Ni-BZCY72固態(tài)電解質(zhì)電池中氨的電化學合成研究

Ni-BZCY72固態(tài)電解質(zhì)電池中氨的電化學合成研究

直接使用氫氣和氮氣合成氨的技術(shù)被認為是20世紀多相催化領(lǐng)域的頂尖技術(shù)，工業(yè)生產(chǎn)使用的主要方法是哈柏法，大多數(shù)使用鐵基催化劑，工作溫度400～500℃，工作壓力大約15MPa。與此同時，利用固態(tài)電解質(zhì)電池反應原理合成固態(tài)氨的方法也被提出，這種方法是把氫氣和氨氣分別放在反應裝置的2個腔里（圖1），施加合適的電壓后質(zhì)子形態(tài)的氫會輸送到陰極，和氮發(fā)生反應形成氨。陰極材料不僅有電傳導的功能，而且要有很高的氨合成催化能力。

研究表明，Ni-BaZr0.7Ce0.2Y0.1O2.9（Ni-BZCY72）金屬陶瓷材料作為陰極能夠達到很好的性能。研究了在陰極供給氫氣和氮氣混合氣與不供給氫氣這兩種情況下，氨合成速率的差別，也研究了電壓對氨合成的影響。

試驗數(shù)據(jù)表明，在大氣壓力下，反應物體積流量控制在150mL/min時,工作溫度達420～660℃，合成速度隨著工作溫度先上升后下降，在620℃時達到頂峰。工作電壓越高氨合成速率越高，在1V以下時合成速率較低，1～1.8V時合成速率增加較快，但超過1.8V時合成速率上升不明顯。當純氮氣引入到陰極腔時，在工作溫度620℃下的最高氨合成速率為1.7×10-9mol/s·cm2。當把氫氣和氮氣混合之后引入到陰極腔時，在工作溫度620℃、H2/N2=1的條件下,氨的電化學合成速度為4.1×10-9mol/s·cm2，合成速度提高了140%。合成速率的提高也伴隨著相對低的法拉第效率，催化劑也能在高電流密度下高效地將質(zhì)子合成為NH3。

刊名：Solid State Ionics（英）

刊期：2016年第288期

作者：E.Vasileiou

編譯：田甜