烤煙焦油釋放量與化學(xué)成分的關(guān)系及其空間分布特征

陳愛國，劉光亮，陶 健，彭耀東，梁洪波*

（1.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院煙草研究所，青島 266101；2.江西省煙草公司，南昌 330025）

烤煙焦油釋放量與化學(xué)成分的關(guān)系及其空間分布特征

陳愛國1，劉光亮1，陶 健1，彭耀東2，梁洪波1*

（1.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院煙草研究所，青島 266101；2.江西省煙草公司，南昌 330025）

為闡明烤煙焦油釋放量與內(nèi)在指標的關(guān)系及其分布特征，對2010—2012年18個主要植煙省份812份C3F煙葉樣品的焦油釋放量及有關(guān)化學(xué)成分指標進行了檢測分析，結(jié)果表明，烤煙焦油釋放量年際間均與K2O和纖維素含量極顯著負相關(guān)，與總植物堿含量極顯著正相關(guān)，其他化學(xué)成分對焦油釋放量的影響存在明顯的間接效應(yīng)，并建立了回歸方程；年際間焦油釋放量的差異總體上未改變各地區(qū)焦油釋放量的所屬等級劃分，福建南平、福建三明、福建龍巖、廣東韶關(guān)、江西撫州和安徽池州區(qū)域，以及重慶的彭水、石柱、黔江、巫山、酉陽、奉節(jié)、萬州區(qū)域焦油釋放量較低，年際間穩(wěn)定，遼寧丹東、吉林延邊、陜西安康、湖北十堰及湖南張家界區(qū)域焦油釋放量較低，但年際間不穩(wěn)定。因此，烤煙焦油釋放量主要受K2O、總植物堿和纖維素含量的影響，低焦油釋放量煙區(qū)主要分布在武夷山脈、巫山至大巴山一線和長白山脈地區(qū)，為低焦油煙葉開發(fā)提供參考。

烤煙；焦油；區(qū)域分布；化學(xué)成分

隨著人們對吸煙與健康的關(guān)注，低焦油煙草成為世界煙草發(fā)展的必然方向。不同類型煙草中烤煙的焦油釋放量最高，我國以烤煙為主，對低焦油煙草的研究具有重要意義[1]。目前研究表明，雖然工業(yè)降焦措施效果明顯[1-3]，但同時造成香吃味和生理強度的下降，難以為消費者接受[4-5]，煙葉原料降焦技術(shù)因?qū)ο銡夂统晕队绊懖淮蟪蔀檠芯繜狳c[1,6]。

烤煙焦油釋放量來源于煙葉的不完全燃燒，研究表明焦油釋放量與燃燒速率極顯著負相關(guān)，鉀離子是對燃燒性影響最大的化學(xué)成分，可降低燃燒溫度點[7]。焦油釋放量與化學(xué)成分的關(guān)系表現(xiàn)為焦油釋放量與K2O含量顯著負相關(guān)，與煙堿含量顯著正相關(guān)[8-9]。煙堿等含氮化合物高溫缺氧裂解產(chǎn)生苯等焦油組分[10]。碳水化合物高溫缺氧條件下可裂解產(chǎn)生焦油，尤其是多糖類，其中纖維素與木質(zhì)素?zé)崃呀猱a(chǎn)物相似[11-12]。根據(jù)農(nóng)業(yè)部煙草產(chǎn)業(yè)產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)督檢驗測試中心提供的2005—2010年我國部分區(qū)域煙葉的焦油釋放量數(shù)據(jù)，統(tǒng)計分析表明，煙葉焦油釋放量以黃淮煙區(qū)最高，中南煙區(qū)最低，不同區(qū)域間差異顯著。因此，煙葉化學(xué)成分是決定焦油釋放量的內(nèi)在因素，產(chǎn)地對煙葉內(nèi)在成分具有重要的影響。目前，由于焦油檢測受儀器條件、環(huán)境控制和檢測過程等因素的限制[13]，研究主要集中于區(qū)域煙葉樣品的研究和少量抽樣煙葉樣品的分析[14-17]，很難確切地反映我國煙葉焦油釋放量的區(qū)域分布特征及其與化學(xué)成分的關(guān)系。為此，本研究在2010—2012年對我國烤煙主產(chǎn)煙區(qū)煙葉的焦油釋放量及化學(xué)成分進行了普查，分析了焦油釋放量與內(nèi)在化學(xué)成分指標的關(guān)系及其分布特征，以期為我國低焦油煙葉開發(fā)提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與檢測指標

2010—2012年從安徽（54份）、福建（65份）、廣東（7份）、廣西（13份）、貴州（114份）、河南（57份）、黑龍江（17份）、湖北（36份）、湖南（84份）、吉林（30份）、江西（17份）、遼寧（28份）、內(nèi)蒙古（8份）、山東（110份）、陜西（42份）、四川（21份）、云南（82份）、重慶（27份）共18個?。ㄊ校┎杉?12份C3F樣品，每個樣品30 kg。檢測了焦油釋放量和全氮、鈣、鎂、石油醚提取物、還原糖、總糖、K2O、氯、淀粉、煙堿、去甲基煙堿、麥斯明、新煙草堿、草酸、丙二酸、肉豆蔻酸、蘋果酸、檸檬酸、綠原酸、莨菪亭、蕓香苷、茄尼醇、纖維素、果膠質(zhì)、氨、揮發(fā)堿、pH、硝酸根離 子、硫、灰分、飽和脂肪酸（棕櫚酸+硬脂酸）、不飽和脂肪酸（油酸+亞油酸+亞麻酸）、脯氨酸、天冬酰胺、總游離氨基酸、環(huán)己烷提取物等37項化學(xué)成分指標。

1.2 樣品制備

1.2.1 單料煙樣品制備 煙葉樣品去筋、切絲混勻，置于溫度（22±1） ℃、相對濕度（60±3）%的恒溫恒濕室中平衡48 h并保存。均勻抽取化學(xué)分析樣品200 g后，其余煙絲卷制成單料煙。煙支卷制統(tǒng)一采用泰山“華貴”牌號的卷制條件及輔材，煙支單支重根據(jù)煙絲填充值（YC/T 152—2001標準）進行調(diào)整。

1.2.2 化學(xué)分析樣品制備 根據(jù)YC/T 31—1996方法進行樣品制備，在60 ℃條件下烘干、粉碎，過60目篩，0～4 ℃密封保存，用于檢測化學(xué)成分。

1.3 檢測方法

焦油釋放量檢測參照GB/T 19609—2004標準抽吸，劍橋濾片收集煙氣總粒相物，按YC/T 156—2001、YC/T 157—2001測定煙氣中的煙堿、水分，計算焦油釋放量。環(huán)己烷提取物測定參照戴亞等[18]方法，茄尼醇測定參照杜詠梅等[19]方法；其他化學(xué)成分指標測定分別參照YC/T 161—2002、YC/T 159—2002、YC/T 160—2002、YC/T 217—2007、YC/T 153—2001、YC/T 216—2007、YC/T 383—2010、YC/T 288—2009、YC/T 202—2006、GB/T 8310—2002、YC/T 346—2010、YC/T 245—2008、YC/T 448—2012、YC/T 296—2009和YC/T 176—2003標準。

1.4 數(shù)據(jù)處理與分析

采用Excel 2007進行數(shù)據(jù)整理，異常值剔除采用五數(shù)概括法；采用GIS 9.0進行地統(tǒng)計學(xué)分析；方差膨脹因子法共線性診斷、方差分析、平方和法貢獻率分析、馬爾科夫鏈蒙特卡羅法（MCMC）多重填補[20]、相關(guān)分析、回歸分析及響應(yīng)面三維圖繪制采用SAS 9.2。

2 結(jié) 果

2.1 烤煙焦油釋放量與化學(xué)成分的關(guān)系

基于剔除異常值和共線性檢驗后的數(shù)據(jù)，對缺失值多重填補后的18項主成分主要載荷指標的相關(guān)分析和回歸分析表明（表1），燃吸要素中抽吸口數(shù)和每口焦油均與焦油釋放量極顯著正相關(guān)，其中直接影響表現(xiàn)為抽吸口數(shù)＞每口焦油，間接影響則相反，表明焦油釋放量與燃燒性密切相關(guān)；化學(xué)成分中K2O、纖維素、丁二酸、蘋果酸和果膠含量與焦油釋放量顯著負相關(guān)，總植物堿和肉豆蔻酸含量與焦油釋放量顯著正相關(guān)，而其他化學(xué)成分指標的影響不顯著，表明其影響存在明顯的間接效應(yīng)。化學(xué)指標中K2O含量對焦油釋放量的影響最大，主要通過影響抽吸口數(shù)途徑，總植物堿和煙堿主要通過影響每口焦油量途徑，而纖維素、丁二酸和檸檬酸則是通過每口焦油量和抽吸口數(shù)兩個途徑進行。

各年度焦油釋放量與化學(xué)成分的逐步回歸分析和貢獻率分析表明，2010年：y焦油=11.360+3.999 x氮?1.936 xK2O（F=12.58，p＜0.000 1），相對貢獻率表現(xiàn)為K2O（52.88%）＞氮（47.12%）。2011年：y焦油=19.368+1.104 x總植物堿?2.152 xK2O?0.025 x蘋果酸?0.142 x纖維素（F=15.88，p＜0.000 1），相對貢獻率表現(xiàn)為K2O（60.41%）＞總植物堿（19.05%）＞纖維素（11.44%）＞蘋果酸（9.10%）。2012年：y焦油=14.782+0.799 x總植物堿?1.170 xK2O+0.112 x淀粉?0.202 x纖維素（F=59.14，p＜0.000 1），相對貢獻率表現(xiàn)為K2O（70.73%）＞總植物堿（21.25%）＞纖維素（4.42%）＞淀粉（3.60%）。各年度模型中，K2O三年均進入回歸方程指標，總植物堿和纖維素兩年均進入回歸方程指標（2010年未檢測總植物堿含量）。其他指標與焦油釋放量的關(guān)系并不穩(wěn)定，可見這些指標不能很好地表征煙葉焦油釋放量。因此，選擇K2O、總植物堿和纖維素作為焦油釋放量的衡量指標具有較好的穩(wěn)定性。

從圖1可知，K2O和總植物堿對焦油的影響近似線性關(guān)系，而纖維素對焦油釋放量的影響呈開口向上的“拋物線”狀，可見，較高的K2O含量、較低的總植物堿含量和適度較高的纖維素含量有利于焦油釋放量的降低。3年數(shù)據(jù)的逐步回歸分析表明，y焦油=16.235?1.519xK2O+0.779x總植物堿?0.139x纖維素（F=73.83，p＜ 0.000 1），其中對焦油釋放量的貢獻率表現(xiàn)為K2O（18.17%～30.11%）＞總植物堿（8.75%～9.05%）＞纖維素（1.88%～5.25%）。為方便應(yīng)用，將預(yù)測的焦油釋放量定義為焦油指數(shù)，對實測焦油釋放量與焦油指數(shù)的95%置信限檢驗表明，97.88%的樣本通過了95%置信限檢驗（圖2），結(jié)果表明，應(yīng)用焦油指數(shù)可以較好地評價我國烤煙焦油釋放量。

表1 焦油釋放量與抽吸要素、主要化學(xué)成分的相關(guān)及回歸分析Table 1 The correlation and regression analysis of tar content, puff elements and main chemical components

圖1 K2O、總植物堿和纖維素與焦油釋放量的響應(yīng)面關(guān)系Fig. 1 The response surface relation between K2O, total alkaloids, cellulose and tar content

圖2 焦油釋放量與焦油指數(shù)95置信限檢驗Fig. 2 The 95 confidence interval test of the tar contents and the tar indexes

2.2 烤煙焦油釋放量及其化學(xué)表征指標的空間分布特征

從表2、表3可知，焦油釋放量的差異表現(xiàn)為年際間（F=20.05，p＜0.000 1）＞地域間（F=2.51， p=0.022 1）；采用等分法將每年不同地區(qū)的烤煙焦油釋放量劃分低、中、高3個區(qū)段，根據(jù)每個區(qū)段中不同地區(qū)出現(xiàn)的頻次，黑龍江、內(nèi)蒙古、山東、河南和云南均未出現(xiàn)低焦油區(qū)段分布，而福建、廣東、重慶主要分布在低焦油區(qū)段，均未出現(xiàn)高焦油區(qū)段分布，可見年際間的差異總體上未改變地域間焦油釋放量的所屬等級劃分。地域間焦油釋放量總體上表現(xiàn)為北高南低趨勢，K2O和纖維素含量表現(xiàn)南方煙區(qū)普遍高于北方煙區(qū)，總植物堿含量呈現(xiàn)南高北低、西高東低的趨勢；區(qū)域間烤煙焦油釋放量、K2O、總植物堿和纖維素含量差異均達極顯著 （F焦油=7.07，p＜0.000 1；FK2O=47.03，p＜0.000 1；F總植物堿=10.96，p＜0.000 1；F纖維素=3.49，p＜0.000 1）。黑龍江、內(nèi)蒙古、山東、河南和云南烤煙焦油釋放量較高，主要與K2O含量相對較低有關(guān)；福建、廣東、 重慶烤煙焦油釋放量較低，主要與K2O含量、纖維素含量較高有關(guān)。結(jié)合取樣具體地點分布信息（圖3），福建南平、福建三明、福建龍巖、廣東韶關(guān)、江西撫州和安徽池州區(qū)域，以及重慶的彭水、石柱、黔江、巫山、酉陽、奉節(jié)、萬州區(qū)域焦油釋放量較低，年際間穩(wěn)定，遼寧丹東、吉林延邊、陜西安康、湖北十堰及湖南張家界區(qū)域焦油釋放量較低，但 年際間不穩(wěn)定。

表2 2010—2012年焦油釋放量與K2O、總植物堿和纖維素含量的變化Table 2 The changes of K2O, total alkaloids, cellulose and tar content during 2010-2012

表3 不同省份焦油釋放量與K2O、總植物堿和纖維素含量的變化Table 3 The changes of K2O, total alkaloids, cellulose and tar content in different provinces

圖3 2010—2012年我國主產(chǎn)烤煙區(qū)焦油 釋放量的空間分布Fig. 3 The spatial distribution of the tar contents during 2010-2012 in China

3 討 論

焦油釋放量的燃吸要素中，抽吸口數(shù)和每口焦油量是重要構(gòu)成要素[21]。前人研究表明，每口焦油量與煙堿顯著正相關(guān)，與還原糖顯著負相關(guān)，與鉀、氯不相關(guān)[22]；抽吸口數(shù)與總鉀含量呈顯著負相關(guān)[23]；本研究結(jié)果與之一致。影響焦油釋放量的化學(xué)成分中，含量較高的常規(guī)化學(xué)成分的影響具有重要意義。本研究中K2O含量對焦油釋放量的影響最大，各年度逐步回歸方程表明，K2O含量通過其他成分對焦油釋放量的作用較小，與鄧小華等[24]、陽葦麗等[25]結(jié)論一致，與王唯唯等[16]結(jié)論不同；標準回歸系數(shù)表明淀粉含量對焦油釋放量有一定的促進作用，但相關(guān)不顯著，與胡海洲等[26]結(jié)論一致，但顯著程度上有所不同；未進入主成分主要載荷指標的氯含量與焦油釋放量顯著正相關(guān)（r=0.057 6，p＜0.000 1），與蔡長春等[27]結(jié)論一致，與郭東鋒等[23]結(jié)論相反，這些可能與取樣分布和煙葉部位有關(guān)，反映了在全國大尺度和不同部位煙葉上各指標對焦油的載荷變化，同時存在與淀粉和氯含量明顯相關(guān)的共線性指標。研究結(jié)果為基于化學(xué)成分降低煙葉焦油釋放量提供了指導(dǎo)方向。

焦油釋放量的檢測需要專業(yè)儀器和條件，因而建立基于常規(guī)內(nèi)在理化指標的焦油釋放量預(yù)測模型對低焦油煙葉生產(chǎn)具有重要指導(dǎo)意義。前人開展了大量相關(guān)研究[28-30]，但相關(guān)預(yù)測模型仍存在共線性診斷不當(dāng)、指標繁多、樣本偏少或未考慮年際間差異等問題，影響了烤煙焦油釋放量預(yù)測模型的科學(xué)性和應(yīng)用價值。本研究系統(tǒng)分析了我國連續(xù)3年烤煙焦油釋放量與化學(xué)成分的關(guān)系，明確了K2O、總植物堿和纖維素是影響焦油釋放量的主要化學(xué)成分因素，探索建立了基于K2O、總植物堿和纖維素的焦油指數(shù)表征模型，擬合效果較為理想，為烤煙焦油釋放量預(yù)測和低焦油卷煙配方提供了科學(xué)參考。

本研究表明，不同年份不同產(chǎn)地間，焦油釋放量、K2O和纖維素含量變化較大，總植物堿含量變化相對較小。焦油釋放量焦油釋放量總體上表現(xiàn)為北高南低趨勢，K2O和纖維素含量表現(xiàn)南高北低趨勢，總植物堿含量呈現(xiàn)南高北低、西高東低的趨勢，結(jié)果與前人結(jié)論基本一致[31-33]，但本研究中河南煙葉纖維素含量處中等水平，與郭松[33]認為較低的結(jié)論不同，這可能與樣品采集的分布密度差異導(dǎo)致的產(chǎn)地纖維素含量劃分變化有關(guān)。根據(jù)取樣具體地點的分布，本研究發(fā)現(xiàn)我國烤煙低焦油釋放量煙區(qū)主要分布在武夷山脈、巫山至大巴山一線和長白山脈地區(qū)，為低焦油煙葉區(qū)域開發(fā)提供了依據(jù)。

4 結(jié) 論

煙葉中K2O、總植物堿和纖維素含量是影響我國烤煙焦油釋放量的主要化學(xué)成分因素，焦油指數(shù)較好地反映了我國烤煙焦油釋放量的變化，其中年際間和產(chǎn)地間焦油釋放量、K2O和纖維素含量變化較大，總植物堿含量較為穩(wěn)定，低焦油釋放量煙區(qū)主要分布在武夷山脈、巫山至大巴山一線和長白山脈。因此，低焦油煙葉開發(fā)應(yīng)注意區(qū)域的選擇和“提鉀、提纖維素、降堿”定向調(diào)控方向。

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The Relationship and Spatial Distribution of Tar Content and Chemical Components of Flue-cured Tobacco

CHEN Aiguo1, LIU Guangliang1, TAO Jian1, PENG Yaodong2, LIANG Hongbo1*

(1. Tobacco Research Institute, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Qingdao 266101, China; 2. Jiangxi Tobacco Company, Nanchang 330025, China)

To clarify the relationship and spatial distribution of tar content and chemical components in Chinese flue-cured tobacco, the contents of tar and related chemical components in 812 C3F samples of flue-cured tobacco leaves, gathered from 18 provinces during 2010-2012, were tested and analyzed. A regression model was established and the results showed that statistically significant negative correlations between tar content and the contents of K2O and cellulose, and significant positive correlations between the tar content and the total alkaloid content were detected in every year, and an obvious indirect effect was observed between tar content and contents of the other chemical components. Overall the difference of the annual tar contents did not change the group classification of the different regions. The regions of stable low tar content mainly distributed in Nanping, Sanming, Longyan, Shaoguan, Fuzhou, Chizhou, Pengshui, Shizhu, Qianjiang, Wushan, Youyang, Fengjie, Wanzhou, while the unstable or partially distributed regions consisted of Dandong, Yanbian, Ankang, Shiyan and Zhangjiajie. Therefore, the main factors influencing tar content were the contents of K2O, the total alkaloid and cellulose, and the low tar content regions were mainly located in the areas of Wuyi Mountains, Wushan-dabashan areas, and Changbai Mountains.

flue-cured tobacco; tar; spatial distribution; chemical components

S572.01

1007-5119（2017）04-0051-07

10.13496/j.issn.1007-5119.2017.04.008

中國煙草總公司項目“優(yōu)質(zhì)填充型低焦油煙葉研究與開發(fā)”（TS-06-20110038）；江西省煙草公司項目“江西低焦油煙葉生產(chǎn)關(guān)鍵技術(shù)研究與開發(fā)”（201301010）；福建省煙草公司南平市公司項目“南平優(yōu)質(zhì)低焦油煙葉關(guān)鍵生產(chǎn)技術(shù)研究與應(yīng)用”（NYK2017-02-03）

陳愛國（1976-），男，副研究員，主要從事煙草栽培研究。E-mail：chenaiguo@caas.cn。*通信作者，E-mail：lianghongbo@caas.cn

2016-10-15

2017-04-27