紙漿木聚糖酶生物助漂技術進展

陳陽雷 吉興香 許 鳳,

(1.北京林業(yè)大學林木生物質(zhì)化學北京市重點實驗室，北京，100083；2.齊魯工業(yè)大學制漿造紙科學與技術教育部/山東省重點實驗室，山東濟南，250353)

·木聚糖酶助漂·

紙漿木聚糖酶生物助漂技術進展

陳陽雷1吉興香2,*許 鳳1,2,*

(1.北京林業(yè)大學林木生物質(zhì)化學北京市重點實驗室，北京，100083；2.齊魯工業(yè)大學制漿造紙科學與技術教育部/山東省重點實驗室，山東濟南，250353)

生物技術在制漿造紙工業(yè)上的應用日益受到重視，尤其是半纖維素酶在紙漿漂白中的作用尤為突出。目前木聚糖酶生物輔助漂白已成為一項比較成熟的技術，并在制漿造紙工業(yè)中得到了廣泛應用。本課題介紹了紙漿木聚糖酶生物助漂技術的進展，同時也闡述了木聚糖酶助漂的相關機理及其在工業(yè)應用中常用漂白程序和工藝參數(shù)。

紙漿；木聚糖酶；生物；漂白

生物漂白通常是指利用半纖維素酶處理紙漿，達到有利于脫木素并改善紙漿的可漂性或提高紙漿白度的漂白技術。用于紙漿生物漂白的半纖維素酶包括木聚糖酶和聚甘露糖酶等。將生物酶應用于紙漿的漂白可以節(jié)省化學漂劑的用量、減輕漂白污染和改善紙漿的性能[1- 4]，但迄今生產(chǎn)上能夠?qū)崿F(xiàn)這一目的的主要還是木聚糖酶。

將酶應用于紙漿漂白的想法最早由加拿大人提出。芬蘭的Viikari等人[5]第一次在實驗室研究用木聚糖酶增進紙漿漂白性能。北歐對紙漿木聚糖酶生物漂白的研究較多，其中芬蘭首次進行了木聚糖酶預漂白本色硫酸鹽漿的工業(yè)化試驗[6]。最早生物漂白的對象主要是硫酸鹽漿，后來也延伸到亞硫酸鹽漿。據(jù)報道，亞硫酸鹽桉木漿采用X(EOP)D(EP)D漂序，可成功地生產(chǎn)出白度高達88%的漂白漿，而且無需元素氯漂白[7]。20世紀90年代開始，研究木聚糖酶漂白紙漿在全世界成為熱點[8-10]。在國內(nèi)，齊魯工業(yè)大學、山東大學、山東華泰紙業(yè)股份有限公司等單位進行了草漿生物漂白的研究并率先實現(xiàn)了產(chǎn)業(yè)化應用[11-13]。在草漿生物漂白的基礎上又應用于木漿的漂白[14-16]。

木聚糖酶主要與紙漿中的木聚糖發(fā)生作用，可將部分木聚糖降解成低聚木糖或木糖溶出，使纖維的表面和內(nèi)部微觀結(jié)構發(fā)生變化，從而使漂劑更容易與殘余木素作用，進而提高紙漿白度。通常木聚糖酶是一種復合酶系，泛指能夠降解半纖維素木聚糖的一組酶的總稱，而狹義的木聚糖酶僅限于內(nèi)切β-1,4-木聚糖酶。最常見的3類木聚糖酶酶[17]包括內(nèi)切β-1,4-木聚糖酶、外切β-1,4-木聚糖酶和β-木糖苷酶，其中內(nèi)切β-1,4-木聚糖酶優(yōu)先在不同位點上作用于木聚糖，從β-1,4-木聚糖主鏈的內(nèi)部切割木糖苷鏈，從而使木聚糖降解為木寡糖(木二糖與木二糖以上的寡聚木糖)。而外切β-1,4-木聚糖酶則作用于木聚糖的非還原端，產(chǎn)物為木糖。

在木聚糖降解過程中，各種木聚糖酶起著互相重疊但又各不相同的作用[18]。最近十幾年，隨著生物技術的不斷發(fā)展和進步，特別是基因工程技術和蛋白質(zhì)工程技術的廣泛應用，對木聚糖酶的了解更加深入，已經(jīng)分離出多種木聚糖酶基因，并已在工業(yè)上生產(chǎn)出多種木聚糖酶產(chǎn)品，其應用領域也不斷拓展。

1 木聚糖酶生物助漂的機理

有關木聚糖酶在紙漿助漂中的作用機理，研究者們提出了多種不同的觀點[19-22]，被認為有實際證據(jù)的主要有以下幾種。

1.1 木素-碳水化合物復合體(LCC)降解

紙漿中的殘余木素往往以LCC的形式存在，它的存在阻礙了漂白過程中殘余木素的脫除。木聚糖酶能夠使LCC結(jié)構中的木素-碳水化合物連接鍵斷裂。半纖維素被降解為低聚糖，甚至成為單糖。LCC中掉下來的木素碎片分子變小，部分小分子LCC溶解出來，即使未溶出，這些木素也被更多的暴露出來。在后續(xù)漂白時既有利于殘余木素與漂劑的反應又可以節(jié)省漂白化學藥品的用量。

1.2 纖維表面吸附的木聚糖脫除

在蒸煮后期，由于堿濃度的降低，一些已溶出的半纖維素(如木聚糖)會重新回吸到纖維的表面，從而阻礙漂白劑的滲透和木素的溶出。沉積于纖維表面的木聚糖有可能機械性纏繞殘余木素。木聚糖酶能部分降解沉積在纖維表面的木聚糖，從而提高纖維表面的通透性和木素的可及度，使漂白化學藥品更容易到達并與木素產(chǎn)生反應，促進殘余木素的溶出。

1.3 纖維細胞壁變疏松并形成孔隙

Clark等人[23]認為木聚糖酶的作用是通過酶水解連接并填充于纖維素和木素之間的木聚糖，使木聚糖降解甚至溶解出來，導致纖維細胞壁結(jié)構變得松弛，因此漿中殘余木素在后續(xù)漂白中比較容易與脫木素化學藥品反應而脫除。利用光學顯微鏡觀察木聚糖酶處理脫木素木片后的表面形態(tài)證實了這一觀點。筆者的研究也發(fā)現(xiàn)，木聚糖酶水解木聚糖后纖維的內(nèi)部結(jié)構發(fā)生了變化，纖維發(fā)生了潤脹，從而形成一些孔隙，這些孔隙的存在促進了后續(xù)漂白過程中殘余木素的溶出。

1.4 直接溶出木素和發(fā)色基團

木聚糖酶預處理紙漿不僅可以改善紙漿的可漂性，而且還可以直接去除漿中的殘余木素[24-26]。在堿法制漿中，木素、半纖維素發(fā)生化學反應后生成有色物和發(fā)色基團，導致硫酸鹽漿中可能含有半纖維素的衍生有色基團。木聚糖酶能有效地水解其中的木聚糖有色基團。已有研究表明，木聚糖支鏈上的α-甲基-D-葡萄糖醛酸基會轉(zhuǎn)化為己烯糖醛酸。己烯糖醛酸的生成導致紙漿的卡伯值上升和白度穩(wěn)定性下降。用木聚糖酶處理硫酸鹽漿后再進行漂白，漂白化學品就可以比較容易地除去這些有發(fā)色基團的木聚糖衍生物，因此可以明顯提高紙漿的白度[27]。李海龍等人[28]的研究進一步證實了木聚糖酶處理可以降低紙漿中己烯糖醛酸的含量。隨著木聚糖酶用量的增加，己烯糖醛酸的含量逐漸降低，這對后續(xù)漂白也會產(chǎn)生積極的影響。另外也發(fā)現(xiàn)，木聚糖酶處理后己烯糖醛酸的降低可導致紙漿卡伯值的降低。

1.5 紙漿結(jié)晶度增加

研究發(fā)現(xiàn)，木聚糖酶處理可以增加紙漿的結(jié)晶度，從而使得紙漿的物理強度有所增加，并且隨著木聚糖酶用量的增加紙漿纖維素的結(jié)晶度隨之增加。

2 木聚糖酶生物漂白的流程與工藝參數(shù)

2.1 木聚糖酶生物漂白流程

木聚糖酶生物漂白流程設計主要有三種方式：

①對MC的不完全維修。假設第l次MC失效發(fā)生在t=τl時刻，此時對所有MC進行不完全維修，維修后MC的年齡減少aτ個時間單位，其中a為改善因子。于是維修后MC的壽命分布變?yōu)镕m(l,t,τl)=Fm(t-aτl)。記Nm(t)為(0,t]時間內(nèi)MC的失效次數(shù)，則Nm(t)的分布為

(1)木聚糖酶處理安排在漂白流程的前面即作為預處理段，從而有利于節(jié)約后續(xù)漂白化學品用量。具體漂白流程如圖1所示。

圖1 某楊木漿造紙廠生產(chǎn)工藝流程簡圖

(2)木聚糖酶處理放在氧氣漂白工序之后，以發(fā)揮更好的效應。常見的流程有OXDED、OX(DC)ED、OXDP、OXPDP、(OO)DXP等[29-30]。Vicuna等人[31]提出了一種新的含酶處理工序的全無氯漂白流程，如OXZP，有時也稱為EnZone法。楊木漿(OO)XDP和(OO)DXP漂白結(jié)果見表1。由表1可知，木聚糖酶助漂可以進一步提高紙漿白度，其中(OO)DXP漂序漂白效果略優(yōu)于(OO)XDP漂序的，當木聚糖酶用量為5 IU/g絕干漿時，紙漿白度達到87.6%。

(3)木聚糖酶處理在漂白之后，用以改善紙漿性能，提高后續(xù)漂白質(zhì)量。

表1 楊木漿不同漂序中木聚糖酶助漂漂白結(jié)果

注 D段ClO2用量1%；P段H2O2用量1%；X段漿濃5%，中性環(huán)境，室溫，漂白1 h。

2.2 木聚糖酶助漂工藝參數(shù)

通常木聚糖酶助漂工藝參數(shù)包括酶種類、酶用量、pH值、反應時間、溫度、漿濃等[32-35]。

(1)木聚糖酶的種類

木聚糖酶的來源不同，其組成和性質(zhì)不同，自然也會影響木聚糖酶的催化水解特性。尤其是有的木聚糖酶中往往還含有少量纖維素酶。纖維素酶會催化降解纖維素，如果酶的活性過高，必然會引起紙漿黏度和纖維強度的下降。

酶用量是重要的工藝參數(shù)，不僅影響漂白漿的質(zhì)量，而且還會影響紙漿的生產(chǎn)成本。木聚糖酶漂白預處理時的用量通常在2～5 IU/g絕干漿，不同漿種需要不同的酶用量，可以根據(jù)不同漂白要求選擇不同的酶用量。研究表明，雖然闊葉木的木聚糖含量比針葉木高，但闊葉木的木聚糖可及度較高，因此漂白預處理時闊葉木漿的酶用量一般比針葉漿的用量低，但木聚糖含量較高的草漿其漂白酶用量通常比較高。

(3)pH值

木聚糖酶不同，其適用的的pH值也不同。pH值為5～7的商品木聚糖酶比較常見，當然也有耐堿性的木聚糖酶，pH值可達9或更高。目前工業(yè)上主流的制漿方法仍然是堿法制漿，因此希望木聚糖酶是耐堿性的。來自細菌的木聚糖酶，一般適用的pH值較高，可達8以上。

(4)反應時間

酶的專一性和高效性決定了生物酶處理紙漿的時間不會太長。通常，木聚糖酶處理紙漿時維持在1 h以上即可，最多時間控制在2 h左右。如果木聚糖酶中還有一定量的纖維素酶存在，漂白時間要控制合理，以免影響紙漿的強度。

(5)反應溫度

溫度既影響酶催化反應的速率，又影響生物酶的活性。從反應速率來看，溫度每升高10℃酶的活性會增加1倍。從酶的活性來看，溫度過高或過低酶的相對活性均降低。當溫度超過一定的極限，酶的穩(wěn)定性和活性會急劇下降。由此可見，在漂白過程中嚴格控制好酶的作用溫度非常必要。

(6)漿濃

漿濃對木聚糖酶預處理的效果影響相對較小，從生產(chǎn)成本、工藝操作等綜合考慮，一般采用的漿濃為10%左右，或保持原有生產(chǎn)過程的濃度不變。

3 生產(chǎn)應用情況

目前，木聚糖酶生物助漂已成功應用于國內(nèi)堿法麥草漿、堿法葦漿、堿法蔗渣漿、硫酸鹽楊木漿、硫酸鹽桉木漿等不同制漿生產(chǎn)線中。筆者參與了這方面的研究和推廣應用等工作。

以楊木漿生產(chǎn)線木聚糖酶生物漂白為例，通過對漂液消耗、漂白漿質(zhì)量、白度穩(wěn)定性、紙機工作效率等指標進行比較和分析，可以得到以下結(jié)論：

(1)采用木聚糖酶生物助漂后，再采用ODED漂序?qū)α蛩猁}楊木漿進行漂白，在漂白漿白度不變的情況下，與未經(jīng)過木聚糖酶助漂的紙漿相比，漂白工段漂劑用量可減少20%左右，且紙漿保持良好的強度。

(2)采用ODED漂序，經(jīng)過木聚糖酶生物漂白后的硫酸鹽楊木漿與未用木聚糖酶助漂的紙漿相比，漂白漿的返黃值可降低2.0%左右。

(3)采用X2O1O2PDQP漂序，經(jīng)過木聚糖酶生物漂白后的硫酸鹽楊木漿與未用木聚糖酶助漂的紙漿相比，漂白后的紙漿物理性能最好，耐折度比未用酶處理的高54次，裂斷長提高了0.41 km，耐破指數(shù)高0.5 N·m/g，漂白漿的裂斷長、耐折度、撕裂度分別提高了約10%、15%和10%，紙漿強度性能得到明顯改善。

(4)采用木聚糖酶生物漂白后的硫酸鹽楊木漿抄紙，紙機斷頭次數(shù)減少，紙機平均作業(yè)效率提高了近5%，提高了紙機運行的連續(xù)性，增加了紙張的抄造量。

(5)未經(jīng)過木聚糖酶處理段，直接進行ODQP的漂序漂白硫酸鹽楊木漿，紙漿白度達到85%以上時，漂劑總用氯量為0.7%，而增加木聚糖酶漂白工段采用ODQP漂白硫酸鹽楊木漿的總用氯量為0.5%，當漂后紙漿達到相同的白度時，利用木聚糖酶處理紙漿，可進一步減少漂劑的用量，CODCr和AOX的排放量降低10%以上，具有明顯的環(huán)境效益和經(jīng)濟效益。

木聚糖酶生物助漂在山東太陽紙業(yè)集團溶解漿生產(chǎn)線上進行了長時間的運行，得到了同楊木漿助漂同樣的效果，而且木聚糖酶處理溶解漿有利于纖維素的純化。

目前由于木聚糖酶不能足夠耐堿耐熱，因而限制了木聚糖酶在大生產(chǎn)中的廣泛應用，因此，需要進一步篩選培育耐堿耐熱的新型木聚糖酶，可以采用基因工程與蛋白質(zhì)工程以求獲得性質(zhì)優(yōu)良的耐堿耐熱木聚糖酶，將其有效地應用于各種紙漿漂白過程中，從而進一步提高漂白紙漿質(zhì)量，節(jié)約漂劑用量，減少廢水固形物排放負荷，降低生產(chǎn)成本，提高經(jīng)濟效益。

4 結(jié) 語

利用木聚糖酶與紙漿纖維中的發(fā)色基團、木聚糖、LCC等發(fā)生的作用來提高和增加紙漿后續(xù)漂白效果。采用木聚糖酶生物助漂可以減少漂白化學品用量和廢水固形物排放負荷，實現(xiàn)清潔生產(chǎn)，提高紙漿質(zhì)量和生產(chǎn)效率，增加經(jīng)濟效益。

耐堿耐熱的新型木聚糖酶是大生產(chǎn)所急需的，通過基因工程與蛋白質(zhì)工程篩選培育性質(zhì)優(yōu)良的耐熱耐堿木聚糖酶，并有效地將其應用于各種紙漿漂白中，將顯著改善紙漿質(zhì)量，減少廢水固形物的處理成本，增加環(huán)境效益和提高經(jīng)濟效益。

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TechnicalProgressinXylanaseBio-bleachingofPulp

CHEN Yang-lei1JI Xing-xiang2,*XU Feng1,2,*

(1.BeijingKeyLabofLignocellulosicChemistry,BeijingForestUniversity,Beijing, 100083; 2.KeyLabofPulp&PaperScienceandTechnologyofMinistryofEducation/ShandongProvince,QiluUniversityofTechnology,Ji’nan,ShandongProvince, 250353)

The application of biotechnology in pulp and papermaking industry has been obtained more and more attention, especially the role of hemicellulase in pulp bleaching. Now xylanase bio-bleaching has become a more reliable technology,and it has been widely used in the pulp and papermaking industry. The development of xylanase biobleaching technology of pulps was introduced in this paper, and the mechanism of xylanase-boosting bleaching, bleaching sequences and parameters commonly used in industry of xylanase were discussed.

pulp; xylanase； biology; bleaching

陳陽雷先生，在讀碩士研究生；主要研究方向：生物質(zhì)能源、材料與化學品。

TS745

A

10.11980/j.issn.0254- 508X.2017.12.013

2017-11-12(修改稿)

本項目獲得國家重點研發(fā)計劃(項目編號：2017YFB0307900)及國家自然科學基金(項目編號31670590)的資助。

*通信作者： 吉興香，博士，教授；研究方向：制漿造紙綠色化學與生物技術。

許 鳳，博士，教授；研究方向：生物質(zhì)高值化利用。

(*E-mail: xxjt78@163.com; xfx315@bjfu.edu.cn)

董鳳霞)