦江人，博士，教授，主要從事農業(yè)資源與生態(tài)環(huán)境研究。E-mail：pangenxing@aliyun.com