吉林市排污河底泥的污染狀況及其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

李瓊+張海歐+和利釗+董小龍+鄭子健+王學(xué)東

摘要：以吉林市排污河中底泥為主要研究對(duì)象，布置12個(gè)監(jiān)測(cè)斷面35個(gè)代表性采樣點(diǎn)，采集并分析了河道內(nèi)底泥樣品中8種重金屬及16種USEPA優(yōu)先控制的多環(huán)芳烴的含量，并分別采用地質(zhì)累積指數(shù)法（Igeo）、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法（PERI）、沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法（SQGs）對(duì)排污河底泥中污染物進(jìn)行了生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，該排污河底泥中重金屬及多環(huán)芳烴均不同程度超過(guò)松花江水系沉積物背景值，其中Hg、Pb、Cu、As、NAP、ANT超標(biāo)倍數(shù)分別為87.5、10.2、6.18、5.90、115.6和228.5；Igeo顯示Hg的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最大，Igeo達(dá)到了5.82，而Cd和Ni的風(fēng)險(xiǎn)較小，這與PERI中Hg風(fēng)險(xiǎn)最大的結(jié)果一致；SQGs評(píng)價(jià)結(jié)果表明由重金屬及多環(huán)芳烴引起的污染會(huì)產(chǎn)生生物毒性，且不利生物毒性將頻繁發(fā)生；（3）以上結(jié)果說(shuō)明，該排污河呈現(xiàn)以Hg為主要風(fēng)險(xiǎn)因子的重金屬與多環(huán)芳烴復(fù)合污染現(xiàn)象，在今后應(yīng)加強(qiáng)底泥監(jiān)測(cè)和定期清淤，從而推動(dòng)區(qū)域生態(tài)環(huán)境的治理與恢復(fù)。

關(guān)鍵詞：底泥；重金屬；多環(huán)芳烴；生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)；汞

中圖分類號(hào)：X522 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1672-1683（2017）04-0079-08

Abstract：[HJ1.7mm]Jilin is one of the most important chemical industry cities located in China's northeastern old industrial base.Heavy metals and polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） have been detected in the sediments of different regions in China，but little is known about the sewage-received river of Jilin，whose pollution was very severe owing to long-time discharge of industrial and municipal wastewater.The aim of this study was to investigate the pollution of heavy metals and PAHs in sediments and to assess their ecological risks.A total of 35 sediment samples from 12 monitoring sections along this sewage-received river were collected for determination of the concentrations of 8 heavy metals （Hg，Pb，As，Cu，Zn，Cr，Cd，Ni） and 16 USEPA priority pollutant PAHs.Geoaccumulation index，Hkanson potential ecological risk index，and sediment quality guidelines （SQGs） were respectively used to assess the pollution and potential ecological risks of these pollutants in the sediments.The concentrations of heavy metals and PAHs were higher than the background values，especially those of Hg，Pb，Cu，As，NAP，and ANT.The geoaccumulation index indicated that the ecological risks of heavy metals in the sediments from high to low were as follows： Hg>Pb>As>Cu>Zn>Cr>Cd>Ni.The Hkanson potential ecological risk indexes of heavy metals were ranked as follows： Hg>As>Cd>Pb>Cu>Ni>Zn>Cr.SQGs indicated that adverse benthic impacts would occur frequently.The sediments were polluted by PAHs and heavy metals，especially Hg.

Key words：sediment；heavy metal；PAHs；ecological risk assessment；Hg

底泥一般指河流、湖泊、水庫(kù)和海灣等水體底部長(zhǎng)期存積的沉積物，是水環(huán)境的重要組成部分。它不僅是水體中各種污染物（營(yíng)養(yǎng)鹽、重金屬、難降解有機(jī)污染物等）的主要蓄積場(chǎng)所，也是對(duì)水質(zhì)有潛在影響的次生污染源[1-3]，因此，底泥的污染狀況不僅可以反映水體的污染程度，也可對(duì)水體產(chǎn)生重要影響。底泥的污染狀況和底棲生物的分布、生長(zhǎng)和種群組成也有密切關(guān)系[4]，基于此，開展底泥污染狀況調(diào)查及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究具有十分重要意義[5-6]。

作為一個(gè)城市重要的排洪泄污通道，城市排污河在城市發(fā)展過(guò)程中發(fā)揮著重要作用，然而隨著城市化進(jìn)程不斷加快，城市居住人口的逐步增多，城市排污河在長(zhǎng)期的生活污水和工業(yè)廢水排放的影響下，水環(huán)境質(zhì)量已不斷下降，嚴(yán)重影響到周圍居民的生活質(zhì)量[7]。同時(shí)，排污河底泥中的污染物含量通常較高，當(dāng)外界環(huán)境條件發(fā)生變化時(shí)，污染物極有可能重新釋放回水體，對(duì)當(dāng)?shù)厮|(zhì)甚至下游受納水體水質(zhì)產(chǎn)生威脅[8]。因此探明城市排污河底泥的污染狀況，明確污染特征及污染物分布，劃定底泥生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，對(duì)城市水環(huán)境保護(hù)有著重要意義。

目前許多國(guó)家和地區(qū)已出臺(tái)水體沉積物相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)和評(píng)價(jià)方法，如沉積物環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[1，9-10]、地質(zhì)累積指數(shù)法[11]、沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法[12]、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法[13]、污染負(fù)荷指數(shù)法[14]、次生相與原生相分布比值法[15]、臉譜圖法[16]、回歸過(guò)量分析法[17]等。許多學(xué)者利用這些方法進(jìn)行了底泥沉積物等的深入研究[18-19]，但很少同時(shí)涉及重金屬和有機(jī)污染物的評(píng)價(jià)分析?；诖耍狙芯窟x取東北老化工城市吉林省吉林市某排污河為研究對(duì)象，分析檢測(cè)其底泥中重金屬和多環(huán)芳烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)，在此基礎(chǔ)上采用Igeo、PERI、SQGs對(duì)污染物生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，以探明該排污河污染物的空間分布特征和污染物生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平，為后續(xù)綜合治理和生態(tài)功能恢復(fù)提供理論依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

該城市排污河位于東北老工業(yè)城市吉林省吉林市龍?zhí)秴^(qū)，自東向西匯入松花江，流域面積13.5 km2，河道長(zhǎng)6.65 km（圖1）。該河流經(jīng)龍?zhí)秴^(qū)城鄉(xiāng)結(jié)合部，河道兩岸多為居民區(qū)及化工廠，自二十世紀(jì)五十年代始，作為城市主要納污水體，該河接收了大量生活污水和工業(yè)污水。長(zhǎng)期的污水排放已導(dǎo)致污染物沉積、水質(zhì)下降，不斷威脅著河道水生態(tài)環(huán)境及周邊居民的生活環(huán)境質(zhì)量。

1.2 樣品采集及地理位置

在龍?zhí)秴^(qū)排污河各重點(diǎn)路橋設(shè)置監(jiān)測(cè)斷面12個(gè)，位置見圖1。利用土鉆每50 cm深度采集一個(gè)底泥混合樣品，直至河道底部，通常采集深度在50～200 cm。12個(gè)監(jiān)測(cè)斷面共計(jì)采集35個(gè)底泥樣品（表 1）。樣品采集后裝入玻璃材質(zhì)的土壤瓶中密封，低溫運(yùn)至實(shí)驗(yàn)室用于重金屬和多環(huán)芳烴分析檢測(cè)。

1.3 樣品處理與分析

底泥樣品經(jīng)冷凍干燥后剔除礫石及動(dòng)植物殘?bào)w，用瑪瑙研缽研磨后過(guò)100 目尼龍篩，以備分析測(cè)試用。樣品檢測(cè)指標(biāo)包括8種常見重金屬（Cu、Cr、Ni、Zn、Pb、Cd、As、Hg）和USEPA規(guī)定的16種多環(huán)芳烴，即萘（NAP）、苊烯（ANY）、苊（ANA）、芴（FLU）、菲（PHE）、蒽（ANT）、熒蒽（ALT）、芘（PYR）、苯并（a）蒽（BaA）*、世（CHR）*、苯并（b）熒蒽（BbF）*、苯并（k）熒蒽（BkF）*、苯并（a）芘（BaP）*、茚并（1，2，3-cd）芘（IPY）*、二苯并（a，h）蒽（DBA）*、苯并（g，h，i）苝（BPE），其中*號(hào)物質(zhì)具有致癌性。

重金屬的消解及測(cè)定：Cu、Zn、Cr、Ni、Pb、Cd的消解采用鹽酸-硝酸-氫氟酸-高氯酸全分解法，As、Hg采用王水消解，Cu、Zn、Cr、Ni、Pb和Cd采用火焰原子吸收分光光度法，As、Hg采用原子熒光法。

多環(huán)芳烴的提取及測(cè)定：準(zhǔn)確稱取10 g沉積物樣品加5 g無(wú)水硫酸鈉，用二氯甲烷/丙酮溶液提取24 h，并脫硫。萃取液干燥后繼續(xù)淋洗萃取后濃縮定容，冷藏待測(cè)。采用的儀器為Agilent7890A-5795C氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀，色譜柱為HP-5MS 30×0.25 mm×0.25 μm。

1.4 質(zhì)量控制

重金屬的測(cè)定采用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)河流沉積物樣品（GBW 08301）進(jìn)行分析質(zhì)量控制。平行樣相對(duì)誤差<20%，標(biāo)準(zhǔn)物重金屬回收率在95%～120%之間。多環(huán)芳烴的平行樣相對(duì)誤差<35%，加標(biāo)回收率在85%～116%之間。分析中采用3個(gè)平行樣，試驗(yàn)用水均為超純水，所用試劑均為優(yōu)級(jí)純。玻璃及塑料器皿在使用前均采用的HNO3 浸泡24 h以上。

1.5 底泥中污染物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

1.5.1 地質(zhì)累積指數(shù)法

1.5.3 沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法

沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法（Sediment Quality Guidelines，SQGs）可快速評(píng)價(jià)污染沉積物的生物毒性[12]，該方法不僅可用于評(píng)價(jià)底泥中重金屬的污染程度，也可用于評(píng)價(jià)有機(jī)污染物的污染程度。目前影響最大的SQGs是Long等人[22]由北美沉積物生物效應(yīng)數(shù)據(jù)庫(kù)（The Biological Effects Database For Sediments，BEDS）導(dǎo)出的效應(yīng)范圍低值（Effects Range Low，ERL）和效應(yīng)范圍中值（Effects Range Median，ERM），當(dāng)污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于ERL時(shí)，不利生物毒性效應(yīng)很少發(fā)生，當(dāng)污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于ERM，不利生物毒性效應(yīng)將頻繁發(fā)生。此外，紐約環(huán)境保護(hù)局（NYSDEC）[9]和新澤西環(huán)保局（NJDEP）[10]以MacDonald等人[23]和Persaud等人[24]所得出的最低效應(yīng)閾值（Lowest Effects Levels，LELs）和嚴(yán)重效應(yīng)閾值（Severe Effects Levels，SELs）為基礎(chǔ)，設(shè)立沉積物生態(tài)篩選標(biāo)準(zhǔn)。當(dāng)污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于LEL時(shí)表示表明污染物對(duì)大部分底棲生物沒有負(fù)效應(yīng)，高于SEL時(shí)則說(shuō)明底泥沉積物已受到嚴(yán)重污染并且會(huì)影響底棲生物的健康。該方法不僅可以評(píng)價(jià)重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，同樣可以評(píng)價(jià)有機(jī)物污染的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。ERL/ERM、LEL/SEL相關(guān)數(shù)值見表7。

2 結(jié)果與討論

2.1 底泥重金屬及PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)

表4中列出了該排污河底泥中8 種重金屬和16 種多環(huán)芳烴的質(zhì)量分?jǐn)?shù)水平、不同監(jiān)測(cè)斷面各污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)均值。從表4可以看出，底泥樣品中重金屬和多環(huán)芳烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化較大，8種重金屬變異系數(shù)在0.41～1.07之間，其中Cd、Cu質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化最為顯著，最大值與最小值之間分別相差69.67、55.30倍，這表明不同點(diǎn)位重金屬富集情況不同。有機(jī)污染物的變異系數(shù)在0.33～2.86之間， NAP、PHE、ANT的質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化最為明顯，最大值與最小值相差倍數(shù)分別達(dá)到2 784.23、1 166.32、1 105.10倍?？赡茉蚴沁@3種多環(huán)芳烴均為低環(huán)，易揮發(fā)和生物降解[25]，從而導(dǎo)致沉積物中質(zhì)量分?jǐn)?shù)差別較大。同佘中盛等[26]、聶海峰等[27]對(duì)排污河底泥背景值調(diào)查結(jié)果比較，取樣點(diǎn)重金屬及多環(huán)[HJ2.3mm]芳烴均不同程度超過(guò)背景值，8 種重金屬平均值超標(biāo)倍數(shù)在0.30～87.47之間，多環(huán)芳烴超標(biāo)倍數(shù)在-0.04～228.45之間，其中Hg、Pb、Cu、As、NAP、ANT等平均值已分別超背景值87.47、10.21、6.18、5.90、115.55、228.45倍，這表明多年的污水排放已導(dǎo)致上述物質(zhì)在沉積物中大量累積。具有致癌效應(yīng)的BaP在35 個(gè)樣品中檢出率達(dá)65.71%，平均值超背景值1.05倍。從污染物的沿程分布來(lái)看，8 種重金屬在不同位置的富集情況不同，質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高點(diǎn)主要集中在B8、B7和B4，這可能與排污河兩側(cè)的化工企業(yè)排污歷史相關(guān)。在20世紀(jì)50年代至80年代，該排污河是吉化染料廠和吉化電石廠兩個(gè)企業(yè)的排污渠道，直至20世紀(jì)80年代初吉化公司才建成污水處理廠。但20世紀(jì)80年代后居民產(chǎn)生的生活污水仍舊直排入該河道，故其接納污水來(lái)源廣，污染成分復(fù)雜。

2.2 底泥中污染物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.2.1 地質(zhì)累積指數(shù)法

為真實(shí)反映該排污河底泥重金屬的積累及變化，選擇佘中盛等[24]測(cè)得的松花江水系沉積物地球化學(xué)背景值計(jì)算了12個(gè)監(jiān)測(cè)斷面的地質(zhì)累積指數(shù)并分級(jí)，結(jié)果列于表5。8種重金屬中，Hg的Igeo平均值最高（5.82），污染等級(jí)在4～6之間，處于偏重-嚴(yán)重污染水平。其次為Pb（2.64），污染等級(jí)在1～5之間，B4～B6、B10～B12兩段處于偏重污染水平。As的Igeo平均值為1.96，污染等級(jí)在1～4之間，處于輕度-偏重污染水平。Cu的Igeo平均值為1.72，污染等級(jí)在0～4之間，處于清潔-偏重污染水平，B4、B8位置為偏重污染。Zn、Cr、Cd的大部分點(diǎn)位處于輕度-中度污染水平。Ni的Igeo平均值為-0.31，為清潔狀態(tài)。8種重金屬Igeo的均值排序?yàn)镠g（5.82）>Pb（2.64）>As（1.96）>Cu（1.72）>Zn（1.63）>Cr（0.54）>Cd（-0.04）>Ni（-0.31）的特征。這表明，該排污河底泥Hg的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最大，Cd和Ni的風(fēng)險(xiǎn)較小。Hg的嚴(yán)重污染可能與排污河沉積物中有機(jī)物累積較多相關(guān)，Hg易于富集在有機(jī)相以有機(jī)結(jié)合態(tài)沉降滯留在底泥中[28]。

2.2.2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法

采用佘中盛等[26]人測(cè)得的松花江水系沉積物地球化學(xué)背景值計(jì)算了排污河重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，評(píng)價(jià)結(jié)果見表6。8種重金屬Eir均值排序?yàn)镠g>As>Cd>Pb>Cu>Ni>Zn>Cr。研究區(qū)域中Hg的Eir平均值最高（4 145.78），范圍在575.76～7 016.06之間，均處于極強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別。其次為As和Cd，其Eir平均值分別為70.28和62.96，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別在輕微生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)與很強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)之間。Pb和Cu的Eir平均值分別為58.29和37.42，風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別均在輕微生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)-強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)之間。Ni、Zn、Cr的Eir平均值分別為6.42、5.22、4.64，均屬于輕微生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別。從多種重金屬綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)（RI）角度來(lái)看，RI值范圍為634.16～7 523.77，均處于極強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平，原因是Hg的單因子生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)極高，對(duì)RI值產(chǎn)生顯著影響。從空間分布來(lái)看，8種重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)在監(jiān)測(cè)斷面B1、B2位置低于其他監(jiān)測(cè)斷面，B4、B7、B8、B10則明顯高于其他監(jiān)測(cè)斷面。

2.2.3 沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法

ERL/ERM、LEL/SEL相關(guān)數(shù)值及35個(gè)底泥樣品的SQGs評(píng)價(jià)結(jié)果列于表7。除Cd以外，其余重金屬的ERL超標(biāo)率均高于60%，LEL超標(biāo)率均高于80%，可能因?yàn)橹亟饘儋|(zhì)量分?jǐn)?shù)的地區(qū)差異導(dǎo)致部分背景值已高于ERL和LEL，且重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)實(shí)測(cè)值較高。生物毒性較大的Hg的ERM和SEL超標(biāo)率已超過(guò)60%，說(shuō)明由Hg引起的不利生物效應(yīng)將頻繁發(fā)生，底泥已受到嚴(yán)重污染并且影響底棲生物的健康。16種PAHs也不同程度超ERL、LEL、ERM， ANY和ANA超過(guò)SEL，這是因?yàn)榕cERM相比，SEL標(biāo)準(zhǔn)值過(guò)高，兩者最大相差已達(dá)924倍（BaA）。從空間分布來(lái)看，Hg、Zn在B3-B12的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)均超過(guò)ERM，說(shuō)明在上述斷面由Hg、Zn引起的不利生物毒性效應(yīng)將頻繁發(fā)生。

As、Hg在B4-B12的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)SEL。NAP、ANA、FLU、PHE、ANT在B4-B12的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)已超ERM，BaP在B11的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)ERM。SQGs分析結(jié)果表明，該排污河底泥的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)主要由Hg引起和多環(huán)芳烴引起，其不利生物毒性將頻繁發(fā)生。

2.2.4 評(píng)價(jià)結(jié)果比較

綜合比較Igeo、PERI、SQGs三種方法，結(jié)果均顯示Hg是主要的風(fēng)險(xiǎn)因子，一方面是因?yàn)镠g的背景值較低，另一方面是因?yàn)槠渖锒拘韵禂?shù)極高，是Ni的8倍，Cr的20倍。

Igeo和PERI中8種重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別排序有所不同，這是因?yàn)镋if值不僅與背景值有關(guān)，還與重金屬的種類和生物毒性效應(yīng)有關(guān)，比如Igeo的排序結(jié)果中Cd處于第7位，而在Eif結(jié)果中Cd處于第3位。PERI考慮了Cd的生物毒性效應(yīng)，且其生物毒性系數(shù)較大，僅次于Hg，致使其排序發(fā)生前移。

兩套SQGs（ERL/ERM和LEL/SEL）的結(jié)果均表明該排污河底泥中多環(huán)芳烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)已超ERL和LEL，多環(huán)芳烴已經(jīng)開始對(duì)底泥產(chǎn)生不良影響，需要對(duì)其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行關(guān)注。

3 結(jié)論

（1）該排污河底泥中8種重金屬及16種多環(huán)芳烴均不同程度超松花江沉積物環(huán)境背景值。重金屬污染物在監(jiān)測(cè)斷面B4、B7、B8、B12的質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高，4環(huán)及以上多環(huán)芳烴多集中于監(jiān)測(cè)斷面B11。

（2）Igeo評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，不同重金屬污染程度按Igeo從大到小排序?yàn)镠g>Pb>As>Cu>Zn>Cr>Cd>Ni。PERI結(jié)果顯示，各重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)危害依次為Hg>As>Cd>Pb>Cu>Ni>Zn>Cr，兩種評(píng)價(jià)結(jié)果均顯示Hg的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最高，底泥呈現(xiàn)出以Hg為主的多種重金屬?gòu)?fù)合污染特征。SQGs評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，重金屬及多環(huán)芳烴均不同程度超過(guò)ERL、LEL，說(shuō)明污染物已經(jīng)開始對(duì)底泥產(chǎn)生不良影響。

（3）該排污河底泥中Hg的風(fēng)險(xiǎn)水平遠(yuǎn)高于其它元素，是構(gòu)成了潛在的生態(tài)危害的主要因素。在今后區(qū)域生態(tài)環(huán)境的治理與恢復(fù)工程中，應(yīng)特別關(guān)注Hg對(duì)生態(tài)環(huán)境影響。

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