溫州城區(qū)大氣PM2.5中多環(huán)芳烴的污染特征與來(lái)源解析

鄭元鑄 葛琳琳 鄭旭軍 朱 川 阮芳芳 涂圣鋒 李素靜 李 偉 朱京科

(1.溫州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，浙江 溫州 325003； 2.浙江大學(xué)生物質(zhì)化工教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，工業(yè)生態(tài)與環(huán)境研究所，浙江 杭州 310027； 3.浙江大學(xué)環(huán)境工程研究所，浙江 杭州 310058)

溫州城區(qū)大氣PM2.5中多環(huán)芳烴的污染特征與來(lái)源解析

鄭元鑄1葛琳琳2,3鄭旭軍1朱 川1阮芳芳1涂圣鋒1李素靜2#李 偉2,3朱京科2

(1.溫州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，浙江 溫州 325003； 2.浙江大學(xué)生物質(zhì)化工教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，工業(yè)生態(tài)與環(huán)境研究所，浙江 杭州 310027； 3.浙江大學(xué)環(huán)境工程研究所，浙江 杭州 310058)

使用中流量采樣器采集溫州城區(qū)2015年4個(gè)季節(jié)的大氣PM2.5樣品，利用氣相色譜(GC)—質(zhì)譜(MS)聯(lián)用儀對(duì)PM2.5樣品中16種優(yōu)先控制的多環(huán)芳烴(PAHs)進(jìn)行分析，研究PM2.5中PAHs的污染特征及其可能來(lái)源。結(jié)果顯示，PM2.5中總PAHs質(zhì)量濃度為5.12～81.59ng/m3，且表現(xiàn)為冬季>秋季>春季>夏季，季節(jié)性變化特征明顯。比值法和主成分分析顯示，溫州城區(qū)大氣PM2.5中PAHs的主要污染源是燃煤、機(jī)動(dòng)車尾氣以及生物質(zhì)燃燒?？侾AHs日均毒性當(dāng)量濃度為0.44～11.28ngTEFs/m3，平均值為3.44ngTEFs/m3。成人和兒童的終生超額致癌風(fēng)險(xiǎn)(ILCR)年均值分別為7.11×10-7、4.98×10-7，表明溫州城區(qū)PM2.5中PAHs對(duì)人體健康影響水平較低，在可接受范圍內(nèi)。

PM2.5多環(huán)芳烴 來(lái)源解析 毒性評(píng)價(jià)

多環(huán)芳烴(PAHs)是分子中含有兩個(gè)及兩個(gè)以上苯環(huán)的揮發(fā)性碳?xì)浠衔?，主要?lái)源于煤、石油和有機(jī)高分子化合物等物質(zhì)的不完全燃燒。大氣中的PAHs主要以氣態(tài)和固態(tài)兩種形式存在，其中大分子量PAHs(5～7環(huán))絕大多數(shù)吸附在顆粒物上，以固態(tài)形式存在。由于PAHs具有致畸、致癌和致突變作用，對(duì)人類健康危害較大。目前，國(guó)內(nèi)外有很多針對(duì)不同城市大氣PM2.5中PAHs污染特征以及來(lái)源解析的研究[1-2],[3]659-667,[4-8]，但大多數(shù)研究主要集中在北方工業(yè)城市和珠江三角洲地區(qū)。

溫州作為浙江經(jīng)濟(jì)中心之一，近年來(lái)經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅速，城市化進(jìn)程快。與此同時(shí)，PM2.5、SO2和NO2等大氣污染物的大量排放已成為影響城市空氣質(zhì)量的重要因素。目前，還沒(méi)有關(guān)于溫州城區(qū)大氣PM2.5中PAHs污染特征以及來(lái)源解析的研究。為此，本研究在溫州城區(qū)設(shè)置4個(gè)采樣點(diǎn)，分4個(gè)季節(jié)采集PM2.5樣品，研究溫州城區(qū)大氣PM2.5中16種PAHs的污染特征和主要來(lái)源，并進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，為溫州大氣污染防治對(duì)策的制定提供數(shù)據(jù)支持。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

在溫州城區(qū)內(nèi)布設(shè)4個(gè)采樣點(diǎn)，分別為溫州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站(120°40′15″E，28°01′0″N，以下簡(jiǎn)稱市站)、龍灣區(qū)環(huán)境監(jiān)測(cè)站(120°45′36″E，27°58′29″N，以下簡(jiǎn)稱龍灣)、南浦環(huán)境監(jiān)測(cè)站(120°40′29″E，27°59′18″N，以下簡(jiǎn)稱南浦)、溫州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站甌海分站(120°38′04″E，28°0′32″N，以下簡(jiǎn)稱甌海)。采樣器布設(shè)在監(jiān)測(cè)站屋頂，離屋頂?shù)孛?.6 m左右。

分別選擇2015年1月4—11日(冬季)、4月16—24日(春季)、7月22—28日(夏季)和10月17—23日(秋季)進(jìn)行采樣，累計(jì)獲得PM2.5樣品112個(gè)。采樣器為中流量采樣器(2030型)，每天采樣20 h，采樣器流量為100 L/min，切割粒徑為2.5 μm。濾膜選取石英纖維濾膜(QMA 1851-090型，直徑90 mm)。

1.2 濾膜處理

采樣前，將裝有濾膜的鋁箔袋敞口放到馬弗爐中，在450 ℃下灼燒4 h，待濾膜自然冷卻后取出，密封鋁箔袋。用于保存濾膜膜盒的鋁箔也需在450 ℃下灼燒4 h，且為避免鑷子直接接觸濾膜，濾膜準(zhǔn)備過(guò)程中使用的鑷子需用灼燒后的鋁箔包好鑷子尖頭。PM2.5樣品采集后，將濾膜放入膜盒密封、編號(hào)，并放入冰箱-30 ℃保存以供分析。采樣前后濾膜均在溫度(20±1) ℃、濕度50%±5%的恒溫恒濕室內(nèi)平衡48 h，最后用1/10 000分析天平(Mettler Toledo ME 204E型)稱量。

1.3 預(yù)處理及分析

提取PAHs前添加內(nèi)標(biāo)物質(zhì)PCB209和氘代菲，并放置30 min以上老化。將濾膜粉碎置于具塞三角瓶中，加入正己烷-丙酮混合液(正己烷、丙酮體積比為1∶1)30 mL，在室溫下超聲提取30 min。過(guò)無(wú)水硫酸鈉柱后，再用正己烷-丙酮混合液重復(fù)上述操作提取兩次，每次用量20 mL。提取液經(jīng)旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(False RE-301型)濃縮后，再使用氮吹儀(LB-MD 201型)濃縮，最后用正己烷定容至1 mL，使用氣相色譜(GC)—質(zhì)譜(MS)聯(lián)用儀(Agilent 7000A型)測(cè)定美國(guó)環(huán)境保護(hù)署(USEPA)規(guī)定的16種優(yōu)先控制PAHs的濃度。

1.4 質(zhì)量保證及控制

分析過(guò)程中，所有樣品均加入內(nèi)標(biāo)物PCB209和氘代菲，并且每次分析都測(cè)定方法空白和試劑空白，確保分析過(guò)程的質(zhì)量控制。內(nèi)標(biāo)物PCB209和氘代菲的回收率為60%～120%，滿足實(shí)驗(yàn)分析要求[9]。

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5中PAHs的濃度變化特征

2.1.1 PM2.5中PAHs的濃度水平

表1 溫州城區(qū)2015年大氣PM2.5中的PAHs1)

注：1)ND為低于儀器檢測(cè)限。

表2 國(guó)內(nèi)外其他城市大氣PM2.5中PAHs的質(zhì)量濃度

溫州城區(qū)2015年P(guān)M2.5中的16種PAHs如表1所示。采樣期間PM2.5中總PAHs質(zhì)量濃度為5.12～ 81.59 ng/m3，平均值為32.14 ng/m3。其中，濃度最高的是茚[1,2,3-cd]芘，其平均值為4.11 ng/m3。春、夏、秋、冬4季PM2.5中總PAHs平均值分別為28.62、12.17、29.86、57.93 ng/m3?？梢钥闯?，PM2.5中總PAHs濃度的季節(jié)變化規(guī)律為冬季>秋季>春季>夏季。在空間上，總PAHs表現(xiàn)為南浦≈龍灣>甌海>市站。南浦位于交通密集區(qū)，龍灣位于工業(yè)區(qū)，甌海位于交通密集區(qū)，其總PAHs濃度相對(duì)較高；市站總PAHs最低，可能是由于市站位于甌江邊上，大氣擴(kuò)散條件較好，且相比甌海和南浦，市站的交通狀況較疏散。

國(guó)內(nèi)外其他城市大氣PM2.5中PAHs質(zhì)量濃度如表2所示。通過(guò)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，溫州城區(qū)大氣PM2.5中總PAHs遠(yuǎn)低于北京(119.60 ng/m3)、重慶(74.97 ng/m3)和鄭州(174.3 ng/m3)等受工業(yè)影響較大的城市，與昆明(28.27 ng/m3)、貴陽(yáng)(41.95 ng/m3)等城市相近，但遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于馬德里(0.905 ng/m3)和威尼斯(8.25 ng/m3)這兩個(gè)國(guó)外城市。

2.1.2 PM2.5中PAHs的組成特征

圖1 溫州城區(qū)大氣PM2.5中不同環(huán)數(shù)PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)Fig.1 Percentages of PAHs bound to PM2.5 with different rings in Wenzhou

2.2 PAHs的來(lái)源解析

目前進(jìn)行大氣顆粒物中PAHs來(lái)源解析的方法主要有比值法、主成分分析以及化學(xué)質(zhì)量平衡(CMB)受體模型法等。本研究使用比值法和主成分分析對(duì)溫州城區(qū)大氣PM2.5中PAHs的來(lái)源進(jìn)行解析。

2.2.1 比值法

表3 溫州城區(qū)大氣PM2.5中PAHs的特征比值

2.2.2 主成分分析

主成分分析是將原變量重新組合成新的互相獨(dú)立的幾個(gè)綜合變量，以較少的綜合變量盡可能多地反映原變量信息的一種統(tǒng)計(jì)學(xué)方法。本研究采用主成分分析對(duì)溫州城區(qū)大氣PM2.5樣品中PAHs進(jìn)行來(lái)源解析，采用SPSS 19.0軟件計(jì)算，以特征值大于1為標(biāo)準(zhǔn)篩選主成分。共解析了4個(gè)主成分，累積貢獻(xiàn)率達(dá)到79.10%，分析結(jié)果見(jiàn)表4。

表4 主成分分析結(jié)果

主成分1解釋了總變量的50.10%，負(fù)載系數(shù)較高的PAHs為苯并[k]熒蒽、苯并[b]熒蒽、苯并[a]芘、熒蒽以及苯并[g,h,i]苝，由于苯并[k]熒蒽、苯并[b]熒蒽是燃煤排放標(biāo)示性物質(zhì)，苯并[g,h,i]苝和苯并[a]芘是機(jī)動(dòng)車尾氣排放標(biāo)示性物質(zhì)[17]7469,[19]1262-1263，主成分1主要代表燃煤和機(jī)動(dòng)車尾氣排放混合源；因子2解釋了總變量的12.90%，其中蒽和苊烯負(fù)載系數(shù)較高，主成分2可能代表生物質(zhì)燃燒源；主成分3和主成分4分別解釋了總變量的8.50%和7.60%，負(fù)載系數(shù)較高的PAHs分別為芴和萘，這些低環(huán)PAHs高荷載符合煤焦?fàn)t排放的特點(diǎn)[20]，因此主成分3和主成分4可能代表燃煤源。綜合以上分析結(jié)果，溫州城區(qū)大氣PM2.5中的PAHs主要來(lái)自于燃煤、機(jī)動(dòng)車尾氣排放以及生物質(zhì)燃燒，與比值法的分析結(jié)果一致。

2.3 PAHs的毒性評(píng)價(jià)

苯并[a]芘是16種PAHs中污染最廣、致癌性最強(qiáng)的單體。根據(jù)USEPA綜合風(fēng)險(xiǎn)信息系統(tǒng)(IRIS)數(shù)據(jù)庫(kù)的數(shù)據(jù)資料和世界衛(wèi)生組織(WHO)為評(píng)價(jià)化學(xué)物質(zhì)致癌性編制的分類系統(tǒng)，將苯并[a]芘定為無(wú)閾致癌化合物，用來(lái)評(píng)價(jià)污染物的健康風(fēng)險(xiǎn)?！董h(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)中明確規(guī)定大氣中苯并[a]芘的年均限值為0.1 ng/m3，日均限值為2.5 ng/m3[21]。苯并[a]芘在環(huán)境中廣泛存在，性質(zhì)穩(wěn)定，與總PAHs濃度有一定的相關(guān)性。本研究中苯并[a]芘與總PAHs的相關(guān)系數(shù)為0.977，因此可以用苯并[a]芘反映PAHs污染水平，評(píng)估其健康風(fēng)險(xiǎn)。

本研究采用毒性當(dāng)量因子TEFs[22]151。以苯并[a]芘為標(biāo)準(zhǔn)參考物，其毒性當(dāng)量定為1 TEFs，將其他15種PAHs單體與等量的苯并[a]芘進(jìn)行對(duì)比，計(jì)算得到對(duì)應(yīng)的毒性當(dāng)量濃度。16種PAHs單體的毒性當(dāng)量濃度相加，得到總PAHs毒性當(dāng)量濃度[23-24]。如圖2所示，總PAHs日均毒性當(dāng)量濃度為0.44～11.28 ng TEFs/m3，平均值為3.44 ng TEFs/m3。以2.5 ng TEFs/m3為標(biāo)準(zhǔn)，夏季日均毒性當(dāng)量濃度未超標(biāo)，冬、春和秋季均有不同程度超標(biāo)。

圖2 溫州城區(qū)大氣PM2.5中總PAHs日均毒性當(dāng)量濃度Fig.2 The toxicity equivalent concentration of total PAHs bound to PM2.5 in Wenzhou

終生超額致癌風(fēng)險(xiǎn)(ILCR)是基于苯并[a]芘來(lái)評(píng)估人類暴露在污染物中健康風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)模型[25]，計(jì)算見(jiàn)式(1)、式(2)。

ILCR=q×ADD

(1)

ADD=CA×IR×ET×EF×ED/(BW×AT)

(2)

式中：q為苯并[a]芘致癌強(qiáng)度系數(shù)，kgd/mg；ADD為日均暴露劑量，mg/(kgd)；CA為大氣中污染物質(zhì)量濃度，mg/m3；IR為呼吸速率，m3/h；ET為日暴露時(shí)長(zhǎng)，h/d；EF為暴露頻率，d/a；ED為暴露持續(xù)時(shí)間，a；BW為體重，kg；AT為平均接觸時(shí)間，d。

本研究參考《多環(huán)芳烴污染的人體暴露和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法》[22]152-153、《暴露參數(shù)手冊(cè)》[26]和《中國(guó)人群暴露參數(shù)手冊(cè)(成人卷)》[27]，結(jié)合溫州城區(qū)實(shí)際情況來(lái)確定人體呼吸暴露參數(shù)，見(jiàn)表5。查閱IRIS數(shù)據(jù)庫(kù)，確定q為3.1 kgd/mg。

溫州城區(qū)不同季節(jié)毒性評(píng)價(jià)結(jié)果如表6所示。從表6可以看出，成人ILCR為1.88×10-7～1.52×10-6，兒童ILCR為1.32×10-7～1.06×10-6，ILCR均表現(xiàn)為冬季>春季>秋季>夏季，成人和兒童的ILCR年均值分別為7.11×10-7、4.98×10-7。有研究表明：ILCR數(shù)量級(jí)達(dá)到10-4為最大可接受水平；ILCR數(shù)量級(jí)小于10-6，表示其與日?；顒?dòng)(如釣魚、滑冰等)所造成的風(fēng)險(xiǎn)水平相似，對(duì)人體健康影響較小[17]7468。因此，溫州城區(qū)成人和兒童在不同季節(jié)的ILCR與日常活動(dòng)風(fēng)險(xiǎn)水平相似，在可接受范圍之內(nèi)。

2.4 防治建議

根據(jù)比值法和主成分分析分析結(jié)果，結(jié)合溫州城區(qū)2015年大氣污染防治計(jì)劃，對(duì)溫州城區(qū)大氣污染防治對(duì)策的實(shí)施提出以下建議：

(1) 嚴(yán)格控制煤炭消費(fèi)總量，推進(jìn)工業(yè)園區(qū)集中供熱，淘汰并改造高污染燃料鍋(窯)爐，推進(jìn)太陽(yáng)能、風(fēng)能和生物質(zhì)能等可再生能源的利用。

(2) 加強(qiáng)治理化工行業(yè)煙粉塵和揮發(fā)性有機(jī)廢氣。

(3) 加強(qiáng)機(jī)動(dòng)車管理，提升燃油品質(zhì)，加快公交、公共自行車等公共交通基礎(chǔ)設(shè)施。

表5 人體呼吸暴露參數(shù)1)

注：1)年齡<18歲為兒童，年齡≥18歲為成人。

表6 溫州城區(qū)不同季節(jié)大氣PM2.5中總PAHs日均毒性當(dāng)量濃度及ILCR

(4) 禁止秸稈焚燒，推進(jìn)秸稈機(jī)械化粉碎還田、飼料化和能源化等形式的綜合利用。

3 結(jié) 論

(1) 溫州城區(qū)大氣PM2.5中總PAHs質(zhì)量濃度為5.12～81.59 ng/m3，具有明顯的季節(jié)變化特征，表現(xiàn)為冬季>秋季>春季>夏季。

(2) 燃煤、機(jī)動(dòng)車尾氣排放和生物質(zhì)燃燒是溫州城區(qū)大氣PM2.5中PAHs的主要來(lái)源，其中燃煤和機(jī)動(dòng)車尾氣排放的貢獻(xiàn)率較大。

(3) 溫州城區(qū)2015年P(guān)M2.5中總PAHs日均毒性當(dāng)量濃度為0.44～11.28 ng TEFs/m3，成人和兒童的ILCR年均值分別為7.11×10-7、4.98×10-7，對(duì)人體健康影響較低。成人和兒童的ILCR具有明顯的季節(jié)變化特征，均表現(xiàn)為冬季>春季>秋季>夏季。

[1] 王超，張霖琳，刀谞，等．京津冀地區(qū)城市空氣顆粒物中多環(huán)芳烴的污染特征及來(lái)源[J]．中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2015，35(1)：1-6．

[2] 趙雪艷，任麗紅，姬亞芹，等．重慶主城區(qū)春季大氣PM10及PM2.5中多環(huán)芳烴來(lái)源解析[J]．環(huán)境科學(xué)研究，2014，27(12)：1395-1402．

[3] 畢麗玫，郝吉明，寧平，等．昆明城區(qū)大氣PM2.5中PAHs的污染特征及來(lái)源分析[J]．中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2015，35(3)．

[4] 馮利紅，李永剛，趙巖，等．天津市大氣細(xì)顆粒物中多環(huán)芳烴人群健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J]．實(shí)用預(yù)防醫(yī)學(xué)，2015，22(11)：1322-1325．

[5] TAN Jihua,DUAN Jingchun,CHEN Duohong,et al.Chemical characteristics of haze during summer and winter in Guangzhou[J].Atmospheric Research,2009,94(2):238-245.

[6] HALL D,WU Changyu,HSU Y M,et al.PAHs,carbonyls,VOCs and PM2.5emission factors for pre-harvest burning of Florida sugarcane[J].Atmospheric Environment,2012,55:164-172.

[7] LEE J Y,LANE D A,HEO J B,et al.Quantification and seasonal pattern of atmospheric reaction products of gas phase PAHs in PM2.5[J].Atmospheric Environment,2012,55:17-25.

[8] 楊紅玉，倪進(jìn)治，黃艷梅，等．福州市大氣PM10中多環(huán)芳烴污染特征及其源解析[J]．環(huán)境科學(xué)與技術(shù)，2014，37(2)：74-78．

[9] EPA TO-13A,Determination of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in ambient air using gas chromatography mass spectrometry (GC-MS)[S].

[10] 楊成閣．貴陽(yáng)市PM10、PM2.5及其中多環(huán)芳烴的污染特征與來(lái)源解析研究[D]．貴陽(yáng)：貴州師范大學(xué)，2014．

[11] 王佳．鄭州市PM2.5污染特征及其源解析研究[D]．鄭州：鄭州大學(xué)，2015．

[12] 陳敏．重慶市主城區(qū)大氣PM10、PM2.5中PAHs分布規(guī)律解析[D]．重慶：西南大學(xué)，2013．

[13] 于國(guó)光，王鐵冠，吳大鵬，等．北京市大氣氣溶膠中多環(huán)芳烴的研究[J]．中國(guó)礦業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)，2008，37(1)：72-78．

[14] BARRADO A I,GARCA S,BARRADO E,et al.PM2.5-bound PAHs and hydroxy-PAHs in atmospheric aerosol samples:correlations with season and with physical and chemical factors[J].Atmospheric Environment,2012,49:224-232.

[15] MASIOL M,CENTANNI E,SQUIZZATO S,et al.GC-MS analyses and chemometric processing to discriminate the local and long-distance sources of PAHs associated to atmospheric PM2.5[J].Environmental Science and Pollution Research International,2012,19(8):3142-3151.

[16] 楊麗莉，王美飛，張予燕，等．南京市大氣顆粒物中多環(huán)芳烴變化特征[J]．中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)，2016，32(1)：53-57．

[17] WANG Jia,GENG Ningbo,XU Yifei,et al.PAHs in PM2.5in zhengzhou:concentration,carcinogenic risk analysis, and source apportionment[J].Environmental Monitoring and Assessment,2014,186(11).

[18] LI Ruijin,KOU Xiaojing,GENG Hong,et al.Pollution characteristics of ambient PM2.5-bound PAHs and NPAHs in a typical winter time period in Taiyuan[J].Chinese Chemical Letters,2014,25(5):663-666.

[19] SALDARRIAGA NORENA H,LOPEZ MARQUEZ R,MURILLO TOVAR M,et al.Analysis of PAHs associated with particulate matter PM2.5in two places at the city of Cuernavaca,Morelos,México[J].Atmosphere,2015,6(9).

[20] 張莉，張?jiān)?，祁士華，等．武漢市洪山區(qū)春季PM2.5濃度及多環(huán)芳烴組成特征[J]．中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2015，35(8)：2319-2325．

[21] 柴發(fā)合．解讀《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[J]．大眾標(biāo)準(zhǔn)化，2012(10)：12-15．

[22] 段小麗，陶澍，徐東群，等．多環(huán)芳烴污染的人體暴露和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法[M]．北京：中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社，2011．

[23] LIU Jingjing,MAN Ruilin,MA Shexia,et al.Atmospheric levels and health risk of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) bound to PM2.5in Guangzhou,China[J].Marine Pollution Bulletin,2015,100(1):134-143.

[24] DONATEO A,GREGORIS E,GAMBARO A,et al.Contribution of harbour activities and ship traffic to PM2.5,particle number concentrations and PAHs in a port city of the Mediterranean Sea (Italy)[J].Environmental Science and Pollution Research International,2014,21(15):9415-9429.

[25] 段小麗，聶靜，王宗爽，等．健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中人體暴露參數(shù)的國(guó)內(nèi)外研究概況[J]．環(huán)境與健康雜志，2009，26(4)：370-373．

[26] USEPA.Exposure factors handbook[R].Washington,D.C.:USEPA,2011.

[27] 環(huán)境保護(hù)部．中國(guó)人群暴露參數(shù)手冊(cè)(成人卷)[M]．北京：中國(guó)環(huán)境出版社，2014．

PollutioncharacteristicsandsourcesapportionmentofPAHsboundtoPM2.5inWenzhou

ZHENGYuanzhu1，GELinlin2,3，ZHENGXujun1，ZHUChuan1，RUANFangfang1，TUShengfeng1，LISujing2，LIWei2,3，ZHUJingke2.

(1.WenzhouEnvironmentalMonitoringCenter,WenzhouZhejiang325003;2.BiomassChemicalIndustryMinistryofEducationKeyLaboratory,InstituteofIndustrialEcologyandEnvironment,ZhejiangUniversity,HangzhouZhejiang310027；3.InstituteofEnvironmentalEngineering,ZhejiangUniversity,HangzhouZhejiang310058)

PM2.5samples of 4 seasons were collected in Wenzhou using a sampler of medium-flow capacity in 2015,and 16 kinds of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) bound to PM2.5were analyzed by gas chromatography (GC)-mass spectrometer (MS) to investigate their pollution characteristics and sources. The results indicated that annual average of the measure total PAHs in PM2.5ranged from 5.12 ng/m3to 81.59 ng/m3,and the order of PAHs concentration was winter>autumn>spring>summer,showing obvious seasonal variations. Ratio method and principal component analysis (PCA) suggested that the PAHs bound to PM2.5were mainly from coal combustion,vehicle exhaustand biomass burning. The daily mean values of total toxicity equivalent conocentration ranged from 0.44 ng TEFs/m3to 11.28 ng TEFs/m3,with the average value 3.44 ng TEFs/m3. The yearly values of excess lifetime cancer risk (ILCR) for adults and children were 7.11×10-7and 4.98×10-7,respectively,meaning that PAHs bound to PM2.5had small effect on the health of people in Wenzhou,which was within the acceptable limit.

PM2.5; PAHs; source apportionment; toxicity assessment

2016-03-29)

鄭元鑄，男，1972年生，碩士，高級(jí)工程師，主要從事環(huán)境監(jiān)測(cè)工作。#

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10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.05.015