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    不同濃度F摻雜MoS2性質(zhì)的第一性原理計(jì)算研究

    2017-09-11 10:30:14宋亞峰師李寰宇陳顯平楊超普檀春健朱勤生李輝杰
    中國錳業(yè) 2017年4期
    關(guān)鍵詞:第一性本征禁帶

    宋亞峰,師李寰宇,陳顯平,楊超普,檀春健,朱勤生,李輝杰

    (1. 商洛學(xué)院 電子信息與電氣工程學(xué)院物理系,陜西 商洛 726000;2. 重慶大學(xué) 光電工程學(xué)院,重慶 400044;3. 商洛學(xué)院 化學(xué)工程與現(xiàn)代材料學(xué)院,陜西 商洛 726000;4. 中國科學(xué)院 半導(dǎo)體研究所材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100083)

    不同濃度F摻雜MoS2性質(zhì)的第一性原理計(jì)算研究

    宋亞峰1,師李寰宇1,陳顯平2,楊超普3,檀春健2,朱勤生4,李輝杰4

    (1. 商洛學(xué)院 電子信息與電氣工程學(xué)院物理系,陜西 商洛 726000;2. 重慶大學(xué) 光電工程學(xué)院,重慶 400044;3. 商洛學(xué)院 化學(xué)工程與現(xiàn)代材料學(xué)院,陜西 商洛 726000;4. 中國科學(xué)院 半導(dǎo)體研究所材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100083)

    MoS2二維材料由于其本身就具有直接帶隙且?guī)恫粸榱?,具有?yōu)于石墨烯的能帶結(jié)構(gòu),是良好的半導(dǎo)體材料,在電學(xué)、磁學(xué)、及未來電子器件等方面都有良好的性質(zhì)和應(yīng)用前景。利用第一性原理方法,通過替位摻雜的方式,研究了不同濃度F摻雜單層MoS2的能帶結(jié)構(gòu)和各種態(tài)密度圖,并與本征單層MoS2及文獻(xiàn)中的摻Cl、摻O結(jié)果做了對比,分析了各自的電子結(jié)構(gòu)、導(dǎo)電性和磁性。結(jié)果發(fā)現(xiàn):摻F后單層MoS2由直接帶隙變成間接帶隙,單層MoS2的禁帶寬度從本征的1.718 eV減小到1.301 eV,且隨著F摻雜濃度的增加,帶隙更加變窄,體系的導(dǎo)電性更加增強(qiáng)。帶隙的調(diào)節(jié)程度大于文獻(xiàn)中摻Cl的效果而小于摻O的效果。磁性方面,本征的MoS2無磁性,發(fā)現(xiàn)摻F后出現(xiàn)了一定磁性,且隨著F摻雜濃度的增加其磁性增加。這些結(jié)果有利于對MoS2優(yōu)化改性和調(diào)控從而在微電子器件和半導(dǎo)體自旋電子學(xué)方面的應(yīng)用。

    單層MoS2;第一性原理;摻雜;電子結(jié)構(gòu)

    近年來,MoS2二維材料由于其本身就具有直接帶隙且?guī)恫粸榱悖哂袃?yōu)于石墨烯的能帶結(jié)構(gòu),是良好的半導(dǎo)體材料,在電學(xué)、磁學(xué)、及未來電子器件等方面都有良好的性質(zhì)和應(yīng)用前景[1-2]。摻雜是半導(dǎo)體器件或集成電路工藝中最重要的工藝環(huán)節(jié)之一,通過對MoS2二維材料中雜質(zhì)種類的篩選和摻雜水平的調(diào)節(jié),可實(shí)現(xiàn)對其半導(dǎo)體光電特性的調(diào)控,因此陸續(xù)有人對單層MoS2的摻雜方面進(jìn)行一些研究[3-11],同時(shí)第一原理計(jì)算方法近年來被廣泛用于新材料性能的研究。例如,Cr鎘、W鎢摻雜單層MoS2[4]發(fā)現(xiàn)當(dāng)摻雜濃度較大時(shí),摻雜W的單層MoS2對能帶結(jié)構(gòu)的影響很小,然而摻雜Cr的單層MoS2對能帶結(jié)構(gòu)的影很大,由本征的直接帶隙變成了間接帶隙。又如Te碲摻雜單層MoS2[7]能帶結(jié)構(gòu)由直接帶隙變成間接帶隙,帶隙縮小到1.47 eV,介電常數(shù)增大,導(dǎo)致體系的導(dǎo)電性增強(qiáng),且摻雜后的單層MoS2的吸收光譜出現(xiàn)了紅移的現(xiàn)象。再如,婁忠平等[11]通過第一性原理計(jì)算發(fā)現(xiàn)摻O的單層MoS2禁帶寬度分別由本征的值減少了約0.3 eV。氟元素作為元素周期表中電負(fù)性最強(qiáng)的元素,其摻雜特性可能比別的元素有獨(dú)特的特點(diǎn)。本文主要研究了不同濃度下F摻雜單層MoS2的能帶結(jié)構(gòu)圖和分波態(tài)密度態(tài)密度圖,并與本征單層MoS2及文獻(xiàn)[11]中的摻Cl、摻O結(jié)果做了對比分析,分析了摻雜體系的電子結(jié)構(gòu)、導(dǎo)電性和磁性,其結(jié)果有利于對MoS2二維材料調(diào)控和在電子器件等的應(yīng)用[12-16]。

    1 建模過程及計(jì)算方法

    a 本征MoS2(黃色小球?yàn)镾原子,藍(lán)色小球?yàn)镸o原子); b 摻F濃度為8.33%的單層MoS2(淺藍(lán)色小球?yàn)镕原子); c 摻F濃度為33.3%的單層MoS2

    圖1 不同摻F濃度下的建模結(jié)構(gòu)

    2 結(jié)果與分析

    2.1 本征單層MoS2的電子結(jié)構(gòu)及性質(zhì)

    圖2是本征單層MoS2的能帶結(jié)構(gòu)圖,其價(jià)帶底和導(dǎo)帶頂都在高對稱點(diǎn)K點(diǎn)處,導(dǎo)帶在0~12 eV,價(jià)帶由下價(jià)帶-14~-12 eV、上價(jià)帶-6~0 eV組成。計(jì)算得到的本征單層MoS2的禁帶寬度是1.718 eV,且是直接帶隙的半導(dǎo)體材料,這與實(shí)驗(yàn)值1.8 eV很接近,說明建模計(jì)算的正確性。

    2.2 摻F濃度為8.33%的單層MoS2電子結(jié)構(gòu)及性質(zhì)

    在以上基礎(chǔ)上為了研究不同濃度對單層MoS2導(dǎo)電性、磁性的影響,我們對不同濃度的摻雜體系分別建模、計(jì)算和分析。對于摻F濃度為8.33%的單層MoS2,圖1b為其結(jié)構(gòu)模型,我們先建立 的MoS2超胞,將其中一個(gè)S原子替換成F原子,進(jìn)行濃度為8.33%的摻雜,幾何優(yōu)化同前,最終得到的摻F濃度為8.33%的單層MoS2能帶結(jié)構(gòu)圖、分波態(tài)密度圖如圖3。

    圖2 本征單層MoS2能帶結(jié)構(gòu)圖與分波態(tài)密度圖

    圖3 摻F濃度為8.33%的單層MoS2能帶結(jié)構(gòu)和分波態(tài)密度圖

    為了細(xì)致分析不同濃度的F對單層MoS2摻雜體系中不同電子軌道對體系能帶結(jié)構(gòu)的貢獻(xiàn),我們分別對各自的分波態(tài)密度圖(PDOS)進(jìn)行了具體分析。對比圖2和圖3,可以看出摻雜F原子后單層MoS2,其能帶結(jié)構(gòu)起到主要貢獻(xiàn)的仍然是Mo原子的d軌道電子與S原子的p軌道電子相互作用,體系的價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底主要都是Mo原子的綠色d軌道電子的貢獻(xiàn),少部分是S原子的紅色p軌道電子的貢獻(xiàn)。但與O摻雜[11]不同之處是,F(xiàn)原子的態(tài)密度在摻雜體系的價(jià)帶和導(dǎo)帶中均有出現(xiàn),在價(jià)帶中,氟原子的2p軌道電子態(tài)在-8.48 eV到-1.03 eV低能量區(qū)域,在導(dǎo)帶中,氟原子的態(tài)密度出現(xiàn)在0~-2.9 eV能量范圍內(nèi),這剛好是能帶結(jié)構(gòu)中F雜質(zhì)能級出現(xiàn)的位置。

    2.3 摻F濃度為33.3%的單層MoS2電子結(jié)構(gòu)及性質(zhì)

    對于摻F濃度為33.3%的單層MoS2,圖1c為其結(jié)構(gòu)模型,我們接著建立了 的MoS2超胞,將其中一個(gè)S原子置換成F原子,進(jìn)行濃度為33.3%的摻雜,幾何優(yōu)化同前,最終得到的摻F濃度為33.3%的單層MoS2能帶結(jié)構(gòu)圖、分波態(tài)密度圖如圖4。

    圖4 摻F濃度為33.3%的單層MoS2能帶結(jié)構(gòu)圖、分波態(tài)密度圖

    能帶結(jié)構(gòu)方面,對比圖2 、圖3和圖4可以看出:摻雜后的單層MoS2體系的能帶結(jié)構(gòu)都從直接帶隙變成了間接帶隙,不同的是濃度為8.33%價(jià)帶頂從本征單層MoS2的高對稱點(diǎn)K點(diǎn)變到高對稱點(diǎn)G點(diǎn)(即高對稱點(diǎn)原點(diǎn)Γ點(diǎn)),導(dǎo)帶底仍然在K點(diǎn)。然而增加濃度后,價(jià)帶底又回到了高對稱地點(diǎn)K處,導(dǎo)帶底則下降到到對稱點(diǎn)G點(diǎn)處。帶隙方面,未摻雜的本征單層MoS2禁帶寬度是1.718 eV,摻雜濃度為8.33% F的單層MoS2禁帶寬度1.301 eV,摻雜濃度為33.3% F的單層MoS2禁帶寬度是0.905 eV,當(dāng)摻雜濃度的增大時(shí),體系的禁帶寬度隨之減小。因?yàn)榻麕挾仍叫?,本征?dǎo)電性越強(qiáng),加上F比S最外層多1個(gè)電子,靠近導(dǎo)帶增加了施主能級,所以整個(gè)體系的導(dǎo)電性隨F濃度的增加而增強(qiáng)。我們認(rèn)為這些能帶結(jié)構(gòu)的變化是由于F原子比S原子半徑小,替換S原子后給周圍原子產(chǎn)生了張應(yīng)力造成的。而且對比文獻(xiàn)中的結(jié)果可以發(fā)現(xiàn),摻F對其帶隙的調(diào)節(jié)程度大于文獻(xiàn)[11]中摻Cl的效果而小于摻O的效果。

    分波態(tài)密度方面,從圖中可以看出,無論摻雜F的濃度如何,對能帶圖的貢獻(xiàn)主要還是p軌道和d軌道。但是隨著摻雜F原子濃度的增加,p軌道和d軌道的貢獻(xiàn)均有減小,p軌道費(fèi)米能級以上部分的d軌道從0~4.2下降到0~1.7,費(fèi)米能級以下部分從0~8.2下降到0~4。d軌道費(fèi)米能級以上部分的d軌道從0~9下降到0~5,費(fèi)米能級以下部分從0~6下降到0~2。

    總之,F(xiàn)摻雜后體系禁帶寬度從1.718 eV減小到1.301 eV,導(dǎo)電性有所增強(qiáng)。且隨著F摻雜濃度的增加,單層MoS2體系導(dǎo)電性增強(qiáng)。因此我們可以通過摻雜不同濃度和種類的原子達(dá)到調(diào)制單層MoS2能帶結(jié)構(gòu),禁帶寬度,從而改變單層MoS2半導(dǎo)體的導(dǎo)電性,有利于今后在微電子器件上的應(yīng)用。

    2.4 本征及摻F單層MoS2磁性性質(zhì)

    計(jì)入自旋后計(jì)算發(fā)現(xiàn),本征單層MoS2沒有磁性,能帶結(jié)構(gòu)分波態(tài)密度分析中自旋向上的能帶圖和自旋向下的完全重合,即自旋向上和自旋向下相互抵消,計(jì)算得出的磁矩為零。這一點(diǎn)也與實(shí)驗(yàn)事實(shí)相符,說明我們的模型計(jì)算是正確的。

    進(jìn)一步的計(jì)算發(fā)現(xiàn),F(xiàn)摻雜后單層MoS2出現(xiàn)了磁性,且隨著F摻雜濃度從0%增加到8.33%,再增加到33.3%,磁矩從0 μB增加到1 μB,再增加到2 μB,所以摻雜的原子越多,單層MoS2體系的磁性越來越大。這主要是由于摻雜體系的能帶結(jié)構(gòu)中費(fèi)米能級附近的自旋向上部分和自旋向下部分的只能部分抵消,就產(chǎn)生了磁矩,所以整個(gè)摻雜體系出現(xiàn)了磁性。再結(jié)合態(tài)密度結(jié)果分析,費(fèi)米能級附近的自旋向上與自旋向下的態(tài)密度曲線顯示出了不對稱,這正是摻雜F的單層MoS2體系產(chǎn)生磁矩的緣由。該結(jié)果有利于MoS2在磁性半導(dǎo)體自旋電子學(xué)方面的應(yīng)用。

    3 結(jié) 論

    新型二維半導(dǎo)體材料——單層MoS2具有原子級別厚度的單層二維材料,在克服零帶隙石墨烯的缺點(diǎn)的同時(shí)依然具有石墨烯的很多優(yōu)點(diǎn),成為輔助甚至替代石墨烯的理想材料,使得它們成為了物理、化學(xué)、材料、電子等眾多領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。對于類石墨烯二維單層材料而言,吸附、缺陷、摻雜等調(diào)制手段是進(jìn)行性能調(diào)節(jié)和功能應(yīng)用的有效手段。本文利用第一性原理方法,通過替位摻雜的方式,研究了不同濃度F摻雜單層MoS2的能帶結(jié)構(gòu)和各種態(tài)密度圖,并與本征單層MoS2及文獻(xiàn)[11]中的摻Cl、摻O結(jié)果做了對比,分析了各自的電子結(jié)構(gòu)、導(dǎo)電性和磁性。結(jié)果發(fā)現(xiàn),摻F后單層MoS2由直接帶隙變成間接帶隙,單層MoS2的禁帶寬度從本征的1.718 eV減小到1.301 eV,且隨著F摻雜濃度的增加,帶隙更加變窄,體系的導(dǎo)電性更加增強(qiáng)。帶隙的調(diào)節(jié)程度大于文獻(xiàn)[11]中摻Cl的效果而小于摻O的效果。磁性方面,本征的MoS2無磁性,發(fā)現(xiàn)摻F后出現(xiàn)了一定磁性,且隨著F摻雜濃度的增加其磁性增加。這些結(jié)果有利于對MoS2優(yōu)化改性和調(diào)控從而在微電子器件和半導(dǎo)體自旋電子學(xué)方面的應(yīng)用。

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    First Principles Calculations of Properties of Different F-doped MoS2

    SONG Yafeng1, SHILI Huanyu1, CHEN Xianping2, YANG Chaopu3, TAN Chunjian2, ZHU QinSheng4, LI Huijie4

    (1.CollegeofElectronicInformationandElectricalEngineering,ShangluoUniversity,Shangluo,Shanxi726000,China; 2.CollegeofOptoelectronicEngineering,ChongqingUniversity,Chongqing400044,China;3.CollegeofChemicalEngineeringandModernMaterials,ShangluoUniversity,Shangluo,Shanxi726000,China;4.KeyLaboratoryofSemiconductorMaterialsScience,ChineseAcademyofSciences,Beijing100083,China)

    MoS2two-dimensional material is a better semiconductor materials than graphene in electrical and magnetic due to its own direct band gap and non-zero band gap band structure. We have a good application prospects in future electronic devices. In this paper, the band structure and density of states spectra of single-layer MoS2with different concentrations of F-doped were studied in first-principles method. The conductivity and magnetic properties were analyzed. It is found that the energy gap of the monolayer MoS2is reduced from 1.718 eV of direct band gap of the intrinsic single layer MoS2to 1.301 eV of indirect band gap. With the increase of the F doping concentration, the band gap becomes narrow and the conductivity is more enhanced. The degree of change of band gap is larger than that of Cl in literature and less than that of O. Besides, the intrinsic MoS2is non-magnetic. Magnetic properties show that, after F doped, the magnetic properties will increase with the increase of the F-doping concentration. These results are useful for the MoS2modification and application in microelectronic devices and semiconductor spin electronics.

    Monolayer MoS2; First-principle; Doping; Electronic structure

    2017-06-11

    國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(Nos.61504128, 61504129, 61274041和11275228);陜西省自然科學(xué)基礎(chǔ)研究計(jì)劃資助項(xiàng)目(2017JQ6011);商洛市科學(xué)技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃資助項(xiàng)目(SK2015-35);商洛學(xué)院科學(xué)與技術(shù)研究基金項(xiàng)目(15SKY025)

    宋亞峰(1984-),男,山西介休人,講師,研究方向:半導(dǎo)體低維材料與器件,電話:0914-2986020,E-mail:cumtsyf03@163.com.

    O474;TN304.9

    A

    10.14101/j.cnki.issn.1002-4336.2017.04.024

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