電解質(zhì)調(diào)控場效應(yīng)晶體管及其人造突觸器件應(yīng)用

竺立強(qiáng)

(1.中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所,浙江省石墨烯應(yīng)用研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江 寧波 315201)(2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京100049)

青年園地

2017-04-06

寧波市科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目(2016B10005)，浙江省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(LR18F040002)，中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)(2014259)和中科院交叉創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目

竺立強(qiáng)，男，1979年生，研究員，博士生導(dǎo)師，E-mail:lqzhu@nimte.ac.cn

10.7502/j.issn.1674-3962.2017.10.08

電解質(zhì)調(diào)控場效應(yīng)晶體管及其人造突觸器件應(yīng)用

竺立強(qiáng)1,2

(1.中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所,浙江省石墨烯應(yīng)用研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江 寧波 315201)(2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京100049)

類腦神經(jīng)形態(tài)工程近年來正在成為信息領(lǐng)域的一個(gè)研究熱點(diǎn)，將成為今后人工智能發(fā)展的有力補(bǔ)充和增長點(diǎn)，促進(jìn)微電子技術(shù)的發(fā)展。人腦中有～1011個(gè)神經(jīng)元和～1015個(gè)突觸連接，突觸結(jié)構(gòu)是神經(jīng)元間發(fā)生信息傳遞的關(guān)鍵部位，是人腦認(rèn)知行為的基本單元，得益于超大量的并行突觸計(jì)算，人腦的計(jì)算模式非常可靠，因此研制人造突觸器件對(duì)于神經(jīng)形態(tài)工程而言具有重要的意義。目前，國際上有關(guān)人造突觸器件的研究才剛剛起步，最新研究成果不斷涌現(xiàn)，正在成為人工智能和神經(jīng)形態(tài)領(lǐng)域的一個(gè)重要分支，將為今后人工智能的發(fā)展注入新的活力。離子導(dǎo)體電解質(zhì)具有獨(dú)特的離子/電子界面耦合特性，其在靜電調(diào)控器件中有著獨(dú)特的應(yīng)用價(jià)值，為揭示凝聚態(tài)物質(zhì)的新規(guī)律提供了新的途徑，并且由于獨(dú)特的界面離子耦合特性及相關(guān)的界面電化學(xué)過程，其在人造突觸器件和神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)方面有著極強(qiáng)的應(yīng)用前景。

場效應(yīng)晶體管；電解質(zhì)調(diào)控；雙電層效應(yīng)；固態(tài)電解質(zhì)；突觸晶體管；突觸響應(yīng)

1 前 言

2 電解質(zhì)調(diào)控場效應(yīng)晶體管(Electrolyte-Gated Transistors:EGTs)

2.1 電解質(zhì)調(diào)控場效應(yīng)晶體管的工作模式

早在20世紀(jì)50年代，貝爾實(shí)驗(yàn)室的科學(xué)家Brattaind等人[3]采用電解質(zhì)作為柵介質(zhì)，研制了鍺溝道場效應(yīng)晶體管。到了20世紀(jì)80年代，有關(guān)電解質(zhì)調(diào)控場效應(yīng)晶體管(Electrolyte-Gated Transistors: EGTs)的研究工作日益增多。如，Wrighton等人[4]開創(chuàng)性地利用電解質(zhì)中的離子實(shí)現(xiàn)了對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體溝道的可逆摻雜，采用離子液電解質(zhì)(Ionic-Liquid-Electrolyte)作為柵介質(zhì)研制了有機(jī)場效應(yīng)晶體管，實(shí)現(xiàn)了對(duì)半導(dǎo)體聚合物導(dǎo)電性的有效調(diào)控。同時(shí)，人們也在離子液或離子凝膠電解質(zhì)(Ionic-Gel-Electrolyte)中觀察到了雙電層(Electric-Double-Layer: EDL)現(xiàn)象，并研制了一些具有EDL調(diào)控效應(yīng)的場效應(yīng)器件[5,6]。在這類以離子液或離子凝膠電解質(zhì)作為柵介質(zhì)的EGTs中，離子的遷移可以極大地調(diào)制凝聚態(tài)物質(zhì)的載流子濃度。根據(jù)電解質(zhì)中的離子是否進(jìn)入半導(dǎo)體溝道層，這類器件的工作模式可以分為兩類，包括靜電調(diào)控型(Electrostatic Modulation)和電化學(xué)摻雜型(Electrochemical-Doping)。

當(dāng)器件工作于靜電調(diào)控模式時(shí)，在外電場的作用下，離子液電解質(zhì)中的陰/陽離子在電解質(zhì)內(nèi)部遷移，并且在電解質(zhì)與柵電極或溝道的界面處聚集，從而可以在柵電極一側(cè)或溝道一側(cè)誘導(dǎo)產(chǎn)生符號(hào)相反、電荷總量相同的高濃度載流子，即在電極/電解質(zhì)或溝道/電解質(zhì)界面上形成一層雙電層(EDL)，如圖1b所示[7]。這一EDL電容極高，一般高達(dá)1～500 μF/cm2。而如果采用100 nm厚的致密HfO2作為柵介質(zhì)，其電容值僅為～200 nF/cm2[1]。由于電解質(zhì)與半導(dǎo)體溝道界面上的這種EDL效應(yīng)，這類器件也被稱為雙電層晶體管(EDL-Ts)。當(dāng)器件工作于電化學(xué)摻雜模式時(shí)，在外電場的作用下，離子液電解質(zhì)中的陰/陽離子將進(jìn)入半導(dǎo)體溝道層并發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，如圖1c所示。此時(shí)，EDL效應(yīng)僅僅發(fā)生在柵電極/電解質(zhì)界面處，而進(jìn)入溝道層的離子將引起溝道載流子濃度的變化，這一過程被稱為電化學(xué)摻雜，因此這類器件也被稱為電化學(xué)晶體管(ECTs)。

圖1 電解質(zhì)調(diào)控場效應(yīng)晶體管(EGTs)的結(jié)構(gòu)示意圖 (a)；EGTs的靜電調(diào)控工作模式示意圖 (b)；EGTs的電化學(xué)摻雜工作模式示意圖 (c) [7] Fig.1 Schematic diagram of electrolyte gated transistors (EGTs) (a); Schematic diagram of EGTs operated in electrostatic modulation mode (b) and electrochemical modulation mode (c) [7]

由于EGT界面上極強(qiáng)的離子-電子界面耦合作用，柵電極對(duì)導(dǎo)電溝道有著極強(qiáng)的調(diào)控能力，因此這類晶體管的工作電壓較小，一般<2 V。同時(shí)，由于電解質(zhì)極強(qiáng)的長程離子-電子耦合特性，當(dāng)柵電極遠(yuǎn)離溝道區(qū)域時(shí)，仍能夠?qū)系赖膶?dǎo)電性產(chǎn)生極強(qiáng)的調(diào)控作用，從而極大地降低了器件制作過程中的對(duì)準(zhǔn)要求[8]。這一特性也為大面積打印電子器件、低成本便攜式器件及柔性電子器件的應(yīng)用提供了新的材料體系和切實(shí)可行的技術(shù)途徑和實(shí)現(xiàn)方案[9,10]。值得指出的是，這類以離子液或者離子凝膠電解質(zhì)作為柵介質(zhì)的晶體管存在一定的工作電壓限制，在超過一定工作電壓后，器件將脫離之前的工作模式[11,12]。對(duì)于EDL-Ts而言，在較低外加偏壓的作用下，電解質(zhì)中的離子向界面處遷移，并且形成厚度僅為1 nm左右的EDL，在撤掉外部偏壓后，體系中的離子將由于濃度梯度的存在而發(fā)生弛豫，從而在電學(xué)性能上表現(xiàn)為溝道電流的弛豫特性，這反映了器件的短程塑性(Short-Term Plasticity)行為；在較高柵極偏壓的作用下，器件的溝道界面上將發(fā)生離子摻雜行為，引起溝道導(dǎo)電性的長時(shí)程變化，這反映了器件的長程塑性(Long-Term Plasticity)行為和記憶效應(yīng)。正是由于溝道導(dǎo)電性的短時(shí)程或長時(shí)程變化，這類EGTs器件在人造突觸器件中有著極強(qiáng)的應(yīng)用前景。

2.2 雙電層晶體管研究現(xiàn)狀

鑒于電解質(zhì)調(diào)控晶體管超強(qiáng)的離子/電子耦合特性，它們受到了人們的廣泛關(guān)注，并開發(fā)了多種具有離子/電子耦合行為的電解質(zhì)材料，包括有聚合物電解質(zhì)、固態(tài)離子導(dǎo)體、高溫離子導(dǎo)體及室溫質(zhì)子導(dǎo)體等。人們采用這些電解質(zhì)作為柵介質(zhì)制作了一些晶體管，并通過離子/電子界面耦合過程實(shí)現(xiàn)了對(duì)材料電子態(tài)的有效調(diào)控。

聚環(huán)氧乙烷(PEO)/高氯酸鹽(AClO4，A=Li,K等)是一類常見的聚合物電解質(zhì)，PEO鏈上的氧孤對(duì)電子與金屬陽離子配對(duì)(如Li+)，由于PEO鏈的柔韌性，金屬陽離子可在PEO骨架鏈上耦合離子遷移。美國明尼蘇達(dá)大學(xué)Frisbie C D研究組[13]獲得了聚環(huán)氧乙烷(PEO)與鋰鹽的復(fù)合電解質(zhì)，其EDL電容高達(dá)60 μF/cm2以上，他們采用這種電解質(zhì)作為柵介質(zhì)實(shí)現(xiàn)了對(duì)溝道導(dǎo)電性的有效調(diào)控，器件工作電壓<2 V。Iwasa Y等人[14]采用PEO /AClO4(A=Li,K或Cs)復(fù)合電解質(zhì)作為EDL柵介質(zhì)制作了ZnO EDL TFTs，有效調(diào)控了ZnO溝道的導(dǎo)電性，在ZnO溝道薄膜上獲得了金屬導(dǎo)電相。Takeya J等人[15]采用聚乙二醇(PEG)/LiClO4復(fù)合離子液電解質(zhì)作為柵介質(zhì)，制作了有機(jī)薄膜晶體管，EDL電容高達(dá)15 μF/cm2，采用1.2 V的柵偏壓，在有機(jī)導(dǎo)電溝道上產(chǎn)生了濃度高達(dá)5×1013/cm2的載流子。聚苯乙烯磺酸(PSSH)和聚乙烯基亞膦酸-丙烯酸(P(VPA-AA)也是一類聚合物電解質(zhì)，這類聚合物本身含有帶正/或負(fù)電荷的離子化基團(tuán)，在外電場的作用下，這些離子化基團(tuán)可以在電解質(zhì)內(nèi)部發(fā)生遷移，而相應(yīng)的聚合物鏈段本身不會(huì)移動(dòng)。以陽離子型聚合物電解質(zhì)為例，在外電場作用下，只有帶負(fù)電荷的離子化基團(tuán)可以移動(dòng)到溝道界面處，而帶正電荷的陽離子基團(tuán)被固定在聚合物骨架鏈上。瑞典學(xué)者Said E等人[16]采用PSSH作為柵介質(zhì)，研制了頂柵交錯(cuò)型有機(jī)雙電層晶體管(EDL-Ts)，PSSH的EDL電容高達(dá)20 μF/cm2，器件的工作電壓低于1 V，輸出電流高達(dá)1 μA，而開關(guān)響應(yīng)時(shí)間為0.5 ms。值得指出的是，當(dāng)在柵電極上施加負(fù)偏壓時(shí)，PSSH電離為聚陰離子和質(zhì)子，其中質(zhì)子往柵電極界面處遷移，而不可移動(dòng)的聚陰離子鏈段仍被固定在原位。因此，這些聚陰離子無法進(jìn)入P3HT有機(jī)溝道層，從而提高了器件的穩(wěn)定性。Lasson O等人[17]研究了不同濕度環(huán)境下PSSH雙電層的形成機(jī)理，隨著濕度的增加，電解質(zhì)中的水分子含量增加，EDL形成過程往高頻段方向移動(dòng)，并在1 MHz條件下獲得了高達(dá)10 μF/cm2的電容，這主要是由于PSSH質(zhì)子電導(dǎo)率的增加所致。

從材料設(shè)計(jì)角度看，高離子電導(dǎo)率對(duì)于大的EDL電容和快速極性響應(yīng)有著積極作用，由于PEO/AClO4復(fù)合電解質(zhì)的離子導(dǎo)電性較小，一般在10-4～10-5S/cm左右，因此器件的極化響應(yīng)時(shí)間較長，器件的開關(guān)頻率通常僅為幾赫茲～幾十赫茲。咪唑鹽的分子量較小，且其極化率較高，因此基于咪唑鹽的聚合物離子液的離子電導(dǎo)率往往比其他電解質(zhì)高，從而可以改善其極化響應(yīng)。Frisbie C D研究組[18]將咪唑鹽[BMIM][PF6]與PS-PEO-PS復(fù)合，在10 Hz頻率下獲得的EDL電容高達(dá)40 μF/cm2，而在1 KHz頻率下獲得的EDL電容仍高達(dá)4 μF/cm2，其極化響應(yīng)時(shí)間較短(僅為ms量級(jí))。他們[9]還將咪唑鹽[EMIM][TFSI]與PS-PEO-PS復(fù)合，獲得的電解質(zhì)在10 kHz頻率下的EDL電容高達(dá)1 μF/cm2，采用這種電解質(zhì)作為柵介質(zhì)，制作的P3HT EDL-T開關(guān)比高達(dá)105，器件的遷移率高達(dá)1.8 cm2/V·s，進(jìn)一步采用該晶體管制作了電阻負(fù)載型反相器，工作頻率高達(dá)1 kHz。Yuan H T等人[11]提出了DEME-TFSI離子/電子耦合EDL-Ts在質(zhì)子存儲(chǔ)器中的應(yīng)用，他們發(fā)現(xiàn)離子液中的質(zhì)子在一定條件下可以在電解質(zhì)/ZnO溝道的界面處發(fā)生吸氫或解氫過程，從而導(dǎo)致ZnO溝道導(dǎo)電性的長時(shí)程非易失性變化，如圖2所示為器件的工作機(jī)制示意圖。

國內(nèi)也有一些研究團(tuán)隊(duì)在EGTs器件方面開展了相關(guān)工作。中國科學(xué)院物理研究所楊國楨院士和金奎娟研究員領(lǐng)導(dǎo)的研究組[19]詳細(xì)研究了離子液電解質(zhì)在調(diào)控過渡金屬氧化物物性方面的工作機(jī)制，通過離子液電解質(zhì)調(diào)控實(shí)現(xiàn)了La0.8Sr0.2MnO3(LSMO)薄膜的金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變，電導(dǎo)率變化超過4個(gè)數(shù)量級(jí)，研究表明在適當(dāng)柵電極偏壓的作用下，離子液體中的水可以與LSMO薄膜發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)并在LSMO薄膜中產(chǎn)生氧空位，從而導(dǎo)致LSMO薄膜物性的極大改變。華南理工大學(xué)蘭林峰等人[20]合成了一種名為PFNBr的電解質(zhì)，這種電解質(zhì)的電容值高達(dá)5 μF/cm2，他們以此作為柵介質(zhì)研制了n型有機(jī)FETs，在2 V柵電極偏壓作用下誘導(dǎo)產(chǎn)生的電子濃度高達(dá)6×1014/cm2，溝道的電子場效應(yīng)遷移率為0.1 cm2/V·s。浙江工業(yè)大學(xué)的李博等人[21]利用離子液電解質(zhì)與InSnO間的超強(qiáng)界面EDL效應(yīng)，在光脈沖的作用下，觀察到了高達(dá)60 μA/cm2的位移電流。由于離子液電解質(zhì)獨(dú)特的離子/電子耦合特性，其在柔性電子學(xué)器件、新型光電器件等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。

圖2 ZnO EDL-T作為質(zhì)子存儲(chǔ)器的操作原理示意圖(a～d)；實(shí)測結(jié)果(e)[11]Fig.2 Schematic diagrams of operation mechanism of a PIL-EDLT memory device (a～d); Measured results (e) [11]

值得指出的是，上述EDL電解質(zhì)通常為有機(jī)聚合物、離子液或離子凝膠，其穩(wěn)定性相對(duì)較差，而且器件的封裝也相對(duì)困難，這些不足限制了這類EDL-Ts的實(shí)際應(yīng)用。美國學(xué)者Bhola等人[22]采用溶液法制備了鈉β氧化鋁(SBA)電解質(zhì)，并以此作為柵介質(zhì)制作了ZnSnO場效應(yīng)晶體管，SBA具有層狀晶體結(jié)構(gòu)，弱連接的Na離子可以在AlO層間的空隙中自由移動(dòng)，因此制備的電解質(zhì)具有高的層內(nèi)離子電導(dǎo)率并可實(shí)現(xiàn)極強(qiáng)的離子調(diào)控行為，獲得的單位面積電容超過1 μF/cm2，器件的工作電壓低于3 V，場效應(yīng)電子遷移率高達(dá)28 cm2/V·s，而在垂直于AlO層的方向上Na離子的移動(dòng)受到限制，因此在該方向上無法實(shí)現(xiàn)強(qiáng)的靜電調(diào)控。Tsuchiya T等人[23]設(shè)計(jì)了基于氧離子導(dǎo)體的固態(tài)EDL晶體管，他們采用Gd摻雜CeO2(GDC)作為柵介質(zhì)研制了SrTiO3晶體管，GDC是一種高溫氧離子導(dǎo)體，在外電場的作用下呈現(xiàn)了極強(qiáng)的界面EDL效應(yīng)，其EDL電容高達(dá)14 μF/cm2，這種電解質(zhì)的EDL界面調(diào)控過程通過氧空位或間隙O的遷移實(shí)現(xiàn)。在這類EDL晶體管中，由于氧離子的遷移率較低，較低溫度下的響應(yīng)速率遠(yuǎn)低于離子液EDL-Ts，轉(zhuǎn)移曲線也呈現(xiàn)明顯的洄滯效應(yīng)。他們還采用YSZ質(zhì)子導(dǎo)體作為柵介質(zhì)研制了SrTiO3晶體管[24]，發(fā)現(xiàn)隨著工作溫度的增加，YSZ質(zhì)子導(dǎo)體的EDL電容增加，在473 K時(shí)的EDL電容達(dá)到4 μF/cm2，場效應(yīng)遷移率為～0.6 cm2/V·s。值得指出的是，這類EDL晶體管的工作溫度高達(dá)400 K以上，在實(shí)際應(yīng)用中面臨的局限性也比較明顯。2009年，萬青教授帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)[25]開創(chuàng)性地提出了一種新型無機(jī)固態(tài)EDL電解質(zhì)——SiO2顆粒膜，該顆粒膜與傳統(tǒng)熱氧化SiO2薄膜不同，具有極強(qiáng)的室溫EDL效應(yīng)，EDL電容高達(dá)1 μF/cm2以上，并以此為基礎(chǔ)研制了低工作電壓(<1.5 V)的全透明InGaZnO雙電層薄膜晶體管(EDL-TFT)，器件性能優(yōu)異。之后，他們還開發(fā)了一些制備工藝簡單的固態(tài)無機(jī)EDL電解質(zhì)，包括分子篩膜、磷摻雜疏松SiO2薄膜、疏松Al2O3薄膜等，并研制了低壓氧化物EDL-TFT[26-28]。

如今，面向老人的產(chǎn)品和服務(wù)多了，但埋的“坑”也不少。老年旅行團(tuán)遭強(qiáng)制購物、買保健品被忽悠、投資理財(cái)遇詐騙的事時(shí)有發(fā)生。盡管老年消費(fèi)市場日益壯大，但社會(huì)對(duì)老年人精神世界關(guān)注不夠、法律法規(guī)告知不周、消費(fèi)權(quán)益保障不足、產(chǎn)品供給良莠不齊等也在制約著他們的消費(fèi)升級(jí)。

3 人造突觸(Artificial Synapse)器件

3.1 神經(jīng)元及突觸

人腦中有～1011個(gè)神經(jīng)元(Neuron)，每個(gè)神經(jīng)元與其它～104個(gè)神經(jīng)元進(jìn)行聯(lián)系，從而組成了一個(gè)高度互聯(lián)、具有大規(guī)模并行運(yùn)算功能并且其結(jié)構(gòu)可動(dòng)態(tài)變化的復(fù)雜網(wǎng)絡(luò)[29]。突觸(Synapse)結(jié)構(gòu)正是神經(jīng)元間在功能上發(fā)生聯(lián)系的部位(如圖3所示)，是信息傳遞的關(guān)鍵部位，是人腦學(xué)習(xí)和記憶的基本單元，它能夠使神經(jīng)元沖動(dòng)信號(hào)從一個(gè)神經(jīng)元傳遞至另一個(gè)神經(jīng)元[30]。一個(gè)神經(jīng)元，可以與多個(gè)前端神經(jīng)元的軸突(Axon)形成很多突觸。一般說來，一個(gè)前端神經(jīng)元的刺激量不足以引起后端神經(jīng)元的響應(yīng)，即不足以產(chǎn)生足夠多的神經(jīng)遞質(zhì)(Neurotransmitter)，使后端神經(jīng)元的極性發(fā)生逆轉(zhuǎn)，只有在多個(gè)前端神經(jīng)元的共同刺激下，使多個(gè)突觸都傳遞神經(jīng)遞質(zhì)，這些神經(jīng)遞質(zhì)作用的總和才能使后端神經(jīng)元產(chǎn)生興奮。因此，一個(gè)神經(jīng)元就是一個(gè)整合器，隨時(shí)都在接受成百上千的信息，隨時(shí)都在對(duì)所接受的信息進(jìn)行加工，使相同的信息加在一起，相反的信息互相抵消，然后決定其興奮性或抑制性，這就是神經(jīng)元的整合作用(Integration)[31]。神經(jīng)元之間的連接強(qiáng)度決定著信息傳遞的效率，它可以動(dòng)態(tài)地通過興奮性信號(hào)或抑制性信號(hào)的訓(xùn)練而改變，并且保持連續(xù)變化的狀態(tài)。突觸權(quán)重(Synaptic weight)可以用來描述兩個(gè)神經(jīng)元之間聯(lián)系的強(qiáng)度和幅度，它是通過離子濃度(如Ca2+、Na+、K+等)的調(diào)整來實(shí)現(xiàn)的[32,33]。在生物突觸中，長時(shí)程突觸增強(qiáng)(Potentiation)或易化(Facilitation)效應(yīng)就是突觸權(quán)重增加的表現(xiàn)，而長時(shí)程抑制(Depression)則是突觸權(quán)重減小的表現(xiàn)。突觸塑性(Synaptic plasticity)則是神經(jīng)元間突觸權(quán)重可調(diào)節(jié)的特性，是突觸記憶與學(xué)習(xí)功能的基礎(chǔ)。得益于人腦中超大量的并行突觸計(jì)算及突觸塑性，人腦的計(jì)算模式非?？煽浚⒂袠O強(qiáng)的糾誤能力。

圖3 生物突觸結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3 Schematic diagram of a biological synapse

3.2 類腦神經(jīng)形態(tài)工程(Neuromorphic Engineering)和人造突觸器件

類腦神經(jīng)形態(tài)工程(Neuromorphic Engineering)屬于交叉學(xué)科，近年來正在成為信息領(lǐng)域的一個(gè)研究熱點(diǎn)，將成為今后人工智能發(fā)展的有力補(bǔ)充和增長點(diǎn)，促進(jìn)微電子技術(shù)的發(fā)展。在生物仿生電子學(xué)領(lǐng)域，對(duì)人腦突觸計(jì)算及神經(jīng)信息處理模式的模仿，是實(shí)現(xiàn)人工神經(jīng)形態(tài)計(jì)算(Neuromorphic Computation)的關(guān)鍵之一。研制具有生物突觸功能的電子器件對(duì)低功耗人造神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Artificial Neural Network)和神經(jīng)形態(tài)計(jì)算具有十分重要的現(xiàn)實(shí)意義。值得指出的是，傳統(tǒng)神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)通常采用馮·諾依曼結(jié)構(gòu)結(jié)合神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法及其優(yōu)化來實(shí)現(xiàn)，其并行運(yùn)算能力有限，且運(yùn)行時(shí)的能耗較高。采用傳統(tǒng)數(shù)字電路方法通常需要將多個(gè)基本電子元件連接才能獲得單一突觸，因此神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)面臨著一定挑戰(zhàn)[34]。

在神經(jīng)形態(tài)器件領(lǐng)域，目前研究較多的人造突觸器件主要有兩類。一類是兩端阻變憶阻器(Memristor)、相變存儲(chǔ)器(Phase Change Memory)及原子開關(guān)(Atomic Switch)等。這類阻變器件有著不同于普通電阻的非線性電學(xué)特性，其阻值會(huì)隨著流經(jīng)的電荷量而發(fā)生改變。近年來，國內(nèi)外一些研究團(tuán)隊(duì)巧妙地利用這一特性實(shí)現(xiàn)了其在人造突觸中的應(yīng)用[35-40]。例如，2010年，美國密西根大學(xué)盧偉教授帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)[41]研制了一種硅基憶阻器，并介紹了其在人造突觸方面的應(yīng)用，如圖4所示。他們設(shè)計(jì)了一個(gè)富Ag硅層和欠Ag硅層的雙層結(jié)構(gòu)，利用外加偏壓下Ag的擴(kuò)散實(shí)現(xiàn)憶阻器電阻的調(diào)控，并以此為基礎(chǔ)模仿了生物刺激時(shí)間依賴可塑性(STDP)。日本學(xué)者[35]則設(shè)計(jì)了一種Ag/Ag2S/Pt憶阻器，他們在頂電極與Ag2S絕緣層間構(gòu)造了一個(gè)納米間隙層去模仿神經(jīng)突觸。在Ag底電極上施加正偏壓時(shí)，Ag顆粒逐漸填充在該間隙層，從而導(dǎo)致電阻的變化，該變化過程即表示了突觸器件從短時(shí)程突觸塑性向長時(shí)程突觸塑性的轉(zhuǎn)變。

另一類研究較多的是基于場效應(yīng)晶體管(FET)的三端突觸器件，它在突觸仿生電子學(xué)方面有著獨(dú)特優(yōu)勢，器件間的互聯(lián)更加靈活，其輸入操作和讀取操作可以同步進(jìn)行，突觸權(quán)重也可以方便地通過柵電極刺激加以調(diào)節(jié)，并可以設(shè)置多柵結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)樹突(Dendrite Synapse)功能。近期，有關(guān)FET的人造突觸器件應(yīng)用不斷報(bào)道，新的突觸響應(yīng)功能也在FET結(jié)構(gòu)上實(shí)現(xiàn)，顯示了其在人造突觸器件應(yīng)用中的極大潛力。這些研究包括：金納米顆粒有機(jī)存儲(chǔ)晶體管(NOMFETs)[42,43]、鐵電場效應(yīng)晶體管[44]、電解質(zhì)調(diào)控型晶體管[45-48]等。如，法國學(xué)者Alibart F等人[42,43]設(shè)計(jì)了一種基于電荷存儲(chǔ)效應(yīng)的仿生突觸晶體管——金納米顆粒有機(jī)存儲(chǔ)晶體管(NOMFETs)，如圖5所示。他們首先在熱氧化SiO2柵介質(zhì)表面生長一層金納米顆粒膜，然后在上面包覆一層并五苯作為導(dǎo)電溝道層，從而得到一個(gè)底柵型薄膜晶體管，其中，金納米顆粒作為電荷存儲(chǔ)的單元，這一包覆結(jié)構(gòu)使得該器件存在記憶效應(yīng)。研究人員在該器件上模仿了突觸的易化和抑制功能，并進(jìn)一步模仿了生物突觸的STDP行為。日本松下公司的研究人員[44]研制了一種鐵電場效應(yīng)晶體管，他們采用Pb(Zr,Ti)O3作為鐵電柵介質(zhì)研制了ZnO場效應(yīng)晶體管。在外電場的作用下，Pb(Zr,Ti)O3薄膜的鐵電極化效應(yīng)導(dǎo)致了ZnO溝道電導(dǎo)率的變化。他們通過調(diào)節(jié)柵脈沖高度實(shí)現(xiàn)了對(duì)溝道電導(dǎo)率的有效調(diào)控，并進(jìn)一步模仿了STDP行為。

圖4 硅基阻變憶阻器作為人造突觸器件的結(jié)構(gòu)示意圖 (a)，研制的憶阻器突觸陣列示意圖 (b)，在多個(gè)增強(qiáng)脈沖或抑制脈沖作用下的憶阻器電流變化圖 (c)， STDP學(xué)習(xí)規(guī)則測試結(jié)果 (d) [41]Fig.4 Schematic diagram of Si-based memristor as an artificial synapse (a); Schematic diagram of memristor synapse arrays connected to CMOS neurons (b); Memristor synapse current triggered with potential pulses and depression pulses (c); Measured STDP on memristor synapse (d) [41]

圖5 具有金納米顆粒電荷存儲(chǔ)結(jié)構(gòu)的突觸晶體管結(jié)構(gòu)示意圖(a)，金納米顆粒膜的表面AFM測試結(jié)果(b)，在不同刺激頻率下的易化和抑制響應(yīng)(c)，STDP測試結(jié)果(d) [42,43]Fig.5 Schematic diagram of nanoparticle organic memory field-effect transistor (NOMFET) based synaptic transistor (a); AFM image of Au nanogranular film (b); Response of NOMFET pulses at different frequencies demonstrating facilitation and depression (c); Measured STDP on NOMFET (d)[42,43]

可以看出，隨著近年來新材料研究的深入以及新原理器件的涌現(xiàn)，人們在單一器件上實(shí)現(xiàn)了多種類型的生物突觸響應(yīng)功能，從而為神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)提供了新的思路。目前，國際上有關(guān)人造突觸器件的研究才剛剛起步，最新研究成果不斷涌現(xiàn)，正在成為神經(jīng)形態(tài)領(lǐng)域的一個(gè)重要分支，將為今后人工智能(Artificial Intelligence)的發(fā)展注入新的活力。

4 固態(tài)氧化物雙電層薄膜晶體管及其人造突觸應(yīng)用

4.1 室溫固態(tài)質(zhì)子導(dǎo)體(Solid-State Protonic Conductor)

固態(tài)質(zhì)子導(dǎo)體(Solid-State Protonic Conductor)作為一種重要的功能材料，在燃料電池[49]、化學(xué)傳感器[50]等方面有著重要的應(yīng)用價(jià)值。對(duì)多孔氧化物薄膜而言，由于其比表面積較大，在大氣環(huán)境下多孔表面將吸附大量水分子，從而在該薄膜中存在大量羥基，在外電場的作用下，這類薄膜呈現(xiàn)了一定的質(zhì)子導(dǎo)電特性，其孔狀結(jié)構(gòu)及表面化學(xué)結(jié)構(gòu)是影響質(zhì)子導(dǎo)電特性的主要因素。Shen H等人[51]制備了介孔Al2O3薄膜，在相對(duì)濕度為90%的大氣環(huán)境下，該薄膜呈現(xiàn)了高達(dá)4×10-3S/cm室溫質(zhì)子電導(dǎo)率。通過氯元素?fù)诫s，進(jìn)一步提高了介孔Al2O3的質(zhì)子電導(dǎo)率[52]。Zhang H L等人[28]采用三甲基鋁(TMA)和O2作為反應(yīng)氣體，在100oC溫度下通過PECVD工藝制備了多孔Al2O3納米顆粒膜，該顆粒膜在30%空氣濕度下的質(zhì)子電導(dǎo)率高達(dá)～1.2×10-4S/cm。他們也在ITO玻璃襯底上通過磁控濺射技術(shù)沉積了WOx薄膜[53]，在60%空氣濕度下的質(zhì)子電導(dǎo)率為～1.4×10-4S/cm。Matsushita H等人[54]采用溶膠-凝膠技術(shù)制備了P2O5-SiO2復(fù)合質(zhì)子導(dǎo)體膜，他們在50oC的溫度下測試了薄膜的質(zhì)子電導(dǎo)率，隨著空氣濕度的增加，電導(dǎo)率隨之增加，當(dāng)濕度為90%時(shí)，電導(dǎo)率增加到～10-2S/cm。Wu G D等人[26]采用溶液法生長了厚度為～3.5 μm的LTA分子篩膜，在50%空氣濕度下的質(zhì)子電導(dǎo)率為～1.0×10-4S/cm。Zhu L Q等人[27]采用混合有PH3(5%)的SiH4和O2作為反應(yīng)氣體，在室溫條件下通過PECVD工藝沉積了720 nm厚的磷摻雜SiO2納米顆粒膜。在外電場的作用下，薄膜中產(chǎn)生了可移動(dòng)的質(zhì)子(H+)，這些質(zhì)子將沿外電場方向在羥基之間跳躍前進(jìn)，表現(xiàn)為質(zhì)子導(dǎo)電特性，在70%空氣濕度下的質(zhì)子電導(dǎo)率高達(dá) 5.6×10-4S/cm，而文獻(xiàn)報(bào)道指出真空條件下的多孔SiO2的質(zhì)子電導(dǎo)率僅為～10-8S/cm[55,56]。除了這類多孔氧化物薄膜，在一些有機(jī)薄膜材料中由于羧基和羥基的存在，也呈現(xiàn)了較高的質(zhì)子導(dǎo)電特性。如，海藻酸鈉是一類多糖，它由兩種富含羥基和羧基的單體組成。Liu Y H等人[57]采用溶液法在玻璃襯底上制備了海藻酸鈉薄膜，其室溫質(zhì)子電導(dǎo)率高達(dá)～5.5×10-3S/cm、雙電層電容達(dá)2 μF/cm2。殼聚糖是另一類生物多糖，通過醋酸質(zhì)子化處理后，制備的殼聚糖薄膜也表現(xiàn)了極強(qiáng)的室溫質(zhì)子導(dǎo)電特性，質(zhì)子電導(dǎo)率高達(dá)1.5×10-3S/cm[58]。

4.2 氧化物雙電層薄膜晶體管(EDL TFTs)

上文所述室溫質(zhì)子導(dǎo)體的一個(gè)重要特性就是在外電場作用下的界面雙電層(EDL)效應(yīng)，由于極強(qiáng)的EDL耦合作用，采用這類質(zhì)子導(dǎo)體電解質(zhì)作為柵介質(zhì)，可以制作一些具有低工作電壓的場效應(yīng)晶體管。Jiang J等人[25]采用室溫PECVD工藝沉積了介孔SiO2薄膜，薄膜的EDL電容高達(dá)1 μF/cm2以上，以此作為柵介質(zhì)，研制了底柵型InGaZnO EDL TFTs，器件具有優(yōu)異的電學(xué)性能，其工作電壓<1 V、亞閾值擺幅為～110 mV/decade、開關(guān)比>1×106、場效應(yīng)電子遷移率達(dá)28.5 cm2/V·s。Wu G D等人[59]在多孔SiO2薄膜上制備了具有不同溝道厚度的氧化物TFTs，隨著溝道厚度的增加，器件的亞閾值斜率逐漸從～88 mV/decade增加到～130 mV/decade、遷移率由～3.3 cm2/V·s逐漸增加到～40.8 cm2/V·s，同時(shí)器件的閾值電壓也發(fā)生負(fù)向漂移，由～0.47 V變化為～-0.35 V。在氧化物TFTs研究領(lǐng)域中，實(shí)現(xiàn)對(duì)器件閾值電壓的調(diào)控有著重要意義，一般可以通過改變溝道厚度、調(diào)控溝道元素(或氧空位) 濃度、采用雙層溝道等手段實(shí)現(xiàn)，并可通過采用雙柵結(jié)構(gòu)優(yōu)化器件性能。而在雙柵氧化物TFTs中，通常采用頂柵結(jié)構(gòu)和底柵結(jié)構(gòu)相結(jié)合的方式來實(shí)現(xiàn)對(duì)溝道導(dǎo)電性的調(diào)控。Jiang J等人[60]在導(dǎo)電玻璃襯底上沉積了SiO2納米顆粒膜，然后進(jìn)一步獲得了具有雙共平面柵結(jié)構(gòu)的ITO EDL TFT，器件的工作模式可以通過一個(gè)共平面柵偏壓的施加有效調(diào)控。當(dāng)偏壓由-2 V增加到3 V時(shí)，器件的閾值電壓由～0.8 V負(fù)向漂移至～-0.6 V，從而實(shí)現(xiàn)了器件工作模式由增強(qiáng)型到耗盡型的轉(zhuǎn)變。

在傳統(tǒng)氧化物TFTs中，由于受傳統(tǒng)柵介質(zhì)靜電調(diào)控原理的限制，通常需要采用垂直耦合的器件結(jié)構(gòu)。而室溫質(zhì)子導(dǎo)體膜具有較高的室溫質(zhì)子電導(dǎo)率，在外電場的作用下，這類質(zhì)子導(dǎo)體膜中的質(zhì)子可以發(fā)生長程遷移并可呈現(xiàn)出長程質(zhì)子調(diào)控行為，因此采用質(zhì)子導(dǎo)體膜作為柵介質(zhì)可以克服傳統(tǒng)氧化物TFTs垂直耦合結(jié)構(gòu)的限制。上文指出，SiO2納米顆粒膜具有較高的室溫質(zhì)子電導(dǎo)率(超過10-4S/cm)，當(dāng)采用側(cè)向金屬/SiO2/金屬(MIM)三明治電容結(jié)構(gòu)時(shí)，同樣呈現(xiàn)了極強(qiáng)的界面EDL效應(yīng)，EDL電容高達(dá)1 μF/cm2以上，如圖6a所示[61]。因此采用該納米顆粒膜作為柵介質(zhì)，可以設(shè)計(jì)具有側(cè)向耦合結(jié)構(gòu)的氧化物TFTs，如圖6b所示。圖6c和6d所示分別為側(cè)向耦合InZnO EDL TFTs的輸出特性曲線和轉(zhuǎn)移特性曲線，器件的開關(guān)比高達(dá)2.8×106、亞閾值擺幅僅為100 mV/decade、場效應(yīng)電子遷移率為9 cm2/V·s。Zhu L Q等人[62]進(jìn)一步設(shè)計(jì)了具有多側(cè)柵結(jié)構(gòu)的InZnO EDL TFTs，可以對(duì)各個(gè)側(cè)柵電極上輸入的信號(hào)進(jìn)行加權(quán)運(yùn)算，實(shí)現(xiàn)對(duì)器件溝道導(dǎo)電性的有效調(diào)控。對(duì)多柵協(xié)同調(diào)控下的晶體管性能進(jìn)行測試，發(fā)現(xiàn)晶體管的各項(xiàng)電學(xué)參數(shù)隨著側(cè)柵電極數(shù)量的增加而改善。Liu Y H等人[63]采用溶液法結(jié)合醋酸質(zhì)子化效應(yīng)在玻璃襯底上制作了～100 μm厚的殼聚糖薄膜，然后實(shí)現(xiàn)了殼聚糖厚膜的成功剝離，他們進(jìn)一步在剝離的殼聚糖厚膜上制作了具有自支撐結(jié)構(gòu)的柔性側(cè)向耦合性InZnO EDL TFTs，晶體管的電子遷移率為13.6 cm2/V·s。

圖6 側(cè)向金屬/SiO2/金屬(MIM)電容結(jié)構(gòu)的電容-頻率(C-F)關(guān)系曲線(a)；側(cè)向耦合InZnO EDL TFT制作工藝示意圖(b)；側(cè)向耦合InZnO EDL TFT的輸出特性曲線(c)和轉(zhuǎn)移特性曲線(d) [61]Fig.6 Capacitance versus frequency for lateral metal/SiO2/metal (MIM) capacitor (a); Schematic diagram of self-assembled laterally gated InZnO EDL TFT (b); Output curve (c) and transfer curve (d) of the laterally gated InZnO EDL TFT [61]

4.3 氧化物神經(jīng)元薄膜晶體管(Neuron TFTs或vTFTs)

2004年，Leong M等人[2]提出了基于SOI的雙柵(DG)、三柵(TG)晶體管，從而通過增加?xùn)烹姌O的電容耦合效應(yīng)來改善對(duì)溝道導(dǎo)電能力的調(diào)控。近年來，人們也提出了一些具有多柵結(jié)構(gòu)的晶體管，通過多柵輸入的調(diào)控作用拓寬了晶體管的功能。這類多柵晶體管在化學(xué)及生物傳感、像素顯示驅(qū)動(dòng)以及邏輯電路應(yīng)用等方面具有極佳的應(yīng)用前景和研究價(jià)值[64-67]。早在20世紀(jì)90年代初，國外學(xué)者提出并研制了神經(jīng)元MOS場效應(yīng)晶體管(neuron-MOS或νMOS)[68]，這種晶體管擁有一個(gè)浮柵(Floating Gate)和多個(gè)輸入控制柵，該器件可以對(duì)多個(gè)輸入信號(hào)進(jìn)行加權(quán)運(yùn)算，當(dāng)?shù)玫降募訖?quán)和超過一定閾值時(shí)，才能將晶體管開啟，由于這種器件的結(jié)構(gòu)及工作方式非常類似于人工神經(jīng)元模型，故被發(fā)明者命名為“神經(jīng)元晶體管”。值得指出的是，這種求和過程是通過電容耦合效應(yīng)實(shí)現(xiàn)，操作時(shí)的功耗極低。鑒于神經(jīng)元晶體管在結(jié)構(gòu)和操作方式上的特征及獨(dú)特優(yōu)勢，從其發(fā)明以來器件結(jié)構(gòu)被不斷優(yōu)化并被廣泛用于集成電路和新型傳感器的設(shè)計(jì)。

EDL固態(tài)電解質(zhì)具有極強(qiáng)的靜電調(diào)控能力，將EDL效應(yīng)與vTFTs結(jié)構(gòu)有機(jī)結(jié)合，有望獲得低工作電壓的vTFTs。Zhu L Q等人[27]在導(dǎo)電玻璃襯底制備了具有雙共平面柵結(jié)構(gòu)的InZnO vTFTs，如圖7a所示為器件的轉(zhuǎn)移特性曲線，在轉(zhuǎn)移特性曲線上找到了4個(gè)邏輯輸出態(tài)：“00”、“01”、“10”、“11”，并定義輸入0 V為輸入高態(tài)而定義輸入-2 V為輸入低態(tài)，從而在該氧化物vTFTs上實(shí)現(xiàn)了邏輯“與”操作，如圖7b所示。氧化物vTFTs也可以在低成本紙張電子學(xué)方面得到應(yīng)用。Dou W等人[69]采用殼聚糖薄膜作為柵介質(zhì)在紙張襯底上制作了具有雙共平面柵結(jié)構(gòu)的ITO vTFTs。通過在第二個(gè)共平面柵電極上施加固定偏壓，實(shí)現(xiàn)了對(duì)器件閾值電壓的有效調(diào)控，當(dāng)施加的固定偏壓為負(fù)時(shí)，器件的閾值電壓向正向漂移，反之則向負(fù)向漂移。進(jìn)一步通過溝道厚度的調(diào)節(jié)，在器件上實(shí)現(xiàn)了邏輯“與”和邏輯“或”操作。圖8a所示為器件的邏輯“或”操作測試結(jié)果，圖8b所示為器件在4個(gè)輸出態(tài)條件下溝道中載流子濃度分布示意圖。

圖7 雙共平面柵InZnO vTFTs的轉(zhuǎn)移特性曲線(a)；器件的邏輯“與”操作測試結(jié)果(b) [27]Fig.7 Transfer curve of the dual in-plane-gate InZnO vTFTs (a); “AND” logic of the dual in-plane-gate InZnO vTFTs (b) [27]

圖8 雙共平面柵ITO vTFTs邏輯“或”操作測試結(jié)果(a)；在4個(gè)輸出態(tài)條件下溝道中載流子濃度分布示意圖(b) [69]Fig.8 “OR” logic of the dual in-plane gate ITO vTFTs (a); Schematic diagrams of carrier densities for device under four logic states (b) [69]

4.4 氧化物雙電層薄膜晶體管的瞬態(tài)響應(yīng)(Transient Response)特性及其人造突觸應(yīng)用

氧化物EDL TFTs具有獨(dú)特的瞬態(tài)響應(yīng)(Transient Response)行為。Liu N等人[70]制作了側(cè)向耦合型氧化物EDL TFTs，他們在源/漏電極上施加恒定偏壓0.2 V，而在柵極上施加1 V或-1 V的電壓脈沖，脈沖寬度為10 ms，從而在溝道上檢測到了溝道電流的瞬態(tài)變化，當(dāng)撤掉柵極電壓脈沖后，瞬態(tài)電流隨時(shí)間逐漸回到起始值，如圖9所示。他們采用拉伸指數(shù)函數(shù)對(duì)電流的弛豫行為進(jìn)行分析，得到電流遵循式(1)的關(guān)系式[36,71]：

(1)

通過對(duì)瞬態(tài)響應(yīng)電流的分析，獲得了瞬態(tài)電流變化的特征時(shí)間常數(shù)(τ)，約為20 ms，經(jīng)過多次(1 V，10 ms)或(-1 V，10 ms)電壓脈沖的刺激，特征時(shí)間常數(shù)保持恒定，從而說明晶體管在該測試條件下的性能穩(wěn)定性。生物突觸具有的一個(gè)重要特性是信息的時(shí)空耦合(Spatiotemporal Coupling)行為，特別是之前的刺激信號(hào)對(duì)后續(xù)的突觸響應(yīng)造成影響。在傳統(tǒng)氧化物TFTs中，器件的電學(xué)響應(yīng)行為通常與之前施加的刺激信號(hào)無關(guān)，表明器件不存在時(shí)間耦合特性。在氧化物EDL TFTs中，由于離子弛豫效應(yīng)的存在，器件具有瞬態(tài)響應(yīng)特性，表明其短程塑性(Short-Term Plasticity)行為，這也是EDL TFTs作為人造突觸器件應(yīng)用的重要原理之一。

場效應(yīng)晶體管是三端器件，在人造突觸應(yīng)用中，其輸入操作和讀取操作可以同步進(jìn)行，并且突觸權(quán)重也可以方便地通過柵極刺激加以調(diào)節(jié)。有意思的是，采用場效應(yīng)晶體管作為突觸器件，還可以根據(jù)需要設(shè)置多柵結(jié)構(gòu)，從而在單一器件上實(shí)現(xiàn)樹突(Dendrite Synapse)功能。質(zhì)子導(dǎo)體具有極強(qiáng)的長程離子調(diào)控效應(yīng)，因此在多側(cè)柵氧化物TFT及人造突觸中具有潛在應(yīng)用價(jià)值。Zhu L Q等人[72]設(shè)計(jì)和制作了具有多側(cè)柵結(jié)構(gòu)的InZnO EDL TFTs陣列，實(shí)現(xiàn)了器件的多柵調(diào)控，如圖10a所示。如圖10b所示，在柵極上施加一個(gè)脈沖電壓，可以在溝道上檢測到瞬態(tài)電流響應(yīng)，該瞬態(tài)電流響應(yīng)與生物突觸中的興奮性突觸后電流(EPSC)行為類似[73]。在生物突觸計(jì)算和信號(hào)處理過程中，短程突觸塑性(Short Term Synaptic Plasticity)扮演了一個(gè)重要的角色，作為重要的短程突觸塑性表現(xiàn)形式，雙脈沖異化(Paired Pulse Facilitation,PPF)過程是生物突觸響應(yīng)的基本原理[74]。作者將兩個(gè)相同的正向電壓脈沖連續(xù)施加到突觸前端(柵電極)，在溝道上施加恒定偏壓時(shí)可以觀察到兩個(gè)連續(xù)的瞬態(tài)電流響應(yīng)，第二個(gè)瞬態(tài)電流(A2)高于第一個(gè)瞬態(tài)電流(A1)，兩者的比值為雙脈沖易化因子(PPF Index=100%×A2/A1)。如圖10c所示為EDL TFTs上實(shí)現(xiàn)PPF功能的測試方案示意圖，隨著脈沖間距的增加，PPF Index逐漸減小，并降低到100%(如圖10(d)所示)，這一行為與生物突觸中的PPF過程類似。在神經(jīng)系統(tǒng)中，突觸結(jié)構(gòu)由于短程突觸抑制或異化效應(yīng)將呈現(xiàn)為動(dòng)態(tài)濾波特性，短程突觸抑制效應(yīng)將引起突觸結(jié)構(gòu)的低通濾波(Low-Pass Filtering)特性，而短程突觸增強(qiáng)效應(yīng)將引起突觸結(jié)構(gòu)的高通濾波(High-Pass Filtering)特性[75]。如圖11所示，將不同頻率的突觸前端刺激施加到突觸晶體管的柵極上，隨著前端刺激頻率的增加，突觸晶體管的EPSC響應(yīng)電流逐漸增加(即電流增益A10/A1增加)，從而呈現(xiàn)了高通濾波的特性。

圖9 側(cè)向耦合InZnO EDL TFT結(jié)構(gòu)及瞬態(tài)測試方案示意圖(a)；測試得到的器件瞬態(tài)響應(yīng)特性(b) [70]Fig.9 Schematic diagram for laterally gated InZnO EDL TFT and the method to obtain the transient properties (a); Transient properties for the InZnO EDL TFT (b) [70]

圖11 不同頻率柵電壓刺激后InZnO EDL TFT的EPSC響應(yīng)測試結(jié)果(a)； EPSC電流增益(A10/A1)隨柵電壓刺激頻率的變化曲線(b) [72]Fig.11 EPSC response of InZnO EDL TFT trigged by spikes with different frequencies (a); EPSC gain (A10/A1) as a function of spike frequencies (b) [72]

在生物神經(jīng)系統(tǒng)中，一個(gè)神經(jīng)元可以與成百上千個(gè)前端神經(jīng)元發(fā)生連接并且從這些前端神經(jīng)元上接收突觸輸入信息并進(jìn)行加權(quán)運(yùn)算，然后產(chǎn)生興奮性或抑制性神經(jīng)元響應(yīng)，因此一個(gè)神經(jīng)元就是一個(gè)整合器，這一整合行為在信息處理和人腦認(rèn)知行為中扮演了重要角色[31]。來自不同前端神經(jīng)元的時(shí)空相關(guān)刺激將引起后端神經(jīng)元的響應(yīng)并建立時(shí)空動(dòng)態(tài)邏輯行為。將兩個(gè)具有一定時(shí)間間隔的柵脈沖電壓(0.5 V、20 ms及1 V、20 ms) 分別施加到兩個(gè)側(cè)柵電極上，在源漏電極上施加恒定電壓0.5 V檢測器件的瞬態(tài)電流響應(yīng)，并將一個(gè)突觸前端(Pre-synapse)上施加的突觸刺激結(jié)束的時(shí)間定義為時(shí)間零點(diǎn)，則在溝道上檢測到的瞬態(tài)電流響應(yīng)能夠反映兩個(gè)脈沖電壓的時(shí)空關(guān)系，從而實(shí)現(xiàn)了器件的時(shí)空信息整合(Spatiotemporal Integration)功能，如圖12所示[72]。在神經(jīng)元對(duì)多個(gè)輸入進(jìn)行突觸整合時(shí)，所產(chǎn)生的整合響應(yīng)與各個(gè)輸入響應(yīng)的算術(shù)和之間存在一定差異，當(dāng)整合響應(yīng)高于算術(shù)和時(shí)，表現(xiàn)為超線性整合(Superlinear Integration)行為，而當(dāng)整合響應(yīng)低于算術(shù)和時(shí)，表現(xiàn)為亞線性整合(Sublinear Integration)行為[76-78]。在多柵InZnO EDL TFT中，將其中兩個(gè)側(cè)柵電極作為突觸前端，可以輸入前突觸刺激，則在作為突觸后端(Post-synapse)的溝道上可以檢測到兩個(gè)輸入信號(hào)疊加后產(chǎn)生的信號(hào)，如圖13所示[62]。當(dāng)測試得到的突觸后電流高于分別施加輸入信號(hào)產(chǎn)生的突觸后電流的算術(shù)和時(shí)，即表示獲得了超線性整合；而當(dāng)測試得到的突觸后電流低于分別施加輸入信號(hào)產(chǎn)生的突觸后電流的算術(shù)和時(shí)，即表示獲得了亞線性整合。作者通過調(diào)控端偏壓的施加，實(shí)現(xiàn)了超線性與亞線性突觸整合功能間的切換，如圖13c所示。

圖12 側(cè)向耦合雙柵InZnO EDL TFT上實(shí)現(xiàn)時(shí)空信息整合的測試方案示意圖(a)；時(shí)空信息整合的測試結(jié)果(b) [72]Fig.12 Schematic diagram to obtain spatiotemporal integration on the dual-lateral gate InZnO EDL TFT (a); Measured spatiotemporal integration behavior (b) [72]

圖13 多側(cè)柵InZnO EDL TFT突觸整合測試方案示意圖(a)；多柵脈沖刺激下的EPSC響應(yīng)(b)；側(cè)柵調(diào)控端施加不同偏壓時(shí)突觸器件超線性整合與亞線性整合之間的切換(c) [62]Fig.13 Schematic diagram to realize synaptic integration on the multigate InZnO EDL TFTs (a); EPSCs response triggered by multi-gate spikes (b); Superlinear synaptic integration and sublinear synaptic integration with different bias at modulatory terminal (c) [62]

5 結(jié) 語

類腦神經(jīng)形態(tài)工程近年來正在成為信息領(lǐng)域的一個(gè)研究熱點(diǎn)，將成為今后人工智能發(fā)展的有力補(bǔ)充和增長點(diǎn)，促進(jìn)微電子技術(shù)的發(fā)展。傳統(tǒng)神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)通常需要采用馮·諾依曼結(jié)構(gòu)結(jié)合人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法及其優(yōu)化才能實(shí)現(xiàn)，其并行運(yùn)算能力有限，而且通常需要將多個(gè)基本電子元件連接才能完成單一的生物突觸響應(yīng)功能，因此神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)的優(yōu)化設(shè)計(jì)面臨了一定挑戰(zhàn)。人腦中有～1011個(gè)神經(jīng)元和～1015個(gè)突觸連接，突觸結(jié)構(gòu)是神經(jīng)元間發(fā)生信息傳遞的關(guān)鍵部位，是人腦認(rèn)知行為的基本單元，得益于超大量的并行突觸計(jì)算，人腦的計(jì)算模式非常可靠，因此研制人造突觸器件對(duì)于神經(jīng)形態(tài)工程而言具有重要的意義。目前，國際上有關(guān)人造突觸器件的研究才剛剛起步，特別是隨著新材料及新原理器件的涌現(xiàn)，有關(guān)單一器件上實(shí)現(xiàn)了生物突觸功能的最新研究成果不斷報(bào)道，為神經(jīng)形態(tài)器件和系統(tǒng)的設(shè)計(jì)提供了新的思路?？梢钥闯觯惸X神經(jīng)形態(tài)器件方面的研究正在成為人工智能領(lǐng)域的一個(gè)重要分支，將為今后人工智能的發(fā)展注入新的活力。

在神經(jīng)形態(tài)器件領(lǐng)域，研究較多的人造突觸器件主要有兩類，包括兩端阻變器件和三端晶體管器件。兩端阻變器件在多層三維集成和微型化方面有一定的優(yōu)勢；而對(duì)于三端晶體管而言，器件間的互聯(lián)更加豐富，突觸權(quán)重也可以方便地通過柵極刺激加以調(diào)節(jié)，并可以根據(jù)需要設(shè)置多柵結(jié)構(gòu)來拓展人造突觸和人造神經(jīng)元功能，有著極大潛力。離子導(dǎo)體電解質(zhì)具有獨(dú)特的離子/電子界面耦合特性，其在靜電調(diào)控器件中有著獨(dú)特的應(yīng)用價(jià)值，為揭示凝聚態(tài)物質(zhì)的新規(guī)律提供了新的研究途徑，并且由于獨(dú)特的界面離子耦合特性及相關(guān)的界面電化學(xué)過程，其在人造突觸器件和神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)方面有著極強(qiáng)的應(yīng)用前景。

References

[1] He G,Zhu L Q,Sun Z Q,etal.ProgMaterSci[J],2011 (56): 475-572.

[2] Leong M,Doris B,Kedzierski J,etal.Science[J],2004 (306): 2057-2060.

[3] Brattain W H,Garrett C G B.PhysRev[J],1954 (94): 750.

[4] White H S,Kittlesen G P,Wrighton M S.JAmChemSoc[J],1984 (106): 5375-5377.

[5] Tardella A,Chazalviel J N.PhysRevB[J],1985 (32): 2439-2448.

[6] Benisty H,Chazalviel J N.PhysRevB[J],1990 (41): 12568-12581.

[7] Kim S H,Hong K,Xie W,etal.AdvMater[J],2013 (25): 1822-1846.

[8] Ueno K,Nakamura S,Shimotani H,etal.NatNanotechnology[J],2011 (6): 408-412.

[9] Cho J H,Lee J,Xia Y,etal.NatMater[J],2008 (7): 900-906.

[10] Herlogsson L,Crispin X,Tierney S,etal.AdvMater[J],2011 (23): 4684-4689.

[11] Yuan H T,Shimotani H,Tsukazaki A,etal.JAmChemSoc[J],2010 (132) 6672-6678.

[12] Guo L Q,Wan C J,Zhu L Q,etal.ApplPhysLett[J],2013 (103): 113503-1-113503-5.

[13] Panzer M J,Frisbie C D.JAmChemSoc[J],2005 (127): 6960-6961.

[14] Shimotani H,Asanuma H,Tsukazaki A,etal.ApplPhysLett[J],2007 (91): 082106-1-082106-3.

[15] Takeya J,Yamada K,Hara K,etal.ApplPhysLett[J],2006 (88): 112102-1-112102-3.

[16] Said E,Crispin X,Herlogsson L,etal.ApplPhysLett[J],2006 (89): 143507-1-143507-3

[17] Larsson O,Said E,Berggren M,etal.AdvFunctMater[J],2009 (19): 3334-3341.

[18] Lee J,Panzer M J,He Y Y.JAmChemSoc[J],2007 (129): 4532-4533.

[19] Ge C,Jin K J,Gu L,etal.AdvMaterInter[J],2015 (2): 1500407-1-1500407-6.

[20] Lan L F,Xu R X,Peng J B,etal.JpnJApplPhys[J],2009 (48): 080206-1-080206-3.

[21] Li B,Noda Y,Hu L G,etal.ApplPhysLett[J],2012 (100): 163304-1-163304-4.

[22] Pal B N,Dhar N M,See K C,etal.NatMater[J],2009 (8): 898-903.

[23] Tsuchiya T,Terabe K,Aono M.ApplPhysLett[J],2013 (103): 073110-1 -073110-4.

[24] Tsuchiya T,Ochi M,Higuchi T,etal.ACSApplMaterInter[J],2015 (7): 12254-12260.

[25] Jiang J,Wan Q,Sun J,etal.ApplPhysLett[J],2009 (95): 152114-1-152114-3.

[26] Wu G D,Zhang H L,Zhou J M,etal.JMaterChemC[J],2013 (1): 5669-5674.

[27] Zhu L Q,Sun J,Wu G D,etal.Nanoscale[J],2013 (5): 1980-1985.

[28] Zhang H L,Guo L Q,Wan Q.JMaterChemC[J],2013 (1): 2781-2786.

[29] Drachman D A.Neurology[J],2005 (64): 2004-2005.

[30] Voglis G,Tavernarakis N.EMBOReports[J] 2006 (7): 1104-1110.

[31] Calabrese B,Wilson M S,Halpain S.Physiology[J],2006 (21): 38-47.

[32] Bi G Q,Poo M M.JNeurosci[J],1998 (2): 10464-10472.

[33] Zucker R S,Regehr W G.AnnuRevPhysiol[J],2002 (64): 355-405.

[34] Indiveri G,Chicca E,Douglas R.IEEETransNeuralNetw[J],2006 (17): 211.

[35] Ohno T,Hasegawa T,Tsuruoka T,etal.NatMater[J],2011 (10): 591-595.

[36] Wang Z Q,Xu H Y,Li X H,etal.AdvFunctMater[J],2012 (22): 2759-2765.

[37] Yu S M,Gao B,Fang Z,etal.AdvMater[J],2013 (25): 1774-1779.

[38] Li Y,Zhong Y P,Zhang J J,etal.SciRep[J],2014 (4): 4906-1-4906-7.

[39] Kim S,Du C,Sheridan P,etal.NanoLett[J],2015 (15): 2203-2211.

[40] Tan Z H,Yang R,Terabe K.AdvMater[J],2016 (28): 377-384.

[41] Jo S H,Chang T,Ebong I,etal.NanoLett[J],2010 (10): 1297-1301.

[42] Alibart F,Pleutin S,Guerin D.AdvFunctMater[J],2010 (20): 330-337.

[43] Alibart F,Pleutin S,Bichler O.AdvFunctMater[J],2012 (22): 609-616.

[44] Nishitani Y,Kaneko Y,Ueda U,etal.JApplPhys[J],2012 (111): 124108-1- 124108-6.

[45] Lai Q X,Zhang L,Li Z Y,etal.AdvMater[J],2010 (22): 2448-2453.

[46] Shi J,Ha S D,Zhou Y,etal.NatCommu[J],2013 (4): 2676-1-2676-9.

[47] Gkoupidenis P,Schaefer N,Garlan B,etal.AdvMater[J],2015 (27): 7176-7180.

[48] Xu W T,Min S Y,Hwang H,etal.SciAdv[J],2016 (2): e1501326-1- e1501326-7.

[49] Tripathi B P,Shahi V K.ProgPolymSci[J],2011 (36): 945-979.

[50] Fukatsu N,Kurita N.Ionics[J],2007 (13): 183-194.

[51] Shen H,Maekawa H,Kawamura J,etal.SolidStateIon[J],2006 (177): 2403-2406.

[52] Shen H,Maekawa H,Wang L,etal.ElectrochemSolid-StateLett[J],2009 (12): B18-B21.

[53] Zhang H L,Wan Q,Wan C J,etal.ApplPhysLett[J],2013 (102): 052905-1-052905-4.

[54] Matsushita H,Nagao R,Nogami M,etal.JSol-GelSciTech[J],2000 (19): 559-562.

[55] Yue W,Xu X,Su Z,etal.JMaterSci[J],2012 (47): 2146-2154.

[56] Nogami M,Nagao R,Wong C,etal.JPhysChemB[J],1999 (103): 9468-9472.

[57] Liu Y H,Zhu L Q,Shi Y,etal.ApplPhysLett[J],2014 (104): 133504-1-133504-4.

[58] Chao J Y,Zhu L Q,Xiao H,etal.JApplPhys[J],2015 (118): 235301-1-235301-5.

[59] Wu G D,Zhou J M,Zhang H L,etal.IEEEElectronDeviceLett[J],2012 (33): 1720-1722.

[60] Jiang J,Sun J,Zhu L Q,etal.ApplPhysLett[J],2011 (99): 113504-1-113504-3.

[61] Zhu L Q,Chao J Y,Xiao H.ApplPhysLett[J],2014 (105): 243508-1-243508-4.

[62] Zhu L Q,Xiao H,Liu Y H,etal.ApplPhysLett[J],2015 (107): 143502-1- 143502-5.

[63] Liu Y H,Zhu L Q,Feng P,etal.AdvMater[J],2015 (27): 5599-5604.

[64] Tai Y H,Chou L S,Chiu H L,etal.IEEEElectronDeviceLett[J],2012 (33): 393-395.

[65] Spijkman M,Smits E C P,Cillessen J F M,etal.ApplPhysLett[J],2011 (98): 043502-1-043502-3.

[66] Park C H,Lee K H,Oh M S,etal.IEEEElectronDeviceLett[J],2009 (30): 30-32.

[67] Spijkman M J,Myny K,Smits E C P,etal.AdvMater[J],2011 (23): 3231-3242.

[68] Shibata T,Ohmi T.IEEETransonElectronDevices[J],1992 (39): 1444-1454.

[69] Dou W,Zhu L Q,Jiang J,etal.ApplPhysLett[J],2013 (102): 093509-1-093509-4.

[70] Liu N,Zhu L Q,Xiao H,etal.ACSApplMaterInter[J],2015 (7): 6205-6210.

[71] Kakalios J,Street R A,Jackson W B.PhysRevLett[J],1987 (59): 1037-1040.

[72] Zhu L Q,Wan C J,Guo L Q.NatCommun[J],2014 (5): 3158-1-3158-7.

[73] Smith A J,Owens S,Forsythe I D.JPhysiol[J],2000 (529): 681-698.

[74] Atluri P P,Regehr W G.JNeurosci[J],1996 (16): 5661-5671.

[75] Abbott1 L F,Regehr W G.Nature[J] 2004 (431): 796-803.

[76] Polsky A,Mel B W,J Schiller.NatNeurosci[J],2004 (7): 621-627.

[77] Losonczy A,Magee J C.Neuron[J],2006 (50): 291-307.

[78] Gasparini S,Magee J C.JNeurosci[J],2006 (26): 2088-2100.

Electrolyte Gated Field-Effect Transistors and Artificial Synaptic Device Applications

ZHU Liqiang1,2

(1.Key Laboratory of Graphene Technologies and Applications of Zhejiang Province,Ningbo Institute of Materials Technology and Engineering,Chinese Academy of Sciences,Ningbo 315201,China)(2.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China)

Brain-inspired neuromorphic engineering is becoming a hot topic in the field of information technology. It will be a strong supplement and growth point for artificial intelligence in the near future. And it will promote the development of microelectronics technology. Our brain has ～1011neurons and ～1015synapses. Synapses are the connections between neurons where signals will be transmitted. They are the basic units for cognitive behaviors. With a big amount of parallel synaptic computations,brain computation is very powerful and reliable. Thus,designing artificial synapses that could emulate essential synaptic plasticities is of great importance for hardware implementation of neuromorphic engineering. Presently,the studies of artificial synapse devices just started around the world. New research results continue to emerge. It is becoming an important branch of artificial intelligence and neuromorphic engineering and it will inject new vitality into the developments of artificial intelligences in the future. Ionic-conducting electrolytes possess unique interfacial ionic/electronic coupling effects. They have potential applications in the electrostatic modulation devices. Such devices provide new solutions for revealing new physics of condensed matter. Especially,such devices have strong potential applications in brain-inspired artificial synapse devices and neuromorphic systems because of the unique interfacial ionic coupling and the related interfacial electrochemical processes.

field-effect transistors; electrolyte modulation; electric-double-layer effects; solid-state electrolytes; synaptic transistors; synaptic responses

TN60

A

1674-3962(2017)10-0742-14

(編輯 惠 瓊)