NaI閃爍體的快中子輻照損傷

余梟 閆思齊,2 文萬信,2 張保國,2 王仁生,2 劉漢洲,2

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NaI閃爍體的快中子輻照損傷

余梟1閆思齊1,2文萬信1,2張保國1,2王仁生1,2劉漢洲1,2

1（蘇州大學放射醫(yī)學與防護學院 蘇州 215123）2（江蘇省高校放射醫(yī)學協(xié)同創(chuàng)新中心 蘇州 215123）

中子瞬發(fā)γ活化分析(Prompt Gamma Neutron Activation Analysis, PGNAA)是工業(yè)物料成分檢測的最主要方法之一，該方法通過大體積NaI閃爍體探測器測量物料被中子活化后的瞬發(fā)γ能譜來分析物料成分。測量過程中，NaI晶體處于較強的快中子場中，該快中子場對晶體的輻照損傷是影響NaI探測器性能的最主要因素，而NaI探測器的穩(wěn)定性直接決定了PGNAA整體設備的性能。本文基于中國工程物理研究院CFBR-II (China Fast Burst Reactor II)型反應堆，精確地測量了NaI閃爍體在裂變中子場的108cm?2、109cm?2、1010cm?2、1011cm?2、1012cm?2、1013cm?2、1014cm?2共7個中子注量照射后，NaI閃爍體組裝的閃爍體探測器的性能變化。測量結果表明，NaI探測器除有較強的中子活化效應外，能量分辨率未發(fā)生顯著變化，這為PGNAA設備中探測器的中子屏蔽設計和壽命估計提供了重要參數(shù)。

中子瞬發(fā)γ活化分析，NaI，裂變中子，輻照損傷，能量分辨率

中子活化瞬發(fā)γ分析(Prompt Gamma Neutron Activation Analysis, PGNAA)是工業(yè)物料成分分析的最主要方法之一[1?7]。該方法利用快中子轟擊待測物料，通過高探測效率、高能量分辨率的探測器來測量中子活化后的物料發(fā)射出來的瞬發(fā)γ射線來分析物料成分。PGNAA技術中，NaI閃爍體探測器是最普遍使用的γ探測器[8?9]，其高度可靠的性能是PGNAA方法的關鍵[10]。但因NaI探測器同時也處于較強的快中子場中，其在活化NaI晶體的同時對其造成嚴重的輻照損傷[11?12]，從而導致其性能的下降。但快中子對NaI晶體的輻照損傷方面的研究卻一直沒有公開發(fā)表的實驗數(shù)據。為了定量地評估PGNAA設備中NaI閃爍探測器的使用壽命，以及NaI探測器的中子屏蔽設計，需要對快中子對NaI晶體的輻照損傷進行研究。

本研究利用中國工程物理研究院物理化學研究所的CFBR-II (China Fast Burst Reactor II)型球形反應堆[13?14]，對NaI晶體進行估計值為108cm?2、109cm?2、1010cm?2、1011cm?2、1012cm?2、1013cm?2、1014cm?2的7個中子注量點的輻照，測量能量分辨率的變化情況，晶體尺寸為5.08cm×5.08cm。為使測量結果具有一致性，同時節(jié)約實驗成本，本次晶體輻照實驗使用兩塊NaI晶體從108cm?2開始進行中子輻照，并在輻照后使用137Cs和60Co測量其能量分辨率，再進行109cm?2注量實驗，依次類推。因每次測量均需重新將晶體與光電倍增管(Photo Multiplier Tube, PMT)組裝，故為了評估測量結果的系統(tǒng)誤差，首先需對影響NaI探測器能量分辨率的多種環(huán)境因素進行研究。

1 研究影響探測器性能的外界因素

測量NaI探測器性能的實驗裝置如圖1所示。圖1(a)為探測器外殼的示意圖，圖1(b)為測試的實物圖?；谠撗b置，在實驗室條件下，研究影響NaI探測器性能的外界因素，如時間穩(wěn)定性、地磁場、多次組裝的重復性等，從而為NaI晶體的中子輻照損傷實驗中的外界因素對實驗結果的影響提供評估依據。

實驗過程中共準備了三塊NaI晶體，其中兩塊用于晶體輻照，相互作為對照樣；一塊作為未輻照的對照樣。在實驗室準備階段，對這三塊晶體均進行了相同的外界因素影響的研究，其測試結果類似，故僅以第一塊晶體為例介紹其測量結果。

圖1 探測器測試裝置(a) 外殼示意圖，(b) 實物圖

1.1 測量NaI探測器性能的實驗裝置

探測器的外殼根據NaI晶體與PMT的尺寸而設計，并在NaI晶體的頂端貼了1mm厚的發(fā)泡橡膠，從而使每次組裝后NaI晶體與PMT之間的壓力恒定。其中，NaI晶體為密封晶體，其玻璃窗與PMT之間通過硅油耦合。

實驗使用的光電倍增管為7.62cm（3英寸）的CR119，測量過程中高壓為850V。使用ORTEC高度集成的2048道的DigiBase，如圖1(b)所示。該DigiBase通過網線與計算機進行交互，參數(shù)設置方便。在整體測量過程中，DigiBase的信號成形時間設置為2μs。

1.2 外界因素對性能的影響

研究外界因素對組裝的NaI探測器性能的影響，測量過程在22oC的恒定室溫下，通過測量NaI探測器對137Cs的全能峰峰位和能量分辨率來研究其影響。下面依次對考慮的三種外界因素進行介紹。其中，組裝后時間穩(wěn)定性測試是指在NaI晶體與PMT組裝好后，每隔1h測一次137Cs的能譜，研究其峰值和能量分辨率隨時間的變化情況，從而研究組裝后探測器性能隨時間的變化關系；地磁場穩(wěn)定性測試是指將組裝好的NaI閃爍體探測器，沿垂直于地表面的軸方向每45°旋轉一次進行能譜測量，經一圈測量8次，研究已經過坡莫合金屏蔽過的探測器外殼對地磁場的屏蔽情況；重復性操作穩(wěn)定性是指將NaI晶體與PMT重復組裝6次，每次組裝后測一次能譜。

圖2是外界因素對探測器影響的測試結果。從圖2可以看出，圖2 (a)與(b)兩種因素對峰值的變化小于1%，然而圖2(c)對峰值的變化最大可以達到2%，而且可以看到比較明顯的周期性。但這三種因素對能量分辨率的影響均約為1%。

圖2 外界因素對探測器的影響 (a) 組裝后時間穩(wěn)定性，(b) 地磁場穩(wěn)定性，(c) 重復性操作穩(wěn)定性

2 NaI晶體中子輻照損傷的測量

基于上述準備實驗可知，在維持測量室溫不變的條件下，所探究的三種外界因素時間、地磁場、重復性多次組裝，都未對NaI晶體探測器的性能造成顯著影響。因此，對中子輻照后的晶體的測量，若有任何性能上的變化，將直接反應中子對晶體的輻射損傷效應。

2.1 NaI晶體輻照裝置

中國工程物理研究院物理化學研究所的CFBR-II型反應堆為球形反應堆，該反應堆在300W功率下穩(wěn)態(tài)運行時，堆表面的中子平均能量為1.38MeV，中子注量為2.0×1014cm?2，中子注量率為5.6×1010cm?2s?1；該反應堆的γ射線的平均能量為0.9MeV[13?14]。

為了使圓柱形NaI晶體相對于球形反應堆的位置是固定的，本實驗特地加工了一個圓環(huán)形托盤，兩個晶體每次均對稱地放置在托盤與反應堆外表面的相切處。圖3為本次晶體輻照實驗的示意圖。利用該裝置，對兩塊NaI晶體進行了108cm?2、 109cm?2、1010cm?2、1011cm?2、1012cm?2、1013cm?2、1014cm?2共7個中子注量的照射。每次照射后，均使用137Cs和60Co源測量兩塊晶體的能量分辨率。因中子輻照后的晶體具有較強的活化放射性，故對高通量的情況，需要在輻照后放置冷卻一段時間后再測量，其放置時間見表1。

圖3 晶體中子輻照裝置示意圖

表1 晶體輻照與測量的時間間隔

2.2 NaI晶體輻照結果

在測量輻照后的晶體時，因其有較強的活化本底，故在進行137Cs和60Co的能量分辨率的測量時，對NaI閃爍體探測器所測得的能譜均需要進行本底扣除的處理，其中本底譜的測量時間1?2min（鑒于本底較強，因此1?2min的本底測量已經具有很好的統(tǒng)計性）。

兩塊NaI晶體在不同中子注量輻照后組裝的探測器的能量分辨率見圖4。圖4(a)和(b)分別是受到中子輻照過的1# NaI晶體和2# NaI晶體，圖4(c)是未受到中子輻照的3# NaI參照晶體。從圖4可看出，未受到中子輻照的3# NaI晶體作為參照樣，其能量分辨率幾乎沒有任何變化，對于受到中子輻照的1# NaI和2# NaI晶體，除1# NaI晶體在1013cm?2注量下測137Cs源時的能量分辨率有較明顯的抬高外，兩塊晶體在這7個逐次增加的中子注量點下能量分辨率沒有發(fā)生顯著變化。對于1013cm?2點抬升的情況，這里認為可能是進行該點測試時，DigiBase沒有提前預熱而直接測量導致的。但是從2# NaI晶體對三種能量的射線以及1# NaI除1013cm?2點外其它情況來看，可認為NaI晶體在1014cm?2注量下能量分辨率未發(fā)生顯著變化。

圖4 NaI晶體中子輻照后性能變化情況 (a) 1# NaI晶體，(b) 2# NaI晶體，(c) 3# NaI晶體

3 結語

NaI晶體組裝為閃爍體探測器的過程中，外界因素（組裝后時間、地磁場和重復性操作）對其能量分辨率的影響的變化小于1%；NaI晶體在經過中子注量108?1014cm?2后的裂變快中子轟擊后，能量分辨率沒有發(fā)生顯著的變化，仍可以繼續(xù)使用。本結論為在強快中子輻射場下工作的NaI探測器的中子屏蔽設計以及壽命下限參考值的預估提供了重要的參考數(shù)據。

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Fast neutron radiation damage to NaI scintillator detector

YU Xiao1YAN Siqi1,2WEN Wanxin1,2ZHANG Baoguo1,2WANG Rensheng1,2LIU Hanzhou1,2

1(School of Radiation Medicine and Protection, Medical College of Soochow University, Suzhou 215123, China) 2(Collaborative Innovation Center of Radiological Medicine of Jiangsu Higher Education Institutions, Suzhou 215123, China)

Prompt gamma neutron activation analysis (PGNAA) is an most important method to monitor the chemical compositions for bulk industrial materials. NaI detectors with large volume are often used for energy spectrum measurements of the prompt gamma rays in these cases. In the measurement, the NaI detectors are under a fast neutron field with large flux which is the primary factor of radiation damage to NaI crystal.This study aims to estimate the lifetime of the NaI crystal in the PGNAA quantificationally, and investigate the energy resolution evolution for the NaI crystal caused by the fast neutrons damage.Based on the pulsed reactor CFBR-II (China Fast Burst Reactor II) in Chinese Academy of Engineering Physics (CAEP), two pieces of NaI crystal were irradiated with the fast neutron flux of 108cm?2, 109cm?2, 1010cm?2, 1011cm?2, 1012cm?2, 1013cm?2, 1014cm?2, respectively. Meanwhile, the energy resolution was measured under each condition.The energy resolution of NaI does not show obvious changes with the fast neutron irradiation flux upto 1014cm?2.The energy resolution performance of NaI crystal does not deteriorate in fast neutron irradiation, except the strong neutron activation gamma rays. Therefore, to evaluate the lifetime of NaI crystal in a fast neutron field, a reliable lower limit can be figured out.

PGNAA, NaI, Fission neutron, Irradiation damage, Energy resolution

YU Xiao, male, born in 1994, graduated from Southern Medical University in 2014, master student, focusing on medical physics

WANG Rensheng, E-mail: wrs16@suda.edu.cn; YAN Siqi, E-mail: yansiqi@suda.edu.cn

2017-02-19,

2017-03-16

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.120201

余梟，男，1994年出生，2014年畢業(yè)于南方醫(yī)科大學，現(xiàn)為碩士研究生，研究方向為醫(yī)學物理

王仁生，E-mail: wrs16@suda.edu.cn；閆思齊，E-mail: yansiqi@suda.edu.cn

2017-02-19，

2017-03-16

Supported by Major National Scientific Instruments Special Items (No.2013YQ04086102), National Natural Science Foundation of China (No.11605119), Natural Science Foundation of Jiangsu Province (No.BK20160304)

國家重大科學儀器專項子項(No.2013YQ04086102)、國家自然科學基金(No.11605119)、江蘇省自然科學基金(No.BK20160304)資助