流體—巖石相互作用定量模擬技術(shù)新進(jìn)展

林承焰+王文廣+董春梅+張憲國(guó)+任麗華+史祥鋒

摘 要：成巖體是指在埋藏成巖作用過(guò)程中形成的、內(nèi)部具有成因聯(lián)系的、不同規(guī)模尺度的地質(zhì)體。從多尺度成巖體研究入手，闡明成巖體中控制流體-巖石相互作用的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)條件，揭示流體-巖石相互作用機(jī)制，提出以成巖相為核心的多尺度成巖體劃分方案，進(jìn)而歸納總結(jié)了成巖體系域、成巖體系、成巖相和成巖亞相不同尺度成巖體的流體-巖石相互作用研究新進(jìn)展。從單相/多相流體和單礦物/多礦物相互作用角度，將流體-巖石定量模擬劃分為長(zhǎng)石-流體相互作用定量模擬、石英-流體相互作用定量模擬、多礦物-流體相互作用定量模擬和多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬。今后擬重點(diǎn)開(kāi)展的研究有：層序地層格架/沉積相帶框架下不同成巖體內(nèi)的流體-巖石相互作用研究，陸相斷陷盆地內(nèi)與深大斷裂、斷裂輸導(dǎo)有關(guān)的流體-巖石相互作用研究，煤系地層背景下致密儲(chǔ)層中有機(jī)酸流體-巖石相互作用研究，咸化湖盆儲(chǔ)集層中流體-巖石相互作用研究，以及中、新生界碎屑巖風(fēng)化殼內(nèi)流體-巖石相互作用研究等。

關(guān)鍵詞：流體-巖石相互作用；定量模擬；成巖體；成因機(jī)制；成巖相；多尺度；成巖作用過(guò)程

中圖分類號(hào)：P584 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

Abstract： Diagenetic body is a geological body formed in the process of burial diagenesis， which has genetic relationship and different scales. Starting from the study of multiscale diagenetic body， the thermodynamic and kinetic conditions for controlling fluid-rock interaction in the diagenetic body were elucidated， and the mechanism of fluid-rock interaction was revealed. Classification scheme of diagenetic body for diagenetic facies as the core， including diagenetic system tract scale， diagenetic system scale， diagenetic facies scale， and diagenetic sub-facies scale， was proposed. The new progress of the above four diagenetic bodies in different scales was summarized. From the point of view of the interaction between single phase/multiphase fluid and single mineral/multi-mineral， the quantitative simulation technology of fluid-rock interaction can be classified as fluid-feldspar interaction， fluid-quartz interaction， fluid-multi-mineral interaction and multiphase multicomponent-fluid interaction quantitative simulations. The study on fluid-rock interaction is suitable for focusing on research issues， such as the geo-body under a stratigraphic sequence framework/sedimentary facies belt framework， the continental rift basin related to deep fault and fault accommodation， the organic acid from tight reservoir in coal-bearing strata， the reservoir in saline lacustrine basin， and the clastic weathering crust in Mesozoic-Cenozoic.

Key words： fluid-rock interaction； quantitative simulation； diagenetic body； genetic mechanism； diagenetic facies； multiscale； diagenetic process

0 引 言

流體-巖石相互作用一直是地質(zhì)學(xué)界非?；钴S的研究領(lǐng)域[1-6]。在石油與天然氣地質(zhì)學(xué)中，石油、天然氣、地層水與巖石礦物之間的相互作用對(duì)儲(chǔ)層物性、孔隙結(jié)構(gòu)、流體性質(zhì)、油氣成藏具有重要影響，與成儲(chǔ)、成藏、成礦密切相關(guān)。流體-巖石相互作用系統(tǒng)通常由流體和巖石兩部分組成。流體是指各種性質(zhì)的油、氣和水，巖石是指各種固相物質(zhì)（礦物和巖石）。流體-巖石相互作用包括了水-巖相互作用以及其他烴類或非烴類流體與巖石的相互作用。在開(kāi)展砂巖成巖作用研究過(guò)程中，眾多學(xué)者提出了砂巖中長(zhǎng)石等鋁硅酸鹽礦物的有機(jī)酸溶蝕以及次生孔隙形成理論，并在此基礎(chǔ)上發(fā)展出長(zhǎng)石-流體相互作用定量模擬技術(shù)；另一方面，也有學(xué)者注意到砂巖儲(chǔ)層的堿性成巖作用，并加強(qiáng)了石英-流體相互作用研究與定量模擬實(shí)驗(yàn)。近年來(lái)，水-巖相互作用的研究得到快速發(fā)展，逐漸推出了PHREEQC和TOUGHREACT等功能強(qiáng)大的軟件，同時(shí)在溫度場(chǎng)-化學(xué)場(chǎng)-地應(yīng)力場(chǎng)-水動(dòng)力場(chǎng)耦合情況下的多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬方面取得了重大進(jìn)展[7-8]，實(shí)現(xiàn)全體系多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬。

開(kāi)展流體-巖石相互作用研究有助于揭示儲(chǔ)層成巖作用過(guò)程及其成因機(jī)制，從而為儲(chǔ)層質(zhì)量評(píng)價(jià)和預(yù)測(cè)提供科學(xué)依據(jù)[9]。在油氣勘探開(kāi)發(fā)中，眾多學(xué)者研究了砂巖及碳酸鹽巖儲(chǔ)層的成巖作用，其中包括石英膠結(jié)作用[10-12]、白云石化作用[13-16]、伊利石生成[17-18]和海水入侵[19]、熱對(duì)流驅(qū)動(dòng)[20]及CO2影響下的礦物溶解和沉淀[21]等，從流體-巖石相互作用角度揭示儲(chǔ)層成巖作用過(guò)程及成因機(jī)制。

成巖作用經(jīng)歷了一種復(fù)雜的物理化學(xué)地質(zhì)過(guò)程，巖石結(jié)構(gòu)和組成、成巖環(huán)境中的溫度和壓力、流體性質(zhì)、構(gòu)造運(yùn)動(dòng)、外界流體的侵入、礦物組分的改變等眾多因素均影響流體-巖石相互作用，因此，在不同尺度成巖體內(nèi)部成巖過(guò)程中，流體-巖石相互作用研究涉及多種因素相互作用機(jī)理及其演變規(guī)律。本文基于國(guó)內(nèi)外文獻(xiàn)調(diào)研和長(zhǎng)期科研工作[22-25]，歸納總結(jié)出流體-巖石相互作用成因機(jī)制，提出成巖體劃分方案，闡述不同尺度成巖體的流體-巖石相互作用研究、定量模擬、今后應(yīng)重點(diǎn)研究的問(wèn)題等方面，從流體-巖石相互作用研究角度揭示成巖作用過(guò)程中溶蝕、壓實(shí)和沉淀等作用機(jī)制和孔隙度、滲透率的成因聯(lián)系，豐富并發(fā)展儲(chǔ)層地質(zhì)學(xué)理論。

1 流體-巖石相互作用成因機(jī)制

從多尺度成巖體研究入手，闡明成巖體中控制流體-巖石相互作用的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)條件，揭示流體-巖石相互作用機(jī)制。

1.1 多尺度成巖體

成巖體是指在埋藏成巖作用過(guò)程中形成的內(nèi)部具有成因聯(lián)系、不同尺度的地質(zhì)體，與有機(jī)-無(wú)機(jī)物理化學(xué)作用、成因機(jī)制和響應(yīng)特征密切相關(guān)，與之前文獻(xiàn)中出現(xiàn)的“成巖體系”、“成巖系統(tǒng)”和“成巖作用系統(tǒng)”等概念具有關(guān)聯(lián)性。很多學(xué)者對(duì)成巖體系進(jìn)行了大量研究[26-31]，主要圍繞成巖體系的概念、尺度劃分、成巖環(huán)境、開(kāi)放性/封閉性、流體來(lái)源及性質(zhì)、成巖作用過(guò)程、礦物溶解/沉淀及其相應(yīng)的孔隙度/滲透率變化等方面開(kāi)展研究。張璞瑚等根據(jù)成巖作用與孔隙演化，油氣生成、運(yùn)移、聚集的關(guān)系，將成巖體系分為持續(xù)埋藏成巖體系和非持續(xù)埋藏成巖體系[26]；王義才等按照成巖作用過(guò)程中系統(tǒng)與外界是否存在大量物質(zhì)交換，將成巖系統(tǒng)劃分為封閉式成巖系統(tǒng)和開(kāi)放式成巖系統(tǒng)[31]；李忠等提出盆地域（尺度為105～107 cm）、層序域（尺度為103～105 cm）、亞層序域（或巖性域）（尺度為101～103 cm）和層內(nèi)域（或礦物-化學(xué)域）（尺度為10-1～102 cm）等4個(gè)尺度的成巖系統(tǒng)劃分方案，指出在同一盆地中高級(jí)別成巖系統(tǒng)與低級(jí)別成巖系統(tǒng)之間遵循系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和演化的關(guān)系[27]。然而，上述成巖體系分類方案中尚未考慮成巖體的尺度劃分、跨層、跨相等方面問(wèn)題，因此，本文參照沉積體系域、沉積體系、沉積相及亞相的劃分方案，提出成巖體的概念。成巖體具有一定空間范疇和物質(zhì)基礎(chǔ)，成巖體中流體-巖石相互作用過(guò)程和產(chǎn)物、時(shí)間-空間上流體與巖石礦物的相互作用具有成因聯(lián)系?？紤]到成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用的多尺度特征，提出成巖體系域、成巖體系、成巖相和成巖亞相的成巖體劃分方案（圖1～3）。成巖體系域級(jí)別的成巖體是由多個(gè)具有成因聯(lián)系的成巖體系組成；成巖體系級(jí)別的成巖體是由多種具有成因聯(lián)系的成巖相組成；成巖相級(jí)別的成巖體是由具有成因聯(lián)系的成巖亞相組成。在此基礎(chǔ)上，考慮構(gòu)造、沉積、成巖和流體等4個(gè)方面因素對(duì)成巖體的進(jìn)一步劃分，有助于從流體（油、氣和水）-巖石相互作用角度揭示儲(chǔ)層成因機(jī)制，旨在把流體-巖石相互作用研究納入到不同級(jí)別成巖體研究中。成巖體經(jīng)歷了多階段開(kāi)放性/封閉性環(huán)境的流體-巖石相互作用過(guò)程，伴隨著多階段流體-巖石相互作用過(guò)程疊加。以孔隙度為例，現(xiàn)今孔隙度是成巖體內(nèi)多階段流體-巖石相互作用疊加的結(jié)果。碎屑巖中的孔隙度除因壓實(shí)作用減小外，還受溶蝕作用和沉淀作用控制；在開(kāi)放性成巖體中，以溶蝕作用為主的孔隙將朝著增加的方向演化，以沉淀作用為主的孔隙將朝著減小的方向發(fā)展；在封閉性成巖體中，由于與系統(tǒng)內(nèi)、外不存在大量物質(zhì)交換，某種礦物被溶蝕后，作為副產(chǎn)物的新礦物沉淀下來(lái)，占據(jù)與原礦物相近的體積，很難引起孔隙度的大幅度增加或減小，僅引起了成巖體內(nèi)儲(chǔ)集空間和孔隙結(jié)構(gòu)的重新分配。

根據(jù)沉積環(huán)境、巖石學(xué)特征、地球化學(xué)特征和水文狀況等，劃分出沉積相框架約束下成巖體空間分布，獲取成巖體內(nèi)pH值和Eh值等各項(xiàng)成巖參數(shù)，研究成巖體內(nèi)的成巖旋回、成巖演化序列、成巖礦物共生組合、孔隙消長(zhǎng)與油氣關(guān)系等方面的規(guī)律，為從流體-巖石相互作用角度研究并揭示成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用過(guò)程和產(chǎn)物、成巖作用機(jī)制奠定基礎(chǔ)。Dill等在蒙古晚始新世Ergeliin Zoo地層內(nèi)劃分出4套相組合/地層單元，每套相組合/地層單元具有不同的碳酸鹽礦物組合：Ⅰ泥砂坪，表現(xiàn)為低鐵白云石和高鎂方解石；Ⅱ三角洲前緣，表現(xiàn)為高錳白云石和低鎂方解石；Ⅲ三角洲平原，表現(xiàn)為高錳方解石、低鎂和中鐵方解石；Ⅳ鈣質(zhì)結(jié)礫巖，表現(xiàn)為高鎂方解石[29]。除了碳酸鹽礦物外，在湖相三角洲紅層硅質(zhì)碎屑巖的膠結(jié)物中還發(fā)育一些層狀硅酸鹽礦物（Ca-蒙脫石、坡縷石、伊利石）、磷灰石、氧化鐵、氫氧化鐵（圖4）。

1.2 熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)條件

熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)條件共同控制著礦物顆粒溶解和伴生礦物沉淀。從不穩(wěn)定礦物組合和穩(wěn)定礦物組合兩方面研究：一是初始碎屑沉積物包括熱力學(xué)上不穩(wěn)定的礦物組合，在深埋期間隨著溫度和壓力升高，形成更加穩(wěn)定的礦物組合[32]；二是地質(zhì)時(shí)期成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用已經(jīng)達(dá)到物質(zhì)動(dòng)態(tài)平衡，當(dāng)有外界流體侵入或構(gòu)造運(yùn)動(dòng)影響成巖體內(nèi)開(kāi)放性/封閉性的轉(zhuǎn)化時(shí)，打破系統(tǒng)內(nèi)原有動(dòng)態(tài)平衡狀態(tài)，需要重新達(dá)到平衡狀態(tài)。熱力學(xué)主要從能量轉(zhuǎn)化的觀點(diǎn)來(lái)研究物質(zhì)的熱性質(zhì)，揭示了能量從一種形式轉(zhuǎn)換為另一種形式時(shí)遵從的宏觀規(guī)律。在熱力學(xué)上，化學(xué)反應(yīng)的吉布斯自由能增量（△G）可作為熱力學(xué)過(guò)程方向和限度的判斷，以及作為過(guò)程不可逆性大小的度量[33-34]；在盆地中，熱力學(xué)條件主要受溫壓條件、地溫梯度、熱演化史和熱來(lái)源等因素影響。壽建峰等提出盆地“熱”是碎屑巖成儲(chǔ)主要?jiǎng)恿C(jī)制，并指出溫度升高導(dǎo)致成巖（壓實(shí)）作用增強(qiáng)和孔隙度減小，且在不同地溫場(chǎng)盆地內(nèi)成巖（壓實(shí)）速率或孔隙變化率顯著不同[35]?；瘜W(xué)動(dòng)力學(xué)是研究化學(xué)反應(yīng)過(guò)程的速率和反應(yīng)機(jī)理的物理化學(xué)分支科學(xué)。從濃度（c）與時(shí)間（t）的關(guān)系等原始實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)出發(fā)，獲取反應(yīng)速率常數(shù)（k）、活化能（Ea）、反應(yīng)比表面積（A）等動(dòng)力學(xué)參數(shù)，用這些參數(shù)可以表征化學(xué)反應(yīng)的速率特征。

在淺埋藏開(kāi)放性成巖體內(nèi)的低溫低壓條件下，壓實(shí)程度弱，流體與巖石接觸的反應(yīng)性表面大，在滿足化學(xué)熱力學(xué)前提條件下，不易形成化學(xué)動(dòng)力學(xué)屏障，物質(zhì)遷移較活躍，較容易發(fā)生礦物顆粒溶蝕-溶質(zhì)傳輸—伴生礦物沉淀等過(guò)程；而在深埋藏封閉—半封閉性成巖體內(nèi)的高溫高壓條件下，壓實(shí)程度強(qiáng)，流體與巖石接觸的反應(yīng)性表面小，且早期的孔隙空間多被后期膠結(jié)物、顆粒接觸位置封隔，易受溶解速率、沉淀速率以及伴生礦物的成核動(dòng)力學(xué)屏障等動(dòng)力學(xué)因素影響，不易發(fā)生物質(zhì)轉(zhuǎn)移。有關(guān)長(zhǎng)石溶解的熱力學(xué)研究表明：流體中存在的K+將使得長(zhǎng)石溶解生成伊利石的吉布斯自由能增量小于生成高嶺石的吉布斯自由能增量，因而在熱力學(xué)上伊利石具備優(yōu)先沉淀的條件；但受長(zhǎng)石溶蝕速率、伊利石沉淀速率和成核動(dòng)力學(xué)屏障等動(dòng)力學(xué)條件限制，長(zhǎng)石溶蝕很難生成伴生礦物伊利石?；跓崃W(xué)和動(dòng)力學(xué)條件下的封閉性/開(kāi)放性成巖體（鉀長(zhǎng)石-高嶺石-石英-巖屑）內(nèi)考慮離子帶進(jìn)/帶出的流體-巖石相互作用研究，歸納總結(jié)出3種長(zhǎng)石蝕變模式：①在開(kāi)放性成巖體內(nèi)，長(zhǎng)石溶蝕產(chǎn)生的K+和其他來(lái)源的K+通過(guò)對(duì)流和擴(kuò)散發(fā)生迅速遷移，導(dǎo)致K+濃度很難達(dá)到伊利石沉淀的臨界值，長(zhǎng)石溶蝕產(chǎn)物為高嶺石[圖5（a）]；②在具有酸性流體來(lái)源的封閉—半封閉性成巖體內(nèi)，閾值溫度為125 ℃～150 ℃，鉀長(zhǎng)石溶解并伴隨高嶺石的伊利石化，直到鉀長(zhǎng)石完全消耗為止[圖5（c）]；③在外源K+充足的情況下，且孔隙流體中K+濃度達(dá)到鉀長(zhǎng)石飽和點(diǎn)以上時(shí)，高嶺石轉(zhuǎn)化為伊利石[34，36][圖5（b）]。

關(guān)于長(zhǎng)石等鋁硅酸鹽礦物溶解過(guò)程的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)研究，黃可可等探討了長(zhǎng)石溶解的熱力學(xué)條件、伴生礦物形成條件、長(zhǎng)石溶解熱力學(xué)習(xí)性、溶解制約因素和差異溶蝕等[36-43]；此外， Waldmann等使用CO2或CO2-SO2兩種氣體方案，采用動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)模擬方法研究了氣體組分對(duì)多礦物系統(tǒng)中礦物之間反應(yīng)的影響[44]；魏巍等以松遼盆地北部下白堊系泉四段富鉀長(zhǎng)石碎屑巖為例，基于熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)方法預(yù)測(cè)碎屑巖的次生孔隙發(fā)育帶[37]；黃可可等探討了成巖階段溫壓條件下斜長(zhǎng)石生成濁沸石的熱力學(xué)行為[42]。在深埋封閉成巖環(huán)境中，溫度越高，斜長(zhǎng)石轉(zhuǎn)變趨勢(shì)越強(qiáng)烈；在開(kāi)放環(huán)境存在額外的Na+條件下，濁沸石在低溫條件下借助鈣長(zhǎng)石組分形成鈉長(zhǎng)石化的可能性更大；斜長(zhǎng)石向濁沸石轉(zhuǎn)化的反應(yīng)趨勢(shì)對(duì)溫度的依賴性強(qiáng)，而對(duì)壓力的依賴性弱[42]。

1.3 流體-巖石相互作用機(jī)制

流體-巖石相互作用貫穿于成儲(chǔ)、成藏和成礦過(guò)程中，其研究為揭示儲(chǔ)層成因機(jī)制、成藏機(jī)制和成礦機(jī)制等具有重要意義。以儲(chǔ)層成因機(jī)制為例，受母巖性質(zhì)影響，研究區(qū)內(nèi)不同物源來(lái)源儲(chǔ)層具有不同的礦物類型和儲(chǔ)集性能，即初始碎屑礦物組分、孔隙度和滲透率的空間分布不同。流體-巖石相互作用在地質(zhì)歷史時(shí)期由于成巖體內(nèi)的流體性質(zhì)轉(zhuǎn)變，破壞了先前成巖環(huán)境的物理化學(xué)平衡狀態(tài)，舊的成巖反應(yīng)停止，新的成巖反應(yīng)開(kāi)始，產(chǎn)生流體與多礦物的各種相互作用（如蝕變、交代、溶解和沉淀作用）機(jī)制[45-47]。

以儲(chǔ)層礦物溶蝕機(jī)制為例，流體-巖石相互作用研究主要考慮地層流體性質(zhì)（pH值和離子強(qiáng)度）、巖石結(jié)構(gòu)（單礦物/多礦物、粒級(jí)、反應(yīng)性表面）、注入流體性質(zhì)（油、氣和水及其溶解在地層流體中呈現(xiàn)的流體性質(zhì)）和環(huán)境特征參數(shù)（溫度T、壓力P、CO2分壓、地應(yīng)力）等，在溫度、pH值和壓力等背景下，采用適合特定條件下的表面控制機(jī)制（Surface Controlled Mechanisms）和傳輸控制機(jī)制（Transport Controlled Mechanisms）等溶蝕機(jī)制，研究分析這個(gè)過(guò)程中礦物溶蝕速率、反應(yīng)性表面變化和次生礦物形成條件，并分析各種參數(shù)對(duì)流體-巖石相互作用的影響，獲取控制流體-巖石相互作用的主要參數(shù)，揭示流體-巖石相互作用機(jī)制[48-52]。礦物溶蝕溶孔是流體與礦物相互作用的產(chǎn)物，Plummer等描述了幾個(gè)實(shí)驗(yàn)裝置（密閉非擾動(dòng)系統(tǒng)、密閉層流流動(dòng)系統(tǒng)和密閉紊流流動(dòng)系統(tǒng)）的溶蝕機(jī)制[48-52]。壽建峰等根據(jù)更逼近地下碳酸鹽巖溶蝕條件的巖石內(nèi)部溶蝕實(shí)驗(yàn)結(jié)果，認(rèn)識(shí)到地下碳酸鹽巖溶蝕遵從化學(xué)熱力學(xué)條件，指出溶蝕量與溫度呈反比、與壓力成正比，且溫度效應(yīng)遠(yuǎn)大于壓力效應(yīng)[53]。Holzheid以潛在的CO2封存位置為例模擬研究了礦物溶蝕行為、礦物溶蝕動(dòng)力學(xué)以及礦物與富含CO2鹵水間相互作用過(guò)程中形成次生礦物的作用，并研究了在密閉反應(yīng)器中緊鄰流體-巖石接觸界面的流體化學(xué)演化和主要溶蝕機(jī)制（圖6）[51-52]：①溶蝕過(guò)程的起始點(diǎn)（t=0），準(zhǔn)確定義礦物表面和流體組分，固體和液體直接接觸，流體中不包含礦物溶蝕過(guò)程產(chǎn)生的溶質(zhì)，而是以其原始組分出現(xiàn)，且在初始流體內(nèi)部溶質(zhì)濃度遠(yuǎn)沒(méi)有達(dá)到這種溶質(zhì)的飽和度濃度；在反應(yīng)器中，壓力和溫度條件允許溶蝕過(guò)程發(fā)生[圖6（a）]；②在密閉非擾動(dòng)系統(tǒng)中，溶蝕過(guò)程的開(kāi)始（t=1），初始溶液中反應(yīng)物必須到達(dá)礦物表面，反應(yīng)物吸附在礦物表面誘發(fā)流體和固體間的化學(xué)反應(yīng)，形成流體內(nèi)部的溶質(zhì)濃度梯度；在這個(gè)過(guò)程中形成擴(kuò)散層，擴(kuò)散層增進(jìn)了溶質(zhì)的濃度梯度；緊鄰反應(yīng)性表面溶質(zhì)濃度是最高的，隨著與反應(yīng)性表面距離增加，溶質(zhì)濃度降低；傳輸控制機(jī)制控制礦物和流體間的化學(xué)和流體力學(xué)相互作用[圖6（b）]；③在封閉非攪動(dòng)或流體流動(dòng)的反應(yīng)器系統(tǒng)中，持續(xù)的溶蝕過(guò)程（t=2），持續(xù)進(jìn)行的溶蝕過(guò)程導(dǎo)致擴(kuò)散層厚度增加，近固體表面的溶質(zhì)溶度伴隨持續(xù)運(yùn)行時(shí)間而增加，并且濃度梯度變陡，伴隨這些現(xiàn)象擴(kuò)散層也擴(kuò)大；流體內(nèi)整體溶質(zhì)濃度由于擴(kuò)散效應(yīng)而增加，如果溶蝕過(guò)程持續(xù)進(jìn)行，可以達(dá)到飽和濃度[圖6（c）]；④在密閉反應(yīng)器系統(tǒng)中，流體運(yùn)動(dòng)的影響過(guò)程（t=3），攪動(dòng)和流體流動(dòng)誘發(fā)層流流動(dòng)（雷諾數(shù)Re≤10.000），流體流動(dòng)導(dǎo)致水動(dòng)力學(xué)邊界厚度減??；持續(xù)運(yùn)動(dòng)影響整體溶質(zhì)濃度增加，因而形成平坦溶質(zhì)溶度梯度；由于反應(yīng)產(chǎn)物沒(méi)有被移除，可以達(dá)到礦物和流體間的飽和濃度和最后的平衡[圖6（d）]；⑤在密閉反應(yīng)器系統(tǒng)中，快速運(yùn)動(dòng)對(duì)溶蝕過(guò)程的影響（t=4），攪動(dòng)和流體流動(dòng)誘發(fā)紊流流體流動(dòng)（Re≥10.000），流體流動(dòng)速度快，導(dǎo)致水動(dòng)力學(xué)邊界可能完全崩解[圖6（e）]；溶蝕機(jī)制從傳輸控制機(jī)制轉(zhuǎn)化為表面控制機(jī)制。

因而，儲(chǔ)層出現(xiàn)了“溶蝕次生孔隙”和“原生+溶蝕”性質(zhì)的孔隙空間，而滲透率受控于礦物顆粒尺寸及分布、顆粒形狀、顆粒堆積和固結(jié)及膠結(jié)程度等因素，在多階段流體-巖石相互作用條件下會(huì)產(chǎn)生礦物溶蝕、沉淀和壓實(shí)等作用機(jī)制，導(dǎo)致碳酸鹽礦物和黏土礦物等敏感性礦物重新分配，可改造儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)和孔隙網(wǎng)絡(luò)空間分布[54]，這些變化受礦物溶蝕、溶質(zhì)遷移、伴生礦物沉淀等影響，改變了儲(chǔ)層滲透率的空間分布[55]。

在非均質(zhì)性強(qiáng)的儲(chǔ)層中，初始孔隙度和滲透率的非均質(zhì)分布引發(fā)流體-巖石反應(yīng)在各個(gè)區(qū)域不一致，高孔滲性的區(qū)域反應(yīng)強(qiáng)烈，通道越來(lái)越順暢，而低滲透性區(qū)域往往是流體滯留并沉淀的適宜場(chǎng)所，導(dǎo)致滲透性進(jìn)一步變差，它們均在特定的地方反應(yīng)強(qiáng)烈或較弱，具有相應(yīng)的非均質(zhì)特征，充分表明了礦物之間相互轉(zhuǎn)化的密切關(guān)系，因此，流體-巖石相互作用加強(qiáng)了區(qū)域上孔隙度和滲透率的非均質(zhì)分布[38]。Yang等提出成巖過(guò)程中儲(chǔ)層礦物組分非均質(zhì)性對(duì)成巖作用起著重要作用，即儲(chǔ)層初始礦物類型和含量直接影響化學(xué)反應(yīng)和控制儲(chǔ)層演化程度[56]。Yang等又以塔里木盆地庫(kù)車坳陷白堊系巴什基奇克組砂巖儲(chǔ)層為例（圖7），通過(guò)巖石學(xué)、礦物學(xué)和地球化學(xué)分析確定6個(gè)連續(xù)的成巖演化階段；基于巖石學(xué)和礦物學(xué)研究確定現(xiàn)今儲(chǔ)層巖石組成，并且考慮成巖作用對(duì)礦物組合的影響，建立了未經(jīng)成巖作用的初始礦物組合和設(shè)定實(shí)驗(yàn)條件；選擇合適的礦物顆粒尺寸建立逼近地質(zhì)認(rèn)識(shí)的人造砂巖的成巖物理實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ?，開(kāi)展流體-巖石相互作用物理模擬實(shí)驗(yàn)，為砂巖儲(chǔ)層內(nèi)流體-巖石相互作用研究提供一套實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)支撐；在此基礎(chǔ)上研究了流體-巖石相互作用過(guò)程中的流體化學(xué)性質(zhì)變化、流體礦化度變化、礦物組分變化和孔隙度變化，實(shí)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)?zāi)M結(jié)果與數(shù)值模擬結(jié)果的一致性，并考慮了成巖演化過(guò)程中流體化學(xué)性質(zhì)、流體-巖石相互作用、地質(zhì)歷史時(shí)期孔隙度演化過(guò)程和成巖演化序列等因素[57]。

2 不同尺度成巖體的流體-巖石相互作用

本文旨在把流體-巖石相互作用研究納入成巖體系域、成巖體系/成巖相和成巖亞相不同尺度成巖體中，在不同的層次上認(rèn)識(shí)流體-巖石相互作用與成巖體系域、成巖體系/成巖相和成巖亞相的成因機(jī)制關(guān)系，進(jìn)而從流體-巖石相互作用角度揭示成儲(chǔ)、成藏和成礦的成因機(jī)制。

2.1 成巖體系域尺度

成巖體系域尺度成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用研究主要考慮了構(gòu)造、沉積、成巖和流體等因素，剖析盆地構(gòu)造演化過(guò)程中多期流體演化、多階段流體-巖石相互作用及其對(duì)成巖體內(nèi)成巖成礦的影響。從盆地和造山帶角度來(lái)研究流體-巖石-構(gòu)造相互作用，在一定程度上評(píng)價(jià)不同級(jí)別大陸地殼的流體影響、不同流體性質(zhì)、巖石組成、流體物理特性和構(gòu)造演化，包括裂縫區(qū)、斷層帶及褶皺帶內(nèi)流體-巖石相互作用及流體特征，流體路徑的重構(gòu)和流體-巖石-構(gòu)造相互作用的模擬研究。

成巖體系域尺度考慮烴類流體、大氣水、地幔熱液和盆地流體等一系列流體，具體包括：流體-巖石相互作用、成巖過(guò)程和資源，裂縫和變形帶的流體-巖石相互作用和流體流動(dòng)，斷層區(qū)流體-巖石相互作用與流體流動(dòng)，褶皺帶的流體-巖石相互作用和流體流動(dòng)，烴類流體系統(tǒng)（模擬與案例研究），盆地內(nèi)的深部流體和熱傳導(dǎo)[58]。Beyer等將層序地層學(xué)、礦物地球化學(xué)、地質(zhì)年代學(xué)和盆地演化相結(jié)合，研究亞馬遜克拉通構(gòu)造框架內(nèi)的盆地演化和流體流動(dòng)時(shí)期，評(píng)價(jià)鈾資源潛力（圖8）；并且根據(jù)Roraima盆地內(nèi)羅超群經(jīng)歷的早期埋藏（1 820 Ma）、Avanavero巖套基性巖侵入（（1 723±10）Ma 到（1 799±9）Ma）、晚期埋藏（（1 723±10）Ma 到（1 756±5）Ma）等3次流體事件劃分出早期埋藏、Avanavero巖套侵入、晚期埋藏和晚期蝕變4期的流體-巖石相互作用（圖8）[59]。

Karim等以加拿大東部近海斯科舍盆地的下白堊統(tǒng)扇三角洲砂巖氣藏為例，綜合沉積相、海平面變化、盆地沉積學(xué)、地球化學(xué)和盆地流體等方面研究，推斷了目標(biāo)層位成巖礦物的共生序列[60]。在早成巖膠結(jié)物之前，海底草莓狀黃鐵礦、早期碳酸鹽和石英顆粒的溶蝕形成次生孔隙度；早期成巖作用在Kegeshook G-67井上出現(xiàn)高嶺石、菱鐵礦和方解石Ⅰ；中期成巖作用出現(xiàn)石英加大邊、綠泥石、伊利石、晚期菱鐵礦（類型Ⅰ）、方解石Ⅱ、鐵方解石Ⅱ和鐵白云石；晚期成巖作用出現(xiàn)黃鐵礦和罕見(jiàn)的鈉長(zhǎng)石。

2.2 成巖體系/成巖相尺度

成巖體系/成巖相尺度成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用研究主要考慮了埋藏深度、沉積條件、沉積體系、沉積相、流體活動(dòng)類型等，應(yīng)用在水資源和地下水質(zhì)、地?zé)豳Y源的開(kāi)發(fā)、CO2地質(zhì)存儲(chǔ)、頁(yè)巖油氣開(kāi)發(fā)、油氣運(yùn)移和聚集、成巖作用和儲(chǔ)層評(píng)價(jià)、油氣田開(kāi)發(fā)[61]、去硝化作用和硫酸鹽還原作用[55]等方面。成巖體系/成巖相尺度上流體-巖石相互作用機(jī)制研究取決于成巖體內(nèi)孔隙度、滲透率、斷層和高滲或低滲層等非均質(zhì)介質(zhì)、流體物理化學(xué)性質(zhì)、礦物結(jié)構(gòu)組分等因素。

在層序地層格架/沉積相框架下成巖體、礦物組分和多階段流體性質(zhì)等研究基礎(chǔ)上，研究成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用，重現(xiàn)并揭示流體-巖石相互作用過(guò)程及成因機(jī)制。層序地層學(xué)研究目的是將盆地充填序列劃分為沉積序列，每個(gè)沉積序列是相對(duì)海（湖）平面單旋回記錄，這允許整體對(duì)比一系列沉積環(huán)境，如海岸平原、大陸架和海底扇。

Morad等詳細(xì)論述了沉積相和成巖作用對(duì)儲(chǔ)層質(zhì)量的影響，在分析砂巖的成巖演化路徑，砂巖骨架顆粒類型、成因及其對(duì)成巖演化和儲(chǔ)層非均質(zhì)性的影響，沉積相對(duì)成巖作用和儲(chǔ)層非均質(zhì)性的影響等3個(gè)方面內(nèi)容基礎(chǔ)上，將成巖蝕變對(duì)儲(chǔ)層非均質(zhì)性影響與層序地層相結(jié)合，研究了成巖作用與層序地層關(guān)系、生物擾動(dòng)對(duì)儲(chǔ)層非均質(zhì)性影響、化學(xué)壓實(shí)作用和相關(guān)石英膠結(jié)作用對(duì)儲(chǔ)層非均質(zhì)性影響、儲(chǔ)層非均質(zhì)性對(duì)提高采收率的影響等[62]。

在硅質(zhì)碎屑巖組合的成巖演化過(guò)程研究以及沉積相和層序地層背景相結(jié)合基礎(chǔ)上，識(shí)別早期成巖作用屬性和隨后埋藏成巖路徑的相互關(guān)系，在更詳細(xì)尺度上預(yù)測(cè)儲(chǔ)層質(zhì)量的空間分布，闡釋了5種成因砂體的成巖演化過(guò)程，并詳細(xì)分析了不同成因砂體的主控因素、近表面淺埋藏成巖作用及其對(duì)儲(chǔ)層質(zhì)量的影響、中期成巖作用及其對(duì)儲(chǔ)層質(zhì)量的影響和儲(chǔ)層非均質(zhì)性成因（圖9），為進(jìn)一步采用流體-巖石相互作用定量模擬研究奠定基礎(chǔ)。Khalifa等以利比亞西部古達(dá)米斯盆地泥盆系F3砂巖為例，詳細(xì)研究了砂巖儲(chǔ)層骨架礦物組成、成巖礦物和孔隙度/滲透率，討論了成巖蝕變及其對(duì)儲(chǔ)層質(zhì)量影響與沉積相的關(guān)系，提出近岸沉積環(huán)境影響孔隙水化學(xué)性質(zhì)、沉積物結(jié)構(gòu)（粒度和分選性）、盆內(nèi)顆粒淋溶等參數(shù)，這些參數(shù)直接影響早期成巖蝕變，進(jìn)一步影響中期成巖蝕變，并分析了早期成巖蝕變和中期成巖蝕變的成因及分布；在此基礎(chǔ)上，以上臨濱、中臨濱和下臨濱砂巖為基礎(chǔ)，分析沉積相和成巖蝕變對(duì)儲(chǔ)層質(zhì)量的影響，研究認(rèn)為上臨濱砂體儲(chǔ)層質(zhì)量好可歸因?yàn)榇诸w粒尺寸、少量石英次生加大和有限縫合接觸，下臨濱砂巖儲(chǔ)層質(zhì)量比上臨濱砂巖儲(chǔ)層質(zhì)量差的原因?yàn)榧?xì)顆粒直徑、廣泛化學(xué)壓實(shí)、常見(jiàn)石英次生加大、泥質(zhì)碎屑變形和伊利石假雜基[63]。

趙寧寧等利用數(shù)值模擬方法探究了不同初始礦物組分條件下CO2礦物封存量的變化規(guī)律，綠泥石初始含量控制鐵白云石沉淀量，鐵白云石是固定CO2的重要礦物，因而確定含較多綠泥石和長(zhǎng)石的地層具有較大的礦物封存CO2的潛力[64]。

2.3 成巖亞相尺度

成巖亞相尺度成巖體是成巖相的次級(jí)劃分，主要考慮沉積條件、沉積微相、成巖環(huán)境、流體來(lái)源及性質(zhì)、砂巖物質(zhì)成分等因素與流體-巖石相互作用之間關(guān)系。成巖亞相內(nèi)流體-巖石相互作用研究是再現(xiàn)系統(tǒng)內(nèi)礦物與流體之間的相互作用機(jī)理和作用過(guò)程[65]。由沉積亞相控制的成巖亞相中砂巖原始組分差異是膠結(jié)、溶蝕和壓實(shí)等作用機(jī)制的物質(zhì)基礎(chǔ)。在沒(méi)有外界流體侵入時(shí)，流體-巖石相互作用保持持續(xù)進(jìn)行的動(dòng)態(tài)平衡；當(dāng)有外部流體（如黏土礦物轉(zhuǎn)化水、烴類、鹵水、深部熱液等）侵入時(shí)，打破成巖體內(nèi)原有動(dòng)態(tài)平衡，在熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)條件下發(fā)生物理化學(xué)作用，原始礦物組構(gòu)和膠結(jié)物發(fā)生溶解、轉(zhuǎn)化和沉淀等作用，直到達(dá)到新的動(dòng)態(tài)平衡。

采用巖石學(xué)、礦物學(xué)和地球化學(xué)等方法，研究沉積亞相（微相）框架下砂巖骨架組成、初始孔隙度/滲透率、多階段流體性質(zhì)、熱演化史等；結(jié)合現(xiàn)今儲(chǔ)層的成巖現(xiàn)象和物性測(cè)試等結(jié)果，從流體-巖石相互作用手段揭示壓實(shí)、溶蝕和膠結(jié)等作用機(jī)制。劉四兵等采用流體-巖石相互作用手段分析了不同類型的碳酸鹽礦物轉(zhuǎn)化過(guò)程[9，66]。Wang等通過(guò)分析巖石學(xué)、礦物學(xué)、碳氧同位素組成、流體包裹體測(cè)溫等因素，研究了東營(yíng)凹陷紅層砂泥互層儲(chǔ)層質(zhì)量，探索了碳酸鹽礦物來(lái)源和沉淀機(jī)制、孔隙流體演化和分布、不同類型碳酸鹽礦物-流體相互作用及其對(duì)儲(chǔ)層質(zhì)量的影響[67]。

Waldmann等開(kāi)展流體-巖石-氣體相互作用定量模擬研究，解決粒緣高嶺石是直接來(lái)自儲(chǔ)層水沉淀（模型1）、還是先前綠泥石轉(zhuǎn)化而來(lái)（模型2a鎂綠泥石、模型2b鎂鐵綠泥石）的問(wèn)題，并以模型2a為例闡釋說(shuō)明（圖10），地層水中溶解CO2導(dǎo)致pH值從初始7.1下降到3.4，形成酸性環(huán)境[68]。高酸性地層水促進(jìn)綠泥石溶解、高嶺石沉淀和方解石溶解；同時(shí)，綠泥石溶解釋放Mg、方解石溶解釋放Ca，形成白云石。高嶺石形成、綠泥石體積分?jǐn)?shù)降低，提供了額外的大約0.5%玉髓沉淀的SiO2來(lái)源。模擬750年以后，系統(tǒng)達(dá)到一個(gè)平衡階段：綠泥石完全轉(zhuǎn)化為高嶺石，部分鉀長(zhǎng)石溶蝕，鉀長(zhǎng)石伊利石化，形成少量玉髓，伴隨方解石溶蝕形成白云石。綠泥石向高嶺石轉(zhuǎn)化導(dǎo)致體積減少55%以上，這是由于高嶺石摩爾體積（50 cm3·kgw-1）比綠泥石（112 cm3·kgw-1）低。模擬結(jié)果為：在Rotliegend沉積物中，碎屑長(zhǎng)石溶蝕不足提供形成高含量的粒緣高嶺石的物質(zhì)來(lái)源，但結(jié)果支持高嶺石是在酸性環(huán)境中由先前綠泥石形成的，白云石、含鐵白云石或鐵白云石的形成取決于綠泥石中Mg和Fe含量。

3 流體-巖石相互作用定量模擬

本文從單相/多相流體與單礦物/多礦物相互作用角度上將流體-巖石相互作用定量模擬劃分為長(zhǎng)石-流體相互作用定量模擬、石英-流體相互作用定量模擬、多礦物-流體相互作用定量模擬和多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬。

3.1 長(zhǎng)石-流體相互作用定量模擬

長(zhǎng)石溶蝕作用及溶蝕程度主要受長(zhǎng)石類型、粒級(jí)、沉積前蝕變狀況、孔隙流體性質(zhì)及運(yùn)動(dòng)方式、有機(jī)酸類型及含量、溫壓條件和砂巖的原始孔滲條件等多種因素影響。長(zhǎng)石溶蝕是在化學(xué)熱力學(xué)和化學(xué)動(dòng)力學(xué)條件下涉及流體pH值、溫度和壓力等因素的十分復(fù)雜的物理化學(xué)過(guò)程，成巖演化過(guò)程中成巖體的開(kāi)放性/封閉性、流體性質(zhì)、離子帶進(jìn)/帶出、不同化學(xué)反應(yīng)間相互作用、伴生礦物沉淀都顯著控制了不同類型長(zhǎng)石溶解方式、長(zhǎng)石溶解習(xí)性、伴生礦物類型及產(chǎn)狀和不同次生孔隙形成機(jī)制。

長(zhǎng)石和巖屑等鋁硅酸鹽礦物及碳酸鹽礦物的溶蝕作用研究起步較早，Schmidt等對(duì)長(zhǎng)石溶蝕機(jī)理有較深入的認(rèn)識(shí)[69-85]，埋藏成巖條件下砂巖成巖過(guò)程中長(zhǎng)石溶解作用主要機(jī)理為CO2及碳酸對(duì)長(zhǎng)石顆粒的溶解作用、有機(jī)酸對(duì)長(zhǎng)石顆粒的溶解作用和大氣淡水對(duì)長(zhǎng)石顆粒的溶解作用。

長(zhǎng)石顆粒溶蝕是流體-巖石相互作用過(guò)程中骨架顆粒長(zhǎng)石的溶解過(guò)程，長(zhǎng)石溶解是導(dǎo)致砂巖孔隙增加的成巖作用，是重要的建設(shè)性成巖作用[81]。Re等使用Geochemists Workbench軟件描述包含水+花崗巖+綠簾石+CO2的地球化學(xué)模型和實(shí)驗(yàn)結(jié)果，用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)水-花崗巖±CO2和水-綠簾石-花崗巖±CO2兩個(gè)系統(tǒng)在溫度為250 ℃，壓力為25～45 MPa條件下的水地球化學(xué)和礦物學(xué)關(guān)系，討論了實(shí)驗(yàn)平衡方案和水-巖相互作用序列、自然系統(tǒng)背景下主導(dǎo)蒙脫石形成的因素、工程系統(tǒng)的應(yīng)用等[82]。Yuan等開(kāi)展長(zhǎng)石溶蝕模擬研究，在鉀長(zhǎng)石-方解石-CO2-H2O系統(tǒng)內(nèi)，結(jié)合方解石-CO2-H2O系統(tǒng)和鉀長(zhǎng)石-CO2-H2O系統(tǒng)之間的溶蝕速率和平衡常數(shù)的差異性約束，將不平衡條件下的方解石、鉀長(zhǎng)石、固定CO2分壓（如3 bar）和固定溫度（如100 ℃）與初始溶液的相互作用劃分為2～3個(gè)反應(yīng)階段[83]。階段Ⅰ表現(xiàn)為方解石和鉀長(zhǎng)石溶蝕，階段Ⅱ表現(xiàn)為鉀長(zhǎng)石溶蝕和方解石沉淀，階段Ⅲ表現(xiàn)為鉀長(zhǎng)石-方解石-CO2-H2O相互作用的平衡階段。

Yuan等以中國(guó)東部渤海灣盆地東營(yíng)凹陷和南堡凹陷古近系沙河街組碎屑巖儲(chǔ)層中不同類型長(zhǎng)石礦物組合為例，通過(guò)耦合長(zhǎng)石溶解-物質(zhì)傳輸-次生礦物沉淀整個(gè)過(guò)程的數(shù)值模擬實(shí)驗(yàn)研究，系統(tǒng)闡述了溫度、流體成分、流體速率、斷裂等地質(zhì)因素對(duì)長(zhǎng)石蝕變作用及伴隨的物質(zhì)傳輸和次生礦物沉淀過(guò)程的控制作用；結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果和實(shí)際地質(zhì)體成巖作用研究成果，提出不同類型成巖礦物組合所發(fā)育的優(yōu)勢(shì)成巖環(huán)境[85]。設(shè)計(jì)均質(zhì)砂巖系統(tǒng)（模型A）和左邊有水平縫的砂巖系統(tǒng)（模型B）2個(gè)2D模型。模型A是一個(gè)10 m×2.1 m砂巖層，長(zhǎng)軸（10 m）和寬軸（2.1 m）分別均勻地細(xì)分為100、21個(gè)10 cm網(wǎng)格。模型B是一個(gè)10 m×2.01 m砂巖層，長(zhǎng)軸（10 m）均勻地細(xì)分為100個(gè)10 cm網(wǎng)格，寬軸（2.01 m）細(xì)分為21個(gè)網(wǎng)格，砂巖層中間的裂縫單元網(wǎng)格寬為1 cm，被設(shè)置在模型左邊的中間部分，其他20個(gè)為10 cm寬網(wǎng)格。這2個(gè)模型的每個(gè)網(wǎng)格初始礦物組分相同，由20%鉀長(zhǎng)石、20%鈉長(zhǎng)石、34%石英、1%高嶺石和25%孔隙度組成，裂縫單元網(wǎng)格是100%孔隙度。使用Geochemists Workbench軟件進(jìn)行了不同化學(xué)反應(yīng)條件下的耦合長(zhǎng)石溶解-物質(zhì)（比如Al3+、SiO2（aq））傳輸-次生礦物（高嶺石和石英）沉淀整個(gè)過(guò)程的數(shù)值模擬實(shí)驗(yàn)研究。在合適的條件下，均質(zhì)地球化學(xué)系統(tǒng)從流體注入?yún)^(qū)到排出區(qū)可劃分為溶解區(qū)域、傳輸區(qū)域和沉淀區(qū)域。在溶解區(qū)域內(nèi)，鉀長(zhǎng)石、鈉長(zhǎng)石、石英和高嶺石的飽和度指數(shù)小于1；在傳輸區(qū)域內(nèi)，高嶺石飽和度指數(shù)大于1，而鉀長(zhǎng)石、鈉長(zhǎng)石和石英的飽和度指數(shù)小于1；在沉淀區(qū)域內(nèi)，石英和高嶺石的飽和度指數(shù)大于1，而鉀長(zhǎng)石和鈉長(zhǎng)石的飽和度指數(shù)仍然小于1。

2D數(shù)值模擬研究模擬了系統(tǒng)內(nèi)10年的巖石-流體物理化學(xué)反應(yīng)，討論了溫度、礦物反應(yīng)速率、流體注入流速、注入流體組分、斷裂等對(duì)溶解區(qū)域、傳輸區(qū)域和沉淀區(qū)域分布的影響；以斷裂對(duì)溶解區(qū)域、傳輸區(qū)域和沉淀區(qū)域的分布影響為例，展示第10年的模擬結(jié)果（圖11）。

對(duì)比模型A和模型B的模擬結(jié)果，表明斷裂至少以3種方式影響物質(zhì)傳輸和礦物沉淀：①裂縫能加速裂縫單元內(nèi)流動(dòng)速率，導(dǎo)致裂縫單元內(nèi)溶質(zhì)濃度低和4種礦物低飽和度狀態(tài)，裂縫單元內(nèi)未能形成高嶺石和自生石英[圖11（g）～（j）]；②裂縫減慢了沿裂縫砂巖的流體流動(dòng)速率[圖11（b）]，導(dǎo)致高的SiO2（aq）濃度和形成砂巖中沉淀區(qū)域或傳輸區(qū)域[圖11（g）、（h）]；③裂縫加速了從裂縫單元末端排出進(jìn)入鄰近砂巖單元的流體流動(dòng)速率[圖11（b）]，導(dǎo)致鄰近砂巖中低SiO2（aq）濃度、低石英和高嶺石飽和度狀態(tài)[圖11（d）、（f）]，同時(shí)在鄰近裂縫單元末端砂巖中形成溶解區(qū)域或傳輸區(qū)域[圖11（h）、（j）]。

物理模擬和數(shù)值模擬相結(jié)合的動(dòng)態(tài)研究是長(zhǎng)石-流體相互作用研究的未來(lái)發(fā)展方向。在成巖作用演化研究的基礎(chǔ)上，制作與真實(shí)砂巖礦物組分與結(jié)構(gòu)一致的巖石樣品，開(kāi)展成巖物理模擬實(shí)驗(yàn)；考慮模擬時(shí)間、流體性質(zhì)和供液方式以及成巖壓實(shí)效果等關(guān)鍵因素，通過(guò)掃描電鏡技術(shù)定位觀察流體-巖石反應(yīng)前后情況，獲取地質(zhì)時(shí)期長(zhǎng)石-流體相互作用的各項(xiàng)成巖參數(shù)，作為成巖數(shù)值模擬選取關(guān)鍵參數(shù)的重要依據(jù)，為數(shù)值模擬與定量研究提供實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)；恢復(fù)地質(zhì)歷史時(shí)期富長(zhǎng)石砂巖儲(chǔ)層中孔隙結(jié)構(gòu)和孔隙空間的演化過(guò)程，從而實(shí)現(xiàn)成巖物理模擬與成巖數(shù)值模擬相結(jié)合的方法，提高儲(chǔ)層成巖數(shù)值模擬結(jié)果的可靠性。

3.2 石英-流體相互作用定量模擬

石英是儲(chǔ)層中最穩(wěn)定的礦物成分之一。然而，近期關(guān)于石英溶蝕作用的報(bào)道越來(lái)越多，前人根據(jù)薄片、掃描電鏡等圖像資料觀察石英溶蝕存在3種賦存狀態(tài)，分別為石英及硅質(zhì)巖屑顆粒邊緣溶蝕（部分或全部）、石英次生加大邊溶蝕和碳酸鹽對(duì)石英及硅質(zhì)巖屑顆粒的交代作用。邱隆偉等根據(jù)不同研究區(qū)的復(fù)雜儲(chǔ)層中石英溶蝕現(xiàn)象，結(jié)合研究區(qū)油氣成藏史、有機(jī)質(zhì)成熟史和實(shí)驗(yàn)分析測(cè)試結(jié)果，提出具有區(qū)域局限性的、與石英溶蝕相關(guān)的地層流體條件和溶蝕機(jī)理，認(rèn)為石英溶蝕作用與堿性成巖環(huán)境密切相關(guān)[86-91]；鐘大康等認(rèn)為石英溶蝕作用與有機(jī)酸溶蝕或有機(jī)酸溶蝕-堿性溶蝕有關(guān)[89-91]。根據(jù)萬(wàn)友利等的相關(guān)報(bào)道[91-94]，初步確定石英存在3種溶蝕機(jī)理：①石英在中性或酸性條件下有機(jī)酸對(duì)SiO2的溶蝕機(jī)理，主要是有機(jī)酸中草酸、鄰苯二甲酸、二元羧酸等與SiO2通過(guò)氫鍵、六配位螯合物（如兒荼酚）和有機(jī)硅酸酯3種形式形成有機(jī)絡(luò)合物或有機(jī)螯合物來(lái)完成的[92]；②在堿性條件下，石英顆粒表面以H4SiO4分子薄膜形式存在，因這種薄膜溶液中H4SiO4濃度高于孔隙水而向孔隙水中擴(kuò)散，導(dǎo)致石英溶蝕作用不斷進(jìn)行，產(chǎn)生石英溶蝕孔隙[93]；③黏土礦物和碳酸鹽礦物對(duì)石英的交代溶蝕，其中黏土礦物通過(guò)局部強(qiáng)堿性微環(huán)境和“鹽效應(yīng)”可對(duì)石英顆粒產(chǎn)生較強(qiáng)的交代溶蝕[94]。石英顆粒溶蝕后形成大量粒間溶孔、粒內(nèi)溶孔等次生孔隙，增加儲(chǔ)集空間和改善儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)，有效提高儲(chǔ)層儲(chǔ)集性能。

砂巖儲(chǔ)層中石英顆粒溶蝕現(xiàn)象很早就引起注意，前人圍繞石英溶蝕現(xiàn)象、溶蝕條件、溶蝕速率、溶蝕機(jī)理、溶蝕組分及其對(duì)次生孔隙貢獻(xiàn)開(kāi)展定量工作[86-108]。張思亭等從pH值、溫度、離子強(qiáng)度和表面形態(tài)4個(gè)方面綜述石英溶蝕機(jī)理的研究進(jìn)展，并指出以上各因素在解決石英-水溶解動(dòng)力學(xué)相應(yīng)的單個(gè)參數(shù)方面非常成功，但地質(zhì)條件下石英溶蝕因素是多種影響因素并存的，僅僅研究單個(gè)參數(shù)的影響無(wú)法真正了解礦物溶解動(dòng)力學(xué)機(jī)理[99]。陳修等開(kāi)展不同條件（溫度、pH值）下石英溶蝕物理模擬實(shí)驗(yàn)，以大牛地氣田為例，根據(jù)石英礦物溶解的掃描電鏡形貌特征、石英質(zhì)量的損失和反應(yīng)液中SiO2含量增加，總結(jié)了石英的溶解條件和溶解特征（圖12）[100-101]；再結(jié)合圖像分析和X射線衍射分析測(cè)試手段，認(rèn)為在石英顆粒的堿性溶解作用下粒間溶蝕孔、擴(kuò)大孔等次生孔隙平均增孔貢獻(xiàn)達(dá)6%[101]。

3.3 多礦物-流體相互作用定量模擬

多礦物-流體相互作用定量模擬是借助一種涉及模塊化結(jié)構(gòu)、允許模塊獨(dú)立發(fā)展、允許模塊選擇性重新配置來(lái)產(chǎn)生特殊任務(wù)模擬器實(shí)現(xiàn)的。該模擬器是通過(guò)一個(gè)正演模擬方法來(lái)實(shí)現(xiàn)的，每個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)內(nèi)在幾個(gè)系統(tǒng)屬性的改變速率（如礦物溶解/沉淀、孔隙度變化、流體壓力變化、沉降作用和溫度變化速率）內(nèi)重復(fù)循環(huán)評(píng)價(jià)，實(shí)現(xiàn)一個(gè)穩(wěn)定解的優(yōu)化。流體-巖石相互作用模擬器已經(jīng)將流體-巖石相互作用過(guò)程模塊化[109-111]，模型可預(yù)測(cè)和模擬沉積物中礦物蝕變、孔隙度和滲透率等屬性參數(shù)的變化。

Park等考慮成巖體中多礦物-流體相互作用、物質(zhì)轉(zhuǎn)移和結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)模擬[111]。CIRF.B模擬平臺(tái)是由美國(guó)印第安納大學(xué)計(jì)算地球動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)室研發(fā)的流體-巖石化學(xué)相互作用的模塊化軟件平臺(tái)，模擬器WRIS. TEQ是CIRF. B模擬平臺(tái)的一個(gè)特殊程序集，考慮了動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)條件下多礦物-流體相互作用機(jī)制、受對(duì)流和擴(kuò)散控制的物質(zhì)轉(zhuǎn)移、流體-巖石相互作用對(duì)沉積物結(jié)構(gòu)和組分的演化影響，能模擬沉積物復(fù)雜礦物組成及其成巖蝕變過(guò)程。模擬器WRIS.TEQ將流體-巖石相互作用、物質(zhì)轉(zhuǎn)移與沉積物結(jié)構(gòu)和組分演化相結(jié)合，采用復(fù)合介質(zhì)方法研究受水-巖相互作用控制的多礦物組合沉積物的孔隙度和孔隙結(jié)構(gòu)的調(diào)整改造，進(jìn)一步描述多礦物的幾何變量。以沉積物成巖作用中擴(kuò)散傳質(zhì)的模擬結(jié)果為例（圖11），建立了從上到下由頁(yè)巖、砂巖A、泥沙和砂巖B組成的4層差異組分和厚度組成的模型。模型中包含石英、鉀長(zhǎng)石、白云母、高嶺石、鈉長(zhǎng)石、鈣長(zhǎng)石和方解石7種成巖礦物，不同沉積層間組分和結(jié)構(gòu)差異造成地質(zhì)時(shí)期廣泛成巖蝕變；模擬起始深度為1 500 m，以120 m·Ma-1恒定沉淀速率，給定地溫梯度32 ℃·km-1，相當(dāng)于以3.84 ℃·Ma-1速率增加沉積物溫度。圖13展示了溶質(zhì)溶度、孔隙度變化率、礦物體積分?jǐn)?shù)、礦物飽和度變化率剖面差異分布。模擬結(jié)果表明：地質(zhì)時(shí)期缺乏流體流動(dòng)情況下，不平衡礦物組分能導(dǎo)致礦物溶蝕/沉淀，造成礦物組合結(jié)構(gòu)改變，溶質(zhì)濃度剖面指示跨沉積層存在化學(xué)梯度差；沉積物邊界的礦物化模式比中部更顯著，沉積層組分差異導(dǎo)致溶質(zhì)流動(dòng)和局部非均質(zhì)性富集，流體-巖石相互作用過(guò)程能創(chuàng)造出地質(zhì)時(shí)期在幾十米范圍內(nèi)發(fā)生物質(zhì)轉(zhuǎn)移的條件；緩慢但持續(xù)的擴(kuò)散傳質(zhì)變得重要，而對(duì)流傳質(zhì)能產(chǎn)生沉積組分和結(jié)構(gòu)的局部蝕變。

3.4 多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬

多相多組分流體-巖石作用定量模擬的理論基礎(chǔ)是能量守恒、液相和氣相組分及平衡的礦物相的質(zhì)量作用定律、組分和礦物的動(dòng)力學(xué)速率方程等。考慮了涉及氣體、液體和固體的擴(kuò)散和流動(dòng)系統(tǒng)，可以基于物質(zhì)運(yùn)移過(guò)程來(lái)刻畫。液相組分中的溶質(zhì)和礦物間相互反應(yīng)由局部平衡控制或動(dòng)力學(xué)速率控制，氣相也可能參與化學(xué)反應(yīng)；在液相、氣相和固相中可容納任意數(shù)量的化學(xué)組分；同時(shí)，也可用多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬來(lái)研究和評(píng)估地質(zhì)系統(tǒng)中耦合的動(dòng)態(tài)地球化學(xué)、微生物和物理過(guò)程等各種過(guò)程對(duì)系統(tǒng)行為的影響[112]。多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬內(nèi)部核心模擬算法經(jīng)歷了從線性分配系數(shù)、靜態(tài)地球化學(xué)模擬、反應(yīng)路徑模型到多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬方法的發(fā)展，考慮溫度、壓力、流體、pH值和Eh值條件下的熱-物理-化學(xué)-生物過(guò)程，能夠處理包括多相流、熱傳遞、裂縫介質(zhì)、高度非均質(zhì)性多孔介質(zhì)中的多組分反應(yīng)[112-115]。

Valocchi 等圍繞地質(zhì)環(huán)境空間場(chǎng)變化特征[116-117]、多相流、熱傳輸、裂隙介質(zhì)中的多組分反應(yīng)[118-121]、高度非均質(zhì)多孔介質(zhì)中流動(dòng)和反應(yīng)[122]、多孔介質(zhì)中反應(yīng)溶質(zhì)運(yùn)移的控制方程[123-125]等方面進(jìn)行研究。TOUGHREACT模型可應(yīng)用在一維、二維和三維具有物理化學(xué)非均質(zhì)性孔隙裂縫介質(zhì)中溶質(zhì)運(yùn)移、多相流體、熱量傳輸、水-巖-氣化學(xué)反應(yīng)的耦合模擬過(guò)程[113-115]，研究?jī)?chǔ)層礦物差異性分布條件的多階段多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬。李鳳昱等運(yùn)用TOUGHREACT模型研究鄂爾多斯盆地伊陜斜坡內(nèi)CO2參與成巖過(guò)程中所發(fā)生的水-巖反應(yīng)，認(rèn)為CO2-水-巖作用過(guò)程中含鈣礦物含量的增加有利于儲(chǔ)層致密化[126]。Wolf等研究了注入CO2、不純鹵水與儲(chǔ)層巖石組分的化學(xué)相互作用和礦物蝕變的空間分布（圖14）[127]。在蓋層-砂巖KW-頁(yè)巖-砂巖A模型中，采用CO2和SO2共同連續(xù)注入，連續(xù)模擬10年時(shí)間，SO2是以氣相運(yùn)輸?shù)较惹安⑽词艿接绊懙木W(wǎng)格，溶解在鹵水中直到達(dá)到熱動(dòng)力學(xué)溶解度限制；鐵白云石溶蝕釋放Fe2+和Mg2+，初始離子溶質(zhì)濃度增加，導(dǎo)致富含F(xiàn)e2+的快速反應(yīng)礦物相（如菱鐵礦、黃鐵礦、針鈦礦）集中沉淀，富含Mg2+的綠泥石和伊利石礦物僅僅可緩慢反應(yīng)沉淀；在中間頁(yè)巖層最底部方解石溶蝕，鐵白云石溶蝕釋放的Ca2+直接形成硬石膏沉淀。剖面中孔隙度變化的空間分布主要受注入SO2影響，由于鐵白云石中Ca2+與CO2-3體積比是1～2，硬石膏的沉淀量少于鐵白云石溶解量，砂巖層中孔隙度增加與鐵白云石向硬石膏轉(zhuǎn)化有關(guān)。在孔隙度變化基礎(chǔ)上，根據(jù)孔隙度-滲透率關(guān)系的Verma-Pruess模型評(píng)價(jià)滲透率。圖14給出了現(xiàn)今/初始滲透率比值，在砂巖A中半徑距離小50 m范圍內(nèi)，滲透率增加達(dá)到30%。

4 今后需要加強(qiáng)研究的問(wèn)題

流體-巖石相互作用研究在中國(guó)陸相含油氣盆地具有廣闊的應(yīng)用前景，今后需要加強(qiáng)以下5個(gè)方面地質(zhì)問(wèn)題的研究：①層序地層格架/沉積相帶框架下不同成巖體內(nèi)的流體-巖石相互作用研究，涉及成巖體內(nèi)的礦物溶蝕/沉淀及其相應(yīng)的孔隙結(jié)構(gòu)和孔隙空間重新分配問(wèn)題；②陸相斷陷盆地內(nèi)與深大斷裂、斷裂輸導(dǎo)有關(guān)的流體-巖石相互作用研究，涉及成巖體內(nèi)成儲(chǔ)、成藏和成礦等問(wèn)題；③煤系地層背景下致密儲(chǔ)層中有機(jī)酸流體-巖石相互作用研究，涉及有機(jī)酸和CO2酸性水條件下礦物溶解、沉淀等成巖演化問(wèn)題；④咸化湖盆儲(chǔ)集層中流體-巖石相互作用研究，解決烴類轉(zhuǎn)化認(rèn)識(shí)和儲(chǔ)集層成因機(jī)制不明確問(wèn)題；⑤中、新生界碎屑巖風(fēng)化殼內(nèi)流體-巖石相互作用研究，涉及風(fēng)化淋濾帶內(nèi)形成有利的儲(chǔ)集空間分布問(wèn)題。

5 結(jié) 語(yǔ)

（1）提出了成巖體系域、成巖體系、成巖相和成巖亞相多尺度成巖體劃分方案，從多尺度成巖體、熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)、流體-巖石相互作用機(jī)制3個(gè)方面闡述了流體-巖石相互作用成因機(jī)制，論述了成巖體系域、成巖體系/成巖相和成巖亞相等多尺度成巖體的流體-巖石相互作用。

（2）流體-巖石相互作用定量模擬是一項(xiàng)定量揭示流體礦產(chǎn)形成過(guò)程的急需發(fā)展的技術(shù)。流體-巖石相互作用研究是在溫壓場(chǎng)、化學(xué)場(chǎng)、應(yīng)力場(chǎng)、水動(dòng)力場(chǎng)等空間場(chǎng)基礎(chǔ)上，分析成巖體內(nèi)化學(xué)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)條件，研究成巖體內(nèi)多階段流體-巖石相互作用，揭示復(fù)雜儲(chǔ)層的儲(chǔ)集空間和孔隙結(jié)構(gòu)的成因機(jī)制以及流體礦產(chǎn)富集規(guī)律。

（3）今后應(yīng)重點(diǎn)加強(qiáng)層序地層格架/沉積相帶框架下不同尺度成巖體內(nèi)的流體-巖石相互作用研究，與深大斷裂、斷裂輸導(dǎo)有關(guān)的流體-巖石相互作用研究，致密儲(chǔ)層流體-巖石相互作用研究，以及其他各種特殊儲(chǔ)層流體-巖石相互作用研究等。

參考文獻(xiàn)：

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