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    三角形石墨烯量子點(diǎn)陣列的磁電子學(xué)特性和磁輸運(yùn)性質(zhì)?

    2017-08-07 08:23:34胡銳范志強(qiáng)張振華
    物理學(xué)報(bào) 2017年13期
    關(guān)鍵詞:能帶偏壓構(gòu)型

    胡銳 范志強(qiáng) 張振華

    (長(zhǎng)沙理工大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院,長(zhǎng)沙 410114)

    三角形石墨烯量子點(diǎn)陣列的磁電子學(xué)特性和磁輸運(yùn)性質(zhì)?

    胡銳 范志強(qiáng) 張振華?

    (長(zhǎng)沙理工大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院,長(zhǎng)沙 410114)

    (2017年3月1日收到;2017年4月21日收到修改稿)

    基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算方法,研究了三角形石墨烯納米片用不同連接方式拼接而成的四種一維量子點(diǎn)陣列(1D QDAs)的磁電子學(xué)性質(zhì)和磁輸運(yùn)性質(zhì).結(jié)合能計(jì)算表明所有1D QDAs是非常穩(wěn)定的.特別是研究發(fā)現(xiàn)1D QDAs的電子和磁性質(zhì)不僅依賴于磁性態(tài),也明顯依賴于連接方式,如在無(wú)磁態(tài)時(shí),不同量子點(diǎn)陣列(QDAs)可為金屬或窄帶隙半導(dǎo)體.在鐵磁態(tài)時(shí),不同QDAs能為半金屬(half-metal)或帶隙不同的雙極化磁性半導(dǎo)體.而在反鐵磁態(tài)時(shí),不同QDAs為帶隙不等的半導(dǎo)體.這些結(jié)果意味著連接方式對(duì)有效調(diào)控納米結(jié)構(gòu)電子和磁性質(zhì)扮演重要的角色.1D QDAs呈現(xiàn)的半金屬或雙極化磁性半導(dǎo)體性質(zhì)對(duì)于發(fā)展磁器件是非常重要的,而這些性質(zhì)未曾在本征石墨烯納米帶中出現(xiàn).同時(shí),我們也研究了一種陣列的磁器件特性,發(fā)現(xiàn)其擁有完美的(100%)單或雙自旋過(guò)濾效應(yīng),尤其是呈現(xiàn)超過(guò)109%的巨磁阻效應(yīng).

    三角形石墨烯納米片,一維量子點(diǎn)陣列,磁電子學(xué)性質(zhì),磁輸運(yùn)性質(zhì)

    1 引 言

    自2004年石墨烯被曼徹斯特大學(xué)Novoselov等[1]通過(guò)機(jī)械剝離法成功制備以來(lái),由于其新奇的電、磁、機(jī)械和熱性質(zhì)在凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)領(lǐng)域得到了廣泛的研究[2-9].石墨烯是一種由碳原子緊密排列成的苯環(huán)結(jié)構(gòu)單層2維(2D)系統(tǒng),它的載流子遷移率高達(dá)2×105cm2/(V·s),使其具有優(yōu)良的導(dǎo)電性能,且是目前發(fā)現(xiàn)的最薄、最堅(jiān)韌的納米材料,所以它具有極好的應(yīng)用前景.

    然而,石墨烯是零帶隙半金屬(sem i-m etal),故不能在電子器件中直接實(shí)現(xiàn)“關(guān)”的效應(yīng),從而極大地限制了它在納米電子領(lǐng)域的應(yīng)用,所以人們致力于尋找打開帶隙的方法.目前,實(shí)驗(yàn)上主要有兩種方法:物理方法和化學(xué)方法.物理方法主要通過(guò)幾何裁剪獲得有限寬度的1維(1D)石墨烯納米帶(GNRs)[10-14]或0維(0D)石墨烯納米片(GNFs)[15-18],根據(jù)邊緣的不同,1D GNRs可分為扶手椅型石墨烯納米帶(AGNRs)和鋸齒型石墨烯納米帶(ZGNRs).ZGNRs為金屬,而AGNRs是半導(dǎo)體[19].對(duì)于0D GNFs,由于結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、物性特別,已成為重要的研究對(duì)象,尤其對(duì)正三角形石墨烯納米片有較多的研究[20-24].而化學(xué)方法是對(duì)石墨烯的邊緣及表面進(jìn)行化學(xué)修飾或異質(zhì)原子摻雜等.如Lee和Cho[25]研究發(fā)現(xiàn):一邊雙氫化、一邊氧化的ZGNRs表現(xiàn)半導(dǎo)體性,而王鼎等[26]研究表明BN鏈摻雜的ZGNRs雖然不能打開帶隙,但其金屬性卻降低了.此外,將石墨烯納米片之間拼接成不同的結(jié)構(gòu)也是一種控制電子性質(zhì)的有效方法,雖然目前研究還較少,但在未來(lái)制造納米集成電路的實(shí)際應(yīng)用中,將是一個(gè)很重要的概念.最近,Yuan等[27]研究了一種有趣的拼接:將石墨烯納米片沿著一個(gè)方向周期連接成一維陣列,發(fā)現(xiàn)它可以有效地調(diào)節(jié)電子性質(zhì),出現(xiàn)金屬和帶隙豐富的半導(dǎo)體.但他們考慮的三角形納米片連接方式較少,且只考慮無(wú)磁(NM)態(tài),也沒有研究這種陣列的輸運(yùn)性質(zhì).所以,系統(tǒng)全面地研究三角形石墨烯納米片的連接方式,探討其在磁性態(tài)下的電子結(jié)構(gòu)(尤其是帶隙的變化)和輸運(yùn)性質(zhì)是非常必要的.

    本文考慮將三角形石墨烯納米片采用不同的連接方式構(gòu)建四種一維量子點(diǎn)陣列(1D QDAs),并利用密度泛函理論的第一性原理研究它們的磁電子學(xué)性質(zhì)和磁輸運(yùn)性質(zhì).研究發(fā)現(xiàn)1D QDAs的電子和磁性質(zhì)不僅與不同的磁性態(tài)相關(guān),也明顯依賴于連接方式,這意味著對(duì)納米結(jié)構(gòu)采用合適的連接方式能有效地調(diào)控其電子和磁性質(zhì).特別是發(fā)現(xiàn)1D QDAs呈現(xiàn)的半金屬或雙極化磁性半導(dǎo)體性質(zhì)對(duì)于發(fā)展磁器件非常重要,而這些性質(zhì)未曾在本征石墨烯納米帶中出現(xiàn).同時(shí),我們也研究了一種陣列的磁器件特性,發(fā)現(xiàn)其具有優(yōu)良的自旋過(guò)濾效應(yīng)及巨磁阻效應(yīng).

    2 模型和方法

    我們考慮的1D QDAs如圖1所示,它是由三角形石墨烯納米片沿一個(gè)方向連接而成.與GNRs一樣,裁剪成的三角形納米片可以是扶手椅型邊緣或是鋸齒型邊緣,由于扶手椅型邊緣無(wú)磁性,故本文只選取鋸齒型三角形石墨烯納米片(ZTGNFs)來(lái)連接.如圖1(a)所示,以三角形每邊六元環(huán)的數(shù)目R來(lái)表示納米片的大小,這里選取將R=5的ZTGNFs為代表進(jìn)行研究.考慮四種連接方式:1)所有朝上的ZTGNFs“底邊對(duì)齊,頂點(diǎn)相連”構(gòu)成一維陣列,優(yōu)化后相鄰三角形納米片之間形成兩個(gè)鍵,通過(guò)四元環(huán)連接,然后再氫化,最后優(yōu)化得到的模型如圖1(b)所示,記為M 1;2)所有朝右的ZTGNFs“頂點(diǎn)連底邊”構(gòu)成一維陣列,優(yōu)化后相鄰三角形納米片之間形成三個(gè)鍵,通過(guò)兩個(gè)五元環(huán)連接,然后再氫化,最后優(yōu)化得到的模型如圖1(c)所示,記為M 2;3)所有交替朝左朝右的ZTGNFs“底邊連底邊,頂點(diǎn)連頂點(diǎn)”構(gòu)成一維陣列,優(yōu)化后相鄰三角形納米片之間形成五個(gè)鍵或一個(gè)鍵相連,通過(guò)四個(gè)六元環(huán)或者一個(gè)鍵連接,然后再氫化,再優(yōu)化,得到模型如圖1(d)所示,記為M 3;4)所有交替朝上朝下ZTGNFs“底邊對(duì)齊,頂點(diǎn)相連”構(gòu)成一維陣列,優(yōu)化后相鄰三角形納米片之間通過(guò)一個(gè)鍵連接,然后再氫化,最后優(yōu)化得到的模型如圖1(e)所示,記為M 4.為了研究1D QDAs的多重反鐵磁態(tài)(AFM)性質(zhì),對(duì)于M 1,M 2,M 3和M 4,我們選取兩個(gè)三角形納米片作為一個(gè)單胞來(lái)研究,圖1中的黑色虛線框就表示這樣的單胞.

    圖1 (a)鋸齒型三角形石墨烯納米片;鋸齒三角形石墨烯納米片構(gòu)成的四種H飽和的一維量子點(diǎn)陣列:(b)M 1,(c)M 2,(d)M 3,(e)M 4Fig.1. (a)Zigzag-edged triangu lar graphene nanofl ake;fou r hyd rogen-satu rated oned im ensional quantum-dot arrays consisting of zigzag triangu lar graphene nanofl akes:(b)M 1, (c)M 2,(d)M 3,(e)M 4.

    我們采用基于密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)的第一性原理方法計(jì)算上述模型的磁電子學(xué)性質(zhì)和輸運(yùn)性質(zhì),并在ATK軟件包[28-32]中實(shí)現(xiàn).為解Kohn-Sham方程,選用自旋極化的Perdew-Burke-Ernzerhof形式的廣義梯度近似(SGGA)來(lái)描述電子之間相互作用的電子交換-關(guān)聯(lián)作用.電子的本征波函數(shù)則采用原子軌道的線性組合,考慮到原子的電極化效應(yīng),所有原子選DZP為基函數(shù)組,原子實(shí)則采用 Troullier-Martins模守恒贗勢(shì).在第一布里淵區(qū)x,y和z方向采用1×1×300的k點(diǎn)抽樣,其中z為QDAs長(zhǎng)度方向.能量截?cái)喟霃?mesh cut-off)的取值為250 Ry.選擇Quasi New ton方法對(duì)幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化,使其原子間的殘存應(yīng)力減少到0.01 eV/?以內(nèi).在整個(gè)計(jì)算過(guò)程中,除QDAs長(zhǎng)度方向外,其他兩個(gè)方向選取15?的真空胞(vacuum cell),以降低相鄰陣列之間的耦合作用,從而模擬一個(gè)孤立的一維陣列.為了簡(jiǎn)便,在所有計(jì)算的電子結(jié)構(gòu)中,其費(fèi)米能級(jí)(EF)設(shè)定為0.

    3 計(jì)算結(jié)果與分析

    3.1 結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性及無(wú)磁態(tài)電子特性

    為了呈現(xiàn)構(gòu)造的QDAs結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,我們首先計(jì)算結(jié)合能(Eb),其定義為:Eb= (EQDAsnCEC-nHEH)/(nC+nH),其中EQDAs,EC和EH分別表示一個(gè)單胞的總能量、一個(gè)孤立C原子和一個(gè)孤立H原子的能量;nC和nH分別是一個(gè)單胞中C原子和H原子的數(shù)目.計(jì)算結(jié)果見表1,M 1,M 2,M 3和M 4的結(jié)合能分別為-7.269,-7.366,-7.475和-7.157 eV/atom滿足Eb(M 3)<Eb(M 2)<Eb(M 1)<Eb(M 4),即相連發(fā)生在“底邊”上的陣列(M 2和M 3)比相連在“頂點(diǎn)”的陣列(M 1和M 4)更穩(wěn)定.

    QDAs在NM態(tài)的電子特性如圖2所示,圖2(a)-(d)分別對(duì)應(yīng)M 1,M 2,M 3和M 4的能帶結(jié)構(gòu)(BS)、總態(tài)密度(DOS)和投影態(tài)密度(PDOS).投影態(tài)密度為總態(tài)密度投影到邊緣的C原子上.從BS及DOS可以看出:模型M 1及M 4有子能帶且有DOS峰落在費(fèi)米能級(jí)上,所以表現(xiàn)為金屬性,與鋸齒石墨烯納米帶在NM態(tài)時(shí)的電子結(jié)構(gòu)相似.而M 2及M 3的情況不同,在費(fèi)米能級(jí)上存在帶隙,大小分別為61及75 meV,即它們?yōu)榘雽?dǎo)體.由此可見:相連發(fā)生在“底邊”上的陣列M 2,M 3更易打開帶隙.總之,通過(guò)控制納米片的連接方式,可以使陣列產(chǎn)生不同帶隙.此外,對(duì)所有模型,從PDOS可以看出,費(fèi)米能級(jí)上或費(fèi)米能級(jí)附近的DOS峰主要來(lái)源于邊緣碳原子,也就是說(shuō)邊緣態(tài)對(duì)于QDAs的電子特性扮演著關(guān)鍵角色.

    表1 QDAs的結(jié)合能和磁電子學(xué)性質(zhì)Tab le 1.The bind ing energy and m agneto-electronic p roperties of QDAs.

    圖2 (網(wǎng)刊彩色)QDAs在NM態(tài)時(shí)的電子結(jié)構(gòu) (a)-(d)分別對(duì)應(yīng)M 1,M 2,M 3和M 4的BS,DOS,PDOSFig.2.(color on line)The electronic structu res for QDAs in the nonm agnetic state:(a)-(d)correspond to the band structure (BS),density of the state(DOS),and p ro jected density of the state(PDOS)of M 1,M 2,M 3,and M 4,respectively.

    3.2 磁電子學(xué)性質(zhì)

    3.2.1 鐵磁態(tài)

    我們將QDAs所有原子的初始自旋設(shè)置為指向同一方向,以研究模型的FM態(tài)磁電子學(xué)性質(zhì),計(jì)算收斂后的自旋極化電荷密度(?ρ=ρα-ρβ)等值面圖如圖3(a)-(d)所示,其中ρα和ρβ分別表示α-自旋和β-自旋的電荷密度,等值面取為0.01|e|/ ?3,由此可以看出磁矩的空間分布.顯然,局域磁矩主要分布在邊緣碳原子上,這是因?yàn)檫吘壍奶荚哟嬖谖吹窒摩须娮拥淖孕龢O化,且處于石墨烯的同一子晶格(A子晶格)上,這與石墨烯納米帶的磁性來(lái)源于局域邊緣態(tài)的結(jié)論[33-36]相一致.從圖中還可以明顯看出M 4磁性最強(qiáng),而M 3磁性最弱,其原因是“底邊連底邊”方式時(shí)兩條邊磁性完全消失.同時(shí),我們也計(jì)算了四種QDAs每個(gè)單胞的磁矩EFM,結(jié)果見表1,分別為4.015,4.003,1.985及7.994μB.

    圖3(e)-(h)分別表示四種QDAs在FM態(tài)下的BS和DOS&PDOS.從BS圖,可以看到明顯的自旋極化,能帶劈裂成兩套子能帶:α-自旋子能帶和β-自旋子能帶,這是因?yàn)榇藭r(shí)α-自旋為多子態(tài), β-自旋為少子態(tài),這必然導(dǎo)致能帶自旋簡(jiǎn)并消除.有趣的是:M 2只有β-自旋能帶穿過(guò)費(fèi)米能級(jí),表現(xiàn)出明顯的半金屬性(half-metallicity)[37],這是在本征石墨烯納米帶中未曾發(fā)現(xiàn)的現(xiàn)象.我們知道,當(dāng)給半金屬系統(tǒng)通過(guò)一個(gè)電流時(shí),電流將出現(xiàn)100%自旋極化,這種完美的自旋極化有很多與自旋相關(guān)的應(yīng)用[38,39].此外,M 2半金屬帶隙達(dá)到0.266 eV,約是T=300 K時(shí)kBT的11倍,所以它的自旋過(guò)濾完全可以在室溫下操作.PDOS表明M 2的β-自旋金屬態(tài)主要來(lái)源于邊緣碳原子的貢獻(xiàn),這反映了邊緣碳原子的重要性.而模型M 1,M 3和M 4情況不同,它們分別是帶隙為0.530,0.219和0.617 eV的雙極化磁性半導(dǎo)體(bipolar m agnetic sem iconductor),這也是在本征石墨烯納米帶中未曾發(fā)現(xiàn)的現(xiàn)象,這種半導(dǎo)體在巨磁阻器件和自旋整流器件上有很好的應(yīng)用[28].此外,從M 1,M 3和M 4能態(tài)圖可以看到,兩種自旋基本關(guān)于費(fèi)米能級(jí)對(duì)稱,這是因?yàn)樵贜M態(tài)時(shí)費(fèi)米能級(jí)上或鄰近能帶基本關(guān)于費(fèi)米能級(jí)對(duì)稱,FM態(tài)時(shí),α-自旋為多子,β-自旋是少子,不同的能帶占據(jù)情況導(dǎo)致α-自旋相關(guān)的能帶下移成為最高價(jià)帶(HVB),而β-自旋相關(guān)的能帶上移成為最低導(dǎo)帶(LCB),致使距離費(fèi)米能級(jí)最近的能帶分別為不同的自旋子能帶,由于是遠(yuǎn)離費(fèi)米能級(jí),也就沒有任何一種自旋能帶會(huì)穿過(guò)費(fèi)米能級(jí),所以M 1,M 3,M 4由NM態(tài)的金屬或半導(dǎo)體變成FM態(tài)的雙極化磁性半導(dǎo)體,對(duì)于M 2的半金屬性也是能帶類似移動(dòng)形成的.

    3.2.2 反鐵磁態(tài)

    AFM態(tài)的設(shè)置實(shí)際上很復(fù)雜,為了簡(jiǎn)化問(wèn)題,這里僅僅考慮三種不同的初始磁序,分別定義為AFM(I),AFM(II)和AFM(III).設(shè)置的原則是:AFM(I)態(tài)初始設(shè)置為相鄰的三角形石墨烯片為AFM耦合,AFM(II)態(tài)初始設(shè)置為相鄰的邊為AFM耦合,而AFM(III)態(tài)初始設(shè)置為在AFM(II)態(tài)基礎(chǔ)上,使最鄰近的三角形石墨烯片的自旋設(shè)置反向(α-自旋變?yōu)棣?自旋,反之亦然).計(jì)算收斂后的自旋極化電荷密度等值面圖如圖4(a)-(l)所示,圖中品紅色和青色分別表示α-自旋和β-自旋,等值面取±0.004|e|/?3.顯然,M 2的AFM(II)態(tài)收斂后與初始自旋設(shè)置不同,上鋸齒邊變?yōu)棣?自旋,下鋸齒邊變?yōu)棣?自旋,使上、下鋸齒邊成AFM耦合.M 3只有AFM(I)態(tài),其他兩種態(tài)收斂到NM態(tài).M 4的AFM(II)和AFM(III)態(tài)收斂后,與初始設(shè)置也不相同,這也許與邊緣變形有關(guān).

    圖3 (網(wǎng)刊彩色)QDAs在FM態(tài)時(shí)的磁電子學(xué)特性 (a)-(d)分別表示M 1,M 2,M 3和M 4的自旋極化電荷密度等值面圖;(e)-(h)分別表示M 1,M 2,M 3和M 4的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度Fig.3.(color on line)The m agneto-electronic featu res for QDAs in the FM state:(a)-(d)Correspond to the isosu rface p lots for the sp in polarized density of M 1,M 2,M 3,and M 4,respectively;(e)-(h)correspond to the spin-resolved band structure(BS),density of the state(DOS),and projected density of the state(PDOS)of M 1, M 2,M 3,and M 4,respectively.

    為了找到系統(tǒng)的磁基態(tài)(GS),我們計(jì)算單胞在FM態(tài)和三個(gè)AFM態(tài)的能量,計(jì)算結(jié)果見表1,這里不同磁態(tài)的能量是相對(duì)于磁基態(tài)的能量.可以看出,與其他磁態(tài)相比,四種陣列的AFM(I)態(tài)擁有最低的能量,意味著AFM(I)態(tài)是GS,FM態(tài)是鄰近的亞穩(wěn)態(tài)(GS+1).我們知道一個(gè)正鋸齒三角形石墨烯納米片外邊緣碳原子屬于同一子晶格,此時(shí)邊緣碳原子自旋平行時(shí)三角形能量最低[36],雖然AFM(I)態(tài)和FM態(tài)都符合,但相鄰三角形之間反磁序(AFM(I)態(tài))比同磁序(FM態(tài))擁有更大的(負(fù))交換能,導(dǎo)致AFM(I)態(tài)是磁態(tài)中能量上最有利的基態(tài)(與ZGNRs一樣,AFM態(tài)為基態(tài)).值得特別指出的是,雖然FM態(tài)不是系統(tǒng)的基態(tài),但可以通過(guò)施加外部垂直磁場(chǎng)[40]來(lái)穩(wěn)定.

    圖4(m)-(p)分別表示四種QDAs在AFM(I)態(tài)時(shí)的BS和DOS&PDOS.可以看到它們分別是帶隙為0.610,0.244,0.671和0.780 eV的自旋簡(jiǎn)并的半導(dǎo)體,說(shuō)明連接方式的不同可改變半導(dǎo)體帶隙大小.同時(shí),PDOS也說(shuō)明了邊緣碳原子的重要影響,它決定HVB及LCB.

    從以上研究我們可以得到幾個(gè)重要結(jié)論:1)在NM態(tài)時(shí),QDAs或是窄帶隙半導(dǎo)體或是金屬,依賴于三角形納米片之間的連接方式;2)在FM態(tài)時(shí), QDAs要么是半金屬,要么是雙極化磁性半導(dǎo)體,表明陣列的磁電子性質(zhì)也強(qiáng)烈地依賴于三角形納米片之間的連接方式;3)不同的陣列優(yōu)化后三角形邊緣和頂點(diǎn)會(huì)有一些變形,這也影響磁性和能態(tài).總的來(lái)說(shuō),連接方式在確定系統(tǒng)的的電子及磁性質(zhì)方面起著重要作用.

    圖4 (網(wǎng)刊彩色)QDAs在AFM態(tài)的磁電子學(xué)結(jié)構(gòu) (a)-(l)分別表示M 1,M 2,M 3和M 4在AFM(I),AFM(II),AFM(III)態(tài)時(shí)的自旋極化電荷密度等值面圖;(m)-(p)分別表示M 1,M 2,M 3和M 4在AFM(I)態(tài)(基態(tài))的BS,DOS及PDOSFig.4.(color on line)Them agneto-electronic features for QDAs in the AFM state:(a)-(l)Correspond to the isosurface p lots for the spin polarized density of M 1,M 2,M 3,and M 4 in the AFM(I),AFM(II),AFM(III),respectively;(m)-(p)correspond to the spin-resolved BS,DOS,and PDOS of M 1,M 2,M 3,and M 4 in the AFM(I)state(ground state),respectively.

    3.3 輸運(yùn)性質(zhì)

    我們計(jì)算的P磁構(gòu)型和AP磁構(gòu)型下的自旋依賴性的伏安(I-V)特性,分別列于圖5(b)和圖5(c).顯然,可以看出幾個(gè)重要特性:1)在P磁構(gòu)型下,正負(fù)偏壓范圍內(nèi),β-自旋電流都是先隨偏壓增大后減小,但α-自旋電流幾乎為零,出現(xiàn)了單自旋過(guò)濾效應(yīng);2)在AP磁構(gòu)型下,伏安特性發(fā)生了明顯的變化,α-自旋電流通道只在正偏壓時(shí)被打開,而在負(fù)偏壓則完全抑制,β-自旋電流剛恰好相反,即α-和β-自旋分別在相反的偏壓下過(guò)濾.這表明在AP磁構(gòu)型下的M 2可以作為雙自旋過(guò)濾器;3)將P磁構(gòu)型和AP磁構(gòu)型兩種情況電流對(duì)比可以發(fā)現(xiàn),P磁構(gòu)型下的電流約為幾個(gè)μA,遠(yuǎn)大于AP型在(-50 mV,50 mV)范圍內(nèi)的最大值6×10-8μA,這意味著磁場(chǎng)對(duì)該器件的自旋輸運(yùn)具有極大的調(diào)節(jié),也就預(yù)示器件具有巨磁阻效應(yīng).

    圖5 (網(wǎng)刊彩色)(a)M 2結(jié)構(gòu)的器件模型;(b),(c)分別表示在P和AP磁構(gòu)型下的自旋依賴性的伏安特性Fig.5.(color on line)(a)The device model based on the M 2;(b),(c)show the sp in-resolved I-V characteristics in P m agnetic con figu ration and AP m agnetic con figu ration,respectively.

    為了解釋M 2自旋輸運(yùn)性質(zhì)的起源,圖6列出了幾個(gè)典型偏壓(0 V和0.25 V)下的電極能帶和透射譜.在每個(gè)小圖中,從左到右依次是左電極能帶(L)、器件透射譜(T)和右電極能帶(R),圖6(a)-(c)對(duì)應(yīng)于P磁構(gòu)型,圖6(d)-(f)對(duì)應(yīng)于AP磁構(gòu)型,圖中藍(lán)色區(qū)域?yàn)槠珘捍?為了獲得自旋電流,兩電極在偏壓窗內(nèi)必須具自旋類型相同的電子態(tài),即同類型自旋的能帶在偏壓窗內(nèi)要對(duì)齊(重疊)才能產(chǎn)生電流.首先分析P磁構(gòu)型的情況,在0 V時(shí),如圖6(b)所示,此時(shí)兩電極能帶完全對(duì)齊,而產(chǎn)生透射峰,但由于未加偏壓,沒有偏壓窗,所以不能形成電流.施加負(fù)偏壓,左右電極能帶分別上移和下移,-0.25 V時(shí)如圖6(a)所示,此時(shí)兩電極的β-自旋能帶在偏壓窗內(nèi)有較大的重疊,形成了一個(gè)透射峰,因此該偏壓下器件有較大的β-自旋電流通過(guò).而α-自旋能帶沒有重疊,故在偏壓窗內(nèi)沒有透射峰,導(dǎo)致α-自旋電流幾乎為零.正偏壓情況與負(fù)偏壓類似,只是左電極能帶變成了下移而右電極為上移,但能帶重疊和透射情況和負(fù)偏壓一樣,在0.25 V時(shí)的情況如圖6(c)所示,所以有較大的β-自旋電流,但幾乎沒有α-自旋電流.而AP構(gòu)型情況則不同,如圖6(d)-(f)所示.對(duì)右電極施加的磁場(chǎng)使右電極β-自旋變?yōu)槎嘧?、?自旋變?yōu)樯僮?與左電極情況恰好相反.在0 V時(shí),如圖6(e)所示,此時(shí)左右電極間,兩種自旋能帶有小部分重疊,產(chǎn)生相比于P磁構(gòu)型小很多的峰.隨著負(fù)偏壓增加,偏壓窗內(nèi)β-自旋能帶重疊部分增大形成透射峰,但沒有α-自旋帶重疊,故無(wú)相應(yīng)的透射峰,在-0.25 V時(shí)的情況如圖6(d)所示.而正偏壓下,偏壓窗內(nèi)α-自旋能帶重疊也逐漸增加,但是沒有β-自旋透射峰,在0.25 V時(shí)的情況如圖6(f)所示.因此,在AP磁構(gòu)型時(shí),一定的偏壓范圍內(nèi),負(fù)偏壓下只存在β-自旋電流且逐漸增大;正偏壓下只存在α-自旋電流也逐漸增大.顯然,電極能帶與透射譜的關(guān)系與圖5中自旋依賴性I-V特性完全一致.

    圖6 (網(wǎng)刊彩色)不同偏壓時(shí)M 2器件的電極能帶與透射譜的關(guān)系 (a)-(c)對(duì)應(yīng)于P磁構(gòu)型在-0.25,0和+0.25 V的情況; (d)-(f)對(duì)應(yīng)于AP磁構(gòu)型在-0.25,0和+0.25 V的情況Fig.6.(color on line)The relation of the electrode band structures and transm ission spectrum in the M 2 based device at d iff erent biases:(a)-(c)For P m agnetic con figu ration device at the bias voltage of-0.25,0 and+0.25 V;(d)-(f)for AP m agnetic con figu ration device at the bias voltage of-0.25,0 and+0.25 V.

    圖7 (網(wǎng)刊彩色)在AP磁構(gòu)型下M 2器件的磁特性 (a)自旋整流比;(b)自旋極化率;(c)磁電阻Fig.7.(color on line)The m agnetic properties of M 2 based device in AP m agnetic con figuration:(a)Spin-independent rectifi cation ratio;(b)spin polarization;(c)m agnetoresistance.

    4 結(jié) 論

    基于密度泛函理論,我們研究了石墨烯納米片有序拼接成的1D QDAs的磁電子學(xué)性質(zhì).考慮了四種連接接方式,即四種不同的1D QDAs.研究發(fā)現(xiàn),不同拼接方式的1D QDAs,在NM態(tài)時(shí)可為金屬或窄帶隙半導(dǎo)體,在FM態(tài)時(shí)可以是半金屬或者雙極化磁半導(dǎo)體,而在AFM態(tài)時(shí),不同QDAs為帶隙不等的半導(dǎo)體.這些結(jié)果意味著連接方式對(duì)有效調(diào)控納米結(jié)構(gòu)電子和磁性質(zhì)扮演著重要的角色. 1D QDAs呈現(xiàn)的半金屬或雙極化磁性半導(dǎo)體性質(zhì)對(duì)于發(fā)展磁器件是非常重要的,而這些性質(zhì)未曾在本征石墨烯納米帶中出現(xiàn).同時(shí),我們也研究了一種陣列的磁器件特性,發(fā)現(xiàn)其擁有完美的(100%)單或雙自旋過(guò)濾效應(yīng),尤其是呈現(xiàn)超過(guò)109%的巨磁阻效應(yīng).

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    (Received 1 March 2017;revised manuscript received 21 April 2017)

    Magneto-electronic and magnetic transport properties of triangular graphene quantum-dot arrays?

    Hu Rui Fan Zhi-Qiang Zhang Zhen-Hua?

    (School of Physics and Electronic Science,Changsha University of Science and Technology,Changsha 410114,China)

    G raphene(GN),a m onolayer two-dim ensional(2D)system closely arranged into a benzene ring structure by C atom s,has so far aroused considerable research interest due to its novel electronic,m agnetic,m echanical and therm al properties.But 2D GN is a sem imetalwith zero band gap,and the lowest conduction band touches the highest valence band at Ferm i level,leading to the inability to achieve the“off”effect in the electronic device.Therefore,m any researchers are searching the solutions.A sim p le and feasiblemethod is to convert 2D GN into quasi-one-dimensional (1D)graphene nanoribbons,quantum-dot arrays(QDAs)and zero-dimensional(0D)quantum-dot by tailoring it along a specifi c single crystallographic direction.The QDAs,due to their structural diversity,have great potential app lications in future nano-integrated circuit.In this work,fi rst-p rincip les method based on density functional theory is used to study them agneto-electronic and m agnetic transport p roperties of four 1D quantum-dot arrays(1D QDAs)consisting of triangu lar graphene nanoflakeswith different linkingm odes.The calcu lated binding energy suggests that these structures are very stab le,and the arrays that are linked by the“bottom-side”aremore stable than that only by the“vertex”.In particu lar,it is found that the electronic and m agnetic features are not only related to the differentm agnetic states,but also depend on linking m odes.For exam p le,in the non-m agnetism state,different QDAs can be a m etal or a narrowed band-gap sem iconductor.In the ferromagnetic state,different QDAs can be half-metalmaterials or bipolar magnetic sem iconductorswith different gaps,and havegreatly differentm agneticm om ents from 1.985 to 7.994μB/unit cell,reaching a difference alm ost as large as four times.W hile in the antiferrom agnetic state,all QDAs are sem iconductors but with different gaps.These results im p ly that the linking modes play a crucial role in effectively tuning the electronic and m agnetic features for nanostructures.The calculated atom-p rojected density of states indicates that the highest valence band and the lowest conduction band are determ ined by the edge C atom s.The half-metallic and bipolar magnetic sem iconducting behaviors presented by 1D QDA are extrem ely im portant for developingm agnetic devices,which is not found in the intrinsic graphene nanoribbons.And,we also investigate them agnetic device properties based on one kind of QDA,and the single or dual spin-fi ltering effect with the perfect(100%)spin polarization and a rectification ratio of about 104can be predicted.Particularly,a giant m agnetoresistance over 109%is found unambiguously,which is two orders of magnitude higher than the value predicted based on the zigzag graphene nanoribbons and five orders of magnitude higher than previously reported experimental values for the MgO tunnel junction.Our resu lts thus provide strong evidence for the effectiveness of QDAs on them agneto-electronic properties.

    triangular graphene nanoflake,1D quantum-dot array,magneto-electronic properties, magnetic transport p roperties

    PACS:85.75.-d,71.15.-m,72.25.-b,73.63.-b DO I:10.7498/aps.66.138501

    ?國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):61371065,11674039)和湖南省自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):14JJ2076,2015JJ3002,2015JJ2009, 2015JJ2013)資助的課題.

    ?通信作者.E-m ail:lgzzhang@sohu.com

    PACS:85.75.-d,71.15.-m,72.25.-b,73.63.-b DO I:10.7498/aps.66.138501

    *Project supported by the National Natural Science Foundation of China(G rant Nos.61371065,11674039)and Hunan Provincial Natu ral Science Foundation of China(G rant Nos.14JJ2076,2015JJ3002,2015JJ2009,2015JJ2013).

    ?Corresponding author.E-m ail:lgzzhang@sohu.com

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