• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    不同C/N比和碳源種類條件下的SNAD生物膜脫氮性能

    2017-10-13 07:12:41鄭照明楊京月
    中國環(huán)境科學(xué) 2017年4期
    關(guān)鍵詞:厭氧氨乙酸鈉硝態(tài)

    鄭照明,李 軍,楊京月,馬 靜,杜 佳

    ?

    不同C/N比和碳源種類條件下的SNAD生物膜脫氮性能

    鄭照明,李 軍*,楊京月,馬 靜,杜 佳

    (北京工業(yè)大學(xué)國家工程實(shí)驗(yàn)室,北京市污水脫氮除磷處理與過程控制工程技術(shù)研究中心,北京 100124)

    通過批試實(shí)驗(yàn)研究了C/N比和碳源種類對SNAD生物膜厭氧氨氧化耦合反硝化脫氮性能的影響. SNAD生物膜反應(yīng)器以生活污水為進(jìn)水,以鮑爾環(huán)為生物膜載體,具有良好的SNAD脫氮性能.以乙酸鈉為碳源,研究了COD/NO2--N比對SNAD生物膜厭氧氨氧化耦合反硝化脫氮性能的影響.隨著COD/NO2--N比的增加,厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量占總亞硝態(tài)氮去除量的百分比逐漸減小. COD/NO2--N比分別為1、2、3、4和5實(shí)驗(yàn)組對應(yīng)的厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量占總亞硝態(tài)氮去除量的百分比分別為87.1%、52.2%、29.3%、23.7%和16.3%.當(dāng)COD/NO2--N比為0~2時(shí),厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量占總亞硝態(tài)氮去除量的百分比大于50%, SNAD生物膜可以實(shí)現(xiàn)良好的耦合脫氮.控制COD/NO2--N為5,研究了碳源種類對SNAD生物膜厭氧氨氧化耦合反硝化脫氮性能的影響.以甲酸鈉、乙酸鈉、丙酸鈉和葡萄糖為碳源實(shí)驗(yàn)組對應(yīng)的厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量占總亞硝態(tài)氮去除量的百分比分別為16.3%、37.1%、74.1%和76.8%.當(dāng)以丙酸鈉或葡萄糖為外加碳源并且COD/NO2--N=5時(shí), SNAD生物膜可以實(shí)現(xiàn)良好的耦合脫氮.

    SNAD生物膜;碳源種類;碳氮比;脫氮性能

    同步亞硝化、厭氧氨氧化和反硝化(SNAD)工藝是一種經(jīng)濟(jì)環(huán)保的脫氮工藝,在適宜的工況下,亞硝化菌、厭氧氨氧化菌和反硝化菌在一個(gè)反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)總氮和有機(jī)物的去除[1-2].關(guān)于SNAD工藝的研究多集中于高氨氮污水的處理,鮮有關(guān)于處理城市生活污水的報(bào)道[3-4].厭氧氨氧化菌在反應(yīng)器的自養(yǎng)脫氮中起著核心作用.當(dāng)反應(yīng)器中的有機(jī)物濃度較高時(shí),由于反硝化菌比厭氧氨氧化菌具有更強(qiáng)的亞硝態(tài)氮競爭能力,不利于厭氧氨氧化菌的生長.當(dāng)進(jìn)水C/N為2~4并且COD<400mg/L時(shí),厭氧氨氧化耦合反硝化反應(yīng)器可以取得良好的脫氮性能[5-6]. SNAD工藝適合處理C/N低于1.2并且COD<300mg/L的廢水[1,7].但近年來的研究表明通過控制間歇曝氣和高曝氣工況, SNAD工藝可以在較高有機(jī)物濃度和較高C/N條件下取得良好的脫氮性能[8-9].目前,有機(jī)物濃度和C/N比對SNAD污泥脫氮性能的影響都是在好氧的條件下進(jìn)行.但是在好氧條件下,異養(yǎng)菌會(huì)消耗大量的有機(jī)物,不能很好地反映不同C/N條件下SNAD污泥中厭氧氨氧化菌和反硝化菌的耦合脫氮性能.

    在反硝化過程中,理論上每1mg NO3--N被還原為氮?dú)庑枰?.86mg COD.考慮到細(xì)菌的生長,實(shí)際上每1mg NO3--N被還原為氮?dú)庑枰?.5~4.5mg COD[10].當(dāng)水中的碳源不足以進(jìn)行完全反硝化時(shí),將揮發(fā)性脂肪酸應(yīng)用于反硝化脫氮有助于提高生物脫氮效率,解決碳源不足的技術(shù)難題[11].對于SNAD工藝,也可以考慮投加揮發(fā)性脂肪酸等有機(jī)物來調(diào)控反硝化過程,提高反應(yīng)器的總氮去除率.許多研究人員研究了甲醇、乙醇、葡萄糖和揮發(fā)性脂肪酸對微生物反硝化速率的影響[12-14].研究表明碳源代謝途徑越復(fù)雜,其消耗速率越低,污泥的反硝化速率越低[11,15].因此有必要研究碳源種類對SNAD污泥中厭氧氨氧化菌和反硝化菌耦合脫氮性能的影響.

    采用處理生活污水的SNAD生物膜反應(yīng)器,通過批試實(shí)驗(yàn)在厭氧條件下評價(jià)C/N、碳源種類對SNAD污泥中厭氧氨氧化菌和反硝化菌耦合脫氮性能的影響.以期為SNAD工藝在城市污水處理中的工程應(yīng)用提供指導(dǎo).

    1 材料和方法

    1.1 SNAD生物膜反應(yīng)器

    SNAD生物膜反應(yīng)器如圖1所示.反應(yīng)器為圓柱形結(jié)構(gòu),有效容積為89.5L(高徑比為2.07).反應(yīng)器采用SBR運(yùn)行方式,周期運(yùn)行完畢之后馬上進(jìn)行下一個(gè)周期,反應(yīng)器內(nèi)填充鮑爾環(huán)作為生物膜載體(K3載體, AnoxKaldnes,北京),鮑爾環(huán)堆積體積為34L,反應(yīng)器有效盛水容積為77.7L,排水比為81%.鮑爾環(huán)的直徑為25mm,分成多個(gè)小格,每個(gè)小格的直徑為4mm,鮑爾環(huán)表面生物膜厚度為1~2mm.反應(yīng)器底部設(shè)置曝氣盤,采用溫度控制箱在線監(jiān)測并控制反應(yīng)器內(nèi)水溫,反應(yīng)器側(cè)壁(距底部以上20cm處)安裝水力攪拌器,排水口設(shè)置在底部以上20cm處,排水口直徑為20mm.在反應(yīng)器穩(wěn)定運(yùn)行階段,曝氣量控制為500L/h,溫度控制為30℃.

    1.2 SNAD生物膜反應(yīng)器運(yùn)行工況

    反應(yīng)器進(jìn)水采用北京工業(yè)大學(xué)家屬區(qū)生活污水,主要水質(zhì)指標(biāo)如下: CODCr200~300mg/L; NH4+-N 60~80mg/L; NO2--N <1mg/L; NO3--N <1mg/L; TOC 50~ 60mg/L; TN 100~140mg/L; pH為7.5~8.0;堿度300~400mg/L.周期運(yùn)行工況為:進(jìn)水(5min),間歇曝氣循環(huán)(曝氣20min/混合20min),后曝氣(20min),沉淀(10min),排水(10min),靜置(1min).間歇曝氣循環(huán)次數(shù)為6次.在混合階段,曝氣停止,水力攪拌器啟動(dòng),使載體在反應(yīng)器內(nèi)處于流化狀態(tài),增加微生物和底物的接觸.曝氣階段反應(yīng)器內(nèi)的溶解氧濃度5.6mg/L,曝氣結(jié)束10min左右反應(yīng)器內(nèi)的溶解氧濃度降低為0mg/L.反應(yīng)器的脫氮性能和有機(jī)物去除性能良好,出水NH4+-N, NO3--N和總無機(jī)氮(TIN)濃度平均值分別為2,7,11mg/L, TIN去除率為80%~90%, TIN平均去除負(fù)荷為0.22kg TIN/(m3·d).出水COD濃度平均值為45mg/L,COD平均去除率為71%.

    SNAD生物膜具有良好的脫氮性能.生物膜的厭氧氨氧化、反硝化和好氧亞硝態(tài)氮氧化活性分別為0.267kg TIN/(kg VSS·d)、0.211kg NO2--N/ (kg VSS·d)和0.053kg NO2--N/(kg VSS·d).

    1.3 批試實(shí)驗(yàn)裝置及其運(yùn)行條件

    批試實(shí)驗(yàn)采用1000mL燒杯,燒杯內(nèi)放置50個(gè)鮑爾環(huán),進(jìn)行3次平行重復(fù)實(shí)驗(yàn).鮑爾環(huán)取自穩(wěn)定運(yùn)行的SNAD生物膜反應(yīng)器,實(shí)驗(yàn)前將鮑爾環(huán)置于30℃自來水中洗去表面的殘留基質(zhì).采用模擬廢水,配水氮素組分為NH4Cl和NaNO2.采用鹽酸和氫氧化鈉調(diào)節(jié)pH值,初始pH值控制為7.0.

    1.3.1 SNAD生物膜好氧亞硝態(tài)氮氧化,厭氧氨氧化和反硝化活性測定 SNAD生物膜的好氧亞硝態(tài)氮氧化,厭氧氨氧化和反硝化活性測定方法參照文獻(xiàn)[16].各脫氮活性測定時(shí)的配水組分參照文獻(xiàn)[17].

    1.3.2 COD/NO2--N比實(shí)驗(yàn) 以乙酸鈉為碳源,考察COD/NO2--N比對SNAD生物膜厭氧氨氧化耦合反硝化脫氮性能的影響.初始NH4+-N和NO2--N濃度均為70mg/L,乙酸鈉按需添加,使批試裝置內(nèi)的COD/NO2--N比分別為0、1、2、3、4和5.

    批試過程步驟: (1)配置泥水混合液; (2)啟動(dòng)恒溫磁力攪拌器,轉(zhuǎn)速為500r/min,通氮?dú)?0min(氮?dú)饧兌?9.999%); (3)停止通氮?dú)? 用保鮮膜密封燒杯口,將燒杯連同磁力攪拌器放入30℃的恒溫培養(yǎng)箱中.每隔一定時(shí)間取樣測定主要組分濃度.以氨氮或亞硝態(tài)氮濃度低于10mg/L的取樣時(shí)刻為計(jì)時(shí)終點(diǎn),污泥生物活性計(jì)算根據(jù)公式(1).

    式中:濃度單位為mg/L;計(jì)時(shí)終點(diǎn)單位為min;揮發(fā)性物質(zhì)質(zhì)量單位為g.計(jì)時(shí)終點(diǎn)的確定:若在取樣的時(shí)間內(nèi),批試裝置內(nèi)的NH4+-N或NO2--N濃度低于10mg/L,則以NH4+-N或NO2--N濃度剛低于10mg/L的取樣時(shí)刻為計(jì)時(shí)終點(diǎn);若在取樣的時(shí)間內(nèi),批試裝置內(nèi)的NH4+-N或NO2--N濃度始終高于10mg/L,則以取樣結(jié)束的時(shí)刻為計(jì)時(shí)終點(diǎn).污泥活性單位為kg N/(kg VSS·d).

    污泥濃度的確定:用牙簽刮落鮑爾環(huán)表面附著較為松散的生物膜,將殘留有生物膜的鮑爾環(huán)放于燒杯中,盛適量水,采用超聲設(shè)備處理,待鮑爾環(huán)表面的生物膜完全脫落,將超聲后的泥水混合液和前面的松散污泥混合用濾紙過濾,將截留污泥的濾紙經(jīng)烘箱和馬弗爐處理,烘干時(shí)間及溫度與常規(guī)污泥濃度測量條件相同,得到這50個(gè)鮑爾環(huán)的干物質(zhì)量和揮發(fā)性物質(zhì)質(zhì)量.

    1.3.3 碳源種類實(shí)驗(yàn) 分別以甲酸鈉、乙酸鈉、丙酸鈉和葡萄糖為碳源,考察碳源種類對SNAD生物膜反硝化以及厭氧氨氧化耦合反硝化脫氮性能的影響.初始NO2--N濃度為70mg/L,控制COD/NO2--N為5.0.在反硝化實(shí)驗(yàn)以及厭氧氨氧化耦合反硝化實(shí)驗(yàn)中,初始NH4+-N濃度分別為0,70mg/L.批試過程步驟和污泥活性計(jì)算方法同1.3.2.

    1.4 分析方法

    NH4+-N:納氏試劑光度法;NO2--N:N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法;NO3--N:麝香草酚分光光度法;DO、溫度:WTW/Multi 3420測定儀;堿度和CODCr:按中國國家環(huán)保局和美國環(huán)境總署發(fā)布的標(biāo)準(zhǔn)方法測定[18].采用vario TOC測定儀測定TN和TOC.取NH4+-N, NO2--N和NO3--N濃度之和為TIN濃度.

    1.5 計(jì)算方法

    考慮到NO2--N對COD測定的影響,COD的計(jì)算根據(jù)公式(2)[19].

    式中:COD和NO2--N濃度單位為mg/L.

    結(jié)合SNAD生物膜的厭氧氨氧化批試氮素降解特性,在SNAD生物膜厭氧氨氧化耦合反硝化脫氮的氮素平衡分析中:厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量=氨氮去除量×1.45;反硝化亞硝態(tài)氮去除量=總亞硝態(tài)氮去除量—厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量.

    2 結(jié)果和討論

    2.1 SNAD生物膜的厭氧氨氧化活性

    圖2中,初始NH4+-N和NO2--N濃度都為70mg/L,隨著反應(yīng)的進(jìn)行, NH4+-N和NO2--N濃度逐漸降低,硝態(tài)氮濃度逐漸上升.△NO2--N/ △NH4+-N=1.45,△NO3--N/△NH4+-N=0.29,和Strous等的研究結(jié)果相近[20].生物膜的厭氧氨氧化活性為0.267kg TIN/(kg VSS·d).

    2.2 COD/NO2--N比對SNAD生物膜厭氧氨氧化耦合反硝化脫氮性能的影響

    由圖3、圖4可見,當(dāng)COD/NO2--N為0時(shí), SNAD生物膜主要進(jìn)行厭氧氨氧化,批試過程中NH4+-N和NO2--N濃度逐漸降低, NO3--N濃度逐漸增加,取樣結(jié)束時(shí)刻的NO3--N濃度為13.6mg/L.當(dāng)COD/NO2—N>0時(shí), SNAD生物膜可以同時(shí)進(jìn)行厭氧氨氧化和反硝化,批試過程中NH4+-N和NO2--N濃度逐漸降低, NO3--N濃度一直小于2mg/L. COD/NO2--N分別為0、1、2、3、4和5實(shí)驗(yàn)組對應(yīng)的氨氮去除速率分別為0.121,0.145, 0.101,0.079,0.062,0.040kg N/(kg VSS·d);亞硝態(tài)去除速率分別為0.180,0.242, 0.281,0.392,0.379, 0.358kg N/(kg VSS·d).隨著COD/NO2--N的增加, SNAD生物膜的氨氮去除速率總體呈逐漸減小的趨勢,亞硝態(tài)氮去除速率逐漸上升,表明生物膜的厭氧氨氧化活性總體呈逐漸減小的趨勢,亞硝態(tài)氮反硝化活性逐漸增強(qiáng).其原因分析如下:首先,反硝化菌和厭氧氨氧化菌主要位于SNAD生物膜的內(nèi)部[21-22],生物膜對于底物的傳質(zhì)具有阻礙作用[23];其次,反硝化菌利用碳源將硝態(tài)氮或亞硝態(tài)氮還原為氮?dú)?隨著COD/NO2--N的增加,反硝化菌對生物膜中亞硝態(tài)氮的奪取能力逐漸增強(qiáng),生物膜內(nèi)可供厭氧氨氧化菌利用的亞硝態(tài)氮濃度逐漸降低,所以生物膜的厭氧氨氧化活性表現(xiàn)為逐漸減小.但是COD/NO2--N為1對應(yīng)實(shí)驗(yàn)組的氨氮去除速率大于COD/NO2--N為0對應(yīng)實(shí)驗(yàn)組的氨氮去除速率,其原因分析如下:生物膜厭氧氨氧化過程會(huì)產(chǎn)生硝態(tài)氮,由于碳源數(shù)量的限制,反硝化菌無法將硝態(tài)氮完全還原為氮?dú)?在生物膜內(nèi)部積累了亞硝態(tài)氮,生物膜內(nèi)可供厭氧氨氧化菌利用的亞硝態(tài)氮濃度增加,所以生物膜的厭氧氨氧化活性增加.表1為不同COD/NO2--N條件下SNAD生物膜厭氧氨氧化耦合反硝化的氮素平衡分析. COD/NO2--N比分別為1、2、3、4和5實(shí)驗(yàn)組對應(yīng)的厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量占總亞硝態(tài)氮去除量的百分比分別為87.1%、52.2%、29.3%、23.7%和16.3%.隨著COD/NO2--N比的增加,厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量占總亞硝態(tài)氮去除量的百分比逐漸降低.當(dāng)COD/NO2--N比為0~2時(shí),厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量占總亞硝態(tài)氮去除量的百分比大于50%,厭氧氨氧化菌比反硝化菌具有更強(qiáng)的亞硝態(tài)競爭能力,SNAD生物膜可以實(shí)現(xiàn)良好的耦合脫氮.當(dāng)COD/NO2--N比大于2時(shí),厭氧氨氧化菌在亞硝態(tài)的競爭過程中處于劣勢,不利于SNAD生物膜的耦合脫氮.

    其他研究人員通過長期實(shí)驗(yàn)考察了C/N比對厭氧氨氧化耦合反硝化反應(yīng)器脫氮性能的影響. Chamchoi等[5]的研究表明,當(dāng)進(jìn)水COD為200~300mg/L(COD/NOX--N比為2~3)時(shí),厭氧氨氧化耦合反硝化反應(yīng)器中的厭氧氨氧化菌活性良好,當(dāng)進(jìn)水COD超過300mg/L (COD/NOX--N比大于3)時(shí),反應(yīng)器中厭氧氨氧化菌的脫氮性能惡化,和本研究結(jié)果相近.此外,Tang等[6]的研究表明,當(dāng)進(jìn)水COD為300mg/L(COD/NO2--N比為1.25)時(shí),厭氧氨氧化耦合反硝化顆粒污泥反應(yīng)器中的厭氧氨氧化菌活性良好,厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量占總亞硝態(tài)氮去除量的55.3%;當(dāng)進(jìn)水COD為700mg/L (COD/NO2--N比為2.92)時(shí),反應(yīng)器中厭氧氨氧化菌的脫氮性能惡化,厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量占總亞硝態(tài)氮去除量百分比降低至2.1%,和本研究結(jié)果相近.Ni等[24]的研究表明,當(dāng)進(jìn)水COD為400mg/L(COD/ NO2--N比為4)時(shí),厭氧氨氧化耦合反硝化反應(yīng)器中的厭氧氨氧菌活性良好,反應(yīng)器對有機(jī)物的耐受能力高于本實(shí)驗(yàn)的研究結(jié)果.同時(shí),一些研究人員通過長期實(shí)驗(yàn)考察了COD和C/N比對SNAD反應(yīng)器脫氮性能的影響.Chen等[1]的研究表明,當(dāng)進(jìn)水COD為100mg/L (COD/NH4+-N比為0.5)時(shí), SNAD生物膜反應(yīng)器的總氮去除率為70%;當(dāng)進(jìn)水COD為150mg/L (COD/NH4+-N比為0.75)時(shí),反應(yīng)器的總氮去除率降低至40%.Li等[7]的研究表明當(dāng)進(jìn)水COD為245~295mg/L (COD/NH4+-N比為1.2)時(shí), SNAD生物膜反應(yīng)器中反硝化菌去除的氮素質(zhì)量占反應(yīng)器總氮去除量的49.22%.綜上所述, SNAD反應(yīng)器對有機(jī)物的耐受能力比厭氧氨氧化耦合反硝化反應(yīng)器更低.其原因可能為厭氧氨氧化菌和反硝化菌對亞硝態(tài)氮的競爭能力和菌種的數(shù)量有關(guān), SNAD反應(yīng)器內(nèi)的污泥由亞硝化菌、厭氧氨氧化菌、反硝化菌和異養(yǎng)菌組成,污泥中厭氧氨氧化菌的豐度較低,在低濃度有機(jī)物環(huán)境中,污泥中厭氧氨氧化菌對亞硝態(tài)氮的競爭能力較低.其次,SNAD反應(yīng)器中存在一定濃度的溶解氧,溶解氧會(huì)抑制厭氧氨氧化菌活性,進(jìn)一步降低厭氧氨氧化菌的亞硝態(tài)氮競爭能力[25].

    表1 不同C/N比條件下SNAD生物膜厭氧氨氧化耦合反硝化脫氮特性

    2.3 碳源種類對SNAD生物膜反硝化活性的影響

    圖5中,COD/NO2--N=5,以甲酸鈉、乙酸鈉、丙酸鈉和葡萄糖為碳源時(shí),SNAD生物膜的亞硝態(tài)氮反硝化去除速率分別為0.293,0.211,0.159, 0.074kg N/(kg VSS·d). Elefsiniotis等[15]通過批試實(shí)驗(yàn)表明,乙酸作為外加碳源時(shí),污泥的硝態(tài)氮反硝化去除速率高于丙酸,和本研究結(jié)果一致. Yang等[11]通過批試實(shí)驗(yàn)表明,乙酸作為外加碳源時(shí),污泥的硝態(tài)氮反硝化去除速率高于葡萄糖,和本研究結(jié)果一致.在生物反硝化過程中,碳源被用于反硝化,合成細(xì)胞物質(zhì)和轉(zhuǎn)化為細(xì)胞內(nèi)碳源[26-27].不同種類的碳源需要經(jīng)過不同的代謝途徑才能被反硝化菌用于反硝化,從而造成了反硝化速率的差異[11,15].乙酸鈉的代謝途徑較為簡單,可與輔酶A結(jié)合形成乙酰輔酶A直接進(jìn)入TCA循環(huán)[28].丙酸鈉和葡萄糖的代謝途徑較為復(fù)雜.丙酸鈉需先與輔酶A結(jié)合形成丙酰輔酶A,然后通過一系列的反應(yīng)被轉(zhuǎn)化為琥珀酰輔酶A并進(jìn)入TCA循環(huán).葡萄糖需首先轉(zhuǎn)化為丙酮酸,丙酮酸被轉(zhuǎn)化為乙酰輔酶A并進(jìn)入TCA循環(huán)[14,28].甲酸鈉需轉(zhuǎn)化為乙酰輔酶A才能進(jìn)入TCA循環(huán),代謝途徑比乙酸鈉復(fù)雜,但是本研究中甲酸鈉的反硝化速率比乙酸鈉高.和乙酸鈉相比,甲酸鈉是單碳化合物,合成細(xì)胞組分的能量需求較大,微生物的細(xì)胞產(chǎn)率較低,有機(jī)物的利用率較高,所以甲酸鈉的反硝化速率大于乙酸鈉的反硝化速率[29].

    2.4 碳源種類對SNAD生物膜厭氧氨氧化耦合反硝化脫氮性能的影響

    由圖6、圖7可見,以甲酸鈉、乙酸鈉、丙酸鈉和葡萄糖為外加碳源實(shí)驗(yàn)組對應(yīng)的氨氮去除速率分別為0.040,0.057,0.070,0.082kg N/(kg VSS·d);亞硝態(tài)氮去除速率分別為0.358,0.222, 0.136,0.154kg N/(kg VSS·d).以甲酸鈉、乙酸鈉、丙酸鈉和葡萄糖為碳源時(shí),SNAD生物膜的反硝化活性依次減小,反硝化菌對亞硝態(tài)氮的利用能力逐漸降低.生物膜內(nèi)可供厭氧氨氧化菌利用的亞硝態(tài)氮底物濃度逐漸增加,所以生物膜的厭氧氨氧化活性逐漸增強(qiáng).表2中,以甲酸鈉、乙酸鈉、丙酸鈉和葡萄糖為外加碳源實(shí)驗(yàn)組對應(yīng)的厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量占總亞硝態(tài)氮去除量的百分比分別為16.3%、37.1%、74.1%和76.8%.當(dāng)以丙酸鈉或葡萄糖為外加碳源并且COD/NO2--N=5時(shí),厭氧氨氧化亞硝態(tài)氮去除量占總亞硝態(tài)氮去除量的百分比大于50%,厭氧氨氧化菌比反硝化菌具有更強(qiáng)的亞硝態(tài)競爭能力, SNAD生物膜可以實(shí)現(xiàn)耦合脫氮.當(dāng)以甲酸鈉或乙酸鈉為外加碳源并且COD/NO2--N=5時(shí),厭氧氨氧化菌在亞硝態(tài)的競爭過程中處于劣勢.

    表2 不同碳源種類條件下生物膜厭氧氨氧化耦合反硝化脫氮特性

    3 結(jié)論

    3.1 以乙酸鈉為外加碳源時(shí),隨著COD/NO2--N比的增加, SNAD生物膜的厭氧氨氧化活性總體呈逐漸減小的趨勢,反硝化活性逐漸增加.當(dāng)COD/NO2--N比分別為0、1、2、3、4和5時(shí), SNAD生物膜的氨氮去除速率分別為0.121,0.145, 0.101,0.079,0.062,0.040kg N/(kg VSS·d);亞硝態(tài)去除速率分別為0.180,0.242,0.281,0.392,0.379, 0.358kg N/(kg VSS·d).

    3.2 控制COD/NO2--N比為5,以甲酸鈉、乙酸鈉、丙酸鈉和葡萄糖為碳源時(shí), SNAD生物膜的反硝化活性依次減小,其亞硝態(tài)氮反硝化去除速率分別為0.293,0.211,0.159,0.074kg N/(kg VSS·d).碳源的代謝途徑是影響反硝化速率的關(guān)鍵因素.

    3.3 厭氧氨氧化耦合反硝化批試過程中,控制COD/NO2--N為5,以甲酸鈉、乙酸鈉、丙酸鈉和葡萄糖為碳源時(shí),SNAD生物膜的氨氮去除速率分別為0.040,0.057,0.070,0.082kg N/(kg VSS·d);亞硝態(tài)氮去除速率分別為0.358,0.222,0.136, 0.154kg N/(kg VSS·d).當(dāng)以丙酸鈉或葡萄糖為外加碳源并且COD/NO2--N比為5時(shí), SNAD生物膜可以實(shí)現(xiàn)良好的耦合脫氮.

    [1] Chen H H, Liu S T, Yang F L, et al. The development of simultaneous partial nitrification,anammox and denitrification (SNAD) process in a single reactor for nitrogen removal [J]. Bioresource Technology, 2009,100(4):1548-1554.

    [2] Daverey A, Chen Y C, Dutta K, et al. Start-up of simultaneous partial nitrification, anammox and denitrification (SNAD) process in sequencing batch biofilm reactor using novel biomass carriers [J]. Bioresource Technology, 2015,190:480-486.

    [3] Wang C C, Lee P H, Kumar M, et al. Simultaneous partial nitrification, anaerobic ammonium oxidation and denitrification (SNAD) in a full-scale landfill-leachate treatment plant [J]. Journal of Hazardous Materials, 2010,175(1-3):622-628.

    [4] Zhang X J, Zhang H Z, Ye C M, et al. Effect of COD/N ratio on nitrogen removal and microbial communities of CANON process in membrane bioreactors [J]. Bioresource Technology, 2015,189: 302-308.

    [5] Chamchoi N, Nitisoravut S, Schmidt J E. Inactivation of ANAMMOX communities under concurrent operation of anaerobic ammonium oxidation (ANAMMOX) and denitrification [J]. Bioresource Technology, 2008,99(9):3331-3336.

    [6] Tang C J, Zheng P, Wang C H, et al. Suppression of anaerobic ammonium oxidizers under high organic content in high-rate Anammox UASB reactor [J]. Bioresource Technology, 2010, 101:1762-1768.

    [7] Li J, Guo J S, Fang F, et al. Effect of organic carbon on nitrogen conversion and microbial communities in the completely autotrophic nitrogen removal process [J]. Environmental Technology, 2012,33(10):1141-1149.

    [8] Zekker I, Rikmann E, Tenno T, et al. Nitritating-anammox biomass tolerant to high dissolved oxygen concentration and C/N ratio in treatment of yeast factory wastewater [J]. Environmental Technology, 2014,35(12):1565-1576.

    [9] Yang J J, Trela J, Zubrowska-Sudol M, et al. Intermittent aeration in one-stage partial nitritation/anammox process [J]. Ecological Engineering, 2015,75:413-420.

    [10] Henze M, Kristensen G H, Strube R. Rate-capacity characterization of wastewater for nutrient removal processes [J]. Water Science and Technology, 1994,29(7):101-107.

    [11] Yang X P, Wang S M, Zhou L X. Effect of carbon source, C/N ratio, nitrate and dissolved oxygen concentration on nitrite and ammonium production from denitrification process by Pseudomonas stutzeri D6 [J]. Bioresource Technology, 2012,104:65-72.

    [12] Constantin H, Fick M. Influence of C-sources on the denitrification rate of a high-nitrate concentrated industrial wastewater [J]. Water Research, 1997,31(3):583-589.

    [13] Foglar L, Briski F. Wastewater denitrification process - the influence of methanol and kinetic analysis [J]. Process Biochemistry, 2003,39(1):95-103.

    [14] Ge S J, Peng Y Z, Wang S Y, et al. Nitrite accumulation under constant temperature in anoxic denitrification process: The effects of carbon sources and COD/NO3-N [J]. Bioresource Technology, 2012,114:137-143.

    [15] Elefsiniotis P, Li D. The effect of temperature and carbon source on denitrification using volatile fatty acids [J]. Biochemical Engineering Journal, 2006,28(2):148-155.

    [16] Zheng Z M, Li J, Ma J, et al. Nitrogen removal via simultaneous partial nitrification, anammox and denitrification (SNAD) process under high DO condition [J]. Biodegradation, 2016,27(4):195-208.

    [17] 鄭照明,劉常敬,鄭林雪,等.不同粒徑的厭氧氨氧化顆粒污泥脫氮性能研究[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(12):3078-3085.

    [18] APHA. Standard Methods for the Examination of Water and Wastewater, 21st edu [J]. American Public Health Association, Washington, D.C, USA, 2005.

    [19] Liang Z, Liu H. Control factors of partial nitritation for landfill leachate treatment [J]. Journal of Environmental Sciences-China, 2007,19(5):523-529.

    [20] Strous M, Heijnen J J, Kuenen J G, et al. The sequencing batch reactor as a powerful tool for the study of slowly growing anaerobic ammonium-oxidizing microorganisms [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 1998,50(5):589-596.

    [21] Volcke E, Picioreanu C, De Baets B, et al. Effect of granule size on autotrophic nitrogen removal in a granular sludge reactor [J]. Environmental Technology, 2010,31(11):1271-1280.

    [22] Winkler M, Yang J J, Kleerebezem R, et al. Nitrate reduction by organotrophic Anammox bacteria in a nitritation/anammox granular sludge and a moving bed biofilm reactor [J]. Bioresource Technology, 2012,114:217-223.

    [23] Vazquez-Padin J R, Fernandez I, Morales N, et al. Autotrophic nitrogen removal at low temperature [J]. Water Science and Technology, 2011,63(6):1282-1288.

    [24] Ni S Q, Ni J Y, Hu D L, et al. Effect of organic matter on the performance of granular anammox process [J]. Bioresource Technology, 2012,110:701-705.

    [25] Strous M, Vangerven E, Kuenen J G, et al. Effects of aerobic and microaerobic conditions on anaerobic ammonium-oxidizing (Anammox) sludge [J]. Applied and Environmental Microbiology, 1997,63(6):2446-2448.

    [26] Bernat K, Wojnowska-Baryla I, Dobrzynska A. Denitrification with endogenous carbon source at low C/N and its effect on P(3HB) accumulation [J]. Bioresource Technology, 2008,99(7): 2410-2418.

    [27] Guven D. Effects of Different Carbon Sources on Denitrification Efficiency Associated with Culture Adaptation and C/N Ratio [J]. Clean-soil Air Water, 2009,37(7):565-573.

    [28] Cherchi C, Onnis-Hayden A, El-Shawabkeh I, et al. Implication of Using Different Carbon Sources for Denitrification in Wastewater Treatments [J]. Water Environment Research, 2009, 81(8):788-799.

    [29] Shoun H, Fushinobu S, Jiang L, et al. Fungal denitrification and nitric oxide reductase cytochrome P450nor [J]. Philosophical Transactions of the Royal Society B-Biological Sciences, 2012, 367(1593):1186-1194.

    The nitrogen removal performance of the SNAD biofilm with different C/N ratios and carbon sources.

    ZHENG Zhao-ming, LI Jun*, YANG Jing-yue, MA Jing, DU Jia

    (National Engineering Laboratory for Advanced Municipal Wastewater Treatment and Reuse Technology, Engineering Research Center of Beijing, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China).

    The effect of carbon sources and chemical oxygen demand (COD)/NO2--N ratios on the anammox- denitrification coupling process of the simultaneous partial nitrification, anammox and denitrification (SNAD) biofilm was studied in batch tests. The SNAD biofilm reactor was fed with domestic wastewater and filled with Kaldnes rings. During the stable running period, good SNAD performance was achieved. The effect of COD/NO2--N ratios on the anammox-denitrification coupling process was studied with the carbon source of sodium acetate. Consequently, the NO2--N consumption via anammox was found to be reduced with the increase of COD/NO2--N ratio. With the COD/NO2--N ratios of 1, 2, 3, 4 and 5, the corresponding NO2--N consumption via anammox were 87.1%, 52.2%, 29.3%, 23.7% and 16.3%, respectively. With the COD/NO2--N ranges of 0 to 2, the NO2--N consumption via anammox was above 50%, which indicated that good nitrogen removal performance was obtained. Besides, the effect of carbon sources on the anammox-denitrification coupling process was studied with the COD/NO2--N ratio of 5. With the carbon sources of sodium formate, sodium acetate, sodium propionate and glucose, the corresponding NO2--N consumption via anammox were 16.3%, 37.1%, 74.1% and 76.8%, respectively. The SNAD biofilm could operate good nitrogen removal performance with the carbon sources of sodium propionate or glucose at the COD/NO2--N ratio of 5.

    SNAD biofilm;carbon source;C/N ratios;nitrogen removal performance

    X703.5

    A

    1000-6923(2017)04-1331-08

    2016-08-31

    國家水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)(2015ZX 07202-013)

    鄭照明(1989-),男,浙江嵊州市人,北京工業(yè)大學(xué)博士研究生,主要從事厭氧氨氧化,亞硝化和SNAD工藝研究.發(fā)表論文4篇.

    * 責(zé)任作者, 教授, jglijun@bjut.edu.cn

    , 2017,37(4):1331~1338

    猜你喜歡
    厭氧氨乙酸鈉硝態(tài)
    添加脫氫乙酸鈉導(dǎo)致面包有毒?
    分光光度法測定污水處理用乙酸鈉含量的研究
    苯酚對厭氧氨氧化顆粒污泥脫氮性能抑制作用的研究
    丙酸鹽對厭氧氨氧化除氮性能及群落結(jié)構(gòu)的影響
    乙酸鈉結(jié)構(gòu)研究
    煤炭與化工(2021年1期)2021-02-26 05:26:48
    低C/N比污水反硝化過程中亞硝態(tài)氮累積特性研究
    不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)乙醇、乙酸鈉溶液對雙乙酸鈉結(jié)晶過程影響
    厭氧氨氧化細(xì)菌的培養(yǎng)及影響因素
    硝態(tài)氮供應(yīng)下植物側(cè)根生長發(fā)育的響應(yīng)機(jī)制
    城市污水再生中的厭氧氨氧化生物脫氮新思路
    日韩av在线免费看完整版不卡| 日韩成人av中文字幕在线观看| 婷婷色综合www| 亚洲精品456在线播放app| 青春草视频在线免费观看| 三级经典国产精品| 精品久久久久久电影网| 日本爱情动作片www.在线观看| 久久久久网色| a级一级毛片免费在线观看| 亚洲色图av天堂| 免费高清在线观看视频在线观看| 18禁在线播放成人免费| 国产精品国产三级国产专区5o| 免费少妇av软件| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 成年免费大片在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 一级片'在线观看视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 中文字幕制服av| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 91aial.com中文字幕在线观看| 欧美另类一区| 国产亚洲一区二区精品| 免费看不卡的av| 亚洲av欧美aⅴ国产| 日本wwww免费看| 久久久午夜欧美精品| 欧美bdsm另类| 国产高清国产精品国产三级 | 激情 狠狠 欧美| 美女内射精品一级片tv| 老女人水多毛片| 可以在线观看毛片的网站| 成年版毛片免费区| 国产极品天堂在线| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 日本爱情动作片www.在线观看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 热re99久久精品国产66热6| tube8黄色片| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产午夜精品一二区理论片| 在线播放无遮挡| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| av播播在线观看一区| av又黄又爽大尺度在线免费看| av在线天堂中文字幕| 一本一本综合久久| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 91精品一卡2卡3卡4卡| 天堂中文最新版在线下载 | 性插视频无遮挡在线免费观看| 午夜福利视频1000在线观看| 在线观看人妻少妇| 成人亚洲精品一区在线观看 | 九九在线视频观看精品| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲精品久久午夜乱码| 最近的中文字幕免费完整| 亚洲久久久久久中文字幕| 亚洲性久久影院| 制服丝袜香蕉在线| 亚洲综合色惰| 色播亚洲综合网| 97精品久久久久久久久久精品| av线在线观看网站| 国产精品.久久久| 男的添女的下面高潮视频| 网址你懂的国产日韩在线| 欧美人与善性xxx| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 色网站视频免费| av在线观看视频网站免费| 成人国产av品久久久| 精品国产乱码久久久久久小说| 国产成年人精品一区二区| 欧美激情在线99| 青春草国产在线视频| 可以在线观看毛片的网站| 人体艺术视频欧美日本| 日韩av免费高清视频| 嫩草影院入口| 成年av动漫网址| 成人亚洲精品一区在线观看 | 国产高潮美女av| 成人国产麻豆网| 国产一区二区亚洲精品在线观看| a级毛色黄片| 成人美女网站在线观看视频| 天堂中文最新版在线下载 | 国产免费视频播放在线视频| 欧美成人午夜免费资源| 国产精品一区二区在线观看99| 国产精品成人在线| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 97超碰精品成人国产| 新久久久久国产一级毛片| 一级爰片在线观看| 欧美精品国产亚洲| 黄片无遮挡物在线观看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 免费高清在线观看视频在线观看| 精品熟女少妇av免费看| 精品酒店卫生间| 男女无遮挡免费网站观看| 国产av国产精品国产| 黑人高潮一二区| 人妻夜夜爽99麻豆av| 女人久久www免费人成看片| 国产大屁股一区二区在线视频| 国产精品一区www在线观看| 日日摸夜夜添夜夜爱| 综合色丁香网| 国产亚洲5aaaaa淫片| 高清午夜精品一区二区三区| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 人妻一区二区av| 欧美潮喷喷水| 免费av观看视频| 国产成人一区二区在线| 人体艺术视频欧美日本| 国内精品美女久久久久久| 欧美日本视频| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 99视频精品全部免费 在线| 亚洲国产日韩一区二区| 亚洲国产精品国产精品| 国产91av在线免费观看| 中文字幕亚洲精品专区| videos熟女内射| 九九爱精品视频在线观看| 国产久久久一区二区三区| 观看免费一级毛片| 国产成人a区在线观看| 免费看不卡的av| 91精品一卡2卡3卡4卡| 尾随美女入室| 一个人看的www免费观看视频| 两个人的视频大全免费| 欧美另类一区| 三级国产精品片| 国产在线男女| 亚洲av国产av综合av卡| 丰满乱子伦码专区| 久久久久精品性色| av在线老鸭窝| 夫妻性生交免费视频一级片| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频 | 国产久久久一区二区三区| 亚洲最大成人中文| 又大又黄又爽视频免费| 精品久久久久久久末码| 亚洲人成网站高清观看| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 成人国产麻豆网| 欧美zozozo另类| 欧美丝袜亚洲另类| 成人午夜精彩视频在线观看| 日日啪夜夜撸| 在线观看国产h片| 最近2019中文字幕mv第一页| 久热这里只有精品99| 三级国产精品欧美在线观看| 97超视频在线观看视频| 亚洲综合精品二区| 国产 一区 欧美 日韩| 国产av码专区亚洲av| 亚洲av成人精品一二三区| 91精品伊人久久大香线蕉| 超碰97精品在线观看| 免费av观看视频| 边亲边吃奶的免费视频| a级毛片免费高清观看在线播放| 欧美3d第一页| 成人二区视频| 国产成人一区二区在线| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 听说在线观看完整版免费高清| 国产精品99久久99久久久不卡 | 91精品国产九色| 欧美激情国产日韩精品一区| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲国产精品成人综合色| 晚上一个人看的免费电影| av在线亚洲专区| 国产亚洲5aaaaa淫片| 18禁在线播放成人免费| 亚洲人成网站在线播| 国产又色又爽无遮挡免| 日韩欧美精品v在线| 最后的刺客免费高清国语| 亚洲成人久久爱视频| 99热这里只有是精品50| 亚洲一区二区三区欧美精品 | 黄色怎么调成土黄色| 欧美3d第一页| 亚洲av二区三区四区| 在线观看一区二区三区| 久久国内精品自在自线图片| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 少妇被粗大猛烈的视频| 亚洲av成人精品一二三区| 亚洲最大成人av| 女人被狂操c到高潮| 少妇高潮的动态图| 一区二区av电影网| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲天堂国产精品一区在线| 永久网站在线| 男女国产视频网站| 欧美 日韩 精品 国产| 色综合色国产| 黑人高潮一二区| 下体分泌物呈黄色| 赤兔流量卡办理| 国产乱人视频| 国产综合精华液| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 亚洲av国产av综合av卡| 欧美性感艳星| 久久精品国产a三级三级三级| 色网站视频免费| 在线观看三级黄色| 欧美xxxx性猛交bbbb| 尾随美女入室| 亚洲综合色惰| a级毛色黄片| 大香蕉久久网| 亚洲欧洲国产日韩| 午夜爱爱视频在线播放| 精品酒店卫生间| 最近最新中文字幕免费大全7| 国产亚洲精品久久久com| av在线老鸭窝| 亚洲精品成人久久久久久| 亚洲高清免费不卡视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 色视频在线一区二区三区| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 亚洲成色77777| 亚洲精品色激情综合| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产精品人妻久久久久久| 久久国产乱子免费精品| 插阴视频在线观看视频| 国产午夜精品一二区理论片| 3wmmmm亚洲av在线观看| 好男人在线观看高清免费视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 亚洲精品日韩av片在线观看| 久久久久九九精品影院| 免费av观看视频| 欧美日韩在线观看h| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 观看免费一级毛片| 国产 一区精品| 国模一区二区三区四区视频| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲内射少妇av| 高清在线视频一区二区三区| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产精品久久久久久精品古装| 身体一侧抽搐| av在线天堂中文字幕| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲第一区二区三区不卡| 精品久久国产蜜桃| 亚洲av在线观看美女高潮| 两个人的视频大全免费| 天美传媒精品一区二区| tube8黄色片| 欧美bdsm另类| 乱系列少妇在线播放| 久久久久久久久久成人| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 日韩亚洲欧美综合| av专区在线播放| 成人黄色视频免费在线看| 毛片一级片免费看久久久久| 波多野结衣巨乳人妻| 精品人妻视频免费看| 丰满少妇做爰视频| 特级一级黄色大片| 最近最新中文字幕免费大全7| 在线 av 中文字幕| 一个人看视频在线观看www免费| 成人国产av品久久久| 国产淫语在线视频| 国产乱人视频| 丝袜美腿在线中文| 青春草视频在线免费观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产成人a∨麻豆精品| 联通29元200g的流量卡| av播播在线观看一区| av国产久精品久网站免费入址| 男女无遮挡免费网站观看| 国产一区二区三区av在线| 亚洲欧美清纯卡通| 91狼人影院| 亚洲美女视频黄频| 国产人妻一区二区三区在| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国产精品久久久久久精品电影| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 少妇 在线观看| 黄色一级大片看看| 大片电影免费在线观看免费| 美女视频免费永久观看网站| 国产免费一级a男人的天堂| 亚洲精品久久午夜乱码| 观看免费一级毛片| 国产精品福利在线免费观看| 2021少妇久久久久久久久久久| 国产午夜精品一二区理论片| 国产成年人精品一区二区| 亚洲精品456在线播放app| 人妻夜夜爽99麻豆av| 日本av手机在线免费观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 久久精品人妻少妇| 日本一二三区视频观看| 精品酒店卫生间| 丰满乱子伦码专区| 国产成人a区在线观看| 精华霜和精华液先用哪个| 久久久久网色| 大陆偷拍与自拍| 欧美性感艳星| 亚洲精品456在线播放app| 精品熟女少妇av免费看| 久久6这里有精品| 欧美成人午夜免费资源| 身体一侧抽搐| 在线观看免费高清a一片| 日韩电影二区| 国内揄拍国产精品人妻在线| 秋霞在线观看毛片| 欧美三级亚洲精品| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 精品一区二区三卡| 男插女下体视频免费在线播放| 网址你懂的国产日韩在线| 舔av片在线| 乱码一卡2卡4卡精品| 一区二区三区精品91| 禁无遮挡网站| 久久精品国产亚洲av涩爱| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 韩国高清视频一区二区三区| 久久这里有精品视频免费| 两个人的视频大全免费| 日韩欧美精品免费久久| 亚洲在久久综合| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 国产精品蜜桃在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 最后的刺客免费高清国语| av专区在线播放| 国产一区二区在线观看日韩| 99热全是精品| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 黄色怎么调成土黄色| 欧美一级a爱片免费观看看| 街头女战士在线观看网站| 禁无遮挡网站| 国产老妇女一区| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 婷婷色综合大香蕉| 婷婷色av中文字幕| 国产黄色免费在线视频| 丝袜脚勾引网站| 大陆偷拍与自拍| 成人漫画全彩无遮挡| 中文在线观看免费www的网站| 亚洲自拍偷在线| 最后的刺客免费高清国语| 99re6热这里在线精品视频| 2018国产大陆天天弄谢| 97在线人人人人妻| 欧美bdsm另类| 女人被狂操c到高潮| 日韩av不卡免费在线播放| 最近手机中文字幕大全| 五月开心婷婷网| 99九九线精品视频在线观看视频| 国产伦精品一区二区三区四那| 免费看a级黄色片| 好男人在线观看高清免费视频| h日本视频在线播放| 日本av手机在线免费观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 一本色道久久久久久精品综合| 中文字幕亚洲精品专区| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产精品三级大全| 欧美高清性xxxxhd video| 免费高清在线观看视频在线观看| 久久久久国产精品人妻一区二区| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产亚洲精品久久久com| 女人久久www免费人成看片| av一本久久久久| 联通29元200g的流量卡| 久久久久久伊人网av| 女人被狂操c到高潮| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 亚洲成人一二三区av| 精品人妻偷拍中文字幕| 精品久久久精品久久久| 少妇高潮的动态图| 免费观看性生交大片5| 亚洲国产精品999| 精品久久国产蜜桃| 国产一区有黄有色的免费视频| 看非洲黑人一级黄片| 国产中年淑女户外野战色| 亚洲第一区二区三区不卡| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 亚洲在久久综合| 97在线视频观看| 国产色爽女视频免费观看| 草草在线视频免费看| 干丝袜人妻中文字幕| 精品人妻偷拍中文字幕| 亚洲精品国产成人久久av| 免费黄频网站在线观看国产| 色吧在线观看| 直男gayav资源| 久久国产乱子免费精品| 国产一级毛片在线| 国产精品无大码| 99热全是精品| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 免费观看的影片在线观看| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲精品久久午夜乱码| 国产伦理片在线播放av一区| 一级毛片电影观看| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 有码 亚洲区| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产高清不卡午夜福利| 久久久久久国产a免费观看| 美女视频免费永久观看网站| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 欧美3d第一页| 少妇被粗大猛烈的视频| 欧美 日韩 精品 国产| 亚洲精品亚洲一区二区| 久热久热在线精品观看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 日本一本二区三区精品| 舔av片在线| 少妇高潮的动态图| 高清欧美精品videossex| 1000部很黄的大片| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲伊人久久精品综合| 联通29元200g的流量卡| 欧美一区二区亚洲| 久久久久久久久久人人人人人人| 久久久色成人| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲最大成人手机在线| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 日日摸夜夜添夜夜爱| 老女人水多毛片| 久久久久久久久大av| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 一级毛片 在线播放| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产成人91sexporn| 国产日韩欧美亚洲二区| 丰满人妻一区二区三区视频av| 极品教师在线视频| 国产黄频视频在线观看| 好男人在线观看高清免费视频| 男女边摸边吃奶| 亚洲国产成人一精品久久久| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 亚洲av在线观看美女高潮| 久久久成人免费电影| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 日韩av在线免费看完整版不卡| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 日韩av不卡免费在线播放| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 男女啪啪激烈高潮av片| 丝袜脚勾引网站| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产精品99久久99久久久不卡 | 亚洲精品第二区| 22中文网久久字幕| 高清欧美精品videossex| 亚洲欧美精品自产自拍| 2021少妇久久久久久久久久久| 国产有黄有色有爽视频| 婷婷色综合www| 国产成人精品久久久久久| 禁无遮挡网站| 亚洲av欧美aⅴ国产| 简卡轻食公司| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产视频内射| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲人成网站在线播| 久久久成人免费电影| 最近最新中文字幕大全电影3| 视频区图区小说| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲自拍偷在线| 三级国产精品片| 国产精品成人在线| 久热久热在线精品观看| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 亚洲av在线观看美女高潮| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 99热这里只有是精品50| 欧美国产精品一级二级三级 | 亚洲自偷自拍三级| 久久精品国产a三级三级三级| 视频区图区小说| 久久精品国产a三级三级三级| 中国三级夫妇交换| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 少妇的逼好多水| 可以在线观看毛片的网站| 97在线视频观看| 午夜视频国产福利| 97在线视频观看| av专区在线播放| 成人特级av手机在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 亚洲丝袜综合中文字幕| 激情五月婷婷亚洲| 中国美白少妇内射xxxbb| 久久久久久久精品精品| 99久久九九国产精品国产免费| 一区二区三区四区激情视频| .国产精品久久| 美女cb高潮喷水在线观看| 精品人妻偷拍中文字幕| 亚洲成人一二三区av| 少妇被粗大猛烈的视频| 久久久久久久大尺度免费视频| 少妇人妻 视频| 久久久久久久亚洲中文字幕| 丰满乱子伦码专区| 久久久久久久久久成人| 亚洲高清免费不卡视频| 日本黄大片高清| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 精品亚洲乱码少妇综合久久| 亚洲av福利一区| 国产午夜精品一二区理论片| 免费观看性生交大片5| 欧美日韩综合久久久久久| 插阴视频在线观看视频| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲精品456在线播放app| 久久久久久久久大av| 在线观看一区二区三区激情| 久久精品综合一区二区三区| 天天一区二区日本电影三级| 97热精品久久久久久| 日韩欧美精品v在线| 精品久久久久久久末码| 免费高清在线观看视频在线观看| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲伊人久久精品综合| 秋霞伦理黄片| 少妇人妻 视频| 如何舔出高潮| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 99久久中文字幕三级久久日本| 欧美日韩亚洲高清精品| 免费高清在线观看视频在线观看| 我要看日韩黄色一级片| 91在线精品国自产拍蜜月| 男人添女人高潮全过程视频| 国产精品av视频在线免费观看| 嘟嘟电影网在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲va在线va天堂va国产| 国产高清不卡午夜福利| 久久6这里有精品| 熟女av电影| 搡老乐熟女国产| 欧美97在线视频| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲图色成人| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产精品一二三区在线看| 中文天堂在线官网| 乱系列少妇在线播放| 成人亚洲欧美一区二区av| 精品少妇久久久久久888优播| 国产伦理片在线播放av一区| 久久久精品欧美日韩精品| 熟女av电影| 亚洲高清免费不卡视频| 看十八女毛片水多多多| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 国产成人午夜福利电影在线观看|