麻纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料的研究與應(yīng)用

鄭科，段盛文，成莉鳳，馮湘沅，劉正初，彭源德

（中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院麻類(lèi)研究所，長(zhǎng)沙410205）

麻纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料的研究與應(yīng)用

鄭科，段盛文，成莉鳳，馮湘沅，劉正初，彭源德*

（中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院麻類(lèi)研究所，長(zhǎng)沙410205）

麻纖維應(yīng)用于以熱塑性樹(shù)脂為基體的復(fù)合材料中，具有比模量和強(qiáng)度高、連續(xù)性長(zhǎng)、耐磨、質(zhì)量輕、再加工性能好、可降解等優(yōu)點(diǎn)，所制成的復(fù)合材料在包裝、汽車(chē)、建材、家居等行業(yè)具有廣泛的應(yīng)用前景。文章對(duì)麻纖維復(fù)合材料的原料、復(fù)合工藝、界面機(jī)理、性能改進(jìn)和產(chǎn)品應(yīng)用等方面的研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述，并對(duì)存在的問(wèn)題和發(fā)展方向進(jìn)行了初步探討。

麻纖維；增強(qiáng)體；樹(shù)脂基；熱塑性復(fù)合材料；應(yīng)用

全球塑料使用量的增加帶來(lái)的生態(tài)壓力以及石油資源的不可持續(xù)性，使生物質(zhì)材料的研究利用發(fā)展迅速，生物質(zhì)—聚合物復(fù)合材料則被認(rèn)為是最有發(fā)展前景的材料之一［1－3］。與木材等其它生物質(zhì)原料相比，麻類(lèi)植物生態(tài)適應(yīng)性強(qiáng)、資源利用率高、生長(zhǎng)快、產(chǎn)量大、纖維品質(zhì)好、種類(lèi)豐富。麻纖維—熱塑性樹(shù)脂復(fù)合材料一般具有比強(qiáng)度高、比模量高、抗沖擊性能好、連續(xù)長(zhǎng)度長(zhǎng)、密度小、耐磨、加工性能好、可生物降解、可完全回收利用等優(yōu)點(diǎn)，在建筑、家居、汽車(chē)、包裝等多個(gè)行業(yè)具有良好的應(yīng)用前景，國(guó)際上對(duì)此開(kāi)展了廣泛和深入的研究［3－7］。美、歐、日、東南亞等國(guó)家地區(qū)和國(guó)內(nèi)多個(gè)林、農(nóng)、紡織、化工類(lèi)院校及科研院所均有相關(guān)報(bào)道。麻纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料（即麻纖維—熱塑性樹(shù)脂復(fù)合材料）種類(lèi)多、功能廣、工藝多變，較全面的綜述性報(bào)道少。本文嘗試從原料、復(fù)合工藝、界面機(jī)理、性能研究和應(yīng)用現(xiàn)狀等方面，對(duì)麻纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料的研究與應(yīng)用進(jìn)展進(jìn)行歸納匯總和概念闡述，并初步探討發(fā)現(xiàn)的問(wèn)題，展望其研究方向和發(fā)展趨勢(shì)。

1 原料

麻纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料是用麻纖維做為增強(qiáng)體（分散相），以熱塑性樹(shù)脂為主要基質(zhì)（連續(xù)相），再加入少量改性劑、添加劑，經(jīng)混合、熔融或?qū)盈B，兩相間通過(guò)物理和化學(xué)途徑有機(jī)結(jié)合，再擠出、注射或壓制而成型的粒料、板材或其他型材。實(shí)際上，隨著生產(chǎn)加工過(guò)程中原料配比的各種變化，目前已經(jīng)無(wú)法從整體上區(qū)分纖維和樹(shù)脂哪種成分是復(fù)合材料的主要基質(zhì)。

1.1 麻纖維

自上世紀(jì)40年代以來(lái)，亞麻、大麻、椰殼麻、劍麻等麻纖維就被納入到生物質(zhì)復(fù)合材料的研究范圍［3－4］。目前，部分研究和標(biāo)準(zhǔn)仍然將麻纖維復(fù)合材料歸入到廣義的木質(zhì)纖維復(fù)合材料（即木塑材料）中，故本文參考的部分文獻(xiàn)內(nèi)容涉及的木塑材料，其中包含了麻塑材料（即麻纖維—樹(shù)脂復(fù)合材料）。

麻類(lèi)作物是人類(lèi)最早利用和栽培的作物之一，其種植歷史至少有數(shù)千年，且生長(zhǎng)地域廣闊［8－9］。麻類(lèi)作物種類(lèi)繁多［10－11］，習(xí)慣上把麻類(lèi)分為兩大類(lèi)：韌皮纖維（bast fibers）類(lèi)，如大麻（hemp）、亞麻（flax）、苧麻（ramie）、紅麻（kenaf）和黃麻（jute）等；葉纖維（leaf fibers）類(lèi)，如劍麻（sisal）、菠蘿葉（pineapple leaf）和蕉麻（abaca）等。此外，果實(shí)纖維中的椰殼纖維（coir）也被稱(chēng)作椰殼麻。

純的麻纖維主要是纖維素，但絕大部分麻纖維即使經(jīng)過(guò)脫膠（去除麻原料中大部分非纖維素物質(zhì)的加工過(guò)程），其化學(xué)成分仍然包含半纖維素、木質(zhì)素、果膠、脂蠟質(zhì)和水溶物。纖維的化學(xué)成分結(jié)構(gòu)因麻類(lèi)植物的品種、生長(zhǎng)環(huán)境、纖維的部位和纖維提取工藝的不同而不同，纖維不同的組成和結(jié)構(gòu)直接影響其功能特性，從而影響其在復(fù)合材料上的應(yīng)用。根據(jù)工藝和產(chǎn)品的不同要求，用于復(fù)合材料增強(qiáng)體的麻原料，既可以是脫膠后比較純凈的纖維，也可能是未經(jīng)過(guò)脫膠的韌皮甚至植株全桿。表1是不同麻纖維和玻璃纖維的性能比較［3，11－14］。

表1 不同麻纖維之間以及與玻璃纖維的性能比較Tab 1 Mechanical properties of fibrilia and E－glass fiber

比強(qiáng)度和比模量高，說(shuō)明材料質(zhì)量輕而強(qiáng)度和剛度大，這項(xiàng)優(yōu)點(diǎn)符合眾多行業(yè)對(duì)材料的要求。部分麻纖維的比強(qiáng)度和比模量接近甚至超過(guò)玻璃纖維。即使麻纖維的部分力學(xué)性能不如玻璃纖維，但不同麻纖維的性能各有所長(zhǎng)。因各種麻纖維及其不同特性復(fù)合材料的眾多優(yōu)點(diǎn)，麻纖維被認(rèn)為是復(fù)合材料中替代玻璃纖維等合成纖維的理想材料之一［3，7］。

苧麻是最長(zhǎng)的麻類(lèi)纖維，纖維木質(zhì)化程度很低，拉伸強(qiáng)度高，韌性、導(dǎo)熱性、通氣性和抗菌能力良好。我國(guó)苧麻產(chǎn)業(yè)比較發(fā)達(dá)，利用苧麻纖維或麻桿制備復(fù)合材料的研究較多［15－17］。電鏡觀察表明，黃麻工藝?yán)w維間有空隙，單纖維中有細(xì)胞腔，呈多孔結(jié)構(gòu)，是良好的熱絕緣體和吸聲材料。黃麻纖維的特殊結(jié)構(gòu)和化學(xué)成分使黃麻纖維復(fù)合材料具有強(qiáng)力大、吸濕好、耐腐蝕性強(qiáng)、抗靜電和隔音等優(yōu)點(diǎn)［18］。劍麻纖維直徑較大，研究人員分別對(duì)以劍麻纖維、稻草、木材為原料的復(fù)合材料進(jìn)行比較，結(jié)果顯示無(wú)論在抗拉強(qiáng)度還是抗壓強(qiáng)度上，劍麻纖維復(fù)合材料都比其它復(fù)合材料的高，且在內(nèi)部形成更強(qiáng)氫鍵的空間網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。劍麻纖維價(jià)格相對(duì)便宜，約為玻璃纖維的1／9～1／4、碳纖維的1／500［11，19，20］。亞麻落麻產(chǎn)量可占全部亞麻纖維的30% ～40%，價(jià)格低廉，但其纖維長(zhǎng)度、細(xì)度、硬度、均勻性較差，導(dǎo)致其紡織的可加工性差。用于開(kāi)發(fā)復(fù)合材料，則是亞麻落麻較好的應(yīng)用方向［21］。麻纖維復(fù)合材料中的增強(qiáng)體原料通常有粉末原料、中短麻纖維、麻氈和麻織物4種形式。

1.2 熱塑性樹(shù)脂

樹(shù)脂基體與麻纖維增強(qiáng)材料兩類(lèi)材料組合，共同構(gòu)成麻纖維增強(qiáng)樹(shù)脂基復(fù)合材料，簡(jiǎn)稱(chēng)麻纖維復(fù)合材料?；w樹(shù)脂將各種纖維增強(qiáng)材料黏合到一起，賦予其一定性能，起到傳遞和平衡載荷的作用，使麻纖維和樹(shù)脂成為具有更高級(jí)更豐富的功能特性的工業(yè)原料或產(chǎn)品。樹(shù)脂基體的選擇對(duì)于麻纖維特性的發(fā)揮和復(fù)合材料的綜合性能有關(guān)鍵性影響。

熱塑性復(fù)合材料即熱塑性樹(shù)脂基復(fù)合材料，加熱到一定溫度后會(huì)軟化熔解，再塑造成型，冷卻后能保持成型的形狀，該過(guò)程可反復(fù)進(jìn)行。熱塑性復(fù)合材料最早出現(xiàn)于上世紀(jì)中葉，美國(guó)用短纖維作為増強(qiáng)體制備的聚丙烯（PP）復(fù)合材料，隨后于80年代迅速發(fā)展［22］。熱塑性樹(shù)脂有聚烯類(lèi)、聚碳酸酯類(lèi)和熱塑性聚酯類(lèi)。因成本價(jià)格和應(yīng)用規(guī)范限制等原因，在復(fù)合材料中應(yīng)用最廣泛的是聚乙烯（PE）、聚丙烯、聚氯乙烯（PVC）和聚苯乙烯（PS）。耐熱型樹(shù)脂有聚苯硫醚（PPS）、聚醚醚酮（PEEK）、聚醚砜（PES）和聚醚酰亞胺（PEI）等［23］。

與熱固性樹(shù)脂基復(fù)合材料相比，多數(shù)情況下，熱塑性復(fù)合材料具有高韌性、高抗沖擊和損傷容限、擠出和注塑成型周期短、生產(chǎn)效率高、易修復(fù)焊接、可回收再利用等眾多優(yōu)點(diǎn)［23－24］。熱塑性復(fù)合材料抗沖擊性能、抗損傷能力、耐腐蝕能力、耐水性等主要依賴(lài)于樹(shù)脂基體的韌性、化學(xué)穩(wěn)定性、非極性等性質(zhì)。樹(shù)脂的熔融指數(shù)、密度和成型溫度是影響復(fù)合材料性能和加工工藝的重要參數(shù)。通常，熔融指數(shù)越低，其熔融黏度越高，流動(dòng)性就越差，不能充分浸潤(rùn)纖維。熱塑性樹(shù)脂的成型溫度不超過(guò) 420℃［13］。

完全可降解樹(shù)脂是當(dāng)前的研究熱點(diǎn)。其中研究較多的是聚酯類(lèi)聚合物，其分子主鏈的結(jié)構(gòu)單元之間以易水解的酯鍵連接，因此易被自然界中的微生物及動(dòng)植物體內(nèi)的酶降解或代謝，最終生成二氧化碳和水。這類(lèi)聚合物主要包括聚乳酸（PLA）、聚己內(nèi)酯（PCL）、聚琥珀酸丁二酯（PBS）和聚乙醇酸（PGA）等。其它可降解聚合物類(lèi)型包括聚醚酯、聚酰胺、聚膦腈、聚碳酸酯等?？山到鉄崴苄缘矸郏═PS）雖然不能完全歸于樹(shù)脂類(lèi)聚合物，但熱塑性淀粉復(fù)合材料的研究方法與熱塑性樹(shù)脂復(fù)合物類(lèi)似。

1.3 改性劑和添加劑

復(fù)合工藝過(guò)程中添加界面改性劑能使樹(shù)脂與纖維表面產(chǎn)生更強(qiáng)的界面結(jié)合，同時(shí)降低纖維吸水性，提高纖維與樹(shù)脂相容性及分散性，從而提高復(fù)合材料的力學(xué)性能。界面改性劑主要有：硅烷類(lèi)、鈦酸酯類(lèi)、鋁酸酯類(lèi)、異氰酸酯類(lèi)等偶聯(lián)劑；馬來(lái)酸酐接枝聚丙烯（MAPP）、馬來(lái)酸酐接枝聚乙烯（MAPE）、馬來(lái)酸酐接枝聚苯乙烯（MAPS）和乙烯—丙烯酸酯共聚物（EAA）等相容劑；乙酸酐（或與冰乙酸、硫酸的混合液）和烯酮等乙酰化改性劑［25－26］（見(jiàn)3.3）。

制備熱塑性復(fù)合材料的其它各種添加劑歸納起來(lái)有：提高穩(wěn)定性的抗氧化劑、光穩(wěn)定劑、熱穩(wěn)定劑、防霉劑等；改善加工性能的增塑劑、潤(rùn)滑劑、脫模劑等；改進(jìn)表面性能和外觀的抗靜電劑、著色劑、熒光增白劑等；提高耐熱性的阻燃劑以及發(fā)泡劑等其他功能添加劑。

2 復(fù)合工藝

目前，麻纖維復(fù)合材料的制備工藝主要參照木塑復(fù)合材料的3種工藝路線，主要用到混合機(jī)、粉碎機(jī)、干燥機(jī)、開(kāi)煉機(jī)、密煉機(jī)、注射機(jī)、硫化機(jī)、擠出機(jī)等機(jī)械設(shè)備。

2.1 擠出成型工藝

擠出成型工藝可分為直接擠出的一步法和先造粒后成型的兩步法。一步法，是物料在擠出機(jī)內(nèi)被混勻塑練后，通過(guò)所需形狀的模具部件（即模頭）擠出，得到成型產(chǎn)品或半成品，該方法對(duì)擠出機(jī)和物料的要求較高。大多數(shù)生產(chǎn)中采用兩步法，即以復(fù)合材料粒料（即麻塑粒子）為原料，采用擠出工藝進(jìn)行成型生產(chǎn)［27］。擠出成型對(duì)于加工溫度、時(shí)間和壓力都有嚴(yán)格要求：溫度過(guò)高或停留時(shí)間過(guò)長(zhǎng)會(huì)燒糊纖維；溫度過(guò)低或停留時(shí)間過(guò)短，會(huì)使塑化效果不好；機(jī)頭壓力過(guò)大，使制品擠出困難，容易堵料；機(jī)頭壓力過(guò)低，則影響制品強(qiáng)度，成型效果不好。

2.2 熱壓成型工藝

熱壓成型又稱(chēng)模壓成型，可制備一定規(guī)格的不連續(xù)板材。熱壓成型與擠出成型的基本工藝均為傳統(tǒng)的塑料制品生產(chǎn)工藝。該工藝過(guò)程主要是將纖維原料（或纖維經(jīng)加工而成的織物或氈）與樹(shù)脂混合均勻后，再進(jìn)行熱壓。影響熱壓制品性能的因素有原料種類(lèi)、形態(tài)、比例、添加劑、熱壓參數(shù)等。模壓成型需要高壓壓力機(jī)和高強(qiáng)度、高精度的金屬模具。該工藝主要優(yōu)勢(shì)是工藝和操作相對(duì)簡(jiǎn)單，生產(chǎn)效率高，產(chǎn)品外觀平整，尺寸精準(zhǔn)，制品重復(fù)性好［28］。

麻纖維在作為增強(qiáng)體進(jìn)行熱壓之前可以預(yù)加工成具有一定形狀和強(qiáng)度的各種坯料。預(yù)加工工藝有針刺法、化學(xué)粘合法、針織法和機(jī)織法等［18，29］。將浸潰或涂有樹(shù)脂的片材層疊，或纖維（織物或氈）與熱塑性樹(shù)脂膜交替堆積鋪放，組成疊合體，在一定溫度和壓力的條件下，進(jìn)行的熱壓成型工藝，也稱(chēng)層壓成型工藝。如劉麗妍等［30］以亞麻纖維和纖維狀PP為原料，先將其織成亞麻纖維—PP布，再將交織布通過(guò)疊合熱壓的方式制備亞麻—PP復(fù)合材料板。

2.3 注射成型

注射成型工藝是將原料加熱到固化狀態(tài)，然后借助壓力將其由注塑機(jī)注入到模具而得到產(chǎn)品。與擠出成型工藝類(lèi)似，注射成型工藝對(duì)溫度控制和粒料流動(dòng)性的要求較高。兩步法的造粒過(guò)程對(duì)物料進(jìn)行了二次混合，提高了纖維在樹(shù)脂基體中的分散性［27］。隨著注射技術(shù)的進(jìn)步，該工藝已形成加工速度快、效率高、成型外形準(zhǔn)確、成型自動(dòng)化等特點(diǎn)。目前注塑成型主要包括氣體輔助注塑、低壓注射反應(yīng)注塑、多點(diǎn)進(jìn)料注塑、層狀注塑和結(jié)構(gòu)發(fā)泡注塑等技術(shù)［28］。對(duì)大麻纖維—PP復(fù)合材料注塑工藝的研究中，通過(guò)考察纖維長(zhǎng)度和細(xì)度對(duì)注塑工藝和制品性能的影響，表明大麻纖維復(fù)合材料的綜合力學(xué)性能比玻璃纖維復(fù)合材料有較大提高［27］。

3 性能研究和界面機(jī)理

3.1 性能研究與影響因素

3.1.1 力學(xué)性能

麻纖維復(fù)合材料在應(yīng)用前需要研究其各方面的理化性能，最基本的內(nèi)容是力學(xué)性能，主要包括彎曲性能、拉伸性能和沖擊性能。麻纖維復(fù)合材料研究較多的指標(biāo)有彎曲強(qiáng)度、彎曲模量、拉伸強(qiáng)度、沖擊強(qiáng)度和斷裂伸長(zhǎng)率等［27－29，31］。彎曲性能可參照國(guó)標(biāo)GB／T 1449－2005或美國(guó)材料與試驗(yàn)協(xié)會(huì)標(biāo)準(zhǔn)ASTM D790－03，以及 GB／T 2567－2008、GB／T 3356－1999、GB／T 9341－2000等，測(cè)定材料的彎曲強(qiáng)度、靜曲強(qiáng)度和彎曲彈性模量。沖擊性能可參照GB／T 1843－2008或GB／T 16420－1996、GB／T 17657－1999等，測(cè)定沖擊強(qiáng)度、沖擊韌性等。拉伸性能可參照GB／T 1447－2005或ASTM D638－03、GB／T 1040－2004等測(cè)試?yán)鞆?qiáng)度、斷裂伸長(zhǎng)率、拉伸彈性模量。研究中一般會(huì)采用混煉機(jī)、平板硫化機(jī)、萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)、沖擊試驗(yàn)機(jī)等儀器設(shè)備。

影響麻纖維復(fù)合材料力學(xué)性能的因素較多，主要有：纖維選擇，包括纖維種類(lèi)、收獲時(shí)間、提取方法、形態(tài)部位、含量和預(yù)處理等；基體樹(shù)脂選擇；界面增容，包括纖維改性、樹(shù)脂處理、添加相容劑；復(fù)合制造工藝，包括成型方式、螺桿結(jié)構(gòu)和轉(zhuǎn)速、擠壓溫度和時(shí)間等［28－29，32－34］。

3.1.2 熱性能和結(jié)晶性能

復(fù)合材料熱性能包括耐熱性、熔融性、熱流變性、熱穩(wěn)定性、熱分解性、導(dǎo)熱性和熱膨脹性等方面，對(duì)制備工藝的加工溫度和時(shí)間等參數(shù)有重要影響，進(jìn)而影響產(chǎn)品的力學(xué)性能和應(yīng)用。影響復(fù)合材料熱性能的主要因素有原料、復(fù)合工藝、界面改性等多個(gè)方面。通過(guò)對(duì)不同復(fù)合材料熱性能指標(biāo)的測(cè)定，可以考察麻纖維與樹(shù)脂基體的選擇和預(yù)處理、界面處理、成型工藝等方面對(duì)熱性能的影響［26］。復(fù)合材料的結(jié)晶性影響界面的結(jié)構(gòu)形態(tài)及分散的均勻性，也就會(huì)影響材料的力學(xué)性能［35］。結(jié)晶性能變化體現(xiàn)在結(jié)晶度、結(jié)晶速率、結(jié)晶形態(tài)等方面，受原料、復(fù)合工藝、改性處理等影響。對(duì)復(fù)合材料熱性能和結(jié)晶性能研究一般采用差示掃描量熱法、熱重分析等方法測(cè)定其熔融黏度、熔融溫度、活化能、揮發(fā)物釋放、失重率和結(jié)晶度等指標(biāo)。熔融指數(shù)可按照GB／T 3682－2000利用熔融指數(shù)儀測(cè)定。

3.1.3 其它特性研究

吸水性能：因大部分麻纖維具有親水性，吸濕性和吸水性研究對(duì)于麻纖維復(fù)合材料在潮濕環(huán)境和室外環(huán)境的應(yīng)用有重要意義。一般是將復(fù)合材料浸泡在水中，研究纖維選擇和預(yù)處理、復(fù)合工藝、添加劑、環(huán)境溫度等對(duì)材料的吸濕性、吸水性和力學(xué)性能的影響。麻纖維原料的堿處理，使得纖維素更多的暴露出來(lái)，不利于復(fù)合材料吸水率的降低。而通過(guò)改性處理，去除麻纖維上的親水性羥基基團(tuán)則可降低復(fù)合材料的吸水性［28］。

形態(tài)結(jié)構(gòu)研究：表面和斷面形態(tài)分析主要是通過(guò)光學(xué)顯微鏡、掃描電鏡等觀察纖維在處理前后的表面形態(tài)，或復(fù)合材料斷面特點(diǎn)［28－29，36］；通過(guò)紅外光譜、核磁共振譜等表征復(fù)合或改性過(guò)程中官能團(tuán)變化，進(jìn)而推測(cè)材料結(jié)構(gòu)的變化，并分析原因［26，29，37］。

此外，目前還有對(duì)麻纖維復(fù)合材料老化性能、導(dǎo)熱性、摩擦性能、電性能等方面的研究［26］。

3.2 界面作用機(jī)理

復(fù)合材料是由2種或多種不同性質(zhì)和形態(tài)的原料通過(guò)一定的復(fù)合工藝組成的多相體系。多相體系的組合既保持各組成部分原有的主要性能，又往往具備原材料中沒(méi)有的新特性，這種復(fù)合效應(yīng)要通過(guò)復(fù)合過(guò)程來(lái)達(dá)到。不同相之間的界面是纖維增強(qiáng)復(fù)合材料的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)。為了闡明復(fù)合材料的復(fù)合過(guò)程和影響復(fù)合效果的因素，界面作用機(jī)理的研究備受關(guān)注。

復(fù)合材料的界面結(jié)合力主要是機(jī)械結(jié)合力、范德華力、氫鍵等物理結(jié)合力，以及分散相通過(guò)化學(xué)鍵與基體相結(jié)合力，或通過(guò)偶聯(lián)劑的間接結(jié)合力。對(duì)界面作用機(jī)理的深入研究，從不同角度形成了多種理論推測(cè)：界面浸潤(rùn)理論認(rèn)為，界面結(jié)合處的填充材料被樹(shù)脂浸潤(rùn)，與樹(shù)脂吸附產(chǎn)生范德華力，從而增加界面結(jié)合強(qiáng)度；化學(xué)鍵理論認(rèn)為，界面處的纖維表面與樹(shù)脂中的基團(tuán)互相反應(yīng)可形成共價(jià)鍵或氫鍵等化學(xué)鍵，獲得一定的界面粘結(jié)力；可逆水解理論認(rèn)為，當(dāng)偶聯(lián)劑和纖維之間有水時(shí)，承受應(yīng)力的化學(xué)鍵能可逆地?cái)嗔雅c重新生成；界面擴(kuò)散理論認(rèn)為，粘合作用是由兩相分子（或鏈段）的相互擴(kuò)散而形成內(nèi)聚力將兩相連接起來(lái)；機(jī)械互鎖理論認(rèn)為，粘結(jié)力的產(chǎn)生是由于粘結(jié)劑在凹凸不平的粗糙表面形成機(jī)械互鎖力，材料表面越粗糙，接觸面積越多，界面粘結(jié)力也越強(qiáng)［27，38］。

天然纖維素大分子的每一個(gè)重復(fù)單元都有3個(gè)羥基，所以在麻纖維復(fù)合材料中，纖維表面含有大量的羥基，是極性較大的親水性材料，而大部分樹(shù)脂為極性較小或非極性的疏水性材料，這種差異導(dǎo)致兩相相容性差，兩相的粘合較困難，由此直接形成的復(fù)合材料力學(xué)性能較低［16，29］。易路［28］認(rèn)為，影響纖維增強(qiáng)復(fù)合材料界面粘合性能的4個(gè)因素是：纖維表面晶體，晶面越大則纖維越光滑，纖維的附著力和反應(yīng)性越差；纖維的比表面積，表面能隨比表面積增大而增大，粘合強(qiáng)度也變大；表面浸潤(rùn)性，樹(shù)脂的浸潤(rùn)性越好，纖維表面機(jī)械鎖結(jié)越容易；殘余應(yīng)力，樹(shù)脂與纖維的熱膨脹系數(shù)和彈性模量不同，溫度發(fā)生變化時(shí)產(chǎn)生殘余應(yīng)力，復(fù)合材料就更容易受外界應(yīng)力破壞。界面的作用不僅是將纖維和樹(shù)脂粘合為整體，而且還負(fù)責(zé)將應(yīng)力載荷從樹(shù)脂基體轉(zhuǎn)移到纖維增強(qiáng)體，阻止裂紋的進(jìn)一步擴(kuò)散。

3.3 提高界面相容性的方法

樹(shù)脂基體與增強(qiáng)纖維之間的界面作用對(duì)復(fù)合材料性能影響顯著。提高界面相容性是提高麻纖維復(fù)合材料性能的重要途徑，主要通過(guò)對(duì)纖維表面處理、樹(shù)脂處理或添加相容劑的方法來(lái)實(shí)現(xiàn)。

3.3.1 纖維改性

麻纖維作為一種天然高分子化合物，在不同的應(yīng)用中可能出現(xiàn)耐化學(xué)腐蝕性差、強(qiáng)力不夠高、尺寸穩(wěn)定性差等不足之處。纖維的改性可使其獲得或提升某些性能，擴(kuò)大應(yīng)用范圍，提高價(jià)值。麻纖維的改性通常分為物理改性和化學(xué)改性。物理改性主要是通過(guò)改變纖維的表面結(jié)構(gòu)而達(dá)到提高強(qiáng)度、增加粗糙度、去除影響粘結(jié)性的物質(zhì)等改性效果，包括拉伸或壓延機(jī)械預(yù)處理、熱處理、輻射處理、超聲處理、放電處理和酸堿處理（同時(shí)纖維表面也發(fā)生一定的化學(xué)反應(yīng)）等。

麻纖維化學(xué)改性方法主要有接枝共聚和交聯(lián)反應(yīng)［16］。接枝：是指在復(fù)合前或復(fù)合的同時(shí)在纖維表面引入一些極性小分子（馬來(lái)酸酐、異氰酸鹽等），通過(guò)接枝共聚反應(yīng)使得纖維表面產(chǎn)生一層有特殊性能的接枝聚合物層，從而増加了纖維與基體的粘著力，提高復(fù)合材料的力學(xué)性能［39］。交聯(lián)：即偶聯(lián)，主要通過(guò)偶聯(lián)劑與纖維形成共價(jià)鍵來(lái)改變界面粘合性；偶聯(lián)劑一端可以與纖維起化學(xué)反應(yīng)或其他作用，另一端可溶解或擴(kuò)散到樹(shù)脂中；常采用硅烷偶聯(lián)劑、鈦酸酯偶聯(lián)劑等［40－41］。乙?；幚矸ǎ豪w維極性羥基基團(tuán)經(jīng)乙酸酐或烯酮等乙酰化改性劑處理后，被非極性的乙?；〈甚?，使纖維表面覆蓋疏水性基團(tuán)，強(qiáng)化了纖維與樹(shù)脂之間的連接［25］。另外，低溫等離子處理是一種新型的改性技術(shù)，主要引起化學(xué)修飾、聚合、自由基產(chǎn)生和纖維的結(jié)晶度變化，該方法環(huán)保節(jié)能、處理時(shí)間短、作用顯著［40］。麻纖維化學(xué)改性處理手段一般為對(duì)纖維進(jìn)行浸泡、噴灑、攪拌或混合。

3.3.2 樹(shù)脂處理和添加相容劑

在基體樹(shù)脂上引入極性單體而改變其極性，可形成既含有極性基團(tuán)又含有非極性基團(tuán)的化合物，如聚烯烴表面接枝馬來(lái)酸酐或丙烯酸。這類(lèi)化合物即相容劑，主要有MAPP、MAPE和EAA等。這些相容劑的非極性基團(tuán)端和樹(shù)脂部分相容，極性基團(tuán)端則和纖維部分相容，在兩相之間起到橋梁作用。復(fù)合過(guò)程中，相容劑含有羧基或酸酐基能與纖維中的羥基發(fā)生酯化反應(yīng)或與纖維形成氫鍵，降低纖維的親水性，同時(shí)另一側(cè)的聚合物鏈段可插入到樹(shù)脂基體中，或引起聚合物鏈段與纖維、樹(shù)脂基體三者之間的相互纏繞。因此，添加相容劑是改善麻、塑兩相界面相容性的優(yōu)良途徑［26］。

4 應(yīng)用

4.1 汽車(chē)工業(yè)

隨著汽車(chē)的生產(chǎn)量和保有量不斷地增加，其帶來(lái)的負(fù)能耗和污染問(wèn)題嚴(yán)重。節(jié)能、環(huán)保、輕量化已經(jīng)成為當(dāng)代以及未來(lái)汽車(chē)工業(yè)發(fā)展的主題。麻纖維增強(qiáng)熱塑復(fù)合材料因其密度低、強(qiáng)度高和可回收利用等優(yōu)異性能，成為汽車(chē)行業(yè)替代金屬、玻璃與塑料等傳統(tǒng)制造材料最好的材料之一［12］。

美國(guó)福特公司早在1941年就將亞麻應(yīng)用于汽車(chē)材料，20世紀(jì)60年代，將椰殼麻復(fù)合材料用于汽車(chē)座椅和內(nèi)飾部件。自上世紀(jì)90年代以來(lái)，國(guó)際上麻纖維復(fù)合材料在汽車(chē)行業(yè)中的應(yīng)用已獲得較大發(fā)展［3，42－44］。含亞麻、大麻和劍麻混合物65%的復(fù)合材料，于1999年首次商業(yè)化應(yīng)用于奔馳高級(jí)轎車(chē)的門(mén)板。當(dāng)前，美國(guó)汽車(chē)工業(yè)中生物質(zhì)纖維復(fù)合材料的用量正在不斷上升，歐洲生物質(zhì)纖維用量為8～16萬(wàn)噸。日本豐田公司已經(jīng)啟動(dòng)用生物基復(fù)合材料替代20%的汽車(chē)用塑料的計(jì)劃。從2003年開(kāi)始，日本批量生產(chǎn)紅麻—PP復(fù)合材料用于豐田汽車(chē)的內(nèi)裝和車(chē)身。該復(fù)合材料原料為65%紅麻和35%PP。國(guó)內(nèi)研究者通過(guò)借鑒制造玻璃纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料（GMT）的工藝方法，將改性大麻纖維與聚丙烯纖維共混針刺成氈，通過(guò)模壓成型制成汽車(chē)板材及內(nèi)飾件［12］。

4.2 家居建材

麻纖維復(fù)合材料用作建筑材料的優(yōu)點(diǎn)是不產(chǎn)生裂紋、不變形、防蟲(chóng)蛀、防鼠咬、不易腐爛、使用壽命長(zhǎng)、長(zhǎng)期吸水率小等。麻纖維復(fù)合材料目前已經(jīng)或正在開(kāi)發(fā)用作裝修和裝飾材料、圍欄護(hù)欄、建水泥模板、門(mén)窗材料、壁板和墻板、地板、屋頂板、吊頂板等。

2002年以來(lái)，日本松下電工有限公司在中國(guó)安徽省和馬來(lái)西亞關(guān)丹市進(jìn)行紅麻纖維板的試驗(yàn)與生產(chǎn)。纖維板由紅麻熟麻層疊浸膠加壓成型，具有輕、薄、透氣性好、強(qiáng)度大等優(yōu)點(diǎn)，該板材用于替代木結(jié)構(gòu)墻壁強(qiáng)化材料時(shí)，其強(qiáng)度是后者的3.2倍，抗震強(qiáng)度是后者的2倍［45］。馬來(lái)西亞UPM和MARDI以及HKC集團(tuán)用紅麻聚丙烯復(fù)合生產(chǎn)出高強(qiáng)度的紅麻纖維強(qiáng)化塑料合成材料［46］，該材料生產(chǎn)的吊頂板材產(chǎn)品已經(jīng)產(chǎn)業(yè)化。武漢科技學(xué)院研發(fā)的劍麻纖維增強(qiáng)再生塑料復(fù)合建筑模板已投產(chǎn)。劍麻纖維增強(qiáng)的建筑模板替代鋼模板，不需要脫模，施工效率顯著提高，并且節(jié)約木方原使用量的 2／3［29］。

4.3 其它功能性產(chǎn)品

除了汽車(chē)和建筑工業(yè)外，具備力學(xué)性能好、阻燃、輕質(zhì)、隔音、耐紫外線、耐水等優(yōu)點(diǎn)的功能性材料，還可用于航空航天、軍事、戶外公園設(shè)施等領(lǐng)域。而且，針對(duì)不同特性原料或不同改性工藝開(kāi)發(fā)了各種不同功能的麻纖維復(fù)合材料。

因合成材料引起環(huán)境污染難題，完全可降解復(fù)合材料成為長(zhǎng)期的研發(fā)熱點(diǎn)。國(guó)外開(kāi)展相關(guān)研究較早。澳大利亞和德國(guó)于1996年初次嘗試了用亞麻和黃麻分別與PBS、PHB等制備復(fù)合材料。此后，歐、美、日開(kāi)展了利用黃麻、亞麻、大麻、劍麻、蕉麻分別與PLA、PBS、PCL、PHB等制備復(fù)合材料的研究［47］。我國(guó)對(duì)完全可生物降解麻纖維復(fù)合材料的研究較少。王春紅等［21］采用非織造加工方法制作預(yù)成型件后，采用模壓工藝制成亞麻落麻纖維—PLA（或PBS）完全可降解復(fù)合材料。劉鵬等［19］研究表明，劍麻纖維增強(qiáng)PBS基復(fù)合材料在抗拉強(qiáng)度、抗壓強(qiáng)度以及氫鍵強(qiáng)度方面，都比紙漿纖維、稻草纖維、木纖維復(fù)合材料高。

國(guó)內(nèi)外利用黃麻、苧麻和大麻等通過(guò)針刺成氈、非織造熱粘合、熱壓成型工藝等途徑分別制備了吸聲性能較好的復(fù)合材料，適于用做汽車(chē)內(nèi)飾件［18，48－50］。

麻纖維熱塑性復(fù)合材料正嘗試應(yīng)用于3D打印技術(shù)。研究人員將黃麻磨粉后與PLA共混并擠出復(fù)合細(xì)絲用于熔融沉積3D打印，但該技術(shù)存在打印結(jié)構(gòu)分辨率低、機(jī)械強(qiáng)度低、噴嘴堵塞不流暢等問(wèn)題［51］。Matsuzaki等［52］以此技術(shù)為基礎(chǔ)加以改進(jìn)，使用連續(xù)的黃麻纖維與PLA分別引入打印機(jī)，在加熱的噴嘴內(nèi)麻纖維浸漬在融化的PLA中，隨即通過(guò)噴嘴打印出復(fù)合材料制品。

5 問(wèn)題與展望

國(guó)內(nèi)外已經(jīng)廣泛開(kāi)展生物質(zhì)復(fù)合材料的研發(fā)，其應(yīng)用也正在快速發(fā)展。從原料到產(chǎn)品均有諸多優(yōu)勢(shì)的麻纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料，已經(jīng)開(kāi)始部分取代合成纖維復(fù)合材料和木塑材料，發(fā)展前景廣闊。

從文獻(xiàn)中可以看出，我國(guó)研究麻纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料的人員機(jī)構(gòu)較多，領(lǐng)域關(guān)注度高，但起步較晚，在產(chǎn)品應(yīng)用上明顯落后于歐、美、日；在麻類(lèi)的農(nóng)作物生產(chǎn)和初加工方面，存在機(jī)械化裝備和纖維提取技術(shù)不能滿足生產(chǎn)應(yīng)用等問(wèn)題；復(fù)合材料中采用短纖維不能發(fā)揮麻纖維的優(yōu)勢(shì)，而長(zhǎng)纖維熱壓工藝一般不能連續(xù)性生產(chǎn)。國(guó)際上已經(jīng)利用碳纖維、芳綸纖維、玻璃纖維等合成纖維為增強(qiáng)體開(kāi)發(fā)出高性能復(fù)合材料，用于航空航天、軍工、能源等高技術(shù)領(lǐng)域，而目前麻纖維復(fù)合材料一般只做為通用材料。

通過(guò)合適的化學(xué)、機(jī)械和生物方法處理而加強(qiáng)纖維和聚合物基質(zhì)之間的粘結(jié)性，依然是麻纖維復(fù)合材料當(dāng)前的研究重點(diǎn)。加強(qiáng)研發(fā)長(zhǎng)纖維連續(xù)生產(chǎn)的加工成型工藝和設(shè)備的創(chuàng)新，能更好地發(fā)揮出麻纖維的優(yōu)良特性。繼續(xù)研發(fā)具有力學(xué)性能好、阻燃、輕質(zhì)、耐戶外環(huán)境、易于重復(fù)利用和可降解等優(yōu)點(diǎn)的麻纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料，產(chǎn)品有望成為汽車(chē)產(chǎn)業(yè)、建筑行業(yè)等市場(chǎng)需求量巨大的工業(yè)原料。利用正在發(fā)展的先進(jìn)檢測(cè)技術(shù)、模擬技術(shù)和智能化制造技術(shù)，開(kāi)發(fā)新產(chǎn)品和新工藝，使麻纖維復(fù)合材料制備技術(shù)朝產(chǎn)品高性能化、工藝精細(xì)化和設(shè)備智能化方向發(fā)展。

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Development and Applications of Fibrilia Reinforced Thermoplastic Composites

ZHENG Ke，DUAN Shengwen，CHENG Lifeng，F(xiàn)ENG Xiangyuan，LIU Zhengchu，PENG Yuande*
（Institute of Bast Fiber Crops，Chinese Academy of Agricultural Sciences，Changsha 410205，China）

Fibrilia reinforced thermoplastic composites have several obvious advantages，such as high modulus and high strength，long continuity，abrasion proof，lightweight，well reprocessing performance and biodegradable.Products based on fibrilia composites have great potential for wide application in various fields including packaging，automobile，construction materials and other industries.This study summarized the research and development of raw materials，composite processing，composite mechanism，application and performance of the thermoplastic resin composites reinforced by fibrilia，And it also had a preliminary discussion about problems and development trend of the composites.

fibrilia（bast fiber）；reinforcement；resin matrix；thermoplastic composites；application

TB332

A

1671－3532（2017）06－0312－09

2017－10－30

中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院科技創(chuàng)新工程創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)任務(wù)（CAAS－ASTIP－2017－IBFC08）；國(guó)家麻類(lèi)產(chǎn)業(yè)技術(shù)體系項(xiàng)目（CARS－19－E21）

鄭科（1978－），男，副研究員，主要從事農(nóng)產(chǎn)品加工研究。E－mail：zhengke＠caas.cn

彭源德（1965－），男，研究員，主要從事農(nóng)產(chǎn)品加工研究。E－mail：pengyuande＠caas.cn