• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    大米主食制品中污染物鎘的體外消化釋放研究

    2017-12-07 05:15:09林利忠林親錄
    中國(guó)糧油學(xué)報(bào) 2017年11期
    關(guān)鍵詞:質(zhì)量

    呂 倩 李 欣 吳 躍 林利忠 林親錄

    (中南林業(yè)科技大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院;稻谷及副產(chǎn)物深加工國(guó)家工程試驗(yàn)室,長(zhǎng)沙 410004)

    大米主食制品中污染物鎘的體外消化釋放研究

    呂 倩 李 欣 吳 躍 林利忠 林親錄

    (中南林業(yè)科技大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院;稻谷及副產(chǎn)物深加工國(guó)家工程試驗(yàn)室,長(zhǎng)沙 410004)

    對(duì)含污染物鎘的大米主食樣品米飯和米線進(jìn)行體外模擬消化,采用石墨爐原子吸收分光光度法(GF-AAS)對(duì)樣品中鎘進(jìn)行定量檢測(cè)??谇浑A段鎘釋放率:生大米原料粉(34.85%)>米線(5.69%)>米飯(0%);胃階段釋放率:米飯(74.51%)>米線(71.62%)>生大米原料粉(0%);小腸階段中的最大釋放率為:4 h時(shí)生大米原料粉(60.19%)>7 h時(shí)米線(45.35%)>5 h時(shí)米飯(37.06%)。結(jié)果表明:不同大米主食樣品在不同消化階段中污染物鎘的消化釋放有顯著差異,已消化釋放出的鎘在不同時(shí)間和消化部位還會(huì)被重新吸附結(jié)合,使鎘釋放率增加又降低;在小腸1~3 h消化時(shí)間下,米飯中鎘消化釋放率顯著大于米線樣品,而小腸消化>3h后,則相反。該研究結(jié)果可作為大米及制品中污染物鎘生物可給性的研究基礎(chǔ),為進(jìn)一步合理食用和風(fēng)險(xiǎn)暴露評(píng)估提供參考。

    大米 主食 鎘 體外 消化釋放

    大米作為我國(guó)人民的主食,是我國(guó)人民主要能量和營(yíng)養(yǎng)素來(lái)源,其質(zhì)量安全是保障國(guó)民健康的首要條件。與其他糧食作物相比,大米更易受到重金屬污染。除土壤污染外,水體污染的加劇使大米重金屬污染更加嚴(yán)峻,且以鎘污染較為嚴(yán)重[1]。從19世紀(jì)80年代日本因食用鎘超標(biāo)的稻米引發(fā)骨痛病事件開始,大米重金屬鎘污染就引起了全世界的強(qiáng)烈關(guān)注[2-3]。

    2013年2月27日《南方日?qǐng)?bào)》的“湖南問(wèn)題大米流向廣東餐桌”的新聞[4],引發(fā)了公眾對(duì)鎘超標(biāo)大米(簡(jiǎn)稱“鎘米”)的廣泛關(guān)注。隨后,5月16日,廣州市食品藥品監(jiān)管局發(fā)布了《2013年第一季度廣州市餐飲環(huán)節(jié)監(jiān)督抽檢情況通報(bào)》,通報(bào)中大米及米制品共抽檢18批次,不合格率為44.44%,不合格項(xiàng)目均為鎘超標(biāo)。湖南省作為中國(guó)的有色金屬之鄉(xiāng),稻米的鎘污染最為嚴(yán)重,其農(nóng)田鎘污染主要來(lái)源于工礦企業(yè)排放的廢水和廢氣[1,5]。重金屬鎘及其化合物可通過(guò)消化道與呼吸道進(jìn)人機(jī)體,半衰期長(zhǎng)達(dá)10~30年,長(zhǎng)期積累會(huì)引起腎小管損傷[6],骨質(zhì)疏松、骨軟化和骨折,脂肪過(guò)氧化[7],影響人體正常代謝,會(huì)造成染色體畸變,具有致癌性,被美國(guó)毒物管理委員會(huì)(ATSDR)列為第六位危及人體健康的有毒物質(zhì)[8]。因此,長(zhǎng)期攝入鎘污染大米,勢(shì)必會(huì)造成潛在的健康風(fēng)險(xiǎn),成為糧食安全的巨大隱患。

    食品中的重金屬污染物等物質(zhì)不可能完全被機(jī)體吸收利用[9],對(duì)于生物有效性(bioavailability)和生物可給性(bioaccessibility)的概念常被混淆,目前因普遍認(rèn)同的是:生物有效性指污染物被人體吸收后進(jìn)入血液循環(huán),然后在體內(nèi)重新分布的污染物含量;生物可給性是指能夠溶解于胃腸系統(tǒng)的污染物含量占進(jìn)入胃腸道內(nèi)污染物總量的比例,其代表了污染物能被吸收的最大比例[10-11]。近年來(lái),用體外方法研究人類經(jīng)食品、土壤等途徑暴露有毒有害物質(zhì)的生物利可給性引起了各國(guó)學(xué)者的關(guān)注,其是預(yù)測(cè)化合物在體內(nèi)生物有效性的強(qiáng)有力工具,已成為評(píng)估食品、土壤等中重金屬、有機(jī)污染物、真菌毒素等暴露風(fēng)險(xiǎn)的重要技術(shù)手段[12]。體外消化模型是基于生理?xiàng)l件模擬人類胃腸道消化過(guò)程的一種簡(jiǎn)便、重現(xiàn)性良好方法[11],是預(yù)測(cè)食品中污染物生物可給性和實(shí)際可耐受攝入量的一種有效工具[13]。

    食品基質(zhì)的來(lái)源及加工、食用方法是影響污染物鎘在胃腸道中消化釋放的重要因素[14-15]。本試驗(yàn)選用我國(guó)居民主要的2種大米加工食用方式即米飯和米線(南方各省主要的食用方式,即米粉)[16]研究大米中鎘的體外消化釋放情況,為重金屬鎘的生物可給性或生物有效性的研究提供科學(xué)基礎(chǔ),為大米的安全食用提供指導(dǎo)。

    1 材料與方法

    1.1 原料

    晚秈大米(稻谷品種為金優(yōu)163,種植地為湖南省湘潭市易俗河縣河口鎮(zhèn))。

    1.2 試劑

    氯化鉀、硫氰酸鉀、一水合磷酸二氫鈉、無(wú)水硫酸鈉、氯化鈉、碳酸氫鈉、尿素、無(wú)水氯化鈣、氯化銨、無(wú)水葡萄糖、磷酸二氫鉀、六水合氯化鎂、氫氧化鈉,均為分析純,鹽酸為優(yōu)級(jí)純,鹽酸葡萄糖胺為生物試劑:國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;D-葡萄糖醛酸、尿酸、淀粉酶、胰酶:美國(guó)SIGMA公司;黏蛋白、牛膽粉:上海源葉生物科技有限公司;牛血清白蛋白:Biosharp公司;胃蛋白酶(酶的比活力為1∶3 000):北京索萊寶科技有限公司;鎘標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液(1 000 mg/mL,國(guó)家有色金屬及電子材料分析測(cè)試中心,用時(shí)稀釋至所需濃度);試驗(yàn)用水均為超純水。

    1.3 主要儀器設(shè)備

    Manon SH220ON石墨消解儀:海南海能儀器股份有限公司;SORVALL LYN X6000 Centrifuge(高速冷凍離心機(jī)):德國(guó)Thermo scientific公司; Trace AI 1200原子吸收分光光度計(jì):加拿大歐羅拉生物科技有限公司;Fluko FA25 model均質(zhì)機(jī):上海弗魯克液體機(jī)械制造有限公司。

    1.4 試驗(yàn)方法

    1.4.1 原料預(yù)處理

    將原料大米除雜,得試驗(yàn)用米;稱取試驗(yàn)用米,放入萬(wàn)能粉碎機(jī),粉碎,過(guò)100目篩即得試驗(yàn)所用大米原料粉,密封備用。

    1.4.2 主食樣品制備

    米飯樣品的制備:稱取10.00 g試驗(yàn)用米,置于干凈鋁盒(d=7 cm)中,按1∶1.5(m/m)比例加入15.00 g蒸餾水,置于電磁爐上蒸20 min,取出靜置1 h后,讀取其質(zhì)量,計(jì)算單位質(zhì)量的試驗(yàn)用米蒸熟后所得的米飯樣品質(zhì)量。

    米線樣品的制備:稱取50.00 g過(guò)篩的大米原料粉,按1∶3(m/m)比例加入蒸餾水,再用高速均質(zhì)機(jī)將燒杯內(nèi)的大米原料漿均質(zhì)10 min,備用。稱取22.50 g均質(zhì)后的大米原料漿加入鋁盒(d=10 cm)中,置于電磁爐上汽蒸,加入鋁盒后,從水沸騰時(shí)計(jì)時(shí)10 min后取出,將保鮮膜覆于不加蓋的鋁盒上,用干凈的一次性注射器在保鮮膜上扎小孔后,置于室溫老化12 h,即得試驗(yàn)所用米線樣品,進(jìn)行稱量,計(jì)算單位質(zhì)量的試驗(yàn)用大米原料粉蒸熟后所得的米線樣品質(zhì)量。本試驗(yàn)米線的制備工藝與實(shí)際生產(chǎn)略有差異,目的是避免實(shí)際生產(chǎn)工藝設(shè)備中帶來(lái)的污染干擾。

    1.4.3 模擬消化

    根據(jù)人體消化系統(tǒng)的特點(diǎn)制定模擬消化的過(guò)程。為了避免不同大米樣品中重金屬鎘總量差異而引起的消化釋放差異,以及便于不同樣品間的對(duì)比研究,試驗(yàn)采取單一變量原則(即控制所有樣品中含的大米原料質(zhì)量均為4.5 g)。分別稱取4.50 g大米原料粉(對(duì)照組)、9.88 g米飯、15.39 g米線樣品置于具塞三角瓶中,模擬消化采用李筱薇等[17]、Oomen等[18]、Esther等[19]、Versantvoort等[20]和Pelfrene[21]等使用的快速吞咽-體外消化模型,不同數(shù)量的污染基質(zhì)經(jīng)口腔、胃和小腸三步消化,所需人工消化液的配制按照Oomen等[18]文獻(xiàn)所示。

    1.4.3.1 將加入具塞三角瓶中的3種準(zhǔn)確稱量待消化樣品分別加入6 mL唾液,其中米飯和米線樣品用研缽均勻搗碎,37 ℃恒溫水浴震蕩5 min,每種樣品分別取出1組平行樣,迅速放入-20 ℃儲(chǔ)藏2 h后轉(zhuǎn)移至0 ℃,作為口腔消化階段待測(cè)樣品,備用,同時(shí)做口腔消化液空白。

    1.4.3.2 將口腔消化結(jié)束后的樣品,分別加入12 mL胃液,使用NaOH(1 mol/L)或HCl(37%)調(diào)整pH=2.5±0.5,37 ℃恒溫水浴震蕩2 h,每種樣品分別取出一組平行樣放入-20 ℃冰箱中儲(chǔ)藏2 h后轉(zhuǎn)移至0 ℃,作為胃消化階段待測(cè)樣品,備用,同時(shí)做胃消化液空白。

    1.4.3.3 將胃消化結(jié)束后的樣品,分別添加12 mL十二指腸液、6 mL膽汁和2 mL碳酸鈉(1 mol/L)溶液,調(diào)整pH=6.5±0.5,37 ℃恒溫水浴震蕩,分別在0.5、1、2、3、4、5、6、7、8 h時(shí)取出一組平行樣放入-20 ℃儲(chǔ)藏2 h后轉(zhuǎn)至0 ℃,作為腸消化階段不同消化時(shí)間的待測(cè)樣品,備用,同時(shí)做腸消化液空白。

    1.4.3.4 各消化過(guò)程均結(jié)束時(shí),將0 ℃儲(chǔ)藏的樣品轉(zhuǎn)移到高速離心管中,于高速冷凍離心機(jī)(10 000 r/min)離心10 min,取離心后樣品的上清液備用,進(jìn)行后續(xù)鎘含量測(cè)定。

    1.4.4 鎘含量測(cè)定

    1.4.4.1 鎘標(biāo)準(zhǔn)溶液配制

    鎘標(biāo)準(zhǔn)使用液的配制:準(zhǔn)確吸取10 mL鎘標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液于100 mL容量瓶中,用1%(V/V)的硝酸溶液定容至刻度,經(jīng)多次稀釋成每mL含100.0 ng鎘的標(biāo)準(zhǔn)使用液。

    鎘標(biāo)準(zhǔn)曲線工作液:準(zhǔn)確吸取鎘標(biāo)準(zhǔn)使用液0、0.5、1、1.5、2、2.5、3 mL于100 mL容量瓶中,用1%(V/V)硝酸溶液定容至刻度,即得鎘含量分別為0、0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0 ng/mL的鎘標(biāo)準(zhǔn)系列溶液。

    1.4.4.2 器具清洗

    試驗(yàn)用的所有玻璃器皿清洗干凈后均用濃度為20%(V/V)的硝酸溶液浸泡24 h,后用超純水反復(fù)沖洗(至少3次)晾干。

    1.4.4.3 濕法消解

    準(zhǔn)確稱取試驗(yàn)1.4.2不同處理方式所制得的大米原料粉1.000 g、米飯2.000 g、米線1.000 g樣品和試驗(yàn)1.4.3經(jīng)過(guò)冷凍離心后的消化上清液5 mL,分別加入消解管中,按照GB 5009.15—2014《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中鎘的測(cè)定》[22]的濕法消解方法進(jìn)行消解,同時(shí)做平行樣和空白對(duì)照。將消解后的大米原料粉和米飯樣品過(guò)濾定容至250 mL容量瓶中,將消解后的米線樣品和所有消化上清液樣品過(guò)濾定容至100 mL容量瓶中,備用[23]。

    1.4.4.4 樣品中重金屬鎘的定量檢測(cè)(石墨爐原子吸收光譜法,GF-AAS法)

    用Trace AI 1200原子吸收分光光度計(jì)對(duì)定容樣品中的重金屬鎘進(jìn)行定量檢測(cè),儀器工作參數(shù)見表1,石墨爐最佳升溫程序見表2。

    表1 儀器工作參數(shù)

    表2 石墨爐升溫程序

    1.4.4.5 鎘釋放率的計(jì)算

    生大米原料粉(對(duì)照組)及2組大米主食制品在不同消化階段中鎘釋放率的計(jì)算公式。

    鎘釋放率=(消化后上清液鎘含量÷樣品中鎘含量)×100%

    1.4.5 數(shù)據(jù)處理

    利用 IBM 19.0 版 IBM SPSS Statistics和 Microsoft Office Excel 2010 軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理,采用 Origin 8.0 作圖。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 相同質(zhì)量大米原料對(duì)應(yīng)的大米主食制品質(zhì)量

    采用ANOVA進(jìn)行顯著性分析,平行樣品數(shù)n為8,可知相同質(zhì)量的大米原料4.5 g所得的米飯質(zhì)量為(9.88±0.056 7) g,經(jīng)磨粉→調(diào)漿→均質(zhì)→氣蒸制成的米線質(zhì)量為(15.39±0.183 9) g。結(jié)果具有良好的重現(xiàn)性,操作產(chǎn)生的誤差在可接受的范圍內(nèi)。

    2.2 鎘標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    鎘標(biāo)準(zhǔn)溶液曲線見圖1,該標(biāo)準(zhǔn)曲線的線性及相關(guān)系數(shù)均符合GB 5009.15—2014[22]中規(guī)定的,可以確保測(cè)定結(jié)果的可靠性。

    圖1 鎘標(biāo)準(zhǔn)曲線

    2.3 鎘測(cè)定方法檢出限和定量限

    該方法的檢出限為0.060 5 μg/kg,定量限為0.201 7 μg/kg;試驗(yàn)中樣品的鎘含量均高于定量限,可準(zhǔn)確檢出。

    2.4大米主食制品中鎘的質(zhì)量分?jǐn)?shù)測(cè)定結(jié)果與分析

    為了探究不同食用方式對(duì)大米中污染物鎘消化釋放的影響,先對(duì)大米原料及主食制品中鎘的質(zhì)量分?jǐn)?shù)進(jìn)行測(cè)定采用ANOVA進(jìn)行顯著性分析,平行樣品數(shù)n為6。其中,大米原料中鎘的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.59 mg/kg(md),超過(guò)GB 2762—2012《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》[24]中規(guī)定的,大米鎘的安全標(biāo)準(zhǔn)為小于 0.2 mg/kg。米飯樣品中鎘的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.25 mg/kg(mf)和0.55 mg/kg(md),米線樣品中鎘的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.15 mg/kg(mf)和 0.52 mg/kg(md)。由此可知,相同大米原料質(zhì)量的條件下,不同食用方式大米主食制品中鎘的質(zhì)量分?jǐn)?shù)顯著降低,主要是由于加工中水分的添加引起的。

    2.5大米主食制品在不同消化時(shí)間下的污染物鎘消化釋放

    所含相同質(zhì)量的大米原料制得的9.88 g米飯和15.39 g米線樣品,在不同消化階段的鎘釋放量見表3,生大米原料粉(對(duì)照組)及2組大米主食制品在不同消化階段中鎘釋放率變化趨勢(shì)對(duì)比見圖2。

    表3 大米主食制品在不同消化時(shí)間下的鎘釋放量

    注:采用ANOVA進(jìn)行顯著性分析,平行樣品數(shù)n=9,相同字母表明同種樣品在不同消化時(shí)間鎘的釋放量在P<0.05下無(wú)顯著性差異。

    圖2 大米主食制品在不同消化時(shí)間的鎘釋放率

    由結(jié)果分析可知,在5 min口腔消化階段,生大米原料粉樣品(對(duì)照組)中鎘的消化釋放率最高為34.85%,而米飯?jiān)诖穗A段的鎘釋放率幾乎為0,米線有一定的釋放率為5.69%。通常,唾液淀粉酶對(duì)糊化后的淀粉顆粒比生淀粉顆粒的水解能力強(qiáng)。生大米原料粉中鎘在此階段的高釋放率可能是由于粉末樣品形式更容易使其中的游離態(tài)鎘釋放出來(lái),或是唾液淀粉酶對(duì)生淀粉具有一定的水解作用,使其中含有結(jié)合態(tài)鎘更易游離出來(lái)進(jìn)入口腔消化液中。對(duì)于米飯樣品,說(shuō)明口腔淀粉酶對(duì)米飯的消化作用較小,其中的鎘無(wú)法游離釋放出來(lái);對(duì)于米線樣品,口腔中唾液淀粉酶對(duì)其有一定的水解作用,淀粉顆粒分解,游離態(tài)的或是與淀粉處于弱結(jié)合態(tài)鎘易溶解釋放進(jìn)入口腔消化液[25],所以食用方式對(duì)大米樣品在口腔中的鎘消化釋放有顯著影響。

    口腔消化后進(jìn)行2 h胃階段的模擬消化,生大米原料粉中鎘在胃消化時(shí)間內(nèi)鎘釋放率為幾乎為0%,其原因可能是由于,胃消化階段的pH值較低,口腔消化階段已溶出的重金屬鎘由于pH的改變,又重新形成不溶于消化液的結(jié)合物[21];米飯和米線樣品中鎘在胃消化時(shí)間釋放率分別為74.51%和71.62%,是由于胃消化的主要消化酶是胃蛋白酶,大米經(jīng)蒸煮淀粉熟化、蛋白質(zhì)變性,原本被淀粉包裹的蛋白質(zhì)暴露出來(lái),被胃蛋白酶水解,與蛋白結(jié)合的重金屬鎘大量釋放進(jìn)入消化液。胃消化時(shí)間結(jié)束后,進(jìn)行0.5~8 h的小腸模擬消化,所有大米樣品在小腸消化各個(gè)時(shí)間點(diǎn)均有釋放,生大米原料粉中鎘釋放率在0.5~4 h呈增長(zhǎng)趨勢(shì),4~5 h明顯降低,5~8 h趨于穩(wěn)定狀態(tài);米飯和米線樣品中鎘在0~5 h呈增長(zhǎng)趨勢(shì),5~8 h處于降低或波動(dòng)狀態(tài)。通過(guò)對(duì)比米飯和米線兩種主要的大米主食制品的消化釋放率研究可知(圖2),在常規(guī)的人體小腸2~3 h的消化時(shí)間,米飯中鎘消化釋放率大于米線樣品,而在小腸消化3 h后,米線中鎘的消化釋放率明顯高于米飯。

    有研究表明,重金屬鎘在稻米籽粒的不同結(jié)構(gòu)中分布也不均勻,其中皮層>胚>胚乳>穎殼[26],但從鎘總量在單位質(zhì)量稻米中的分布情況來(lái)看,胚乳中的鎘仍占稻米鎘總量的絕大部分,且主要與特定分子質(zhì)量的蛋白質(zhì)組分結(jié)合[27];其質(zhì)量分?jǐn)?shù)依次為:球蛋白(42.13%)>谷蛋白(38.94%)>清蛋白(14.88%)>醇溶谷蛋白(4.05%)[28],鎘含量與甲硫氨酸(Met)、半胱氨酸(Cys)等含硫氨基酸含量呈顯著正相關(guān)關(guān)系[3];鎘除與這4種蛋白質(zhì)的主要結(jié)合形式以外,還有少量通過(guò)配合鍵與植酸[29]、金屬硫蛋白[30-31]結(jié)合形成不溶性物質(zhì);此外,還有學(xué)者用1% HAc對(duì)大米中的鎘進(jìn)行提取,結(jié)果顯示提取液中鎘含量較高,說(shuō)明大米中鎘除與蛋白質(zhì)結(jié)合存在外,還有其他弱結(jié)合態(tài)的形式存在[25]。

    生大米原料粉在口腔消化的鎘釋放率較高,到達(dá)胃消化時(shí)測(cè)定釋放率幾乎接近0,在腸消化時(shí)間鎘釋放率有所增加,在腸消化4 h時(shí)達(dá)到最大為60%,此后又有所降低。與生大米原料粉顯著不同,米飯和米線在胃消化時(shí)鎘的釋放量達(dá)到最大為70%左右,到達(dá)腸消化后,2種加工樣品中鎘的釋放率均顯著降低。由此可知,3種樣品中都存在不同程度的鎘釋放率增加后又降低的現(xiàn)象,是由于隨著消化時(shí)間的延長(zhǎng)蛋白質(zhì)分子已經(jīng)大量被分解為氨基酸,胃或小腸消化的pH逐漸呈堿性趨勢(shì)變化,重金屬與蛋白質(zhì)分解產(chǎn)生的Met、Cys等含硫氨基酸以及谷胱甘肽等結(jié)合,這些絡(luò)合物高度疏水[31],在pH堿性變化時(shí)形成不溶性沉淀,吸附在食糜上[32],隨著消化過(guò)程中pH和時(shí)間等的變化,消化液中已經(jīng)釋放出來(lái)的鎘,又可以被重新吸附[33]。在預(yù)測(cè)金屬吸收率時(shí),金屬在消化液中存在一些因吸附作用產(chǎn)生的松散的結(jié)合[34]。吸附作用導(dǎo)致的沉淀量大于蛋白質(zhì)分解的釋放量,導(dǎo)致總體釋放率減小。最終的釋放率趨于平衡可能是由于淀粉以及蛋白質(zhì)逐步被分解,使單位體積內(nèi)的分子數(shù)量增加,阻礙酶的運(yùn)動(dòng),影響酶與底物間的有效碰撞,蛋白質(zhì)分解量相對(duì)減小[35],在蛋白質(zhì)分解量的減少和小腸消化前期可吸附重金屬的氨基酸吸附量飽和雙重因素的作用下,釋放量與沉淀量達(dá)到一種動(dòng)態(tài)平衡,總體趨勢(shì)保持平穩(wěn)[36]。

    3 結(jié)論

    通過(guò)體外消化模擬與石墨爐原子吸收鎘含量測(cè)定相結(jié)合的方法,研究不同大米主食制品中污染物鎘消化釋放的影響,由于加工中水分的添加,相同質(zhì)量大米原料經(jīng)不同方式制得的大米主食樣品中鎘含量明顯降低;不同大米主食制品中污染物鎘在不同消化時(shí)間的釋放均有顯著差異,會(huì)對(duì)重金屬鎘的生物可給性造成極大影響。大米樣品中污染物鎘與其他不同組分(蛋白質(zhì)、淀粉)均有一定程度的結(jié)合,影響其消化釋放,同時(shí)已釋放到消化液中的鎘也會(huì)與蛋白質(zhì)消化分解產(chǎn)生的短肽及氨基酸形成難溶性的絡(luò)合物,從而再次從消化液中沉積出來(lái)。

    大米原料及其主食制品中污染物鎘在胃腸中均不能達(dá)到100%的釋放,人體消化過(guò)程中鎘被吸收的主要器官是小腸,本試驗(yàn)所涉及的2種大米主食樣品在小腸階段長(zhǎng)達(dá)8 h的消化研究中消化釋放率均低于50%。

    通過(guò)體外口腔-胃-腸模擬試驗(yàn),測(cè)定了不同消化階段大米原料及主食樣品中鎘的釋放特性,分析了釋放過(guò)程的機(jī)理,為大米安全加工利用,風(fēng)險(xiǎn)暴露評(píng)估以及大米加工制品中污染鎘限量相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)制定提供科學(xué)、客觀、合理的依據(jù)。

    [1]趙雄,李福燕,張冬明,等.水稻土鎘污染與水稻鎘含量相關(guān)性研究[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)報(bào), 2009,28 (11): 2236-2240

    Zhao Xiong, Li Fuyan, Zhang Dongmin, et al. Relationship between paddy soils cadmium pollution and cadmium content in Rice[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2009,(11): 2236-2240

    [2]張曼,張璟,普蓂喆,等.我國(guó)農(nóng)業(yè)產(chǎn)地環(huán)境污染成因及治理對(duì)策——以鎘大米為例[J].林業(yè)經(jīng)濟(jì),2014(6):20-29

    Zhang Man, Zhang Jing, Pu Mingzhe, et al. China’ production environmental pollution reasons and counter measures-taking cadmiun-tamed rice as an example[J]. Forestry Economics,2014(6):20-29

    [3]魏益民,魏帥,郭波莉,等. 含鎘稻米的分布及治理技術(shù)概述[J].食品科學(xué)技術(shù)學(xué)報(bào),2013,31(2):1-6

    Wei Yimin, Wei Shuai, Guo Boli, et al. Cadmium contaminationin rice and cadmium control technology [J]. Journal of Food Science and Technology, 2013,31(2):1-6

    [4]成希. 湖南問(wèn)題大米流向廣東餐桌[N]. 南方日?qǐng)?bào),2013-02-27(A13)

    Cheng Xi. Hunan’s contaminated rice, flowing to Guangdong table [N]. Nanfang Daily, 2013-02-27 (A13)

    [5]應(yīng)興華,金連登,徐霞,等.我國(guó)稻米質(zhì)量安全現(xiàn)狀及發(fā)展對(duì)策研究[J].農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量與安全,2010(6):40-43

    Ying Xinghua, Jin Liandeng, Xu Xia, et al. The current situation and development countermeasure of China's rice quality and safety[J]. Agricultural Products Quality and Safety,2010 (6): 40-43

    [6]歐陽(yáng)燕玲,陳玲. 大米中鎘污染的現(xiàn)狀分析及其危害[J].中國(guó)醫(yī)藥指南,2012,24:367-368

    Ouyang Yanling, Chen Ling. Analysis of cadmium pollution in rice and its harm [J]. China Medical Journal, 2012, 24:367-368

    [7]Zhu Bo, Gao Kunshan, Wang Kejian, et al. Gonad differential proteins revealed with proteomics in oyster (Saccostrea cucullata)using alga as food contaminated with cadmium[J]. Chemosphere,2012, 87(4):397-403

    [8]李學(xué)鵬,段青源,勵(lì)建榮. 我國(guó)貝類產(chǎn)品中重金屬鎘的危害及污染分析[J].食品科學(xué),2010,31(17):457-461

    Li XuePeng, Duan Qingyuan, Li Jianrong. Hazard and Pollution Analysis of Cadmium in Chinese Domestic Shellfish[J]. Food Science, 2010,31(17):457-461

    [9]Yu Changho, Yiin Lihming , Lioy P J. The bioaccessibility of lead (Pb) from vacuumed house dust on carpets in urban residences[J]. An International Journal,2006,261

    [10]Kulp K S, Fortson S L, Knize M G, et al. An in vitro model system to predict the bioaccessibility of heterocyclic amines from a cooked meat matrix[J]. Food and Chemical Toxicology,2003,41:1701-1710

    [11]Ruby M V, Schoof R, Brattin W, et al. Advances in evaluating the oral bioavailability of inorganic in soil for use in human health risk accessment[J]. Environment Science and Technology,1993,33:3697-3705

    [12]李鳳琴,徐嬌,劉颯娜.生物利用率在食品污染物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中的應(yīng)用[J].中國(guó)食品衛(wèi)生雜志,2011(1):17-22

    Li Fengqin,Xu Jiao,Liu Sana.Application of bioavailability in the risk assessment of food contaminants[J].Chinese Journal of Food Hygiene,2011(1):17-22

    [13]先宏,王北洪,戴瑩,等.廚房措施對(duì)香菇中鎘離子的濃度和生物可給性及生物活性的影響(英文)[J].食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào),2016(2):545-554

    XianHong, Wang Beihong, Dai Ying.et.al Effects of culinary strategies on the concentration and bioaccessibility of cadmium and bioactivity of lentinula edodes[J]. Journal of Food Safety and Quality Feb ,2016(2):545-554

    [14]Wienk K J H, Marx J J M , Beynen A C. The concept of iron bioavailability and its assessment[J]. European Journal of Nutrition,1999,38(2):51-75

    [15]Van Het Hof K H,West C E,Weststrate J A,et al. Dietary factors that affect the bioavailability of carotenoids.[J]. The Journal of Nutrition,2000,130(3):503

    [16]周素梅. 我國(guó)傳統(tǒng)米制主食發(fā)展現(xiàn)狀及趨勢(shì)[J]. 農(nóng)業(yè)工程技術(shù)(農(nóng)產(chǎn)品加工業(yè)),2014(7):23-25

    Zhou Sumei. Development status and trend of traditional metric staple food in China [J]. Agricultural Engineering Technology (Agricultural Products Processing Industry), 2014(7):23-25

    [17]李筱薇,云洪霄,尚曉虹,等. 大米中無(wú)機(jī)砷的生物可給性體外消化評(píng)價(jià)模型介紹[J]. 食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào),2010(1):7-11

    Li Xiaowei, Yun Hongxiao, Shang Xiaohong, et.al. Application of in vitro digestion model in assessing the bioaccessbility of inorganic arsenic from rice[J]. Journal of Food Safety and Quality, 2010(1):7-11

    [18]Oomen A G, Rompelberg C J M, Bruilm A, et al. Developmen of an in vitro digestion model for estimation of bioaccessibility of soil contaminants[J]. Arch Environ Contam Toxicol, 2003,44:281-287

    [19]Esther F A B, Oomen A G, Rompelberg C J M, et al. Consumer product in vitro digestion model: Bioaccessibility of contaminants and its application in risk assessment[J]. Regulatory Toxicology and Pharmacology, 2006,44(2): 161-171

    [20]Versantvoort C H M, Oomen A G, Vande K E, et al. Applicability of an in vitro digestion model in assessing the bioaccessibility of mycotoxins from food[J]. Food and Chemical Toxicology, 2005,43 (1)31-40

    [21]Pelfrene A, Waterlot C, Guerin A, et al. Use of an in vitro digestion method to estimate human bioaccessibility of Cd in vegetables grown in smelterimpacted soils:the influence of cooking[J]. Environ Geochem Health2015,37:767-778

    [22]GB 5009.15—2014食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中鎘的測(cè)定[S]

    GB 5009.15—2014 National standard for food safety-Determination of cadmium in foods[S]

    [23]李欣,吳躍,周文化,等.濕法消解條件對(duì)大米中鎘定量檢測(cè)的影響[J]. 糧食與油脂,2016,29(6):82-84

    Li Xin, Wu Yue, Zhou Wenhua, et al. Wet digestion conditions on the quantitative detection of cadmium in rice[J]. Cereals and Oils,2016,29(6):82-84

    [24]GB 2762—2012, 食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量[S]

    GB 2762—2012, National standards for food safety, limits of pollutants in foods [S]

    [25]劉珊珊,陳季旺,陳露,等. 大米鎘結(jié)合蛋白的分離及理化特性[J]. 食品科學(xué),2015,36(23):100-104

    Liu Shanshan, Chen Jiwang, Chen lu, et al. Separation and physicochemical characteristics of cd-binding protein in rice[J]. Food Science, 2015,36(23):100-104

    [26]He M C, Yang J R, Cha Y. Distribution,removal and chemical forms of heavy metals in polluted rice seed[J]. Toxicological and Environmental Chemistry,2000(76):137-145

    [27]Liu M, Qian M, Cai G L, et al. Uptake and translocation of Cd in different rice cultivars and the relation with Cd accumulation in rice grain[J]. Journal of Hazardous Materia1s,2007,143:443-447

    [28]查燕,楊居榮,劉虹,等. 污染谷物中重金屬的分布及加工過(guò)程的影響[J]. 環(huán)境科學(xué),2000(3):52-55

    Zha Yan, Yang Jurong, Liu Hong, et al. Distribution of heavy metals in polluted crops seeds and the effect of heavy metals in the food processin[J]. Environmental Science,2000(3):52-55

    [29]Torres-Escriano S, Denis S, Blanquet-Diot S , et,al. Comparison of a static and a dynamic in vitro model to estimate the bioaccessibility of As,Cd,Pb and Hg from food reference materials Fucus sp.(IAEA-140TM) and Lobster hepatopancreas (TORT-2)[J]. Science of the Total Environment,2011(409):604-611

    [30]Kameo S, Naka K, Kurokawa N, et al. Metal components analysis of metallothionein-Ⅲ in the brain sections of metallothionein-I and metallothionein-Ⅱnull mice exposed to mercury vapor with HPLC/ICP-MS[J]. Analytical and Bioanalytical Chemistry, 2005, 381(8): 1514-1519

    [31]Campbebll P G, Giguere A, Bonneris E, et al. Cadmium handling strategies in two chronically exposed indigenous freshwater organisms-the yellow perch (perca flavescens) and the fl oater mollusc (pyganodon grandis)[J]. Aquatic Toxicology, 2005,72(1/2): 83-97

    [32]Aziz R, Rafiq M T, Li T Q, et al. Uptake of cadmium by rice grown on contaminated soils and its bioavailability/toxicity in human cell line(Caco-2/HL-7702)[J]. Agricultural and Food Chemistry,2015,63:3599-3608

    [33]Waisberg M, Black W D, Waisberg C M, et al. The effect of pH, time and dietary source of cadmium on the bioaccessibility and adsorption of cadmium to/from lettuce (Lactuca sativa L. Cv. Ostinata)[J].Food and Chemical Toxicology, 2004, 42: 835-842

    [34]Klinck Joel S,Ng Tania Y-T,Wood Chris M. Cadmium accumulation and in vitro analysis of calcium and cadmium transport functions in the gastro-intestinal tract of trout following chronic dietary cadmium and calcium feeding.[J]. Comparative Biochemistry and Physiology. Part C: Toxicology and Pharmacology,2009,150:349-360

    [35]宋紅利,董曉慧,譚北平,等.蛋白酶和有機(jī)酸鹽對(duì)凡納濱對(duì)蝦生長(zhǎng)性能、免疫酶和消化酶的影響[J]. 廣東飼料,2016(4):29-34

    Song Hongli, Dong Xiaohui, Tan Beiping, et al. Effects of protease and organic acid salts on growth performance, immune enzymes and digestive enzymes of Litopenaeus vannamei [J]. Guangdong Feed Stuff, 2016(4):29-34

    [36]EFSA. Opinion of the scientific panel on contaminants in the food chain on a request from the commission related to cadmium as undesirable substance in normal feed[J]. The EFSA Journal, 2004, 101:1-36.

    TheinvitroDigestion and Release of Cadmium in Contaminated Rice Staple Products

    Lü Qian Li Xin Wu Yue Lin Lizhong Lin Qinlu

    (College of Food Science and Engineering National Engineering, South Central Forestry S&T University, Laboratory for Rice and By-Product Deep Processing, Changsha 410004)

    Invitrodigestion models were widely used to study digestibility and release of food components under simulated conditions. It was investigated that the effect of rice staple products on cadmium release in contaminated rice. The rice stable products including cooked rice and rice noodles were used to research via a three-step procedure simulating digestive processes of mouth, stomach, and small intestine, and graphite furnace atomic absorption spectrometry (GF-AAS) was used to measure the cadmium content. The results showed that processing methods significantly affected the release rate of cadmium in rice products: in mouth digestion stage, raw rice flour(34.85%)>rice noodles (5.69%)>cooked rice (0%); in stomach digestion stage, cooked rice (74.51%)>rice noodles (71.36%)>raw rice (0%); in small intestine digestion stage, raw rice, rice noodles, and cooked rice having the maximum release rate of cadmium, respectively, raw rice(60.19%) at 4 h>rice noodles (45.35%) at 7 h>cooked rice (37.06%) at 5 h. Therefore, the cadmium in rice samples which had released in digestion fluid will be reabsorbed or recombined in the subsequent digestion stage or digestion time, so it caused increasing and then decreasing of cadmium release rate. In small intestine digestion regular time of 1~3 h, the cadmium release rate of cooked rice was significantly higher than that of rice noodles, and the small intestine digestion time of>3 h, the cadmium release rate of rice noodles significantly higher than that of cooked rice. These results can be used as basis for the further research of bioaccessbility or bioavailability of cadmium in rice products, and provide a theoretical support to assess the risk of cadmium exposure.

    rice, staple food, cadmium,invitro, digestion release

    TS210.4

    A

    1003-0174(2017)11-0001-07

    國(guó)家自然科學(xué)基金(31571874),糧油深加工與品質(zhì)控制2011協(xié)同創(chuàng)新(湘教通〔2013〕448號(hào))

    2016-12-15

    呂倩,女,1987年出生,碩士,糧食、油脂與植物蛋白工程

    吳躍,女,1982年出生,副教授,糧食深加工與生物利用性研究

    猜你喜歡
    質(zhì)量
    聚焦質(zhì)量守恒定律
    “質(zhì)量”知識(shí)鞏固
    “質(zhì)量”知識(shí)鞏固
    質(zhì)量守恒定律考什么
    做夢(mèng)導(dǎo)致睡眠質(zhì)量差嗎
    焊接質(zhì)量的控制
    關(guān)于質(zhì)量的快速Q(mào)&A
    初中『質(zhì)量』點(diǎn)擊
    質(zhì)量投訴超六成
    汽車觀察(2016年3期)2016-02-28 13:16:26
    你睡得香嗎?
    民生周刊(2014年7期)2014-03-28 01:30:54
    啦啦啦 在线观看视频| 新久久久久国产一级毛片| 日韩国内少妇激情av| 欧美性长视频在线观看| 99国产精品99久久久久| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产精品 国内视频| 18禁国产床啪视频网站| 老汉色∧v一级毛片| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 新久久久久国产一级毛片| 精品一品国产午夜福利视频| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 男女午夜视频在线观看| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 日韩免费av在线播放| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| av天堂久久9| 麻豆国产av国片精品| 操美女的视频在线观看| 热99re8久久精品国产| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| av网站免费在线观看视频| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 国产一区二区三区视频了| av天堂在线播放| 国产免费av片在线观看野外av| 大型黄色视频在线免费观看| 精品国产一区二区三区四区第35| 午夜影院日韩av| 两个人免费观看高清视频| 亚洲伊人色综图| 日韩成人在线观看一区二区三区| 国产成人影院久久av| 黄频高清免费视频| 亚洲精品一区av在线观看| 亚洲欧美激情在线| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 老汉色∧v一级毛片| 嫁个100分男人电影在线观看| 黄色女人牲交| 久久香蕉国产精品| 大型av网站在线播放| 久久香蕉激情| av网站在线播放免费| av国产精品久久久久影院| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 一区二区三区激情视频| 男女午夜视频在线观看| 宅男免费午夜| 国产av精品麻豆| 久久久久九九精品影院| 欧美黄色淫秽网站| xxx96com| 又黄又爽又免费观看的视频| 九色亚洲精品在线播放| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 99久久人妻综合| 中文亚洲av片在线观看爽| 可以在线观看毛片的网站| 国产高清videossex| 亚洲情色 制服丝袜| 在线观看免费高清a一片| 两个人看的免费小视频| 精品一区二区三区av网在线观看| 很黄的视频免费| 叶爱在线成人免费视频播放| 国产成人影院久久av| e午夜精品久久久久久久| 久9热在线精品视频| 精品欧美一区二区三区在线| 国产成人av教育| 18美女黄网站色大片免费观看| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 黄频高清免费视频| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 国产成年人精品一区二区 | 99国产精品免费福利视频| 亚洲精品一二三| 狠狠狠狠99中文字幕| 一边摸一边抽搐一进一小说| 青草久久国产| 成年女人毛片免费观看观看9| 国产精品 欧美亚洲| 色尼玛亚洲综合影院| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产激情久久老熟女| 91在线观看av| 看免费av毛片| 欧美不卡视频在线免费观看 | 国产成人影院久久av| 国产精品日韩av在线免费观看 | 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲精品国产一区二区精华液| 中文字幕av电影在线播放| 制服人妻中文乱码| 亚洲欧美一区二区三区久久| 91麻豆av在线| 亚洲男人的天堂狠狠| 亚洲一区二区三区欧美精品| 大码成人一级视频| 午夜老司机福利片| 精品久久蜜臀av无| 亚洲欧美精品综合久久99| 啦啦啦在线免费观看视频4| 女人被狂操c到高潮| 可以在线观看毛片的网站| 国产人伦9x9x在线观看| 精品国产国语对白av| 丝袜美足系列| 国产精品99久久99久久久不卡| 久久国产精品影院| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 一进一出抽搐gif免费好疼 | a在线观看视频网站| 久久香蕉国产精品| 国产伦人伦偷精品视频| 日韩高清综合在线| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲一区高清亚洲精品| 黑人猛操日本美女一级片| 国产97色在线日韩免费| 91精品国产国语对白视频| 精品福利观看| 麻豆成人av在线观看| 9热在线视频观看99| 自线自在国产av| 国产乱人伦免费视频| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 9色porny在线观看| 欧美不卡视频在线免费观看 | 丝袜美足系列| 欧美日韩av久久| 亚洲中文字幕日韩| 波多野结衣av一区二区av| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 亚洲第一av免费看| 国产精品综合久久久久久久免费 | 亚洲专区字幕在线| 久久欧美精品欧美久久欧美| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久久久久久久久久久大奶| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 久久午夜综合久久蜜桃| 老司机在亚洲福利影院| 日韩精品青青久久久久久| 神马国产精品三级电影在线观看 | 亚洲欧美日韩无卡精品| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产熟女xx| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 久久人妻av系列| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 看免费av毛片| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 亚洲成人免费电影在线观看| 免费日韩欧美在线观看| 欧美人与性动交α欧美软件| 悠悠久久av| 国产精品免费一区二区三区在线| 丝袜美腿诱惑在线| 国产国语露脸激情在线看| 69精品国产乱码久久久| 国产精品影院久久| 欧美黑人欧美精品刺激| 嫩草影院精品99| 久久久久久久久久久久大奶| 久久久精品欧美日韩精品| 大型av网站在线播放| 国产精品日韩av在线免费观看 | 国产精品99久久99久久久不卡| 欧美+亚洲+日韩+国产| 成人国产一区最新在线观看| 久久久国产精品麻豆| 制服诱惑二区| 少妇的丰满在线观看| 中文字幕精品免费在线观看视频| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 激情视频va一区二区三区| 在线观看免费视频网站a站| 俄罗斯特黄特色一大片| 欧美乱妇无乱码| 一个人免费在线观看的高清视频| 成人手机av| 黄片小视频在线播放| 天天添夜夜摸| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 两人在一起打扑克的视频| xxxhd国产人妻xxx| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 午夜两性在线视频| 免费av毛片视频| 91字幕亚洲| 国产精品二区激情视频| 88av欧美| 91国产中文字幕| 99热国产这里只有精品6| 黄色片一级片一级黄色片| 中出人妻视频一区二区| 久久青草综合色| 老司机深夜福利视频在线观看| 不卡一级毛片| 亚洲熟女毛片儿| 宅男免费午夜| a级毛片在线看网站| a级毛片在线看网站| 在线播放国产精品三级| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 久久这里只有精品19| 少妇的丰满在线观看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 在线视频色国产色| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 操出白浆在线播放| 久久伊人香网站| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 午夜日韩欧美国产| 99久久人妻综合| 在线永久观看黄色视频| 久久久久九九精品影院| 这个男人来自地球电影免费观看| 最新美女视频免费是黄的| 夫妻午夜视频| 亚洲一区中文字幕在线| 国产乱人伦免费视频| 亚洲精品在线观看二区| 国产av在哪里看| 91字幕亚洲| 欧美激情高清一区二区三区| 欧美日韩乱码在线| 国产精品偷伦视频观看了| 国产精品亚洲av一区麻豆| 一级毛片女人18水好多| 精品久久久久久久久久免费视频 | 精品高清国产在线一区| 九色亚洲精品在线播放| 搡老岳熟女国产| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲九九香蕉| 性色av乱码一区二区三区2| 亚洲欧美精品综合久久99| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| av中文乱码字幕在线| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 久久精品人人爽人人爽视色| 免费在线观看亚洲国产| 色尼玛亚洲综合影院| 激情在线观看视频在线高清| 老司机亚洲免费影院| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 午夜a级毛片| 亚洲五月婷婷丁香| 麻豆国产av国片精品| 午夜91福利影院| 欧美日韩av久久| 久久人人精品亚洲av| 美女高潮到喷水免费观看| 精品久久久久久,| 欧美黑人欧美精品刺激| 一区二区日韩欧美中文字幕| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 91麻豆av在线| 国产单亲对白刺激| 国产精品99久久99久久久不卡| 手机成人av网站| av天堂在线播放| 丝袜美腿诱惑在线| 日韩人妻精品一区2区三区| 日本三级黄在线观看| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 亚洲精品在线美女| 亚洲精品美女久久av网站| 首页视频小说图片口味搜索| 成人三级做爰电影| 老司机在亚洲福利影院| 国产精品免费视频内射| 老汉色av国产亚洲站长工具| 久久久久国内视频| 国产人伦9x9x在线观看| 中文字幕精品免费在线观看视频| 少妇粗大呻吟视频| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 男人的好看免费观看在线视频 | 黄片大片在线免费观看| 免费在线观看日本一区| 91成人精品电影| 日韩av在线大香蕉| 久久影院123| 一本综合久久免费| 黄色女人牲交| 久久精品91无色码中文字幕| 免费观看精品视频网站| 国产野战对白在线观看| 少妇被粗大的猛进出69影院| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 久久国产亚洲av麻豆专区| 欧美性长视频在线观看| 在线永久观看黄色视频| av在线天堂中文字幕 | 欧美乱色亚洲激情| 不卡一级毛片| 日本a在线网址| 精品久久久久久久久久免费视频 | 一区福利在线观看| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产av又大| 男男h啪啪无遮挡| 啦啦啦免费观看视频1| 一二三四社区在线视频社区8| aaaaa片日本免费| 黄色怎么调成土黄色| 国产精品久久久av美女十八| 欧美成人性av电影在线观看| 一级,二级,三级黄色视频| 精品国内亚洲2022精品成人| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 一进一出好大好爽视频| 国产亚洲精品久久久久5区| 亚洲国产中文字幕在线视频| 欧美精品亚洲一区二区| 亚洲一区二区三区色噜噜 | 黄色成人免费大全| 国产精品免费一区二区三区在线| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产成人影院久久av| 午夜91福利影院| 久久香蕉精品热| 精品免费久久久久久久清纯| 一级片'在线观看视频| 亚洲国产欧美网| 一区二区日韩欧美中文字幕| 国产精品一区二区三区四区久久 | 中文字幕av电影在线播放| 老汉色∧v一级毛片| 日韩欧美三级三区| 99riav亚洲国产免费| 久久热在线av| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 国产av一区二区精品久久| 欧美日本中文国产一区发布| 婷婷丁香在线五月| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 国产区一区二久久| 9191精品国产免费久久| 亚洲成人国产一区在线观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 国产亚洲欧美98| 国产黄色免费在线视频| 91在线观看av| 老熟妇仑乱视频hdxx| 久久精品人人爽人人爽视色| 黄色丝袜av网址大全| 午夜久久久在线观看| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 日韩欧美三级三区| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 精品国产亚洲在线| 一区二区日韩欧美中文字幕| 国产麻豆69| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲av美国av| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 黄色 视频免费看| 露出奶头的视频| 精品久久蜜臀av无| 好男人电影高清在线观看| 久久久国产精品麻豆| 很黄的视频免费| 亚洲精品中文字幕在线视频| 亚洲一码二码三码区别大吗| 国产成人av激情在线播放| 啦啦啦免费观看视频1| bbb黄色大片| netflix在线观看网站| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 国产97色在线日韩免费| 成人av一区二区三区在线看| 在线观看一区二区三区| 免费不卡黄色视频| av天堂久久9| 在线观看一区二区三区激情| 一级片免费观看大全| 国产精品 欧美亚洲| 天天影视国产精品| www.www免费av| 两性夫妻黄色片| 亚洲国产精品合色在线| 天天影视国产精品| x7x7x7水蜜桃| 国产精品一区二区精品视频观看| 1024香蕉在线观看| 99久久综合精品五月天人人| 大型黄色视频在线免费观看| 久久久久久久精品吃奶| 日日爽夜夜爽网站| 一区二区日韩欧美中文字幕| 亚洲一码二码三码区别大吗| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲精品中文字幕在线视频| 亚洲中文av在线| 两个人看的免费小视频| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 高清黄色对白视频在线免费看| 精品久久久精品久久久| 日韩三级视频一区二区三区| 午夜老司机福利片| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 午夜免费观看网址| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 脱女人内裤的视频| 婷婷精品国产亚洲av在线| 在线观看日韩欧美| 欧美性长视频在线观看| 啦啦啦 在线观看视频| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 国产不卡一卡二| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 9191精品国产免费久久| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产av一区在线观看免费| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 精品熟女少妇八av免费久了| 亚洲午夜理论影院| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲五月天丁香| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 久久久久久大精品| 99精品在免费线老司机午夜| 天天影视国产精品| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 日本黄色视频三级网站网址| 久久中文字幕一级| 国产精品一区二区在线不卡| 91国产中文字幕| 一级黄色大片毛片| 亚洲av成人av| 久久久久久久久免费视频了| 国产1区2区3区精品| 天堂动漫精品| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 欧美大码av| 动漫黄色视频在线观看| a在线观看视频网站| 色老头精品视频在线观看| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲精品在线观看二区| 1024视频免费在线观看| 一本综合久久免费| 极品教师在线免费播放| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲精品一区av在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 女同久久另类99精品国产91| 亚洲av美国av| 91大片在线观看| 国产在线观看jvid| 极品教师在线免费播放| netflix在线观看网站| 久久久精品欧美日韩精品| 性少妇av在线| 最好的美女福利视频网| 国产熟女午夜一区二区三区| 精品第一国产精品| 精品乱码久久久久久99久播| 精品一区二区三区四区五区乱码| 久久欧美精品欧美久久欧美| 99在线视频只有这里精品首页| 9191精品国产免费久久| 国产av一区二区精品久久| 高清在线国产一区| 村上凉子中文字幕在线| 国产国语露脸激情在线看| 免费日韩欧美在线观看| 婷婷六月久久综合丁香| www.熟女人妻精品国产| 欧美成人午夜精品| 国产精品偷伦视频观看了| 久热爱精品视频在线9| 大陆偷拍与自拍| 男人操女人黄网站| 在线国产一区二区在线| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 91国产中文字幕| 国产一区二区三区视频了| 男女之事视频高清在线观看| 真人一进一出gif抽搐免费| 国产精品亚洲一级av第二区| 国产成人影院久久av| 丰满迷人的少妇在线观看| 婷婷精品国产亚洲av在线| 狂野欧美激情性xxxx| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 母亲3免费完整高清在线观看| 激情在线观看视频在线高清| 亚洲成人国产一区在线观看| 精品久久久久久久久久免费视频 | 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲五月婷婷丁香| 欧美国产精品va在线观看不卡| 国产真人三级小视频在线观看| 首页视频小说图片口味搜索| 国产不卡一卡二| 精品无人区乱码1区二区| av中文乱码字幕在线| 无人区码免费观看不卡| 国产男靠女视频免费网站| 满18在线观看网站| 国产精品1区2区在线观看.| 免费看十八禁软件| 国产精品野战在线观看 | 我的亚洲天堂| 国产一区二区在线av高清观看| 国产成人免费无遮挡视频| 国产精品亚洲一级av第二区| 香蕉国产在线看| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 露出奶头的视频| av电影中文网址| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 日本黄色日本黄色录像| 一级片免费观看大全| 久久香蕉精品热| 成年人黄色毛片网站| 亚洲午夜理论影院| 91av网站免费观看| 亚洲中文日韩欧美视频| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 91精品国产国语对白视频| 午夜福利,免费看| 亚洲情色 制服丝袜| 免费少妇av软件| 日本三级黄在线观看| av在线播放免费不卡| 日本vs欧美在线观看视频| 三上悠亚av全集在线观看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产亚洲精品第一综合不卡| 婷婷丁香在线五月| 久久香蕉精品热| 久99久视频精品免费| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 国产精品久久视频播放| 亚洲成人久久性| 国产精品国产av在线观看| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 视频区欧美日本亚洲| 欧美一级毛片孕妇| 亚洲激情在线av| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 在线视频色国产色| 国产av一区在线观看免费| 男女床上黄色一级片免费看| 国产高清videossex| 黄色视频不卡| 亚洲色图综合在线观看| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 免费观看人在逋| 水蜜桃什么品种好| 午夜福利欧美成人| xxx96com| 嫩草影院精品99| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 热re99久久国产66热| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 村上凉子中文字幕在线| www.熟女人妻精品国产| 亚洲男人天堂网一区| 看黄色毛片网站| 欧美黑人欧美精品刺激| av国产精品久久久久影院| 日韩视频一区二区在线观看| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 高清毛片免费观看视频网站 | 免费高清在线观看日韩| 中文字幕色久视频| 亚洲视频免费观看视频| 亚洲国产中文字幕在线视频| 深夜精品福利| 91九色精品人成在线观看| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 桃红色精品国产亚洲av| 波多野结衣高清无吗| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲国产欧美一区二区综合| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 亚洲成人免费电影在线观看| 久久这里只有精品19| 一级a爱片免费观看的视频| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产主播在线观看一区二区| 窝窝影院91人妻| 69av精品久久久久久|