山西省太原市旱作農(nóng)區(qū)大氣活性氮干濕沉降年度變化特征*

劉 平, 劉學(xué)軍, 劉恩科, 韓彥龍, 李麗君, 白光潔, 許 穩(wěn), 呂 薇, 張 強(qiáng)**

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山西省太原市旱作農(nóng)區(qū)大氣活性氮干濕沉降年度變化特征*

劉 平1, 劉學(xué)軍2, 劉恩科3, 韓彥龍3, 李麗君1, 白光潔1, 許 穩(wěn)2, 呂 薇1, 張 強(qiáng)1**

(1. 山西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與資源研究所/山西省土壤環(huán)境與養(yǎng)分資源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 太原 030031; 2. 中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院 北京 100193; 3. 山西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院旱地農(nóng)業(yè)研究中心 太原 030031)

鑒于大氣氮素沉降對(duì)整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)的重要影響, 我國(guó)近年來(lái)陸續(xù)開展了不同尺度的大氣氮素干、濕沉降的研究, 但少有農(nóng)業(yè)區(qū)多年連續(xù)監(jiān)測(cè)的資料。本研究利用DELTA系統(tǒng)、被動(dòng)采樣器和雨量器在山西省太原市郊區(qū)陽(yáng)曲縣河村旱作農(nóng)業(yè)區(qū)進(jìn)行了4年的監(jiān)測(cè)試驗(yàn), 觀測(cè)大氣氮素干、濕沉降的時(shí)間變異。結(jié)果表明: 2011年4月—2015年3月, 河村4年大氣活性氮NH3、HNO3、NO2、顆粒態(tài)NO3-(pNO3-)、顆粒態(tài)NH4+(pNH4+)平均沉降量分別為4.50 kg(N)?hm-2?a-1、3.54 kg(N)?hm-2?a-1、2.56 kg(N)?hm-2?a-1、1.62 kg(N)?hm-2?a-1、2.75 kg(N)?hm-2?a-1, 大氣氮素干沉降總量為12.38~18.95 kg(N)?hm-2?a-1, 以2011年的氮干沉降量最高, 2014年的最低。2011年4月—2015年3月各月氮干沉降量與氨氣沉降量之間存在顯著正相關(guān), 相關(guān)系數(shù)在0.809 8~0.937 1, 由此可知, 該地區(qū)活性氮沉降主要受農(nóng)業(yè)氨氣排放的影響。河村4年雨水中NO3-、NH4+平均濃度分別為3.20 mg(N)?L-1和2.43 mg(N)?L-1, 大氣氮素濕沉降11.67~41.31 kg(N)?hm-2?a-1。年度間氮素濕沉降存在很大差異, 以2012年氮素年濕沉降量最高, 2014年最低, 每年大氣氮素濕沉降占氮總沉降量的份額超過(guò)50%。此外, 4年濕沉降中不僅NO3--N和NH4+-N之間、且二者與降雨量也呈顯著線性或二次相關(guān)關(guān)系, 說(shuō)明降雨量對(duì)NO3--N和NH4+-N的濕沉降影響較大。本研究表明太原市旱作農(nóng)區(qū)不同年份間氮素濕沉降比干沉降差異更大, 且總沉降數(shù)量較高。雖然是旱作區(qū), 該地區(qū)氮素干沉降略低于濕沉降。研究結(jié)果為該地區(qū)農(nóng)田氮肥施用和氮素循環(huán)監(jiān)測(cè)提供了理論依據(jù)。

活性氮; 干沉降; 濕沉降; 年度變化; 旱作農(nóng)區(qū)

過(guò)量的人為氮排放導(dǎo)致的大氣活性氮[主要包括NH3、NO2、HNO3、顆粒態(tài)NH4+(pNH4+)和顆粒態(tài)NO3-(pNO3-)]污染和沉降已經(jīng)成為世界范圍內(nèi)關(guān)注的問(wèn)題[1]。隨著中國(guó)社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展, 活性氮的排放以每年3.7%的速度遞增, 到2010年中國(guó)排放的活性氮達(dá)56 Tg(1 Tg=1012g)[2], 相應(yīng)也導(dǎo)致大氣NH3及NO排放的急劇增加[3]。大量的活性氮排放使中國(guó)一些地區(qū)成為高氮沉降量的熱點(diǎn)地區(qū)[4]。目前, 普遍認(rèn)為中國(guó)農(nóng)田過(guò)量施氮引起了嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題[5-6], 因此我國(guó)農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)氮平衡問(wèn)題受到了廣泛關(guān)注。有研究指出農(nóng)業(yè)是中國(guó)大氣沉降氮的主要來(lái)源, 與20世紀(jì)80年代相比, 至2010年全國(guó)大氣氮沉降增加了60%[7]。而我國(guó)氮沉降研究起步較晚, 從20世紀(jì)70年代才開始大氣濕沉降的監(jiān)測(cè)[8]; 到20世紀(jì)90年代, 全國(guó)性的沉降監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)基本建立[9]; 2004年農(nóng)田、草原、森林、城市等生態(tài)系統(tǒng)氮沉降監(jiān)測(cè)陸續(xù)展開[10]。

我國(guó)現(xiàn)有氮沉降研究主要集中于對(duì)氮濕沉降的監(jiān)測(cè), 大氣氮干沉降研究只有零星報(bào)道, 而且大多是針對(duì)大氣某些氮化合物干沉降量和總沉降通量的研究[11-13], 缺乏對(duì)典型農(nóng)區(qū)氮素干濕沉降多年連續(xù)監(jiān)測(cè)結(jié)果。山西省是我國(guó)重要的能源基地, 同時(shí)大部分地區(qū)屬于旱作農(nóng)業(yè)區(qū), 因此其大氣活性氮的排放也具有特殊性, 但相關(guān)研究仍屬于起步階段。本研究選取山西省太原市陽(yáng)曲縣河村旱作農(nóng)業(yè)區(qū)作為采樣點(diǎn), 使用DELTA系統(tǒng)、雨量器等儀器綜合監(jiān)測(cè)采樣點(diǎn)大氣活性氮污染狀況, 并進(jìn)一步探究其對(duì)干濕沉降的貢獻(xiàn)。連續(xù)4年監(jiān)測(cè)了山西省太原市近郊農(nóng)田區(qū)域的大氣活性氮狀況, 定量化當(dāng)?shù)剞r(nóng)田氮素的干、濕沉降輸入。另外也明確活性氮組分之間的關(guān)系, 從而為估算和預(yù)測(cè)山西省乃至全國(guó)農(nóng)業(yè)區(qū)中大氣活性氮的沉降狀況提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 試驗(yàn)點(diǎn)和研究方法

1.1 采樣點(diǎn)基本情況

選取山西省太原市陽(yáng)曲縣凌井店鄉(xiāng)河村旱作農(nóng)業(yè)區(qū)(112.89°E, 38.05°N)作為采樣點(diǎn)。該監(jiān)測(cè)點(diǎn)位于太原市近郊北部30 km處, 年平均降水量為440 mm, 年平均氣溫10.1 ℃, 無(wú)霜期一般為120~140 d, 年均風(fēng)速2.1 m?s-1, 主要以西北風(fēng)為主, 耕地451.4 hm2, 人口密度58人?km-2, 完全依靠自然降水從事農(nóng)業(yè)生產(chǎn), 屬于典型的農(nóng)業(yè)村。采樣期為2011年4月至2015年3月(文中2011年為2011年4月—2012年3月, 2012年為2012年4月—2013年3月, 2013年為2013年4月—2014年3月, 2014年為2014年4月—2015年3月), 干沉降每月收集1次。干、濕沉降儀均放置在河村旱作農(nóng)業(yè)基地, 周邊農(nóng)田主要糧食作物為玉米(), 平均施肥量240~275 kg(N2O)·hm-2、105~130 kg(P2O5)·hm-2, 采樣區(qū)不存在其他污染源。

1.2 干沉降采樣器

干沉降采樣器包括DELTA系統(tǒng)(1套)和被動(dòng)采樣器(3個(gè))。其中DELTA系統(tǒng)采集活性氮?dú)怏wNH3、HNO3及顆粒態(tài)NH4+和NO3-, 被動(dòng)采樣器是用于活性氮?dú)怏wNO2濃度的采集, 所采集的5種活性氮用于計(jì)算各形態(tài)氮及總的氮干沉降量。

1.2.1 DELTA系統(tǒng)

DELTA系統(tǒng)是英國(guó)愛(ài)丁堡生態(tài)與水文中心(Centre for Ecology and Hydrology, CEH)開發(fā)的利用擴(kuò)散管與濾膜組聯(lián)用法長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)NH3、HNO3、顆粒態(tài)NH4+和NO3-濃度的監(jiān)測(cè)系統(tǒng)。DELTA系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了大氣中氣態(tài)NH3和HNO3與氣溶膠的分開采集, 有效地減少了濾膜組測(cè)定法的誤差。由于該系統(tǒng)價(jià)格相對(duì)低廉, 目前已在英國(guó)和歐洲的環(huán)境監(jiān)測(cè)中得到了廣泛應(yīng)用[14]。在系統(tǒng)中配置一個(gè)小型的泵采集大氣的速率為0.3~0.4 L?min-1, 使進(jìn)入的氣體活性氮組分被采樣鏈內(nèi)擴(kuò)散管上的吸附劑吸附, 氣溶膠中顆粒物被后面的濾膜收集。其中采樣鏈?zhǔn)占跛岬奈絼?% KOH+1%甘油甲醇溶液, 吸附氨氣的擴(kuò)散管添加吸附劑為5%檸檬酸甲醇溶液, 收集顆粒物NO3-加吸附劑為5% KOH+10%甘油甲醇溶液, 收集顆粒物銨加吸附劑為13%檸檬酸甲醇溶液, 關(guān)于DELTA系統(tǒng)的更詳細(xì)信息見(jiàn)參考文獻(xiàn)[14]。采樣高度高于地面1.6 m。由于中國(guó)空氣污染嚴(yán)重, 本試驗(yàn)采用37 mm的濾膜來(lái)收集NO3–和NH4+顆粒物, 這個(gè)濾膜要大于歐洲監(jiān)測(cè)所采用的25 mm的濾膜。

樣品的采樣周期為1個(gè)月, 即從1個(gè)月的月初到月末。樣品從采樣點(diǎn)采集后立即在4 ℃下保存, 且在1個(gè)月內(nèi)分析完。HNO3和NO3-N顆粒物用10 mL 0.05% H2O2浸提, NH3和NH4+顆粒物用10 mL高純水浸提, 溶解之后NO3-和NH4+在AA3連續(xù)流動(dòng)分析儀上測(cè)定(Bran+Luebbe GmbH, Norderstedt, Germany)。

1.2.2 用于大氣NO2收集的被動(dòng)采樣器

大氣中NO2采用英國(guó)環(huán)境變化網(wǎng)絡(luò)(ECN)所用的標(biāo)準(zhǔn)方法即被動(dòng)采樣器來(lái)采集, NO2被動(dòng)采樣器內(nèi)部浸漬有20%的三乙醇胺吸附劑用于吸附NO2氣體, 該采樣器安置于距地面2 m, 每月采樣時(shí)間為10~14 d, 時(shí)間與其他采樣器同步進(jìn)行, 該采樣器在采樣點(diǎn)采集兩周后收回在4 ℃下保存, 采用ECN (www.ecn.ac.uk)在線網(wǎng)站所描述的標(biāo)準(zhǔn)方法-比色法測(cè)定收集到的NO2濃度。

1.2.3 大氣氮干沉降的計(jì)算

大氣氮素干沉降的計(jì)算采用推斷模型法, 一定時(shí)間段內(nèi)的大氣氮干沉降量等于一段時(shí)間采集的大氣活性氮濃度與沉降速率的乘積[15], 公式表示為:

大氣氮干沉降速率通常由大氣沉降速率阻力模型獲得, 不同的活性氮?dú)怏w之間, 及氣體和顆粒物均存在較大的差別。本研究中2011年4月—2013年3月選取Xu等[16]對(duì)華北地區(qū)氮沉降研究所發(fā)表的陽(yáng)曲縣農(nóng)村區(qū)域沉降速率(中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)與北京大學(xué)合作研究模型計(jì)算得出), 由于沉降速率在年份間差異不大, 主要表現(xiàn)在月份間, 因此2013年4月—2015年3月采用前3年相應(yīng)月份的平均沉降速率。各形態(tài)活性氮月沉降速率如表1所示。

1.3 濕沉降采集

雨水樣品用雨量器(SDM6, 天津產(chǎn)的氣象設(shè)備)在每次降雨事件后采集。雨量器緊鄰Delta系統(tǒng)放在寬闊平坦的地方, 收集好的雨水冷凍保存并在1個(gè)月內(nèi)分析完。NH4+-N和NO3--N用上面提到的方法測(cè)定。濕沉降的無(wú)機(jī)氮根據(jù)濕沉降中N的濃度和量來(lái)計(jì)算[17]

氮濕沉降的計(jì)算公式為:

(3)

表1 華北地區(qū)不同年份各形態(tài)活性氮月平均干沉降速率

pNH4+和pNO3-分別為顆粒態(tài)NH4+和NO3-。pNH4+and pNO3-are particle forms of NH4+and NO3-, respectively.

1.4 數(shù)據(jù)處理

所有試驗(yàn)數(shù)據(jù)均采用 Microsoft Excel 2003 軟件處理并制圖。

2 結(jié)果與分析

2.1 大氣氮干沉降中各活性氮濃度及其沉降量月變化

研究區(qū)大氣NH3、HNO3、NO2、pNO3-和pNH4+4年平均濃度分別為4.17 μg(N)·m-3、1.49 μg(N)·m-3、6.10 μg(N)·m-3、2.58 μg(N)·m-3和4.10 μg(N)·m-3, NO2濃度在5種活性氮成分中最高; 由于氣體和顆粒物的月沉降速率均存在較大差別, NH3、HNO3、NO2、pNO3-和pNH4+沉降量分別為4.50 kg(N)?hm-2?a-1、3.54 kg(N)?hm-2?a-1、2.56 kg(N)?hm-2?a-1、1.62 kg(N)? hm-2?a-1和2.75kg(N)?hm-2?a-1。本試驗(yàn)區(qū)氧化態(tài)氮(HNO3、NO2和pNO3-)沉降略高于還原態(tài)氮(NH3和pNH4+), 二者之比為1.06。大氣氮素干沉降通量為12.38~18.95 kg(N)?hm-2?a-1, 平均達(dá)14.98 kg(N)?hm-2?a-1, 占氮素年總沉降通量的28%~51%。就各活性氮的干沉降通量來(lái)看, 該試驗(yàn)點(diǎn)作為農(nóng)區(qū), 表現(xiàn)在氣態(tài)NH3>NO2, 顆粒物pNH4+>pNO3-。圖1的年際間比較結(jié)果表明, 研究區(qū)4年各月以2011年的氮干沉降量最大, 2014年的最小。圖2顯示除冬季3個(gè)月氮干沉降量較小外, 其他月份氮干沉降數(shù)量差別較小。該區(qū)氮干沉降通量除2011年外最大值出現(xiàn)在5月、6月份, 尤其以5月份出現(xiàn)最多, 而氨氣峰值也出現(xiàn)在5月、6月份, 說(shuō)明在施肥較為集中的5、6月份, 隨之沉降的氮素也增多, 可知該區(qū)域氮的干沉降主要受農(nóng)業(yè)施肥的影響。進(jìn)一步分析表明, 2011—2015年各月氮干沉降量與氨氣沉降量之間存在顯著正相關(guān), 總相關(guān)系數(shù)為0.811 2(圖3), 說(shuō)明本試驗(yàn)區(qū)氨氣的沉降在活性氮沉降中占較大比重。盡管NO2沉降量次之, 但其與總活性氮沉降之間的相關(guān)性未達(dá)顯著水平。由此可知, 該地區(qū)活性氮總沉降受農(nóng)業(yè)氨氣排放影響較大。

2.2 大氣氮濕沉降變化及降雨中無(wú)機(jī)氮之間關(guān)系

一直以來(lái)人們對(duì)濕沉降關(guān)注較多, 研究者發(fā)現(xiàn)氮濕沉降與降雨量密切相關(guān), 且不同年份之間差別較大。河村2011—2015年降雨量為285.25~523.87 mm, 雨水中NO3-和NH4+平均濃度分別為3.20 mg(N)·L-1和2.43 mg(N)·L-1, 大氣無(wú)機(jī)態(tài)氮濕沉降量為11.67~ 41.31 kg(N)?hm-2?a-1, 其中NO3--N沉降量占39%~51%, NH4+-N沉降量占49%~61%, 且以2012年氮素年濕沉降量最高, 2014年最低(圖4), 4年氮濕沉降量占各自年總氮沉降量的49%~72%。本監(jiān)測(cè)點(diǎn)為干旱農(nóng)區(qū), 但從占氮總沉降的份額看, 濕沉降量超過(guò)50%, 其旱作區(qū)特征不太明顯。圖5顯示2011—2013年每月沉降的NO3--N和NH4+-N之間顯著正線性相關(guān), 而2014年這種關(guān)系變?yōu)槎蜗嚓P(guān)關(guān)系。圖6進(jìn)一步表明4年中降雨量分別與NO3--N和NH4+-N呈顯著正線性相關(guān)或二次相關(guān)關(guān)系, 相關(guān)系數(shù)平均分別達(dá)0.781 5和0.678 3, 說(shuō)明NO3--N和NH4+-N的2/3以上的沉降量取決于降雨量大小。

Fig. 1 Monthly average N dry deposition in the study area from April 2011 to March 2015

2011年為2011年4月—2012年3月, 2012年為2012年4月—2013年3月, 2013年為2013年4月—2014年3月, 2014年為2014年4月—2015年3月。2011 is Apr. 2011-Mar. 2012; 2012 is Apr. 2012-Mar. 2013; 2013 is Apr. 2013-Mar. 2014; 2014 is Apr. 2014-Mar. 2015.

a為2011年4月—2012年3月, b為2012年4月—2013年3月, c為2013年4月—2014年3月, d為2014年4月—2015年3月。pNH4+和pNO3-分別為顆粒態(tài)NH4+和NO3-。a: Apr. 2011-Mar. 2012; b: Apr. 2012-Mar. 2013; c: Apr. 2013-Mar. 2014; d: Apr. 2014-Mar. 2015. pNH4+and pNO3-are NH4+, NO3-inparticle form, respectively.

2011年為2011年4月—2012年3月, 2012年為2012年4月—2013年3月, 2013年為2013年4月—2014年3月, 2014年為2014年4月—2015年3月。2011: Apr. 2011-Mar. 2012; 2012: Apr. 2012-Mar. 2013; 2013: Apr. 2013-Mar. 2014; 2014: Apr. 2014-Mar. 2015.

a為2011年4月—2012年3月, b為2012年4月—2013年3月, c為2013年4月—2014年3月, d為2014年4月—2015年3月。a: Apr. 2011-Mar. 2012; b: Apr. 2012-Mar. 2013; c: Apr. 2013-Mar. 2014; d: Apr. 2014-Mar. 2015

3 討論與結(jié)論

大氣氮干沉降是大氣氮沉降的重要組成部分, 其在歐洲占氮沉降量的10%~90%[18]。隨著研究方法的成熟和重視程度加大, 近些年我國(guó)各地陸續(xù)開始了對(duì)干沉降的研究。本研究結(jié)果表明, 山西省太原市陽(yáng)曲縣凌井店鄉(xiāng)河村旱作農(nóng)業(yè)區(qū)2011年4月—2015年3月4年大氣氮素干沉降通量平均達(dá)14.98 kg(N)?hm-2?a-1, 占氮素年總沉降通量的28%~ 51%。監(jiān)測(cè)期內(nèi)干沉降呈逐年下降趨勢(shì), 可能與近兩年玉米價(jià)格走低, 農(nóng)民施肥量投入減少有關(guān)。4年各月氮干沉降量與氨氣沉降量之間存在顯著正相關(guān), 相關(guān)系數(shù)為0.811 2, 且氨氣峰值出現(xiàn)在施肥較為集中的5、6月份。一般認(rèn)為大氣中NH4+-N主要來(lái)自土壤、肥料和家畜糞便中NH4+-N的揮發(fā)和含氮有機(jī)物的燃燒[19-20], NO3--N主要來(lái)自工業(yè)活動(dòng)和汽車尾氣的排放及氮的自然氧化(如雷擊)[21]。劉杰云等[22]也認(rèn)為其他排放源如養(yǎng)殖場(chǎng)外和交通源釋放的氨氣一般在高溫季7、8月份濃度較高。由此可知, 該區(qū)域氮的干沉降主要受氨氣排放影響較大。Xu等[16]對(duì)全國(guó)大氣活性氮的監(jiān)測(cè)也得出類似的結(jié)論, 表明NH3和NO2的年排放量和各自的沉降量呈極顯著的正相關(guān)。另外, 4年監(jiān)測(cè)期間NH3/NO2的年均摩爾濃度比為1.9, 其比值>1, 說(shuō)明農(nóng)業(yè)源的貢獻(xiàn)較大[23]。采樣區(qū)周圍沒(méi)有任何廠礦污染源, 活性氮排放源單一, 綜合考慮該區(qū)域農(nóng)業(yè)施用氮肥對(duì)氮的 干沉降影響較大。

a為2011年4月—2012年3月, b為2012年4月—2013年3月, c為2013年4月—2014年3月, d為2014年4月—2015年3月。a: Apr. 2011-Mar. 2012; b: Apr. 2012-Mar. 2013; c: Apr. 2013-Mar. 2014; d: Apr. 2014-Mar. 2015

雖然是旱作區(qū), 該地區(qū)有些年份氮素干沉降低于濕沉降, 濕沉降占各自年總氮沉降量的49%~72%。而2010年在山西省古城鎮(zhèn)的研究表明氮的干沉降是濕沉降的3倍[24], 陜西省不同生態(tài)區(qū)氮素沉降研究認(rèn)為氮濕沉降占到62%以上[25-26]。此外, 與國(guó)內(nèi)的一些研究相比, 本研究降雨中無(wú)機(jī)氮NO3-和NH4+平均濃度分別為3.20 mg(N)·L-1和2.43 mg(N)·L-1, 高于東部及南部的一些研究結(jié)果[27], 大氣濕沉降除2012年外其余年份均低于廣東肇慶森林采樣點(diǎn)、浙江農(nóng)田區(qū)域以及上海、廣州等地[28-30]。相對(duì)于北方地區(qū)(華北、東北、西北地區(qū))降雨輸入的氮量5.1~25.4 kg(N)?hm-2?a-1而言, 本研究區(qū)有些年份高于上限值25.4 kg(N)?hm-2?a-1[31-34]。同其他研究者結(jié)果類似, 降雨量分別與NO3--N和NH4+-N呈顯著的正線性相關(guān)或二次相關(guān)關(guān)系, 相關(guān)系數(shù)平均分別達(dá)0.781 5和0.678 3, 所以降雨量顯著影響氮素的濕沉降[26,35-36]。雨水中NO3--N和NH4+-N分別呈線性和二次正相關(guān), 可以推測(cè)NO3--N和NH4+-N在雨水中以某種穩(wěn)定的物質(zhì)存在。

通過(guò)太原市郊區(qū)陽(yáng)曲縣河村(4年)大氣氮輸入的定期監(jiān)測(cè), 研究顯示, 平均濕沉降NH4+-N、NO3--N及干沉降NH3、HNO3、NO2、pNH4+、pNO3-分別占沉降量的26.7%、33.4%、12.0%、9.4%、6.8%、7.3%和4.3%, 平均干沉降占總沉降量的39.9%。大氣氮素干沉降量為12.38~18.95 kg(N)?hm-2?a-1, 濕沉降量為11.67~41.31 kg(N)?hm-2?a-1, 總沉降量平均值略低于全國(guó)43個(gè)點(diǎn)的平均大氣氮干、濕沉降39.9 kg(N)? hm-2?a-1[16], 也低于有的南方城市采樣點(diǎn), 例如雷州半島典型農(nóng)田大氣氮沉降總量達(dá)42.9 kg(N)?hm-2?a-1[37]。但稍高于湖南亞熱帶地區(qū)森林, 農(nóng)田的大氣氮沉降(包括干沉降和濕沉降)為22~55 kg(N)?hm-2?a-1[15]。盡管有些地區(qū)顯示濕沉降占90.4%以上[25], 但是, 隨著人們對(duì)大氣活性氮干沉降研究的逐漸增多, 已有研究結(jié)果表明氮素干沉降在其總沉降中占有很大比重[26], 本研究也證實(shí)這一結(jié)論。此外, 本研究大氣氮素干沉降速率采用中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)與北京大學(xué)合作研究模型計(jì)算得出, 相對(duì)于以前研究計(jì)算出的各活性氮干沉降量準(zhǔn)確性更高些?？傊? 4年大氣氮總沉降平均值38.9 kg(N)? hm-2?a-1已遠(yuǎn)超氮沉降對(duì)陸地生態(tài)系統(tǒng)影響警戒線10 kg(N)?hm-2?a-1, 目前該區(qū)域氮的沉降將會(huì)對(duì)農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)養(yǎng)分循環(huán)產(chǎn)生較大影響[38-39]。本監(jiān)測(cè)有助于該地區(qū)農(nóng)田施用氮肥或監(jiān)測(cè)氮素循環(huán)時(shí)合理估算大氣輸入的氮素。

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Temporal variation of atmospheric wet/dry reactive nitrogen deposition in Taiyuan rainfed farming area of Shanxi Province*

LIU Ping1, LIU Xuejun2, LIU Enke3, HAN Yanlong3, LI Lijun1, BAI Guangjie1, XU Wen2, LYU Wei1, ZHANG Qiang1**

(1. Institute of Agricultural Environment and Resources, Shanxi Academy of Agricultural Sciences / Shanxi Key Laboratory of Soil Environment and Nutrient Resources, Taiyuan 030031, China; 2. College of Resources and Environmental Sciences, China Agricultural University, Beijing 100193, China; 3. Institute of Dryland Farming, Shanxi Academy of Agricultural Sciences, Taiyuan 030031, China)

Nitrogen (N) deposition has a series of negative effects on ecosystem, therefore the atmospheric reactive N (Nr) pollution and deposition induced by excessive anthropogenic Nr have become a global environmental concern. Until recent years, researches on Nr deposition and precipitation were conducted at different scales, but still there are few continuous monitoring data about N deposition in rainfed farming areas. Here, the temporal variation of atmospheric wet and dry N deposition was quantified using the DELTA system, passive samplers and rain gauge at Hecun Village (which is Yangqu County, Taiyuan City, Shanxi Province) in a four-year period spanning from April 2011 to March 2015. The results showed the average deposition rates of NH3, HNO3, NO2, particle form ofNO3-(pNO3-) and particle fore of NH4+(pNH4+) in the four-year period were 4.50 kg(N)·hm-2×a-1, 3.54 kg(N)·hm-2×a-1, 2.56 kg(N)·hm-2×a-1, 1.62 kg(N)·hm-2×a-1and 2.75 kg(N)·hm-2×a-1, respectively. This led to total dry deposition value of 12.38–18.95 kg(N)·hm-2×a-1, with N dry deposition flux being the highest in 2011, and the lowest in 2014. From April 2011 to March 2015, there was a positive linear correlation between monthly dry N deposition and ammonia deposition (with a correlation coefficient range of 0.809 8–0.937 1), indicating that ammonia had a significant influence on N deposition of the study area. Total wet N precipitation range was 11.67–41.31 kg(N)·hm-2·a-1in the region and the average concentrations of NO3--N and NH4+-N in rainfall were 3.20 mg(N)?L-1and 2.43 mg(N)?L-1, respectively. There were considerable differences in annual wet N deposition fluxes in the four-year period, of which it was the highest in 2012 and the lowest in 2014. Moreover, wet N deposition accounted for over 50% of total N deposition. Furthermore, there was a positive linear correlation between NO3--N and NH4+-N concentrations in rainwater in the four-year period, and there was also a positive linear correlation between NO3--N concentration and rainfall and then a quadratic correlation was also observed between NH4+-N concentration and rainfall. This indicated that rainfall had a significant impact on wet depositions of NO3--N and NH4+-N. Such high deposition rates of Nr in Taiyuan showed a severe Nr pollution from anthropogenic sources and a significant atmospheric N input in croplands. Overall, there were bigger differences in annual wet N deposition than annual dry N deposition for the investigated four-year period in Taiyuan area. Although tested in dry land, the rate of dry deposition was lower than that of wet precipitation. This study was important for N management referring to Nr deposition in farmlands and for monitoring N cycle in the farmland ecosystem.

Reactive nitrogen; Dry deposition; Wet deposition; Annual variation; Rainfed farming area

X53

A

1671-3990(2017)05-0625-09

10.13930/j.cnki.cjea.161024

* 山西省財(cái)政支農(nóng)項(xiàng)目(2016ZZCX-13)、山西省回國(guó)留學(xué)人員科研資助項(xiàng)目(2016-133)和2016年度人力資源和社會(huì)保障部留學(xué)人員科技 活動(dòng)項(xiàng)目擇優(yōu)資助

**通訊作者:張強(qiáng), 主要從事土壤改良與礦區(qū)復(fù)墾方面的研究。E-mail: sxsnkytfs@163.com

劉平, 主要從事土壤質(zhì)量與環(huán)境化學(xué)方面的研究。E-mail: lp709@163.com

2016-11-16

2016-12-14

* The study was supported by the Shanxi Financial Project (2016ZZCX-13), the Research Project of Shanxi Scholarship Council of China (2016-133) and the Science and Technology Project for Visiting Scholar of Human Resources and Social Security Ministry of China.

** Corresponding author, E-mail: sxsnkytfs@163.com

Nov. 16, 2016; accepted Dec. 14, 2016

劉平, 劉學(xué)軍, 劉恩科, 韓彥龍, 李麗君, 白光潔, 許穩(wěn), 呂薇, 張強(qiáng). 山西省太原市旱作農(nóng)區(qū)大氣活性氮干濕沉降年度變化特征[J]. 中國(guó)生態(tài)農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào), 2017, 25(5): 625-633

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