• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    沙棘籽油微膠囊的制備及其性質(zhì)研究

    2017-10-17 09:22:12劉光憲周巾英祝水蘭熊慧薇馮健雄
    食品與機械 2017年8期
    關(guān)鍵詞:壁材籽油沙棘

    劉光憲 周巾英 祝水蘭 熊慧薇 馮健雄

    (1. 江西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院,江西 南昌 330200;2. 江西師范大學(xué),江西 南昌 330022)

    沙棘籽油微膠囊的制備及其性質(zhì)研究

    劉光憲1,2周巾英1祝水蘭1熊慧薇1馮健雄1

    (1. 江西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院,江西 南昌 330200;2. 江西師范大學(xué),江西 南昌 330022)

    以沙棘籽油為芯材,采用CAS/MD、OSA/MD、WPI/GA/MD 3種壁材配方,通過噴霧干燥制備沙棘籽油微膠囊,并對微膠囊的性質(zhì)和微觀結(jié)構(gòu)進行研究,用氣相色譜法測定微膠囊化前后沙棘籽油脂肪酸含量變化。結(jié)果表明:3種配方的微膠囊產(chǎn)品均具有較低的含水量和較高的溶解性,其中以CAS/MD為壁材制備的沙棘籽油微膠囊包埋率最高,微膠囊粒徑小,表面光滑,熱穩(wěn)定性良好,壁厚度均一,沙棘籽油在膠囊中分布均勻,噴霧干燥制備過程未對沙棘籽油中的功能性成分產(chǎn)生影響。

    沙棘籽油;噴霧干燥;微膠囊;性質(zhì);微觀結(jié)構(gòu);脂肪酸

    Abstract: The sea-buckthorn seed oil microcapsules were prepared by spray drying technique with three kinds of recipes (CAS/MD, OSA/MD, WPI/GA/MD). The properties and microstructure of sea-buckthorn seed oil microcapsules were studied. Moreover, the content of fatty acid in sea-buckthorn seed oil before and after microencapsula-tion was determined by gas chromatography. The results showed that the microcapsules of the three formulations had low water content and high solubility. The encapsulation efficiency of sea-buckthorn seed oil microcapsule prepared with CAS/MD as wall material was highest. The sea-buckthorn seed oil microcapsules had small particle size, smooth surface, good thermal stability and uniform wall thickness. The distribution of seabuckthorn seed oil in capsules was uniform. The process of spray drying did not affect the functional components in sea-buckthorn seed oil.

    Keywords: sea-buckthorn seed oil; spray drying; microcapsule; properties; microstructure; fatty acid

    沙棘為胡頹子科沙棘屬落葉灌木,在中國西北、華北等地區(qū)種植廣泛,具有極強的生存能力。研究[1-2]發(fā)現(xiàn),沙棘籽的含油量為1.4%~13.7%,不飽和脂肪酸含量高達71.2%~76.0%,其中亞油酸含量高達35.6%~39.0%,α-亞麻酸次之,含量達27.8%~33.4%。沙棘籽油是一種有效的保健品和理想的天然藥物原料,可廣泛應(yīng)用于保健食品、醫(yī)藥和化妝品行業(yè)[3]。由于沙棘籽油中不飽和脂肪酸含量較高,容易受到外界環(huán)境影響而發(fā)生氧化酸敗,采用微膠囊化技術(shù)將沙棘籽油進行包埋,可提高油脂在加工和貯藏過程中的穩(wěn)定性、延長貨架期,同時將油脂由液態(tài)轉(zhuǎn)化為較穩(wěn)定的固態(tài),具有更好的操作性,能拓展其在食品中的應(yīng)用范圍。已有學(xué)者采用此方法對芝麻油[4]、月見草油[5]、石榴籽油[6]、山蒼子油[7]等不飽和脂肪酸含量較高的功能性油脂進行包埋,顯著提升了這些油脂的抗氧化能力。

    目前,對沙棘籽的研究主要集中于油脂提取[8]、脂肪酸組成分析[1]、蛋白肽制備[9]及功能特性研究[3]等方面。但采用噴霧干燥技術(shù)對沙棘籽油微膠囊化的研究較少,且主要集中于噴霧干燥工藝優(yōu)化,而在壁材篩選、熒光標(biāo)記法檢驗包埋率、微膠囊產(chǎn)品性質(zhì)評價等方面鮮見報道[10],優(yōu)質(zhì)壁材的篩選關(guān)乎微膠囊的包埋率及產(chǎn)品的加工特性。為此,本研究擬采用不同壁材制備沙棘籽油微膠囊,比較包埋效果,并對其性質(zhì)進行研究,以期為沙棘籽的開發(fā)利用提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    酪朊酸鈉(CAS):食品級,鄭州科旭化工有限公司;

    乳清分離蛋白(WPI):食品級,鄭州明瑞化工產(chǎn)品有限公司;

    變性淀粉(OSA):食品級,實驗室自制;

    阿拉伯膠(GA):食品級,天津海濱捷成化工有限公司;

    麥芽糊精(MD):食品級,江西金穗豐糖業(yè)有限公司;

    沙棘籽油:食品級,江西雪松天然藥用油有限公司;

    異硫氰酸熒光素異構(gòu)體Ⅰ、尼羅紅染料:光譜純,北京索萊寶科技有限公司;

    鹽酸、石油醚、無水乙醇、正己烷等:分析純,國藥集團化學(xué)試劑有限公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    高壓均質(zhì)機:GYB60-6S型,上海東華高壓均質(zhì)機有限公司;

    噴霧干燥機:MDRP-5型,無錫市現(xiàn)代噴霧干燥設(shè)備有限公司;

    激光粒度儀:Nicomp 380 ZLS型,美國PPS公司;

    環(huán)境掃描顯微鏡:Quanta200F型,美國FEI公司;

    激光掃描共聚焦顯微鏡:LSM710型,德國Zeiss公司;

    差示掃描量熱儀:DSC8000型,美國PE公司;

    分散機:T25型,德國IKA公司;

    氣相色譜儀:6890N型,配FID檢測器,美國安捷倫公司。

    1.3 試驗方法

    1.3.1 沙棘籽油微膠囊的制備 按表1制備沙棘籽油微膠囊,將壁材溶解于蒸餾水中,再將已溶有乳化劑的沙棘籽油加入壁材溶液中,采用分散機將兩相混勻,得到預(yù)乳狀液,再經(jīng)高壓均質(zhì)后噴霧干燥得沙棘籽油微膠囊,其中噴霧干燥進料速率25 r/min,進風(fēng)溫度180 ℃,出風(fēng)溫度90~95 ℃。

    表1 沙棘籽油微膠囊配方

    1.3.2 包埋率的測定

    (1) 表面油含量的測定:參照文獻[11]修改如下:稱取沙棘籽油微膠囊2 g(m0)于錐形瓶中,用 40 mL石油醚浸提1 min后,過濾,再用25 mL石油醚洗滌濾渣,過濾,用已恒重的平底燒瓶(m1)收集濾液,并旋蒸回收濾液中的石油醚,105 ℃烘干至恒重得平底燒瓶的質(zhì)量(m2)。表面組含量按式(1)計算:

    (1)

    式中:

    C——表面油含量,%;

    m0——沙棘籽油微膠囊質(zhì)量,g;

    m1——平底燒瓶空瓶質(zhì)量,g;

    m2——平底燒瓶和沙棘籽油質(zhì)量,g。

    (2) 總油含量的測定:采用堿性乙醚提取法[12]。

    (3) 包埋率按式(2)計算:

    (2)

    式中:

    C——包埋率,%;

    m1——表面油含量,g;

    m2——產(chǎn)品總油含量,g。

    1.3.3 粒度的測定 取少量的沙棘籽油微膠囊溶解在40 ℃超純水中得到復(fù)原乳狀液,取100 μL復(fù)原乳狀液用超純水稀釋至5 mL,用激光粒度儀測定其平均粒徑及分布。

    1.3.4 水分含量的測定 準(zhǔn)確稱取1 g微膠囊樣品于105 ℃的烘箱中重復(fù)干燥至前后2次質(zhì)量差不超過2 mg。干燥前后微膠囊樣品的質(zhì)量差即為樣品的水分含量。

    1.3.5 溶解度的測定 參照文獻[13]修改如下:準(zhǔn)確稱取微膠囊樣品1 g 溶解于25 mL 蒸餾水中,并不停攪拌。將溶解的樣品轉(zhuǎn)入離心管中經(jīng)3 000 r/min離心10 min后,傾去上清液,加入少量蒸餾水,再次離心分離上清液,用少量蒸餾水將沉淀洗至已恒重的蒸發(fā)皿中,105 ℃干燥至恒重,前后質(zhì)量差即為樣品的溶解度。

    1.3.6 DSC分析 稱取2.0 mg樣品置于鋁盒,用差示掃描量熱儀測定樣品的玻璃態(tài)轉(zhuǎn)化溫度,掃描溫度-10~200 ℃,掃描速度10 ℃/min,空鋁盒作參比。

    1.3.7 微觀結(jié)構(gòu)測定

    (1) 表觀形態(tài):采用環(huán)境掃描電鏡觀察。取少量沙棘籽油微膠囊撒在粘有導(dǎo)電膠帶的樣品臺上,去除多余的微膠囊后置于樣品室中,調(diào)整加速電壓為8 kV,放大3 000倍數(shù)對樣品進行表面結(jié)構(gòu)觀察。

    (2) 內(nèi)部結(jié)構(gòu):采用激光共聚焦顯微鏡觀察。以FITC和Nile Red分別標(biāo)記酪朊酸鈉和沙棘籽油,根據(jù)配方制備熒光標(biāo)記的沙棘籽油微膠囊。將此沙棘籽油微膠囊樣品用石油醚分散后平鋪于載玻片上,分別在490,512 nm的激發(fā)光下通過斷層掃描法觀察微膠囊的內(nèi)部結(jié)構(gòu)[1]。

    1.3.8 脂肪酸含量的測定 稱取5 g微膠囊置于150 mL錐形瓶中,加入50 mL石油醚,超聲振蕩10 min,過濾,再用20 mL 石油醚洗滌濾渣2次,最后將濾液45 ℃旋蒸回收石油醚得到油脂。脂肪酸甲酯化方法及色譜條件設(shè)置參考文獻[14]。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 沙棘籽油微膠囊性質(zhì)分析

    壁材的選擇對微膠囊的包埋率和穩(wěn)定性有重要的影響。3種壁材制備的沙棘籽油微膠囊產(chǎn)品的表面油、包埋率、粒徑、分散系數(shù)、水分含量及溶解度的結(jié)果見表2。由表2可知:

    (1) CAS/MD復(fù)合壁材制備的樣品表面油含量最低,其包埋率最高,可達96.81%,與Ixtaina等[15]用酪朊酸鈉和乳糖復(fù)配作為壁材包埋芡歐鼠尾草精油的效果相近。以O(shè)SA/MD復(fù)合壁材制備的微膠囊包埋率為92.75%,而以WPI/GA/MD為壁材制備的微膠囊產(chǎn)品包埋率略低,是由于乳清濃縮蛋白的乳化性比酪朊酸鈉低,此外,由于阿拉伯膠中存在2%左右的蛋白片段,使其具有一定的乳化性[16],在乳狀液形成過程中,阿拉伯膠與乳清分離蛋白在油滴表面發(fā)生競爭性吸附,也可能導(dǎo)致乳液穩(wěn)定性降低而包埋率下降。

    表2 不同配方沙棘籽油微膠囊性質(zhì)的比較?

    ? 同列相同字母表示無顯著性差異(P>0.05),不同字母表示差異顯著(P≤0.05)。

    (2) 以CAS/MD為壁材制備的樣品粒徑及分散系數(shù)較小,乳液穩(wěn)定性高。

    (3) 不同配方制備的微膠囊水分含量并沒有顯著性差異(P>0.05)。有研究[5,7]表明,乳狀液的固形物含量及噴霧干燥的條件與微膠囊的水分含量有關(guān)。在沙棘籽油微膠囊的制備過程中,由于所有樣品的干燥條件一致,水分充分蒸發(fā),所有樣品中水分含量均低于干燥固體粉末水分含量的最大限度(3%~4%),因此,可以保證微膠囊在貨架期內(nèi)的穩(wěn)定性,有利于產(chǎn)品的長期儲藏。

    (4) 不同配方的微膠囊樣品均顯示出較高的溶解度,并且無顯著性差異(P>0.05),是因為所使用的微膠囊壁材均具有很好的水溶性,提高了微膠囊產(chǎn)品的溶解度,有利于沙棘籽油微膠囊在各種食品配方中的應(yīng)用。此外,Regiane等[17]研究發(fā)現(xiàn),溶解度還與微膠囊的油脂載量有關(guān),隨著芯材油脂濃度的增大,疏水性也增加,在溶解的過程中,與水相的相互作用減少,可能導(dǎo)致溶解度降低。

    2.2 熱穩(wěn)定性分析

    由圖1可知,沙棘籽油微膠囊在69.02 ℃發(fā)生玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變。這表明在室溫條件下沙棘籽油微膠囊能夠保持穩(wěn)定的玻璃態(tài),該狀態(tài)下微膠囊的分子流動阻力和分子黏度都較大,整個體系分子擴散速率以及分子間反應(yīng)速率很小,形態(tài)結(jié)構(gòu)未發(fā)生變化,囊壁通透性小,從而保證了微膠囊芯材物質(zhì)性質(zhì)的穩(wěn)定,其營養(yǎng)成分也得到有效的保護。由此可見,沙棘籽油微膠囊表現(xiàn)出了良好的熱穩(wěn)定性。

    圖1 沙棘籽油微膠囊的DSC分析圖

    Figure 1 Differential scanning calorimetry analysis of sea-buckthorn seed oil microcapsules

    2.3 脂肪酸含量的變化

    由表3可知,沙棘籽油主要脂肪酸組成為棕櫚酸、硬脂酸、棕櫚油酸、油酸、亞油酸、α-亞麻酸。其中多不飽和脂肪酸亞油酸和α-亞麻酸的含量均比較高。經(jīng)過噴霧干燥微膠囊化后,不飽和脂肪酸的相對含量略有降低,但變化不大,表明高壓均質(zhì)及噴霧干燥等制備過程對沙棘籽油中的脂肪酸組分及相對含量基本沒有影響,采用噴霧干燥法制備的沙棘籽油微膠囊可以有效地保護沙棘籽油中的營養(yǎng)物質(zhì)。

    2.4 微觀形態(tài)分析

    2.4.1 SEM分析 由圖2可知,3種微膠囊均呈球形,其中以CAS/MD、OSA/MD 2種壁材制備的微膠囊表面光滑,無明顯的孔洞和破裂,具有較好的致密性。微膠囊結(jié)構(gòu)的完整性有利于保護油脂,延長產(chǎn)品的貨架期。以WPI/GA/MD為壁材制備的微膠囊部分表面粗糙且略有凹陷,但未發(fā)現(xiàn)明顯的破裂和空洞,可能是在噴霧干燥的冷卻階段,在高速率噴霧的情況下,液滴水分遷移,壁材的固化先于熱氣流,導(dǎo)致壁材不均勻收縮從而形成凹陷和褶皺[18]。

    2.4.2 CLSM分析 為了驗證壁材的包埋效果,選擇包埋效果最佳的CAS/MD為壁材熒光標(biāo)記后的沙棘籽油微膠囊群體和個體進行激光共聚焦掃描見圖3。被Nile Red標(biāo)記的沙棘籽油在512 nm的激發(fā)光下呈現(xiàn)紅色,經(jīng)FITC標(biāo)記的CAS在488 nm的激發(fā)光下呈現(xiàn)綠色。由圖3可知,微膠囊呈球形,單核結(jié)構(gòu),沙棘籽油分布在酪朊酸鈉與麥芽糊精形成的囊壁結(jié)構(gòu)中心,并完全被截留于囊壁結(jié)構(gòu)所包圍的腔體內(nèi)部。研究[19]顯示,這種核殼結(jié)構(gòu)有利于提高微膠囊的載油量和包埋率,此外微膠囊壁厚度也較為均一,囊壁結(jié)構(gòu)具有一定的機械強度和致密性,有利于保護芯材物質(zhì),提高微膠囊的氧化穩(wěn)定性。

    圖2 3種復(fù)合壁材制備沙棘籽油微膠囊的表面結(jié)構(gòu)

    Figure 2 Outer structure of microcapsule of sea-buckthorn seed oil with different wall materials (×3 000)

    表3 微膠囊化前后沙棘籽油微膠囊脂肪酸含量的變化?

    ? SFA為飽和脂肪酸,MUFA為單不飽和脂肪酸,PUFA為多不飽和脂肪酸;同行相同字母表示差異不顯著(P>0.05),不同字母表示差異顯著(P≤0.05)。

    圖3 沙棘籽油微膠囊群體及個體激光共聚焦圖片

    3 結(jié)論

    研究制備了以CAS/MD、OSA/MD、WPI/GA/MD為壁材的3種沙棘籽油微膠囊,通過測定和比較微膠囊的性質(zhì)及結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)以CAS/MD為壁材制備的微膠囊表面油含量較低,包埋率高,平均粒徑較小,分布均勻,水分含量低,溶解度高,熱穩(wěn)定性良好;通過對3種配方制備的微膠囊的SEM觀察分析,表明CAS/MD、OSA/MD 2種壁材制備的微膠囊表面光滑,沒有出現(xiàn)孔洞或裂縫現(xiàn)象,且CAS/MD的包埋效果優(yōu)于OSA/MD;氣相色譜法分析脂肪酸,表明噴霧干燥制備過程未對沙棘籽油的脂肪酸組分產(chǎn)生影響,可以有效地保護油脂的功能特性和營養(yǎng)價值。該研究結(jié)果可為沙棘籽油在食品領(lǐng)域的開發(fā)和應(yīng)用提供理論依據(jù),但微膠囊的抗氧化性、耐熱耐冷性等還需進一步研究。

    [1] 薄海波, 秦榕. 沙棘果油與沙棘籽油脂肪酸成分對比研究[J]. 食品科學(xué), 2008, 29(5): 378-381.

    [2] 回瑞華, 侯冬巖, 李鐵純, 等. 沙棘籽油中脂肪酸的分析[J]. 鞍山師范學(xué)院學(xué)報, 2011, 13(4): 39-42.

    [3] 臧茜茜, 鄧乾春, 從仁懷, 等. 沙棘油功效成分及藥理功能研究進展[J]. 中國油脂, 2015, 40(5): 76-81.

    [4] 劉楠楠. 噴霧干燥法制備芝麻油微膠囊的研究[J]. 食品與機械, 2013(1): 219-222.

    [5] 高媛媛, 鄭為完, 楊婧, 等. 以雪蓮果汁為壁材制備月見草油微膠囊粉末[J]. 食品科學(xué), 2011, 32(16): 136-140.

    [6] GOULA A M, ADAMOPOULOS K G. A method for pomegranate seed application in food industries: seed oil encapsulation[J]. Food and Bioproducts Processing, 2012, 90(4): 639-652.

    [7] 付紅軍, 彭湘蓮, 鐘海雁. 噴霧干燥法制備山蒼子油微膠囊的研究[J]. 食品與機械, 2016, 32(11): 187-190.

    [8] 魏貞偉, 邵弘, 王俊國, 等. 超臨界CO2萃取沙棘籽油及熱敏性物質(zhì)分析[J]. 食品科學(xué), 2012, 33(24): 97-100.

    [9] 黃鵬, 蘇寧, 王昌濤. 沙棘生物活性肽的制備及功效研究[J]. 食品與機械, 2010, 26(6): 67-69.

    [10] 徐海萍. 亞麻籽膠為壁材制備沙棘油微膠囊研究[J]. 青海師范大學(xué)學(xué)報: 自然科學(xué)版, 2012, 28(2): 48-51.

    [11] 范方宇, 董選剛, 常艷瓊, 等. 噴霧干燥法制備茶油微膠囊的研究[J]. 河南工業(yè)大學(xué)學(xué)報: 自然科學(xué)版, 2013, 34(6): 73-76.

    [12] 周德紅, 鄭為完, 石燕, 等. 月見草油微膠囊粉末油脂中油脂過氧化值測定之提油方法的研究[J]. 食品科技, 2006, 31(7): 215-218.

    [13] 白明昧, 孫澤威, 龍國徽, 等. 熱處理對全脂大豆蛋白質(zhì)分子結(jié)構(gòu)特征, 溶解度和體外消化率的影響[J]. 西北農(nóng)林科技大學(xué)學(xué)報: 自然科學(xué)版, 2016, 44(11): 31-38.

    [14] 涂宗財, 張朋, 王輝, 等. 草魚魚油鉀法提取及其脂肪酸組成分析[J]. 南昌大學(xué)學(xué)報: 理科版, 2012, 36(4): 367-372.

    [15] CHITPRASERT P, SUTAPHANIT P. Holy basil (Ocimum sanctum Linn.) essential oil delivery to swine gastrointestinal tract using gelatin microcapsules coated with aluminum carboxymethyl cellulose and beeswax[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2014, 62(52): 12 641-12 648.

    [16] IXTAINA V Y, JULIO L M, WAGNER J R, et al. Physicochemical characterization and stability of chia oil microencapsulated with sodium caseinate and lactose by spray-drying[J]. Powder Technology, 2015, 271: 26-34.

    [17] DE BARROS FERNANDES R V, MARQUES G R, BORGES S V, et al. Effect of solids content and oil load on the microencapsulation process of rosemary essential oil[J]. Industrial Crops and Products, 2014, 58: 173-181.

    [18] 龍吉云. 高含量天然維生素 E 油微膠囊化研究[D]. 南昌: 南昌大學(xué), 2011: 57.

    [19] LAMPRECHT A, SCHFER U, LEHR C. Structural analysis of microparticles by confocal laser scanning microscopy[J]. AAPS Pharm Sci Tech, 2000, 1(3): 10-19.

    Preparation and properties of spray dried sea-buckthorn seed oil microcapsules

    LIU Guang-xian1,2ZHOUJin-ying1ZHUShui-lan1XIONGHui-wei1FENGJian-xiong1

    (1.JiangxiAcademyofAgriculturalSciences,Nanchang,Jiangxi330200,China;2.JiangxiNormalUniversity,Nanchang,Jiangxi330022,China)

    10.13652/j.issn.1003-5788.2017.08.042

    江西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院青年基金(編號:2015CQN002);江西省科技計劃(編號:20151BBF60021)

    劉光憲,男,江西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院助理研究員,江西師范大學(xué)在讀博士研究生。

    馮健雄(1963—),男,江西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院研究員,學(xué)士。 E-mail: fjx630320@163.com

    2017—06—05

    猜你喜歡
    壁材籽油沙棘
    沙棘種植讓日子甜滋滋
    沙棘頌
    基于沸石在室內(nèi)健康型壁材中的應(yīng)用及發(fā)展趨勢分析
    天津化工(2021年1期)2021-01-05 16:42:05
    益生菌微膠囊在非乳制品中的應(yīng)用現(xiàn)狀
    沙棘在西藏的發(fā)展前景探討
    沙棘產(chǎn)業(yè)的直銷之路
    高效液相色譜法同時測定爆珠壁材中8種水溶性著色劑
    中國測試(2018年3期)2018-05-14 15:33:29
    鳳丹籽油對小鼠H22腫瘤的抑制作用
    牡丹籽油對大鼠燙傷模型的治療作用
    中成藥(2017年8期)2017-11-22 03:19:23
    橡膠籽油基復(fù)合型環(huán)保增塑劑用于PVC的研究
    中國塑料(2015年9期)2015-10-14 01:12:31
    非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 99久久精品热视频| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 成人午夜精彩视频在线观看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄 | 国产精品精品国产色婷婷| 亚洲综合色惰| 亚洲精品日韩av片在线观看| 亚洲最大成人中文| 久久久久久久久久久丰满| 成人鲁丝片一二三区免费| 天美传媒精品一区二区| 国产精品.久久久| 麻豆av噜噜一区二区三区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 青春草视频在线免费观看| 一个人免费在线观看电影| 99久久九九国产精品国产免费| 亚洲五月天丁香| 欧美又色又爽又黄视频| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 亚洲成av人片在线播放无| 久久99精品国语久久久| 99热这里只有是精品在线观看| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 美女高潮的动态| 亚洲精品久久国产高清桃花| 深爱激情五月婷婷| 床上黄色一级片| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲欧美精品专区久久| 三级国产精品欧美在线观看| 特级一级黄色大片| 少妇的逼水好多| 国产色爽女视频免费观看| 人妻久久中文字幕网| 性欧美人与动物交配| 乱系列少妇在线播放| 国产精华一区二区三区| 麻豆国产97在线/欧美| www日本黄色视频网| 蜜臀久久99精品久久宅男| 日本黄色视频三级网站网址| 黄色配什么色好看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 99热这里只有是精品50| 亚洲美女搞黄在线观看| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 亚洲最大成人手机在线| 一级二级三级毛片免费看| 国产av不卡久久| 亚洲综合色惰| av免费观看日本| 波多野结衣高清无吗| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 日韩欧美在线乱码| 婷婷亚洲欧美| 欧美高清成人免费视频www| 日韩一区二区视频免费看| 国产 一区 欧美 日韩| 精品日产1卡2卡| 在线免费十八禁| 亚洲欧美清纯卡通| av卡一久久| 色播亚洲综合网| 久久久精品欧美日韩精品| 亚洲自偷自拍三级| 国产精品免费一区二区三区在线| www日本黄色视频网| 精品人妻视频免费看| 22中文网久久字幕| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产成人a∨麻豆精品| 国产大屁股一区二区在线视频| 91久久精品国产一区二区成人| 91aial.com中文字幕在线观看| 99热精品在线国产| 亚洲精品影视一区二区三区av| 欧美一区二区精品小视频在线| 老女人水多毛片| 一级毛片我不卡| 日韩欧美三级三区| 国内精品美女久久久久久| 国内精品久久久久精免费| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 久久久久久久久久久丰满| 91久久精品国产一区二区三区| 日韩三级伦理在线观看| 97超视频在线观看视频| 日韩三级伦理在线观看| 长腿黑丝高跟| 亚洲欧洲日产国产| 99热只有精品国产| 国产精品人妻久久久影院| 精品一区二区免费观看| 91麻豆精品激情在线观看国产| www.色视频.com| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄 | 美女被艹到高潮喷水动态| 亚洲在线自拍视频| 国产在线精品亚洲第一网站| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 老女人水多毛片| 综合色av麻豆| 在线免费观看的www视频| 久久精品国产清高在天天线| 久久久久久伊人网av| 免费电影在线观看免费观看| www.色视频.com| 国产精品,欧美在线| 美女国产视频在线观看| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 少妇熟女aⅴ在线视频| 亚洲性久久影院| 内射极品少妇av片p| 国产精品乱码一区二三区的特点| 九草在线视频观看| 久久久久久久久久久免费av| 国产高清不卡午夜福利| 99视频精品全部免费 在线| 欧美区成人在线视频| 亚洲中文字幕日韩| 国产免费一级a男人的天堂| 亚洲第一区二区三区不卡| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 精品一区二区三区人妻视频| 在线观看av片永久免费下载| 日韩精品青青久久久久久| 黄片无遮挡物在线观看| 久久精品国产自在天天线| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 久久中文看片网| 99久久成人亚洲精品观看| 国产 一区 欧美 日韩| 国内精品久久久久精免费| 国产成人午夜福利电影在线观看| 麻豆一二三区av精品| 在线播放无遮挡| 国产精品国产高清国产av| 国语自产精品视频在线第100页| 看免费成人av毛片| 欧美变态另类bdsm刘玥| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 最近最新中文字幕大全电影3| 天堂影院成人在线观看| 精品人妻一区二区三区麻豆| av黄色大香蕉| 成人欧美大片| 国产午夜精品论理片| 国产毛片a区久久久久| av.在线天堂| 久久精品人妻少妇| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 亚洲精品日韩av片在线观看| 亚洲美女视频黄频| 成年女人永久免费观看视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 亚洲国产精品成人综合色| 国模一区二区三区四区视频| 男人和女人高潮做爰伦理| 国产真实乱freesex| 日韩av不卡免费在线播放| 日韩精品青青久久久久久| 亚洲真实伦在线观看| 国产一区二区三区av在线 | 啦啦啦啦在线视频资源| 午夜精品国产一区二区电影 | 六月丁香七月| 久久久久九九精品影院| 国产老妇伦熟女老妇高清| 51国产日韩欧美| 老司机福利观看| 亚洲欧美清纯卡通| 亚洲四区av| 国产亚洲欧美98| 久久久久久久久久久丰满| 国产成人a区在线观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产老妇女一区| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产亚洲5aaaaa淫片| avwww免费| 国产精品人妻久久久影院| 91久久精品国产一区二区三区| 观看美女的网站| 国产成人a∨麻豆精品| 一本久久中文字幕| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 午夜福利成人在线免费观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 国产在线男女| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| www.av在线官网国产| 亚洲欧美精品自产自拍| 99国产极品粉嫩在线观看| 少妇丰满av| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 亚洲精品日韩av片在线观看| 日韩精品有码人妻一区| 亚洲av成人av| 在线观看美女被高潮喷水网站| 一个人观看的视频www高清免费观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 国产精品一区www在线观看| 久久精品国产亚洲网站| 干丝袜人妻中文字幕| 高清毛片免费看| 国产av麻豆久久久久久久| 久久久久久久久久成人| av天堂中文字幕网| 国产亚洲5aaaaa淫片| 久久久成人免费电影| 日韩强制内射视频| 久久韩国三级中文字幕| 精品一区二区三区视频在线| 欧美另类亚洲清纯唯美| 久久久a久久爽久久v久久| 国产伦在线观看视频一区| 婷婷精品国产亚洲av| 久久热精品热| avwww免费| a级毛片免费高清观看在线播放| 美女内射精品一级片tv| 在线免费十八禁| 国产大屁股一区二区在线视频| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 精品不卡国产一区二区三区| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 搡女人真爽免费视频火全软件| 97在线视频观看| av在线播放精品| 麻豆乱淫一区二区| 特大巨黑吊av在线直播| 可以在线观看毛片的网站| 国产精品一区二区三区四区免费观看| ponron亚洲| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 精品国产三级普通话版| www.色视频.com| 国产av不卡久久| 国模一区二区三区四区视频| 久99久视频精品免费| 欧美高清性xxxxhd video| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 国产黄a三级三级三级人| 69av精品久久久久久| 亚洲欧美清纯卡通| 欧美极品一区二区三区四区| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 亚洲av二区三区四区| 此物有八面人人有两片| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| av在线天堂中文字幕| 午夜福利视频1000在线观看| 免费看日本二区| 99热精品在线国产| 国语自产精品视频在线第100页| 精品人妻视频免费看| 日日撸夜夜添| 99热只有精品国产| 国产成人精品婷婷| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 最后的刺客免费高清国语| 一夜夜www| 一本一本综合久久| 日日摸夜夜添夜夜爱| 久久午夜亚洲精品久久| 精品日产1卡2卡| 成人欧美大片| 波野结衣二区三区在线| 最好的美女福利视频网| АⅤ资源中文在线天堂| 午夜免费激情av| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 中文在线观看免费www的网站| 亚洲无线观看免费| 国产精品久久电影中文字幕| 91精品一卡2卡3卡4卡| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 日韩制服骚丝袜av| 听说在线观看完整版免费高清| 久久久色成人| 日本在线视频免费播放| 国产亚洲精品av在线| 国产一级毛片七仙女欲春2| 欧美日韩在线观看h| 亚洲av成人av| 能在线免费看毛片的网站| 成人二区视频| 少妇的逼水好多| 欧美三级亚洲精品| 男人舔女人下体高潮全视频| 校园人妻丝袜中文字幕| 最近的中文字幕免费完整| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 免费av观看视频| 久久久精品欧美日韩精品| 午夜亚洲福利在线播放| 51国产日韩欧美| 久久人妻av系列| 少妇高潮的动态图| 久久欧美精品欧美久久欧美| 精品午夜福利在线看| 91在线精品国自产拍蜜月| 久久久久性生活片| av专区在线播放| 国产成人精品久久久久久| 一区福利在线观看| 国产精品精品国产色婷婷| 亚洲最大成人手机在线| 色尼玛亚洲综合影院| 少妇熟女aⅴ在线视频| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 美女 人体艺术 gogo| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 高清午夜精品一区二区三区 | 一级黄片播放器| 免费人成在线观看视频色| 日本黄大片高清| 日韩制服骚丝袜av| 99国产精品一区二区蜜桃av| 免费看日本二区| 成年版毛片免费区| 国产亚洲5aaaaa淫片| 国产精品日韩av在线免费观看| 亚洲最大成人手机在线| 男女那种视频在线观看| 黄色一级大片看看| 少妇被粗大猛烈的视频| av在线天堂中文字幕| 秋霞在线观看毛片| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 色哟哟·www| videossex国产| 日本在线视频免费播放| 免费av不卡在线播放| 免费观看a级毛片全部| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 老司机影院成人| 久久人妻av系列| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产精品一及| 日韩欧美精品免费久久| 女的被弄到高潮叫床怎么办| www.av在线官网国产| 3wmmmm亚洲av在线观看| 嫩草影院新地址| 成人二区视频| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 国产免费一级a男人的天堂| 亚州av有码| 成人无遮挡网站| 亚洲av电影不卡..在线观看| 91在线精品国自产拍蜜月| 桃色一区二区三区在线观看| 看黄色毛片网站| 国产三级在线视频| 久久综合国产亚洲精品| 欧美丝袜亚洲另类| 美女被艹到高潮喷水动态| 日韩欧美 国产精品| 国产精品日韩av在线免费观看| 亚洲欧美日韩高清专用| 久久久久久久亚洲中文字幕| 国产午夜精品论理片| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 久久精品国产清高在天天线| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 美女脱内裤让男人舔精品视频 | 国产精品日韩av在线免费观看| 乱系列少妇在线播放| 欧美日本视频| eeuss影院久久| 男女视频在线观看网站免费| 在线播放国产精品三级| 久久久久久久久久久免费av| 精品国产三级普通话版| 亚洲av一区综合| 久久精品久久久久久久性| 久久久久久久久久成人| 26uuu在线亚洲综合色| 精品久久久久久久末码| 国产 一区 欧美 日韩| 日韩欧美 国产精品| or卡值多少钱| 日本黄色片子视频| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 在线免费观看不下载黄p国产| 波多野结衣巨乳人妻| av天堂在线播放| 欧美3d第一页| 久久久精品94久久精品| 精品人妻熟女av久视频| 日韩欧美在线乱码| 久久欧美精品欧美久久欧美| or卡值多少钱| 极品教师在线视频| 白带黄色成豆腐渣| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 国产精品无大码| 一区二区三区四区激情视频 | 中文字幕av成人在线电影| 嫩草影院精品99| 特大巨黑吊av在线直播| 欧美不卡视频在线免费观看| www.色视频.com| 亚洲四区av| av专区在线播放| 国产真实伦视频高清在线观看| 国产黄色小视频在线观看| 亚洲不卡免费看| 欧美区成人在线视频| 97在线视频观看| 人妻系列 视频| 国内精品一区二区在线观看| 久久久成人免费电影| 乱系列少妇在线播放| 91精品一卡2卡3卡4卡| 亚洲欧美日韩无卡精品| 亚洲七黄色美女视频| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 国产精品一区二区性色av| 亚洲无线在线观看| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 免费无遮挡裸体视频| 高清日韩中文字幕在线| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 一个人看视频在线观看www免费| 午夜a级毛片| 性色avwww在线观看| 亚洲在线自拍视频| 日本免费一区二区三区高清不卡| 嫩草影院精品99| 亚洲第一电影网av| 美女 人体艺术 gogo| 麻豆成人av视频| 亚洲欧洲国产日韩| 在线免费十八禁| 亚洲,欧美,日韩| 婷婷六月久久综合丁香| 亚洲人与动物交配视频| 少妇熟女aⅴ在线视频| 国产蜜桃级精品一区二区三区| av女优亚洲男人天堂| 亚洲最大成人中文| av又黄又爽大尺度在线免费看 | 天堂中文最新版在线下载 | 高清毛片免费看| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产精品女同一区二区软件| 国产精品永久免费网站| 日本-黄色视频高清免费观看| 国产精品一区二区性色av| 男女下面进入的视频免费午夜| 久久国内精品自在自线图片| 国产免费男女视频| 丰满人妻一区二区三区视频av| 日韩 亚洲 欧美在线| 看十八女毛片水多多多| 丰满的人妻完整版| 51国产日韩欧美| 成年版毛片免费区| 麻豆国产97在线/欧美| 国产91av在线免费观看| 人妻夜夜爽99麻豆av| 欧美性感艳星| 青春草视频在线免费观看| 亚洲欧美日韩无卡精品| 亚洲va在线va天堂va国产| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 丰满的人妻完整版| 三级毛片av免费| 免费av不卡在线播放| 国产精品爽爽va在线观看网站| 嘟嘟电影网在线观看| 两个人的视频大全免费| 国产黄片视频在线免费观看| 亚洲在线自拍视频| 国产精品无大码| 性色avwww在线观看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 亚洲精品色激情综合| 亚洲精品456在线播放app| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 天堂影院成人在线观看| 日韩精品青青久久久久久| videossex国产| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 97超视频在线观看视频| 嘟嘟电影网在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 老女人水多毛片| 2021天堂中文幕一二区在线观| 一级二级三级毛片免费看| 日韩一区二区三区影片| 91狼人影院| 人人妻人人澡欧美一区二区| 亚洲av一区综合| 国产v大片淫在线免费观看| 日本熟妇午夜| 日本色播在线视频| 亚洲无线在线观看| 在现免费观看毛片| 国产日韩欧美在线精品| 精品不卡国产一区二区三区| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 久久6这里有精品| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 91狼人影院| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产高清有码在线观看视频| 成人二区视频| 日本免费一区二区三区高清不卡| 成年女人永久免费观看视频| 简卡轻食公司| 国产精品野战在线观看| 日韩人妻高清精品专区| 国产精品日韩av在线免费观看| 国产麻豆成人av免费视频| 国产午夜精品论理片| 久久精品影院6| 亚洲精品亚洲一区二区| 亚洲五月天丁香| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 久久久久久伊人网av| 免费看日本二区| av在线蜜桃| 亚洲五月天丁香| 国产伦在线观看视频一区| 少妇的逼好多水| 欧美高清性xxxxhd video| 最好的美女福利视频网| 成人av在线播放网站| 色综合色国产| 国产精品精品国产色婷婷| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲美女视频黄频| 久久久久性生活片| 国产成人精品久久久久久| 亚洲国产精品成人综合色| 国产在线男女| 精品午夜福利在线看| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 精品欧美国产一区二区三| 大香蕉久久网| 男女边吃奶边做爰视频| 久久人妻av系列| 日韩制服骚丝袜av| 欧美成人一区二区免费高清观看| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 男女下面进入的视频免费午夜| 欧美一区二区国产精品久久精品| 美女cb高潮喷水在线观看| 麻豆av噜噜一区二区三区| 99热这里只有精品一区| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 欧美色视频一区免费| 亚洲人成网站在线观看播放| 亚洲综合色惰| 三级毛片av免费| 寂寞人妻少妇视频99o| 成人毛片60女人毛片免费| 色综合站精品国产| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 久久热精品热| 99riav亚洲国产免费| 久久鲁丝午夜福利片| 国产精品三级大全| 99久国产av精品| 亚洲成人久久性| 亚洲欧美清纯卡通| 国产成人freesex在线| 丰满人妻一区二区三区视频av| 亚洲久久久久久中文字幕| 亚洲欧美精品专区久久| 亚洲精品久久国产高清桃花| 中文资源天堂在线| 日韩强制内射视频| 免费观看精品视频网站| 午夜a级毛片| 亚洲成av人片在线播放无| 精品一区二区免费观看| 亚洲第一电影网av| 26uuu在线亚洲综合色| 成人二区视频| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 一本一本综合久久| av福利片在线观看| 69av精品久久久久久| 免费看光身美女| 一级毛片电影观看 | 黑人高潮一二区| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 免费观看a级毛片全部| 啦啦啦啦在线视频资源| 久久久久久九九精品二区国产| 亚洲欧美日韩高清专用| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 国产片特级美女逼逼视频| 中文亚洲av片在线观看爽| 久久午夜福利片| 欧美日韩综合久久久久久| 亚洲七黄色美女视频| 国语自产精品视频在线第100页| av在线播放精品| 国产探花极品一区二区| 日本av手机在线免费观看|