三明市大氣顆粒物數(shù)濃度與粒徑分布季節(jié)特征

邵玉海，丁 朔，南嘉良，沈仕亮，李金泰

(1. 三明市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究所，三明 365000；2. 上海理工大學(xué) 環(huán)境與建筑學(xué)院，上海 200093；3. 復(fù)旦大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程系，上海 200433)

三明市大氣顆粒物數(shù)濃度與粒徑分布季節(jié)特征

邵玉海1，丁 朔2，南嘉良3，沈仕亮2，李金泰

(1. 三明市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究所，三明 365000；2. 上海理工大學(xué) 環(huán)境與建筑學(xué)院，上海 200093；3. 復(fù)旦大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程系，上海 200433)

利用顆粒物粒徑譜儀對(duì)三明市城區(qū)站點(diǎn)不同季節(jié)的10～10000nm粒徑段內(nèi)顆粒物的數(shù)濃度與粒徑分布進(jìn)行測(cè)量，全年顆粒物數(shù)濃度平均為15608個(gè)·cm-3，季節(jié)特征表現(xiàn)為春季>冬季>夏季>秋季，冬季凝結(jié)核模態(tài)粒子數(shù)濃度最高，各季節(jié)積聚模態(tài)顆粒物均占比最高．顆粒物總數(shù)濃度日變化存在早、晚高峰與中午時(shí)段的3峰特征，其中愛(ài)根核模態(tài)與積聚模態(tài)粒子均有早、晚雙峰特征；凝結(jié)核模態(tài)與愛(ài)根核模態(tài)粒子則均在中午時(shí)段出現(xiàn)峰值．各季節(jié)顆粒物數(shù)濃度中值粒徑與幾何平均粒徑差異較小，春夏季以愛(ài)根核模態(tài)為主，為單峰模式；秋季為雙峰模式(愛(ài)根核模態(tài)+積聚模態(tài))；總體上秋冬季存在較多凝結(jié)核與愛(ài)根核模態(tài)的超細(xì)粒子．

顆粒物； 粒徑分布； 數(shù)濃度； 峰值粒徑

大氣顆粒物污染當(dāng)前已是我國(guó)最普遍、最嚴(yán)重的環(huán)境污染問(wèn)題之一．顆粒物廣泛參與大氣各類物理、化學(xué)過(guò)程，對(duì)大氣污染物的傳輸、轉(zhuǎn)化和去除，環(huán)境酸化及酸沉降等具有重要作用[1-2]．同時(shí)，顆粒物能夠通過(guò)散射、吸收作用以及參與成云過(guò)程直接或間接地改變地氣輻射傳輸，影響地球氣候效應(yīng)[3]．此外，大氣顆粒物還會(huì)伴隨人類呼吸進(jìn)入肺部，對(duì)呼吸、心血管等系統(tǒng)產(chǎn)生影響[4]．空氣動(dòng)力學(xué)當(dāng)量直徑小于10μm的顆粒物稱為PM10，空氣動(dòng)力學(xué)當(dāng)量直徑小于2.5μm的顆粒稱為PM2.5．隨著顆粒物粒徑的減小，顆粒物所能到達(dá)和作用的機(jī)體部位越深，其吸附的有害物質(zhì)對(duì)人體健康造成更嚴(yán)重的損傷[5]．正是由于顆粒物在環(huán)境、氣候及健康等方面的重要意義，顆粒物理化性質(zhì)及其遷移轉(zhuǎn)化受到愈來(lái)愈多研究的重視．

隨著監(jiān)測(cè)手段的發(fā)展和研究的深入，發(fā)現(xiàn)顆粒物粒徑分布研究在評(píng)估顆粒物的種類物理化學(xué)過(guò)程以及對(duì)人類、生態(tài)和氣候等方面的影響具有重要意義[6]．一般用質(zhì)量濃度(M)和數(shù)濃度(n)來(lái)表征顆粒物的空間分布特征，質(zhì)量濃度(數(shù)濃度)為單位體積空氣中一定粒徑范圍內(nèi)的粒子總質(zhì)量M(粒子總數(shù)n)．顆粒物質(zhì)量濃度主要取決于空氣動(dòng)力學(xué)直徑在100nm以上的顆粒物，而數(shù)濃度卻集中于空氣動(dòng)力學(xué)直徑小于100nm的超細(xì)離子范圍．同時(shí)，氣溶膠的輻射強(qiáng)迫和對(duì)能見(jiàn)度的影響，不僅與顆粒物數(shù)濃度有關(guān)，同時(shí)受到粒徑分布、幾何形狀、化學(xué)組成等綜合因素的影響[7]．在城市和工業(yè)區(qū)，氣溶膠尺寸對(duì)光的影響尤為顯著，而且影響范圍極大[8]．可見(jiàn)，開(kāi)展顆粒物數(shù)濃度、表面積濃度和體積濃度極其粒徑分布研究對(duì)全面了解大氣顆粒物的來(lái)源、傳輸以及轉(zhuǎn)化等具有十分重要的意義．

三明市地處福建省中部，是一座新興的工業(yè)城市，產(chǎn)業(yè)基礎(chǔ)雄厚，是福建省的重要工業(yè)基地，集聚了福建省最大的鋼鐵、化肥、水泥、人造板、重型卡車等生產(chǎn)企業(yè)，形成了冶金及壓延、裝備制造、礦產(chǎn)深加工、林產(chǎn)加工、紡織工業(yè)、生物醫(yī)藥及生物六條產(chǎn)業(yè)鏈．三明市地理環(huán)境以中低山及丘陵為主，北西部為武夷山脈，中部為玳瑁山脈，東南角依傍戴云山脈，主要?dú)夂驗(yàn)閬啛釒ШＱ笮约撅L(fēng)氣候．根據(jù)當(dāng)?shù)丨h(huán)保局?jǐn)?shù)據(jù)顯示，2015年三明市空氣質(zhì)量指數(shù)為優(yōu)和良(即AQI<100)的天數(shù)均達(dá)到了90%以上，這表明三明市空氣質(zhì)量整體較好．相對(duì)污染較為嚴(yán)重的時(shí)間為2015年1月，2月，4月以及2016年1月，其中以PM2.5和PM10為最主要的污染物，92%以上的月份空氣污染首要污染物為可吸入顆粒物．因此，開(kāi)展大氣顆粒物及其粒徑分布的監(jiān)測(cè)和研究對(duì)掌握三明市顆粒物季節(jié)特征、遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律和制定污染控制措施十分必要．

1 研究概況

1.1觀測(cè)站點(diǎn)

三明市區(qū)共有4個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)點(diǎn)位(三明二中、三鋼、三元區(qū)政府和洋溪鄉(xiāng)，其中洋溪鄉(xiāng)點(diǎn)位為清潔對(duì)照點(diǎn))，4個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位的設(shè)置符合國(guó)家相關(guān)技術(shù)規(guī)范要求，監(jiān)測(cè)結(jié)果代表所在區(qū)域的環(huán)境空氣質(zhì)量．本研究觀測(cè)點(diǎn)位于福建省三明市第二中學(xué)(國(guó)控監(jiān)測(cè)點(diǎn)位)教學(xué)樓頂(26°16′17″N,117°38′07″E)，臨近沙溪河，四周毗鄰為梅嶺路、新市北路、東新三路和東新四路，4條均為交通干道，觀測(cè)點(diǎn)易受交通源影響．此外，距離觀測(cè)點(diǎn)位西南方向1.8km處為三明市鋼鐵廠，是周邊另一主要污染來(lái)源．該觀測(cè)點(diǎn)位對(duì)于評(píng)價(jià)三明市城區(qū)的大氣顆粒物污染情況具有良好的代表性．為獲得觀測(cè)點(diǎn)全年的大氣顆粒物特征數(shù)據(jù)，需要至少采集4個(gè)季度的樣品，因此本研究分別在春季(2015年4月14日至23日)，夏季(2015年8月21日至29日)，秋季(2015年12月10日至19日)和冬季(2016年1月23日至2月1日)進(jìn)行采樣，用于表征三明市顆粒物譜分布的季節(jié)特征．

1.2觀測(cè)儀器與數(shù)據(jù)反演

研究主要采用美國(guó)TSI公司所產(chǎn)的納米顆粒粒徑譜儀(NanoScan SMPS, 3910)和光學(xué)顆粒物粒徑譜儀(Optical Particle Sizer, 3330)對(duì)顆粒物濃度與粒徑分布進(jìn)行測(cè)量．SMPS 3910測(cè)量原理主要基于不同粒徑粒子在電場(chǎng)中的帶電遷移能力不同，即大氣粒子在徑向差分電遷移率分析儀(Radial Differential Mobility Analyzer, RDMA)中帶電遷移，不同粒徑的顆粒物帶電后在電場(chǎng)中遷移速度不同，使不同粒徑的顆粒物有效分離并在凝聚核粒子計(jì)數(shù)器(Condensation Particle Counter, CPC)中計(jì)數(shù)．SMPS 3910儀器所測(cè)粒徑段為10～420nm，中間共劃分13級(jí)．OPS3330所測(cè)粒徑段為300～10000nm，中間共分16級(jí)，該儀器主要利用激光和檢測(cè)器來(lái)監(jiān)測(cè)顆粒物濃度．兩臺(tái)粒徑譜儀觀測(cè)時(shí)間分辨率均為1min．另外，研究使用TSI公司Multi-Instrument Manager軟件將兩臺(tái)粒徑譜儀器所測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行合并，得出10～10000nm范圍內(nèi)完整的粒徑分布信息．

2 結(jié)果與討論

關(guān)于顆粒物粒徑研究中最為經(jīng)典的模態(tài)劃分是Whitby概括提出的3種模態(tài)[8]： 粒徑小于50nm為愛(ài)根核模態(tài)、粒徑在50～2000nm之間為積聚模態(tài)、粒徑大于2μm稱為粗粒子模態(tài)．隨著監(jiān)測(cè)技術(shù)提高，觀測(cè)粒徑的下限不斷下降，越來(lái)越多的研究開(kāi)始將粒徑3～20nm的顆粒物為歸為凝結(jié)核模態(tài)．結(jié)合儀器觀測(cè)范圍，本研究中將顆粒物粒徑劃分為4種模態(tài)進(jìn)行討論： 凝結(jié)核模態(tài)(10～20nm)、愛(ài)根核模態(tài)(20～50nm)、積聚模態(tài)(50～2000nm)和粗粒子模態(tài)(大于2000nm)[9-10]．

2.1顆粒物濃度總體特征

三明市第二中學(xué)觀測(cè)點(diǎn)四季及年均不同粒徑段顆粒物的數(shù)濃度小時(shí)均值統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)表1(第292頁(yè)).三明市全年平均濃度為15608個(gè)·cm-3，遠(yuǎn)低于2011年11月至2012年8月在北京城區(qū)觀測(cè)結(jié)果(25014個(gè)·cm-3)[11]，2011年3月至2012年2月在杭州城區(qū)觀測(cè)結(jié)果(2.04×104-3.56×104個(gè)·cm-3)[12]，2006年7月至12月在南京北郊觀測(cè)的結(jié)果(26435個(gè)·cm-3)[13]，可見(jiàn)三明市細(xì)顆粒物數(shù)濃度相對(duì)較低，污染狀況較輕，但依然高于國(guó)外城市相關(guān)觀測(cè)結(jié)果，如西班牙馬德里[14]．從季節(jié)來(lái)看，春季大氣顆粒物總數(shù)濃度(10～10000nm)最高，為23824個(gè)·cm-3，其它依次分別為冬季、夏季、秋季，與杭州春季觀測(cè)結(jié)果相當(dāng)[15]．代表新顆粒物生成水平的凝結(jié)核模態(tài)(10～20nm)顆粒物數(shù)濃度中，冬季最高，為1919個(gè)·cm-3，其它依次為秋季、春季、夏季．愛(ài)根核模態(tài)(20～50nm)與積聚模態(tài)(50～2000nm)粒徑段顆粒物濃度大小次序均為春季、冬季、夏季、秋季，這也決定了春季總顆粒物數(shù)濃度高于其他季節(jié)的特征．從全年統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)來(lái)看，三明城區(qū)大氣顆粒物中積聚模態(tài)顆粒物所占比例最大，其次是愛(ài)根核模態(tài)．

表1 三明城區(qū)各季節(jié)不同顆粒物粒徑范圍數(shù)濃度統(tǒng)計(jì)

圖1 三明市不同粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度百分比的季節(jié)特征Fig.1 Seasonal fractions of particles number concentration in different size in Sanming

圖1是三明市區(qū)大氣細(xì)顆粒物10～2000nm范圍內(nèi)各粒徑段數(shù)濃度所占百分比的季節(jié)對(duì)比．可以看出，4個(gè)季節(jié)均為50～2000nm粒徑段所占百分比最大，各季節(jié)所占比例相當(dāng).10～20nm粒徑段，秋、冬季節(jié)所占百分比較大，約為春、夏季節(jié)的兩倍，說(shuō)明三明地區(qū)秋、冬季更利于新顆粒物的生成.20～50nm粒徑段春、夏季所占比例略高于秋、冬季．除了新粒子的凝結(jié)增長(zhǎng)，機(jī)動(dòng)車排放也是城市中愛(ài)根核模態(tài)顆粒物的重要來(lái)源[11]，數(shù)濃度占比相對(duì)穩(wěn)定，由于秋冬季節(jié)凝結(jié)核模態(tài)的數(shù)濃度占比增加，使得愛(ài)根核模態(tài)占比略低．各季節(jié)10～50nm粒徑段占比均在90%左右，說(shuō)明觀測(cè)點(diǎn)顆粒物數(shù)濃度以超細(xì)顆粒物占絕對(duì)主導(dǎo)比例．這一比例略低于在濟(jì)南的同類型研究觀測(cè)結(jié)果，顯示超細(xì)模態(tài)顆粒物數(shù)濃度占比約為95%，而明顯高于在美國(guó)亞特蘭大和德國(guó)東部的觀測(cè)結(jié)果超細(xì)顆粒物模態(tài)占比分別是61%、72%[16]．

2.2顆粒物數(shù)濃度時(shí)間變化特征

由圖2可見(jiàn)，粒徑最小的凝結(jié)核模態(tài)粒子(10～20nm)的數(shù)濃度日平均變化范圍為460～3820個(gè)/cm3．凝結(jié)核模態(tài)粒子濃度從06∶00開(kāi)始升高，至中午達(dá)到其第1個(gè)峰值約2500個(gè)/cm3，這與太陽(yáng)輻射增強(qiáng)有利于顆粒物成核反應(yīng)有關(guān)．之后粒子數(shù)濃度呈下降趨勢(shì)，至15∶00開(kāi)始再次升高，至18∶00左右達(dá)到第2個(gè)峰值約3800個(gè)/cm3，該日最大值的出現(xiàn)可能與傍晚人為活動(dòng)的加強(qiáng)有關(guān)，如機(jī)動(dòng)車尾氣排放、油煙等．愛(ài)根核模態(tài)粒子(20～50nm)第1個(gè)峰值出現(xiàn)在08∶00～09∶00，主要受交通早高峰人類出行活動(dòng)影響；第2個(gè)峰值約6220個(gè)/cm3，出現(xiàn)在中午12∶00附近，這主要是由于上午期間不斷增強(qiáng)的核模態(tài)粒子濃度，它們之間可以通過(guò)碰撞凝結(jié)及吸濕等過(guò)程增大至愛(ài)根核模態(tài)；與凝結(jié)核模態(tài)類似，第3個(gè)峰值出現(xiàn)在18∶00～19∶00，約10520個(gè)/cm3．積聚模態(tài)(50～2000nm)粒子數(shù)濃度在白天的變化趨勢(shì)與愛(ài)根核模態(tài)粒子類似，在早、晚分別出現(xiàn)峰值；不同的是，積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度在夜間仍維持在較高濃度水平(>5000個(gè)/cm3)，日變化范圍較小，這主要是因?yàn)榉e聚模態(tài)粒子在大氣中的平均壽命較長(zhǎng)，主要受大風(fēng)、降雨等氣象條件影響，大氣濃度相對(duì)穩(wěn)定．由于10～2000nm粒徑段粒子在數(shù)濃度中占比具有絕對(duì)優(yōu)勢(shì)，因此總顆粒物數(shù)濃度也呈現(xiàn)出3峰特征，分別出現(xiàn)在早、晚高峰與中午時(shí)段．

圖2 三明市不同粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度日平均變化特征Fig.2 Diurnal variation of particle number concentrations in different size in Sanming

為進(jìn)一步掌握顆粒物數(shù)濃度的粒徑分布特征，研究對(duì)觀測(cè)得到的各通道粒徑段數(shù)濃度進(jìn)行的了日變化統(tǒng)計(jì)，如圖3(見(jiàn)第294頁(yè))所示．采樣期間三明市顆粒物數(shù)濃度粒徑分布的日變化特征表明，絕大多數(shù)的顆粒物數(shù)濃度都集中在粒徑段20～200nm，200nm以上顆粒物數(shù)濃度很小，并且沒(méi)有明顯的日變化，這也反映了積聚模態(tài)粒子在大氣中相對(duì)穩(wěn)定．在凝結(jié)核模態(tài)(10～20nm)粒徑段的顆粒物數(shù)濃度呈明顯的日變化雙峰特征，在早、晚高峰與中午均出現(xiàn)高濃度水平，這表明除了機(jī)動(dòng)車尾氣排放的核模態(tài)顆粒物外，超細(xì)粒子的前體物污染氣體等在大氣日出后大氣光化學(xué)反應(yīng)作用下也會(huì)發(fā)生均相成核反應(yīng).20～200nm粒徑段顆粒物從08∶00開(kāi)始，一直處于較高濃度水平，這主要受到一次源排放影響，以及大氣中的凝結(jié)核模態(tài)顆粒物會(huì)發(fā)生碰并增長(zhǎng)．另外，晚高峰濃度水平要明顯高于早高峰濃度水平，形成原因較為復(fù)雜，除前文所述的來(lái)源之外，還可能與晚間家庭及餐飲業(yè)油煙排放等有關(guān)，同時(shí)日落后近地面容易形成逆溫，影響顆粒物的稀釋擴(kuò)散，造成濃度的進(jìn)一步積累[11]．

2.3顆粒物粒徑譜分布

幾乎顆粒物所有的物理化學(xué)特性都與其粒徑尺度有關(guān)，因此顆粒物粒徑分布成為衡量氣溶膠行為的重要參數(shù)之一[17]．根據(jù)粒徑分布(圖4，見(jiàn)第294頁(yè))，可以看出三明市春季和夏季的顆粒物數(shù)濃度dN/dlgDp均呈單峰分布特征，且單峰模式中的顆粒物幾何平均粒徑約55nm，粒子中多以愛(ài)根核模態(tài)為主，與前文圖1所統(tǒng)計(jì)的結(jié)果一致，即春、夏季20～50nm粒徑段粒子占比略高于秋、冬季．特別是春季，粒子數(shù)濃度峰值在3.00×104個(gè)·cm-3以上，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其它各季節(jié)．秋季顆粒物數(shù)濃度為雙峰，峰值粒徑分別位于31.23、74.07nm處，表明同時(shí)存在大量的愛(ài)根核模態(tài)、積聚模態(tài)粒子，大氣中存在極細(xì)顆粒物的生成過(guò)程，并通過(guò)碰撞、凝聚、吸附等作用增長(zhǎng)形成積聚態(tài)粒子．冬季顆粒物粒徑分布情況較為復(fù)雜，可以明顯看到84.59nm附近有較為明顯的數(shù)濃度峰值，而愛(ài)根核模態(tài)峰值并不顯著，但凝結(jié)核模態(tài)與愛(ài)根核模態(tài)的粒子分布均較高．

結(jié)合表2(見(jiàn)第294頁(yè))中給出的顆粒物數(shù)濃度峰值分析，可以看出三明市各季節(jié)顆粒物數(shù)濃度中值粒徑差異較小，僅秋季略低于其它季節(jié)，各季節(jié)幾何平均粒徑基本不變．顆粒物平均粒徑則表現(xiàn)出秋冬高、春夏低的特征．對(duì)比中值粒徑與平均粒徑，同樣可以看出三明市秋冬季存在較多凝結(jié)核模態(tài)與愛(ài)根核模態(tài)的超細(xì)粒子．

圖3 三明市顆粒物數(shù)濃度粒徑分布日變化特征Fig.3 Diurnal number concentrations of particle size distribution in Sanming

圖4 三明市不同季節(jié)顆粒物數(shù)濃度粒徑分布Fig.4 Seasonal number concentrations of particle size distribution in Sanming

季節(jié)中值粒徑/nm平均粒徑/nm幾何平均粒徑/nm幾何標(biāo)準(zhǔn)差春季53.1067.0654.651.89夏季53.6171.5954.832.08秋季50.8980.1054.502.39冬季54.9377.7155.752.27

3 結(jié) 論

1) 為掌握三明市大氣顆粒物數(shù)濃度及粒徑分布特征，不同季節(jié)采樣結(jié)果表明： 三明市全年顆粒物數(shù)濃度平均為15608個(gè)·cm-3，與國(guó)內(nèi)其他城市相比，污染狀況較輕；其中春季顆粒物總數(shù)濃度最高，冬季凝結(jié)核模態(tài)粒子數(shù)濃度最高，各季節(jié)積聚模態(tài)顆粒物占比均最高．

2) 顆粒物數(shù)濃度日變化主要受機(jī)動(dòng)車人為源排放、太陽(yáng)輻射與邊界層變化等影響，愛(ài)根核模態(tài)與積聚模態(tài)粒子均有早、晚雙峰特征；凝結(jié)核模態(tài)與愛(ài)根核模態(tài)粒子則均在中午時(shí)段出現(xiàn)峰值，因此總顆粒物數(shù)濃度呈現(xiàn)出早、晚高峰與中午時(shí)段的三峰特征．

3) 顆粒物粒徑譜分布及峰值分析表明，三明市各季節(jié)中值粒徑與幾何平均粒徑差異不大，春夏季為單峰模式，以愛(ài)根核模態(tài)為主；秋季為雙峰模式(愛(ài)根核模態(tài)+積聚模態(tài))；冬季積聚模態(tài)峰值明顯；總體來(lái)說(shuō)秋冬季存在較多凝結(jié)核模態(tài)與愛(ài)根核模態(tài)的超細(xì)粒子．

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Abstract： Utilizing particle sizer instruments, number concentration and size distribution of particles with diameter ranging from 10 to 10000 nm were measured at Sanming urban area in different seasons. The total particle number concentrations are overall averaged at 15608 pcs·cm-3with seasonal sequence of spring>winter>summer>autumn. The nucleation mode particles peaked in winter while the portion of accumulation mode particles are highest among all the seasons. The diurnal variation of total number concentration behaved with triple peaks around morning/evening rush hours and noon time. Both Aitken and accumulation mode particles showed peaks at morning/evening rush hours, however, peaks of nucleation and Aitken mode particles occurred around noontime. The median and geometric mean diameters of particles are similar between different seasons. The size distribution exhibited a single peak (Aitken mode) in spring and summer. Bimodal pattern (Aitken and accumulation modes) was observed in fall. Generally, more nucleation and Aitken modes of ultra-fine particles were existed in autumn and winter.

Keywords： particle matters; size distribution; number concentration; peak diameter

SeasonalCharacteristicsofNumberConcentrationandSizeDistributionofAtmosphericParticlesoverSanming

SHAO Yuhai1, DING Shuo2, NAN Jialiang3, SHEN Shiliang2, LI Jintai1

(1.InstituteofSanmingEnvironmentalProtection,Sanming365000,China; 2.SchoolofEnvironmentandArchitecture,UniversityofShanghaiforScienceandTechnology,Shanghai200093,China; 3.DepartmentofEnvironmentalScienceandEngineering,FudanUniversity,Shanghai200433,China)

X513, X831

A

0427-7104(2017)03-0290-06

2016-12-10

福建省環(huán)保科技計(jì)劃(2015R005)；三明市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究所-復(fù)旦大學(xué)合作項(xiàng)目“三明市區(qū)大氣污染成因分析及對(duì)策研究”

邵玉海(1969—),男，高級(jí)工程師，E-mail： yhshao_smhks@163.com.