燃煤電廠廢煙氣脫硝催化劑處理利用技術(shù)探討

王樂樂，姚燕，王麗朋，楊曉寧，何川，孔凡海

(西安熱工研究院有限公司 蘇州分公司，江蘇 蘇州 215153)

燃煤電廠廢煙氣脫硝催化劑處理利用技術(shù)探討

王樂樂，姚燕，王麗朋，楊曉寧，何川，孔凡海

(西安熱工研究院有限公司 蘇州分公司，江蘇 蘇州 215153)

隨著國內(nèi)脫硝技術(shù)的普及，廢煙氣脫硝催化劑作為固體危險(xiǎn)廢棄物的產(chǎn)生量逐年增加，其處置利用問題日趨突出。通過分析廢煙氣脫硝催化劑的產(chǎn)生途徑和危害，提出了“減量化、無害化及資源化”的處置利用原則，根據(jù)該原則總結(jié)了可能的處置利用技術(shù)途徑，并對相應(yīng)的無害化處置和資源化利用方法優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行了分析。相關(guān)技術(shù)的介紹與探討，可為國內(nèi)廢煙氣脫硝催化劑的后續(xù)處置利用及產(chǎn)業(yè)化發(fā)展提供參考。

燃煤電廠；廢煙氣脫硝催化劑；無害化處置；資源化利用

1 概況

近年來，隨著氮氧化物減排工作的推進(jìn)，選擇性催化還原(SCR)煙氣脫硝工藝在國內(nèi)火電廠得到廣泛采用。在氮氧化物排放大幅度削減的同時，也產(chǎn)生了大量含有有毒有害物質(zhì)的廢煙氣脫硝催化劑。環(huán)辦函[2014]990號文《關(guān)于加強(qiáng)廢煙氣脫硝催化劑監(jiān)管工作的通知》，首次明確將廢煙氣脫硝催化劑(釩鈦系)列為危險(xiǎn)廢棄物，并指出“鑒于廢煙氣脫硝催化劑(釩鈦系)具有浸出毒性等危險(xiǎn)特性，借鑒國內(nèi)外管理實(shí)踐，將廢煙氣脫硝催化劑(釩鈦系)納入危險(xiǎn)廢物進(jìn)行管理”。因此，為防止其對人體健康和生態(tài)環(huán)境造成危害，應(yīng)進(jìn)行廢煙氣脫硝催化劑的無害化處理和資源化利用[1]。

當(dāng)前，國內(nèi)針對不具備再生價(jià)值的廢煙氣脫硝催化劑普遍交由具有相應(yīng)危險(xiǎn)廢物經(jīng)營許可資質(zhì)的單位以安全填埋的方式進(jìn)行處置，未能實(shí)現(xiàn)危險(xiǎn)廢棄物的資源化循化利用。本文通過對國內(nèi)外現(xiàn)有廢煙氣脫硝催化劑處置、利用技術(shù)總結(jié)，分析其各自的優(yōu)點(diǎn)和不足，探討后續(xù)相關(guān)技術(shù)實(shí)現(xiàn)工業(yè)化運(yùn)用的可行性。

2 廢舊催化劑的產(chǎn)生

為滿足國內(nèi)嚴(yán)格的環(huán)保排放標(biāo)準(zhǔn)，“十二五”期間，火電廠SCR煙氣脫硝設(shè)施集中上馬。按照催化劑的生命周期，“十三五”期間，廢舊催化劑的產(chǎn)生量將逐年增加，其面臨的處理處置難題也日益突出?；痣姀S廢舊SCR催化劑的產(chǎn)生主要有以下幾個來源[2]。

(1)催化劑物理結(jié)構(gòu)破損。催化劑的物理結(jié)構(gòu)破損伴隨其運(yùn)輸、安裝及使用過程，如圖1所示。物理結(jié)構(gòu)破壞的催化劑將不具備再生條件，其作為危險(xiǎn)廢棄物，不允許隨意儲存、處置。

圖1 催化劑物理結(jié)構(gòu)破壞

(2)催化劑燒結(jié)。催化劑使用過程中，煙氣溫度過高時會造成催化劑燒結(jié)。燒結(jié)會導(dǎo)致催化劑表面的活性成分團(tuán)聚及載體晶型的變化，因此燒結(jié)后的催化劑無法通過再生方式使恢復(fù)其活性，只能作為廢棄催化劑進(jìn)行處置。目前，由于火電廠SCR運(yùn)行煙氣溫度通?？煽刂圃?00～420 ℃，催化劑出現(xiàn)燒結(jié)的案例較少。

(3)多次再生使用的催化劑。催化劑再生通常包括清灰、清洗、負(fù)載、煅燒等環(huán)節(jié)，多次再生及長期運(yùn)行后的催化劑比表面積呈逐漸下降的趨勢，且再生過程中易出現(xiàn)催化劑內(nèi)裂的風(fēng)險(xiǎn)，如圖2所示。多次再生后的催化劑最終將出現(xiàn)催化劑幾何結(jié)構(gòu)不完整、機(jī)械強(qiáng)度下降嚴(yán)重而不具備再生條件。根據(jù)國外實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)，部分脫硝催化劑再生次數(shù)多達(dá)3～4次，但最終需要報(bào)廢處置。

廢煙氣脫硝催化劑除了TiO2，V2O5，WO3外，還含有鉻、鈹、砷和汞等重金屬。據(jù)中國環(huán)境科學(xué)研究院對我國部分燃煤電廠產(chǎn)生的廢煙氣脫硝催化劑的危險(xiǎn)特性分析結(jié)果表明，廢煙氣脫硝催化劑的主要危險(xiǎn)特性為浸出毒性，其廢催化劑中的鈹、銅、砷的浸出濃度普遍高于新脫硝催化劑；部分企業(yè)廢煙氣脫硝催化劑中鈹、砷、汞的浸出濃度超過GB 5085.3—2007《危險(xiǎn)廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn) 浸出毒性鑒別》的有關(guān)要求。如不能妥善進(jìn)行資源化、無害化處理，易造成環(huán)境污染。

圖2 再生后催化劑出現(xiàn)內(nèi)裂

3 廢舊催化劑處置利用技術(shù)

3.1廢舊催化劑分類

火電廠SCR廢舊催化劑處理處置之前首先要對其進(jìn)行分類，不同產(chǎn)生途徑和使用環(huán)境所產(chǎn)生的廢催化劑毒性不同，故其處理處置方式也應(yīng)有所差異。就當(dāng)前火電廠SCR廢催化劑的產(chǎn)生，主要將其分為以下3類。

(1)催化劑生產(chǎn)、運(yùn)輸及安裝過程中產(chǎn)生的廢舊催化劑，此類催化劑的主要成分與新催化劑相同，沒有經(jīng)過煙氣沖刷和粉塵聚集。

(2)對于燃油、燃?xì)獍l(fā)電廠所使用的催化劑，鍋爐煙氣中未含有飛灰及其他重金屬等有毒有害成分，因此長期服役后的廢催化劑成分也與新催化劑接近。

(3)對于燃煤、生物質(zhì)及垃圾發(fā)電廠等，煙氣粉塵中含有一定量的重金屬成分，因此廢舊催化劑中可能含有砷、汞、鎘等有毒成分，其具體種類、含量與鍋爐燃料有關(guān)。燃燒不同煤種的鍋爐，SCR廢催化劑的毒性亦有區(qū)別，在開展廢催化劑的處理和處置之前，應(yīng)先進(jìn)行廢催化劑的毒性鑒別和分類。

3.2廢舊催化劑處理利用

參照環(huán)發(fā)〔2012〕123號《“十二五”危險(xiǎn)廢物防治規(guī)劃》的指導(dǎo)原則，廢舊SCR催化劑作為危險(xiǎn)固體廢棄物，其處理處置亦應(yīng)遵循“減量化、無害化及資源化”的模式，以不斷提高危險(xiǎn)廢物的防治水平，降低危險(xiǎn)廢物環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。

3.2.1 減量化

SCR廢舊催化劑的減量化應(yīng)從源頭上減少廢舊催化劑的產(chǎn)生量，針對SCR催化劑的生產(chǎn)、使用及廢催化劑的產(chǎn)生過程，主要的控制手段有以下幾點(diǎn)[3]。

(1)根據(jù)《火電廠氮氧化物防治技術(shù)政策》，火電廠氮氧化物控制宜優(yōu)先采用鍋爐低氮燃燒技術(shù)，通過低氮燃燒器改造或鍋爐燃燒優(yōu)化運(yùn)行降低SCR脫硝催化劑使用量。

(2)加強(qiáng)行業(yè)自律，催化劑生產(chǎn)商自身應(yīng)嚴(yán)格把關(guān)，避免不合格產(chǎn)品進(jìn)入流通環(huán)節(jié)；催化劑使用者應(yīng)及時進(jìn)行催化劑安裝使用前質(zhì)量檢測，嚴(yán)禁不合格催化劑投入使用，以免出現(xiàn)NOx排放不達(dá)標(biāo)、催化劑使用壽命過短導(dǎo)致的催化劑提前報(bào)廢等問題。

(3)SCR脫硝設(shè)備運(yùn)行過程中，應(yīng)加強(qiáng)設(shè)備運(yùn)行優(yōu)化和催化劑壽命管理，改善煙氣流場，防止催化劑運(yùn)行事故的發(fā)生，盡可能延長催化劑使用壽命，減少廢催化劑產(chǎn)生總量。

(4)對于廢舊催化劑，在滿足再生的條件下，宜優(yōu)先采用再生方式恢復(fù)其活性，循環(huán)利用，延長使用壽命，推遲催化劑報(bào)廢。

3.2.2 無害化

危險(xiǎn)廢棄物的無害化處置是通過各種技術(shù)手段，對其脫毒或?qū)⑵滢D(zhuǎn)變成低毒性廢物，使危險(xiǎn)廢棄物對人類生存環(huán)境造成的威脅降至最低。危險(xiǎn)廢棄物的無害化處置是危險(xiǎn)廢棄物管理中最重要的一環(huán)，常用的無害化處理方式有焚燒法、固化/穩(wěn)定化法及安全填埋法等，下面簡單介紹幾種主要的危險(xiǎn)廢棄物無害化處置方法，并探討對廢舊SCR催化劑的適用性。

(1)焚燒法。對于醫(yī)療垃圾等危險(xiǎn)固體廢棄物，焚燒法是目前廣泛采用。處理效果較好的1種方法，其采用高溫?zé)崽幚砑夹g(shù)使危險(xiǎn)廢棄物和空氣中的氧氣反應(yīng)，在焚燒爐內(nèi)轉(zhuǎn)化成氣體和不可再燃的固體殘留物。經(jīng)過焚燒，固體廢棄物的體積可減少80%～90%，新型的焚燒裝置可使焚燒后的體積只有原來體積的5%甚至更少。危險(xiǎn)廢棄物的有害成分在高溫下被氧化熱解，以達(dá)到解毒除害的目的，焚燒產(chǎn)生的熱量在余熱鍋爐中被回收利用，用來發(fā)電或供熱。因此，焚燒法是1種可以同時實(shí)現(xiàn)危險(xiǎn)廢棄物處理減量化、無害化和資源化的技術(shù)。但對于SCR廢棄催化劑，作為相對致密的危險(xiǎn)固體廢棄物，采用焚燒法無法有效減少其體積，也無熱量產(chǎn)生加以利用。因此，采用焚燒法大規(guī)模處理SCR廢舊催化劑的可能性不大。

(2)固化/穩(wěn)定化技術(shù)。固化/穩(wěn)定化即是通過某種技術(shù)或方法使SCR廢催化劑中的重金屬及其他污染組分呈化學(xué)惰性或被包覆起來，以便運(yùn)輸和處置，以降低其毒性，減小污染物到生態(tài)圈的遷移率。固化與穩(wěn)定化技術(shù)是國際上處理有毒有害廢物

王樂樂，等：燃煤電廠廢煙氣脫硝催化劑處理利用技術(shù)探討的主要方法之一。目前常用的固化方法主要有：采用水泥及瀝青固化、熔融固化、化學(xué)藥劑固化等。經(jīng)過固化處理的SCR廢舊催化劑，若其浸出毒性滿足環(huán)保要求，則可按照普通固體廢物處理或安全填埋，降低處置成本。

(3)安全填埋。環(huán)辦函〔2014〕990號文《關(guān)于加強(qiáng)廢煙氣脫硝催化劑監(jiān)管工作的通知》指出，不可再生且無法利用的廢煙氣脫硝催化劑(釩鈦系)應(yīng)交由具有相應(yīng)能力的危險(xiǎn)廢物經(jīng)營單位(如危險(xiǎn)廢物填埋場)處理處置。針對SCR廢舊催化劑，安全填埋法是最終處理手段，經(jīng)過回收、無害化處置后所剩下來的危險(xiǎn)廢棄物大部分都采用該方法處理，危險(xiǎn)廢物填埋應(yīng)執(zhí)行GB 18598—2011《危險(xiǎn)廢物安全填埋污染控制標(biāo)準(zhǔn)》。該方法雖然可以實(shí)現(xiàn)廢舊催化劑的有效處置，但存在占用大量耕地、長期存放易出現(xiàn)二次污染的風(fēng)險(xiǎn)，且無助于資源化利用。

3.2.3 資源化

隨著SCR脫硝工藝的普及，廢催化劑的產(chǎn)生量呈逐年增長趨勢，探索符合我國國情、經(jīng)濟(jì)有效的廢催化劑資源化利用技術(shù)迫在眉睫。作為固體危險(xiǎn)廢物，SCR廢催化劑的綜合利用須從環(huán)境影響、資源利用及經(jīng)濟(jì)性等方面綜合考慮。國內(nèi)SCR技術(shù)引進(jìn)較晚，對于廢催化劑的研究和資源化利用技術(shù)研究則剛剛起步，尚未有明確、有效的處理利用方法或技術(shù)路線。參考發(fā)達(dá)國家SCR廢棄催化劑的處理利用經(jīng)驗(yàn)，主要有以下幾種方式，這幾種處理方式在實(shí)施之前，均可先將廢催化劑模塊的金屬框架拆除，加以回收利用，在減少廢催化劑處理量的同時，獲得一定的經(jīng)濟(jì)收益。

(1)釩鈦鎢回收利用。采用濕法冶金的方式，將SCR廢催化劑中的釩、鈦、鎢等有效成分回收利用，降低廢SCR廢催化劑的最終產(chǎn)生量。國內(nèi)攀枝花市天鈦業(yè)有限公司的曾瑞等人[4]對SCR廢棄催化劑中釩、鈦、鎢的回收處理工藝進(jìn)行了研究，并發(fā)明了相關(guān)專利。其將SCR廢催化劑經(jīng)高壓水沖洗除灰、破碎、濕磨、用工業(yè)液堿高溫加壓浸取，固液分離后得到浸出液和濾渣，濾渣用工藝水洗滌，洗滌液可并入濾液中，濾渣用于金紅石型鈦白粉的生產(chǎn)，濾液用于仲鎢酸銨和偏釩酸銨的生產(chǎn)。產(chǎn)品中釩、鈦、鎢的回收較高，其中TiO2的回收率達(dá)到89.95%，WO3回收率達(dá)到85.00%，V2O5的回收率達(dá)到87.72%。但該工藝為避免造成二次污染，增加了廢氣、廢液的回收處理系統(tǒng)，工藝相對復(fù)雜。由于SCR廢催化劑中釩、鎢等的含量較低，SCR廢催化劑采用該回收工藝的成本較高，成為該技術(shù)大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用的瓶頸。

針對上述問題，朱建兵等人發(fā)明了1種新型的提取廢棄SCR催化劑中釩鈦鎢的方法，該方法是將催化劑經(jīng)過初步處理后，與偏鈦酸漿液混合共同制備鈦鎢粉，去除廢棄催化劑中的有害成分，保留催化劑中的有效成分，從而得到1種低成本環(huán)保的回收再生方法，并通過試驗(yàn)證明其產(chǎn)品性能可達(dá)到制備SCR催化劑的要求。該方法成本相對較低，利于廢催化劑的規(guī)?；幹美茫哂休^好的市場應(yīng)用前景。但考慮其不同項(xiàng)目產(chǎn)品雜質(zhì)含量、粒徑及比表面積等與常規(guī)鈦白粉或鈦鎢粉品質(zhì)差異，需對其制得催化劑性能、壽命做進(jìn)一步跟蹤研究。

(2)摻燒利用。廢SCR催化劑與燃煤摻燒，燃燒所產(chǎn)生的飛灰、爐渣可作為工業(yè)原料，實(shí)現(xiàn)資源化利用。這種方式在歐洲國家應(yīng)用較多，其主要在液態(tài)排渣燃燒鍋爐中實(shí)施，與常規(guī)煤粉鍋爐相比，液態(tài)排渣鍋爐的燃燒室溫度較高，爐渣成液態(tài)流動，冷卻后形成致密硬質(zhì)顆粒，因此其對有毒物質(zhì)起到一種固化、包裹和穩(wěn)定作用[5]。廢催化劑與燃煤摻燒過程中，需考慮廢催化劑中重金屬在爐膛內(nèi)的氣化釋放，以及形成爐渣、飛灰中有毒物質(zhì)的浸出特性，有帶來二次污染的風(fēng)險(xiǎn)。因此，其與燃煤的具體摻配量需根據(jù)廢催化劑中有毒物質(zhì)的種類和含量確定?？傊?，該資源化利用方法有著處理簡單、投資和運(yùn)行成本低的優(yōu)點(diǎn)，重點(diǎn)應(yīng)結(jié)合國內(nèi)相關(guān)法律法規(guī)，關(guān)注其對環(huán)境帶來二次污染的程度。根據(jù)該技術(shù)原理，當(dāng)前國內(nèi)已有部分水泥廠實(shí)現(xiàn)了利用水泥窯協(xié)同處置危廢技術(shù)取得了HW50廢煙氣脫硝催化劑處置利用經(jīng)營許可證[6]。

(3)作為新催化劑原料。國內(nèi)外亦有嘗試采用SCR廢催化劑作為輔助原料制備新催化劑的資源化利用方法，該方法因成本較低，對廢催化劑資源化利用有較好的前景。但作為新催化劑制備的輔助原料，其摻配量受到廢催化劑的組分及其中有毒物質(zhì)含量的影響，摻入量較大時，會對制成的新催化劑性能造成影響，國外對采用廢舊催化劑制備新催化劑的方法有一定研究，但未明確給出摻配比例的數(shù)據(jù)。國內(nèi)某催化劑廠嘗試將催化劑生產(chǎn)中的不合格催化劑和催化劑廢料回收用于制備新催化劑，并發(fā)明了相關(guān)專利。因其使用的催化劑未經(jīng)過煙氣沖刷，其組分與新催化劑相同，不含有其他重金屬有害成分，因此在試驗(yàn)過程中摻配比例較大，試驗(yàn)過程中的最高摻配比例達(dá)到45%，試驗(yàn)結(jié)果表明制成的新催化劑產(chǎn)品性能未受到明顯影響。

(4)鋼材原料。SCR廢催化劑作為鋼鐵廠的原料加以資源化利用，此法在日本應(yīng)用廣泛，這可能與日本平板式催化劑使用較多有關(guān)。針對平板式催化劑，除了催化劑模塊金屬框架可回收外，催化劑的金屬絲網(wǎng)亦可以作為冶煉鋼鐵的原料，此法的優(yōu)點(diǎn)在于可有效減少廢催化劑的體積，同時回收催化劑中的鋼材，獲得一定收益。廢催化劑在鋼鐵原料回收利用的過程中將催化劑模塊直接吊裝進(jìn)入鋼鐵熔爐中，催化劑模塊框架和金屬絲網(wǎng)在高溫下轉(zhuǎn)化為鐵水，催化劑表面沉積飛灰及催化劑本身的組分變成爐底渣，爐渣作為固體危廢再做進(jìn)一步的無害化處理或利用。當(dāng)然，此法也存在一定的廢氣、廢渣等二次污染的風(fēng)險(xiǎn)，該資源化利用方法的使用需綜合考慮經(jīng)濟(jì)收益及其處理過程對環(huán)境的影響。利用該技術(shù)原理，國內(nèi)王先玉等人發(fā)明了1種利用SCR廢舊催化劑制備耐磨合金鋼球的處理利用方法，其核心是將SCR廢舊催化劑加入鐵水在1 300～2 100 ℃下進(jìn)行造渣，將渣系倒出得到鐵水，利用催化劑中的釩、鈦、鎢等成分調(diào)整鐵水成分，澆注入模，經(jīng)熱處理后得到耐磨鋼球，并通過造渣將釩元素轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定、無毒的釩酸鈣，減少廢舊SCR脫硝催化劑對環(huán)境的污染。該技術(shù)處理成本低，資源化利用前景較好，但該方法較適用于平板式催化劑，對于蜂窩催化劑，由于僅使用其中少量的釩、鈦、鎢等有效成分，實(shí)際工業(yè)化過程中可能消耗廢催化劑的量較小。

(5)建材原料及其他。除了以上資源化利用方法外，危險(xiǎn)廢棄物作為建筑、水泥及陶瓷[7]等原料加以資源化利用的方法也有較多研究。針對SCR廢棄催化劑，采用該法重點(diǎn)是探索廢催化劑的摻配比例，研究其作為原料輔料時，催化劑中有毒物質(zhì)的浸出率及不同摻配比例對產(chǎn)品性能的影響。

本文作者也進(jìn)行了利用廢SCR催化劑制備混凝土的試驗(yàn)研究，結(jié)果表明當(dāng)摻入混凝土中的廢催化劑摻量不大于5%，粉煤灰摻量不大于10%時，可保證混凝土的流動性、力學(xué)性能、抗?jié)B性能及浸出毒性等綜合性能，可實(shí)現(xiàn)失效催化劑作為建筑原料加以資源化利用。但由于試驗(yàn)過程中采用的廢催化劑具有一定典型性，而國內(nèi)廢催化劑的組成及重金屬含量與SCR的運(yùn)行環(huán)境有較大關(guān)系，因此，針對不同的SCR廢催化劑其摻配應(yīng)用比例應(yīng)具體研究確定。

4 結(jié)論

根據(jù)廢舊SCR催化劑的產(chǎn)生與危害，通過對當(dāng)前主要處理、利用技術(shù)的介紹與分析，得出以下結(jié)論。

(1)總結(jié)了廢舊SCR催化劑產(chǎn)生的原因及危害，如不能妥善進(jìn)行資源化、無害化處理，易造成環(huán)境污染。

(2)廢舊SCR催化劑處置應(yīng)遵循“減量化、無害化、資源化”的原則，延長催化劑的使用壽命，減少廢舊催化劑的產(chǎn)生量是關(guān)鍵，對于不具備再生條件的催化劑首先實(shí)現(xiàn)無害化處理，并積極采用相應(yīng)的資源化利用技術(shù)。

(3)通過分析及試驗(yàn)驗(yàn)證，無害化處理方法中，采用水泥固化穩(wěn)定化技術(shù)是實(shí)現(xiàn)廢舊SCR催化劑無害化處理的有效途徑。

(4)傳統(tǒng)將廢舊催化劑中釩、鈦、鎢分離提取方法存在工藝復(fù)雜、處理成本高等問題，而采用清洗處理后的廢舊SCR催化劑研磨料與偏鈦酸漿液混合共同制備鈦鎢粉，保留催化劑中的有效成分而加以資源化利用的方法成本相對較低，利于規(guī)模化處置，有望成為工業(yè)化處置利用廢舊催化劑的有效資源化利用技術(shù)。

(5)試驗(yàn)研究結(jié)果表明，摻入未經(jīng)處理的SCR催化劑廢料制備新催化劑，對產(chǎn)品的性能影響較大，且隨著摻入比例增大，副作用明顯。

(6)廢舊SCR催化劑摻入原料制備合金鋼、陶瓷、混凝土等技術(shù)亦可實(shí)現(xiàn)其資源化利用，但處理量有限，其工業(yè)化應(yīng)用尚需相關(guān)政策支持和市場的培育。

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(本文責(zé)編：劉炳鋒)

2017-07-17；

:2017-08-03

中國華能集團(tuán)科技支撐項(xiàng)目(HNKJ14-H09)

TK 16

：B

：1674-1951(2017)09-0067-04

王樂樂(1984—)，男，河南洛陽人，高級工程師，工學(xué)碩士，從事SCR煙氣脫硝及催化劑檢測、再生、資源化利用技術(shù)等方面的研究(E-mail:wanglele003@163.com)。