重慶市十二五期間SO2和NOx總量控制對(duì)降低酸沉降的效果評(píng)估

謝丹妮,張 婷,余 倩,余德祥,段 雷*

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重慶市十二五期間SO2和NO總量控制對(duì)降低酸沉降的效果評(píng)估

謝丹妮1,張 婷1,余 倩1,余德祥2,段 雷1*

(1.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院,環(huán)境模擬與污染控制國(guó)家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,北京 100084；2.重慶市沙坪壩氣象局,重慶 400030)

為了評(píng)估重慶市“十二五”SO2和NO總量控制對(duì)降低酸沉降的效果,利用重慶鐵山坪2011~2016年的穿透水的觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行硫沉降和氮沉降變化趨勢(shì)分析.結(jié)果表明硫沉降下降效果顯著,而氮沉降的下降尚不明顯.2016年重慶鐵山坪的穿透水中硫沉降為2.34kmolc/(hm2·a),與2011年的6.70kmolc/(hm2·a)相比有大幅下降;而2016年氮沉降為2.11kmolc/(hm2·a),與2011年的2.41kmolc/(hm2·a)相當(dāng).重慶地區(qū)的酸沉降整體上有所下降,但是氮沉降的控制仍需加強(qiáng).

酸沉降；硫沉降；氮沉降；穿透水；總量控制；重慶

在過去的30多年里,由于經(jīng)濟(jì)和社會(huì)的快速發(fā)展,我國(guó)二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NO)的排放量快速增長(zhǎng),從而帶來了一系列嚴(yán)重的環(huán)境問題,包括城市大氣SO2、NO和PM2.5污染,以及區(qū)域酸沉降(俗稱酸雨).其中酸沉降問題持續(xù)時(shí)間最長(zhǎng),影響范圍最廣,使得東亞(主要是我國(guó)南方)成為繼歐洲和北美洲之后的世界第三大酸雨區(qū)[1].直到2006年之后,國(guó)家相繼在“十一五”和“十二五”期間實(shí)施大氣污染物總量控制,繼“十一五”期間實(shí)現(xiàn)了SO2排放總量削減10%的目標(biāo)之后,“十二五”又在SO2削減8%的同時(shí)完成了NO下降10%的目標(biāo).這些行動(dòng)無疑產(chǎn)生了很大的環(huán)境效益,比如近年來的《國(guó)家環(huán)境公報(bào)》[2]顯示我國(guó)酸雨區(qū)面積逐漸減小并且降水平均pH值逐漸增加,但是缺乏直接針對(duì)大氣硫沉降和氮沉降變化的評(píng)價(jià).

大氣沉降包括濕沉降和干沉降,在對(duì)我國(guó)南方地區(qū)酸沉降的貢獻(xiàn)上,干沉降甚至更為重要[3-4].相比濕沉降,干沉降的測(cè)定十分困難,常用的方法有微氣象學(xué)推論法、濃度梯度法、渦度相關(guān)法和穿透水法等[5-8],都有各自的優(yōu)勢(shì)和局限性.目前歐美對(duì)大氣沉降(包括干沉降)的監(jiān)測(cè)已經(jīng)形成區(qū)域網(wǎng)絡(luò)[9],而我國(guó)的國(guó)家酸雨監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)僅對(duì)濕沉降(主要是降水)的pH值進(jìn)行長(zhǎng)期觀測(cè),而沒有廣泛分析降水的化學(xué)組成.事實(shí)上,降水的pH值(酸度)根本上取決于降水中SO42-、NO3-、NH4+和Ca2+等陰陽(yáng)離子的濃度,而這些離子的沉降量(決定其環(huán)境影響),與相關(guān)大氣污染物(SO2、NO、NH3和顆粒物)的排放量直接相關(guān).目前國(guó)內(nèi)尚未針對(duì)干沉降(進(jìn)而總沉降)進(jìn)行大規(guī)模的觀測(cè),僅有一些短期的研究針對(duì)森林、草原、農(nóng)田和城市等不同地區(qū)[3-4,10-14].

本研究將利用目前國(guó)內(nèi)少有的酸沉降長(zhǎng)期觀測(cè)資料--重慶鐵山坪的長(zhǎng)期穿透水?dāng)?shù)據(jù)(2001年至今)對(duì)重慶地區(qū)“十二五”期間的酸沉降(包括硫沉降和氮沉降)的變化進(jìn)行分析.

1 材料與分析方法

1.1 實(shí)驗(yàn)樣地

本研究以重慶鐵山坪的一片馬尾松林作為采樣地點(diǎn).鐵山坪(104°41’E,29°38’N)位于重慶市東北郊的國(guó)家森林保護(hù)區(qū)內(nèi),距離重慶市中心25km,海拔450m,屬亞熱帶濕潤(rùn)氣候,年均降水量1100mm,平均溫度為18℃.穿透水的觀測(cè)在位于南坡的40a樹齡的馬尾松人工林中進(jìn)行.馬尾松林是這一地區(qū)的典型代表群系之一,也是我國(guó)東南部濕潤(rùn)亞熱帶地區(qū)分布最廣和資源最大的森林群落[15].

在同一片馬尾松林內(nèi)設(shè)立了12個(gè)林冠穿透水收集器.采樣器由一個(gè)內(nèi)徑為9.0cm的剪去瓶底的塑料采樣瓶(倒置,用尼龍網(wǎng)蓋住瓶底,以防止枯落物掉入)和一個(gè)特氟龍收集瓶(正立,用錫箔紙包裹,防止水分蒸發(fā))瓶口相連構(gòu)成.采樣器固定于距地面1m高度處.

1.2 采樣和分析方法

從2011年到2016年間,每7d采集穿透水樣品,來自不同采樣器的12個(gè)樣品合并為一個(gè)樣品,并記錄總樣品體積.每四周樣品合并作為月平均樣品,則每年得到13個(gè)月樣品.采集的樣品于4℃冷藏保存,在現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定其pH值(SevenGo-SG2pH計(jì))和電導(dǎo)率(SevenGo-SG3電導(dǎo)率儀),并在清華大學(xué)的實(shí)驗(yàn)室測(cè)定主要陽(yáng)離子(Na+、NH4+、K+、Mg2+和Ca2+;ICS-1000離子色譜儀)和主要陰離子(F-、CI-、NO3-和SO42-;ICS-2000離子色譜儀)濃度(樣品過0.45mm濾膜).

對(duì)每個(gè)樣品的分析結(jié)果進(jìn)行離子平衡檢驗(yàn):

IB = (H++ Na++ k++ Ca2++ Mg2++ NH4+)-

(SO42-+ Cl-+ NO3-+ F-) (1)

式中所用離子表示該離子的濃度(單位為molc/L,即電荷摩爾濃度,舊稱當(dāng)量濃度),H+濃度根據(jù)pH計(jì)算.而陰陽(yáng)離子的相對(duì)偏差由式(2)計(jì)算:

%IB = IB / (H++ Na++ K++ Ca2++Mg2++

NH4+SO42-+ Cl-+ NO3-+ F-) (2)

相對(duì)偏差的絕對(duì)值確保不超過20%.

1.3 數(shù)據(jù)分析

根據(jù)每個(gè)月樣品的體積與采集瓶總截面積計(jì)算當(dāng)月穿透水量,全年累積得到年穿透水量.各離子的年平均濃度是各離子月均濃度以對(duì)應(yīng)的月穿透水量為權(quán)重的加權(quán)平均值.對(duì)H+的年平均濃度取對(duì)數(shù)得到年平均pH值.月平均濃度與當(dāng)月穿透水量相乘得到月沉降量,各月沉降量之和為年沉降量(kmolc/(hm2·a)).

為了評(píng)價(jià)在2011~2016年間酸沉降的變化趨勢(shì),利用季節(jié)性肯達(dá)爾檢驗(yàn)法(Seasonal- Kendall Test)[16]分析各離子濃度的變化趨勢(shì)并對(duì)其變化幅度進(jìn)行定量描述(利用PWQTrend軟件).肯達(dá)爾檢驗(yàn)法是對(duì)按時(shí)間順序排列的多次測(cè)定值進(jìn)行年際變化趨勢(shì)分析的常用方法,用Sen斜率表示變化的大小.由于只考慮時(shí)間順序,該方法避免了漏值和奇異值等對(duì)結(jié)果的影響,而且只在不同年相同月份間進(jìn)行比較,避免了季節(jié)性流量變化對(duì)結(jié)果的影響[17].另外,收集重慶市近年來大氣SO2和NO排放量相關(guān)數(shù)據(jù),用Pearson系數(shù)反映硫和氮的沉降量與相關(guān)大氣污染物排放量之間的相關(guān)性(利用SPSS軟件).

2 結(jié)果與討論

2.1 pH值和主要離子濃度的變化

圖1顯示了2011~2016年間穿透水量、穿透水pH值和主要陰陽(yáng)離子(NH4+、Ca2+、NO3-和SO42-)濃度的月變化情況.pH值和穿透水量總體上均呈現(xiàn)夏高冬低的變化趨勢(shì).pH值受到穿透水中各種陰陽(yáng)離子相對(duì)濃度和降水量的影響,相關(guān)性分析表明,pH值與穿透水量呈顯著的正相關(guān)(<0.05).一般認(rèn)為pH35.6為非酸性降水,4.5￡pH<5.6為弱酸性降水,pH<4.5為強(qiáng)酸性降水[18].從pH值變化曲線上可以看出,冬春季節(jié)(1~4月和11~12月)的pH值較低,最低可達(dá)到2.79(強(qiáng)酸性降水),夏秋季節(jié)(5~10月)則pH值較高,最高可達(dá)到6.26(非酸性降水).

SO42-和NO3-是穿透水中最主要的陰離子,而Ca2+和NH4+是最主要的陽(yáng)離子(圖2).與pH值相反,穿透水中NO3-、SO42-和Ca2+濃度整體上呈現(xiàn)夏低冬高的趨勢(shì).NH4+濃度的峰值同樣出現(xiàn)在冬季,夏季也有較小的峰值出現(xiàn).降水中的離子濃度與降水的云下沖刷過程有關(guān),夏季降水量大(圖1,穿透水量近似為降水量),稀釋作用導(dǎo)致這幾種離子的濃度下降;反之,冬季降水量小,主要離子的濃度較高.國(guó)內(nèi)許多研究也發(fā)現(xiàn)相同的現(xiàn)象[19-20].由于重慶地區(qū)穿透水基本呈酸性,表明其中陰離子濃度高于陽(yáng)離子濃度(按molc計(jì),但需要說明的是,圖2中低估了陰離子的總濃度,因?yàn)樵趫D1中有一些月份的穿透水pH>5.0,表明其中存在HCO3-,但是未進(jìn)行分析),冬季較高的離子濃度意味著較低的pH值.降水中的NH4+濃度與農(nóng)田施肥排放的NH3密不可分,在春夏時(shí)節(jié)NH3的揮發(fā)量大且較集中[21],導(dǎo)致NH4+濃度在夏季也可能出現(xiàn)小的峰值,國(guó)內(nèi)其他地區(qū)也發(fā)現(xiàn)類似的現(xiàn)象[12,22].

圖2 2011~2016年間穿透水中主要離子的平均濃度(mmolc/L)

2011~2016年間穿透水量、穿透水pH值和主要陰陽(yáng)離子濃度的年際變化如圖3所示.在這6a里,年均pH值最低為2011年的4.04,最高為2015年的5.38.利用流量校正肯達(dá)爾檢驗(yàn)得到2011~2016年穿透水pH值和各離子濃度的年際變化趨勢(shì)(表1).可以看出,2011~2016年間鐵山坪的穿透水pH值呈顯著增加趨勢(shì)(年增長(zhǎng)率為0.23/a;<0.01),年增長(zhǎng)率甚至高于之前5a(2006~2010年,即十一五期間,0.17/ a[23]).這說明國(guó)家大氣污染物總量控制在和十一五和十二五期間在重慶地區(qū)取得了持續(xù)降低降水酸度的效果.

表1 鐵山坪穿透水pH值和主要離子濃度的年際變化率

注:pH值的年變化率單位為a-1,各離子年變化率單位為μeq/(L×a);*表示流量校正肯達(dá)爾檢驗(yàn)表明趨勢(shì)顯著(<0.05),**表示高度顯著(<0.01);-表示下降趨勢(shì).2006~2010年研究為文獻(xiàn)[23]研究,2011~2016為本文研究.

2005~2010年的數(shù)據(jù)來源于文獻(xiàn)[23]

相較于2005~2010年間沒有明顯變化,鐵山坪穿透水SO42-濃度在2011~2016年間顯著下降(<0.01),從2011年的0.93mmolc/(L·a)下降到2016年的0.20mmolc/(L·a),下降率達(dá)到78.5%,這說明重慶地區(qū)二氧化硫總量控制帶來的硫沉降下降的效果在十二五期間開始顯現(xiàn).總氮(NH4++ NO3-)的濃度在2006~2010年間顯著上升(< 0.05),排放量的增加及沒有對(duì)氮氧化物進(jìn)行控制導(dǎo)致的氮沉降的增加反應(yīng)明顯,但2011~2016年間顯著下降(<0.01),從2011年的0.39mmolc/(L·a)下降到2016年的0.18mmolc/(L·a),下降率達(dá)到53.4%,說明在控制氮氧化物的排放帶來的氮沉降下降的效果很好,不過,NO3-濃度在十二五期間依然沒有顯著降低.而2種主要的陽(yáng)離子,NH4+和Ca2+,濃度均顯著降低(<0.01).NH4+的年變化率為-16.5μmolc/(L·a),Ca2+的年變化率為-78.4μmolc/(L·a).基于以上各主要陰陽(yáng)離子濃度的變化趨勢(shì),可以認(rèn)為SO42-濃度的明顯下降是穿透水酸度降低(pH值升高)的主要原因.

2.2 主要離子沉降量

從圖4可以看出,重慶鐵山坪的硫沉降量從2005年至今一直呈下降趨勢(shì),2011~2016年間更是大幅下降.2016年的穿透水硫沉降為2.34kmolc/(hm2·a),與2011年的6.70kmolc/(hm2·a)相比有大幅下降,僅是2005年的1/6.這充分顯示了硫沉降控制的效果.相比于硫沉降,氮沉降(特別是NO3-沉降)總體上并無明顯的下降趨勢(shì),雖然2011~2016年NH4+的平均沉降量比2006~ 2010年有所下降.2016年穿透水中的氮沉降為2.11kmolc/(hm2·a),與2011年的2.41kmolc/(hm2·a)相當(dāng).2011~2016年NO3-的平均沉降量為1.69kmolc/(hm2·a),而2006~2010年間為1.70kmolc/(hm2·a).

歐洲和北美在20世紀(jì)80年代開始已經(jīng)觀測(cè)到大氣硫沉降和氮沉降隨著二氧化硫和氮氧化物的排放控制而逐年降低,而且氮沉降的下降比例遠(yuǎn)小于硫沉降[9].隨著氮沉降的的重要性逐漸顯現(xiàn),近年來國(guó)內(nèi)對(duì)氮沉降的研究也大大加強(qiáng),一個(gè)全國(guó)性的氮沉降觀測(cè)網(wǎng)逐漸形成,其43個(gè)站點(diǎn)2010~2014年的平均氮沉降為39.9kg/(hm2·a),即2.86kmolc/(hm2·a),其中NH4+約占58%,不同區(qū)域氮沉降順序是華北>華東>西南>西北[4].同期鐵山坪的氮沉降量與43個(gè)站點(diǎn)的平均量相當(dāng),而其中NH4+比例(45%)稍低,與美國(guó)在1985~2012年濕沉降中NH4+-N:NO3--N=1.46±0.05(即NH4+-N占41%)相似[24].以上差異可能與不同地區(qū)NH3與NO的相對(duì)排放量的差異有關(guān).

2005~2010年的數(shù)據(jù)來源于文獻(xiàn)[23]

從圖5可以看出,雖然煤炭消耗量逐年增長(zhǎng),由于采取了SO2減排措施,SO2排放量從2006年起逐年下降,鐵山坪硫沉降的降低與之相符(Pearson相關(guān)分析,<0.05).十二五期間NO總量控制同樣使得NO排放量開始下降,鐵山坪的NO3-沉降量也與NO排放量正相關(guān)(Pearson相關(guān)分析,<0.05).不過,NO總量控制帶來的氮沉降下降的效果并不明顯.這6a間氮肥的使用量緩慢上升,但是鐵山坪的NH4+沉降量并未隨之上升,說明近年來施肥效率可能有所提高,使得NH3的排放量并未明顯升高.

圖5 重慶市2011~2015年煤炭和氮肥消耗量以及工業(yè)SO2和NOx排放量

煤炭、氮肥消耗量及工業(yè)SO2排放量引自文獻(xiàn)[25], NO排放量引自[26]

2.3 不確定分析

相對(duì)其他方法,穿透水方法對(duì)干沉降的測(cè)定比較簡(jiǎn)單,不過它只適用于森林地區(qū).降水通過森林冠層的過程中會(huì)對(duì)葉面上積累的干沉降進(jìn)行淋洗,從而引起降水中化學(xué)組分的改變,表現(xiàn)在穿透水中各組分的沉降量高于降水的沉降量,因此穿透水通量可作為總沉降量,而它與濕沉降通量之差即為干沉降量[27-28].此法由于忽略了樹干莖流通量和樹冠的交換作用[29],結(jié)果可能會(huì)有偏差.前期研究估計(jì)利用穿透水沉降作為總沉降時(shí),硫沉降可能被高估約30%,而氮沉降可能被低估50%[23].不過,上述不確定性對(duì)總沉降的變化趨勢(shì)沒有影響.

3 結(jié)論

3.1 重慶鐵山坪2011~2016年連續(xù)6a的穿透水觀測(cè)數(shù)據(jù)及其同2006~2010年的對(duì)比表明,pH有顯著的上升趨勢(shì),主要原因是SO42-濃度的明顯下降,而NO3-濃度下降不明顯.總之,酸沉降總體呈現(xiàn)下降趨勢(shì),說明“十二五”期間大氣污染物總量控制,特別是二氧化硫總量控制取得了顯著的效果.

3.2 重慶鐵山坪的穿透水硫沉降自2005年以來顯著降低,2011年后下降更快.相比而言,穿透水氮沉降量總體上并無明顯的下降趨勢(shì),氮氧化物總量減排對(duì)氮沉降(進(jìn)而酸沉降)控制的效果尚未顯現(xiàn).

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XIE Dan-ni1, ZHANG Ting1, YU Qian1, YU De-xiang2, DUAN Lei1*

(1.State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, Tsinghua University, Beijing 100084, China；2.Chongqing Shapingba Meteorological Bureau, Chongqing 400030, China)., 2017,37(11)：4072~4077

In order to evaluate the effect of the total SO2and NOemissions control on the decrease of acid deposition, we analyzed the trends of sulfur deposition and nitrogen deposition on the basis of the throughfall from 2011 to 2016 at Tieshanping catchment, Chongqing. The sulfur deposition significantly reduced from 6.70kmolc/(hm2·a) in 2011 to 2.34kmolc/(hm2·a) in 2016. In comparison, the nitrogen deposition did not have obvious decrease, with the values of 2.41kmolc/(hm2·a) and 2.11kmolc/(hm2·a) in 2011 and 2016, respectively. Therefore, although the total acid deposition has declined in Chongqing, the control of nitrogen deposition still need to be strengthened.

acid deposition；sulphur deposition；nitrogen deposition；throughfall；total emission control；Chongqing

X517

A

1000-6923(2017)11-4072-06

謝丹妮(1994-),女,陜西寶雞人,清華大學(xué)碩士研究生,主要研究方向?yàn)榇髿馕廴究刂?發(fā)表論文2篇.

2017-04-02

國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金(21607019)

* 責(zé)任作者, 教授, lduan@tsinghua.edu.cn